李 哲，張 媛 媛

(1.中國科學(xué)院 重慶綠色智能技術(shù)研究院，重慶 400714； 2.中國科學(xué)院大學(xué) 重慶學(xué)院，重慶 400714)

0 引 言

長江是中國的母親河，其上游流域因獨特的自然地理條件成為水電能源的“富礦”地區(qū)。自20世紀(jì)70～80年代開始，大規(guī)模水電開發(fā)逐漸在長江上游流域形成了若干個重要的水電基地(金沙江、雅礱江、大渡河、烏江、長江上游等)。目前，長江上游共分布有大中型水電站150余座，總裝機(jī)容量超過1.2億kW，年平均發(fā)電量超過5 100億kW·h，是中國“西電東送”工程的排頭兵。

水庫修建及運行將在不同程度上淹沒土地、調(diào)節(jié)河流水文情勢與水沙過程，不僅顯著干擾了河流碳(C)的“陸-?！陛斔?，而且改變了流域尺度下二氧化碳(CO2)、甲烷(CH4)等溫室氣體的源匯特征，影響了全球內(nèi)陸水體碳氮循環(huán)。當(dāng)前，全球范圍內(nèi)水庫每年向大氣排放CO2、CH4、氧化亞氮(N2O)速率分別約為134.9 Tg CO2/a、17.7 Tg CH4/a、0.094 Tg N2O/a[1]。上述數(shù)據(jù)值并未顯著高于湖泊、河流等天然水體，但以筑壩蓄水為主要標(biāo)志的人類活動，改變了其工程影響區(qū)碳循環(huán)與溫室氣體通量，故水庫CO2、CH4等溫室氣體源匯變化被認(rèn)為是水力發(fā)電衍生的重要溫室氣體排放來源，是開展水電工程碳足跡核算不可忽略的重要組成部分[2]。因此，揭示水庫修建及運行對碳循環(huán)與碳通量的影響，是闡明水電能源清潔屬性的關(guān)鍵證據(jù)。

CH4通量變化是決定水庫長期運行背景下溫室氣體排放水平的重要因素。政府間氣候變化專門委員會(IPCC)國家溫室氣體清單第一層級方法中[3]，對蓄水不足20 a、尚處于土地利用快速轉(zhuǎn)化期的水庫，需同時考慮CO2和CH4的排放量；而對蓄水超過20 a的水庫，僅計算CH4的排放量。通常，產(chǎn)甲烷菌(methanogens)易在水中的厭氧環(huán)境下利用來自有機(jī)碳(Organic Carbon，OC)降解的乙酸鹽(乙酸營養(yǎng)型)或經(jīng)由H2+CO2還原(氫營養(yǎng)型)，生成CH4并釋放進(jìn)入水體[4]。同時CH4的產(chǎn)生很大程度上取決于不同來源的有機(jī)質(zhì)(OM)[5-6]。而由于水體中氧化還原環(huán)境改變，產(chǎn)生的CH4易被甲烷氧化菌(methanotrophs)大量利用消耗，最終導(dǎo)致殘留的CH4釋放進(jìn)入大氣[7]。水中CH4濃度變化是CH4產(chǎn)生與消耗平衡的最終結(jié)果，并決定了水-氣界面間的通量。以往的研究表明沉積速率和CH4產(chǎn)量之間的正相關(guān)關(guān)系支持了水庫沉積導(dǎo)致水庫蓄水后CH4排放的推斷[8]。因此，如果水庫持續(xù)接收上游OC的輸入和沉積，則可呈現(xiàn)長期的CH4產(chǎn)生和排放。但是，受筑壩蓄水與水庫調(diào)度運行影響，變化水文環(huán)境中OC來源與遷移轉(zhuǎn)化過程如何影響水庫CH4的產(chǎn)匯過程并最終影響CH4的通量尚存在較大的不確定性。尤其是顆粒物沉降是否對河流-水庫的CH4排放產(chǎn)生影響尚無報道。同時沿河流-水庫的顆粒物沉積也可能導(dǎo)致水庫沉積物的化學(xué)計量不平衡[9]。而CH4的產(chǎn)生很大程度上也取決于OM的化學(xué)計量，如C∶N比率[10]。因此，可推斷沉積造成的化學(xué)計量比的變化可能驅(qū)動CH4的平衡。長江上游高壩大庫建設(shè)及運行是促進(jìn)了CH4的產(chǎn)生與排放，抑或是減少了河流CH4的產(chǎn)生與排放，尚待更深入的研究與分析。

圍繞水庫顆粒態(tài)有機(jī)碳(Particulate Organic Carbon，POC)來源、遷移及其對水庫CH4產(chǎn)匯的影響，本文梳理了近年來作者團(tuán)隊在長江上游大型水庫的研究結(jié)果，并希望通過分析，明確影響長江上游高壩大庫POC的主要因素，進(jìn)而為后續(xù)開展長江上游大型水庫CH4長期趨勢預(yù)測提供基礎(chǔ)。

1 長江上游大型水庫湖沼系統(tǒng)特征解析

本研究以長江上游溪洛渡、向家壩和三峽水庫為研究區(qū)域，3個水庫均是位于長江上游主河道的深河谷型梯級水庫，其中溪洛渡、向家壩水庫兩側(cè)主要以基巖為主。3個水庫以水力發(fā)電生產(chǎn)設(shè)施和防洪設(shè)施為主，具有顯著的季節(jié)性水位調(diào)整，即高水位運行時期以水力發(fā)電為主，低水位運行時期則為控制洪水準(zhǔn)備足夠的水庫容量和釋放累積的底部沉積物。溪洛渡、向家壩水庫于2013年7月開始首次蓄水，向家壩水庫于2013年9月完成了蓄水，而溪洛渡水庫于1 a后完成了全部蓄水。三峽水庫首次蓄水始于2003年，并一直持續(xù)到2010年至水位175.00 m。溪洛渡水庫水力停留時間高于向家壩水庫，年平均約為33 d，向家壩水庫年平均約為16 d。三峽水庫的建立和蓄水影響了長江干流約700 km的河段，涉及632 km2被洪水淹沒的土地，全庫容39.3 km3。在夏季，三峽水庫水力停留時間小于20 d，而在冬季約為80 d，水力停留時間的變化顯著構(gòu)成了三峽水庫獨特的水生生態(tài)系統(tǒng)。

長江上游大型水庫受到地形地貌的影響，水庫分層混合格局的時空異質(zhì)性十分顯著。以三峽水庫為例，水位漲落過程同天然徑流、氣候變化多重因素相互疊加，迫使水庫干支流物理環(huán)境呈現(xiàn)獨特的周期變化過程，加之水庫具有強(qiáng)烈的陸源輸入特征，對水庫生態(tài)系統(tǒng)的發(fā)育和演化影響顯著[11-13]。

一方面，由于水體滯留時間較短、泥沙顆粒較多，干流浮游植物生長受限、凈初級生產(chǎn)能力總體上維持較低水平；干流總體上以細(xì)菌分解異源有機(jī)質(zhì)為主，并迫使干流水柱總光合生產(chǎn)(P)與總呼吸(R)的比率(P/R)<1。在一定程度上，水庫運行改變了干流水體對異源有機(jī)質(zhì)的分解能力(即水體自凈能力)。另一方面，水庫調(diào)度運行迫使近岸消落帶呈現(xiàn)季節(jié)性受淹-裸露的過程。陸生-水生周期性交錯使得水庫近岸交錯帶陸生、水生植被群落發(fā)育具有其特殊性。在水庫水位漲落的“脈沖”效應(yīng)下，適生植被因淹沒時間長短而在高程上呈現(xiàn)梯度分布特征，并形成同天然湖泊、河流迥異的生物地球化學(xué)過程、景觀格局和生態(tài)功能特征[12]。

盡管三峽水庫總體屬于暖單季回水型水庫，但三峽水庫“蓄清排渾”的調(diào)度運行方式使得汛期水位低、流速快、斷面混合較好，垂向水溫分層不易形成；而冬季枯季高水位運行，水溫下降，難以具備溫度分層的條件(見圖1)。由圖1可見：三峽水庫干流混合條件較好，具有接近理想的推流型反應(yīng)器特征[14]；支流水體因來水量較小，其水體更新周期遠(yuǎn)長于干流，大部分支流混合條件比干流要弱，支流形成分層的可能性遠(yuǎn)高于干流，更具有湖泊特征。此外，密度異重流現(xiàn)象對干支流分層混合影響顯著。在三峽庫區(qū)獨特的氣候氣象條件下，現(xiàn)階段三峽水庫湖沼演化主要表現(xiàn)為：水庫的不同時空區(qū)段以細(xì)菌降解陸源及上游輸入有機(jī)物為主導(dǎo)的異養(yǎng)型系統(tǒng)，逐漸向以藻類生長、初級生產(chǎn)能力提升為主要標(biāo)志的自養(yǎng)型系統(tǒng)過渡[12]。受水庫調(diào)度運行影響，不同時空區(qū)段呈現(xiàn)出不同的特征(見表1)。

表1 三峽水庫關(guān)鍵湖沼變量的時空分區(qū)與主要閾值

注：數(shù)據(jù)基于2014～2015年監(jiān)測結(jié)果。圖1 三峽水庫水體溫度、溶解氧(DO)時空變化趨勢Fig.1 Spatio-temporal distributions of water temperature and dissolved oxygen(DO)concentration in Three Gorges Reservoir

2 長江上游大型水庫POC來源及其沉降淤積特征

2.1 POC的主要來源

水庫中POC主要由自源POC和陸源POC混合而成，其中自源POC更不穩(wěn)定，具有較高的生物可利用性，而陸源POC已部分被降解，微生物降解難度大[15]。根據(jù)以往研究，利用δ13C、δ15N和N/C可以區(qū)分POC的來源[16-17]，而不同端元(C3植物、C4植物、土壤和浮游生物)具有不同的δ13C、δ15N和N/C值(見表2)。

由近年來的調(diào)查分析可知[14，18]，長江上游大型水庫溪洛渡、向家壩、三峽水庫的δ13C-POM、δ15N-POM、N/C平均值分別為-25.8‰±3‰，6.3‰±2.8‰，0.113±0.05(樣本數(shù)n=230，見圖2)。無論洪水期還是枯水期溪洛渡、向家壩水庫的δ13C-POM、δ15N-POM、N/C摩爾比變化相對較小，但是洪水期三峽水庫N/C摩爾比明顯高于枯水期，可能是洪水期受自源POC的影響更為明顯。通過模型計算，無論是洪水期還是枯水期溪洛渡、向家壩、三峽水庫POM均是以陸源POC為主(見圖3)。溪洛渡水庫洪水期自源、陸源POC貢獻(xiàn)比例均值分別為44%±17%，54%±17%(n=12)；枯水期自源、陸源POC貢獻(xiàn)比例均值分別為48%±21%，50%±20%(n=30)。向家壩水庫洪水期自源、陸源POC貢獻(xiàn)比例均值分別為40%±12%，58%±12%(n=40)；枯水期自源、陸源POC貢獻(xiàn)比例均值分別為42%±20%，56%±20%(n=97)。三峽水庫洪水期自源、陸源POC貢獻(xiàn)比例均值分別為31%±28%，67%±27%(n=19)；枯水期自源、陸源POC貢獻(xiàn)比例均值分別為18%±12%，80%±12%(n=32)。溪洛渡、向家壩水庫均表現(xiàn)為枯水期自源POC貢獻(xiàn)比例相對洪水期增加，而陸源POC貢獻(xiàn)比例相對減少，然而三峽水庫則表現(xiàn)為洪水期自源POC貢獻(xiàn)比例高于枯水季。

表2 不同端元顆粒有機(jī)質(zhì)(POM)的δ13C、δ15N和N/C摩爾比

注：虛線區(qū)域來自文獻(xiàn)[21]。圖2 溪洛渡、向家壩、三峽水庫顆粒有機(jī)質(zhì)(POM)和端元(C3和C4植物、土壤、浮游生物)N/C 摩爾比 vs.δ13C-POM、δ13C-POM vs.δ15N-POM、N/C 摩爾比 vs.δ15N-POMFig.2 N/C mole ratio vs.δ13C-POM，δ13C-POM vs.δ15N-POM，N/C mole ratio vs.δ15N-POM in particulate organic matter(POM)in Xiluodu，Xiangjiaba and Three Gorges Reservoir and endmembers(C3 and C4 plants，soil，plankton)

注：數(shù)據(jù)基于2014～2015年，2018～2019年的監(jiān)測結(jié)果[14,18]。圖3 自源和陸源POC貢獻(xiàn)比例Fig.3 The contribution of terrigenous and autochthonous POC

2.2 梯級大壩及水庫對顆粒物沉降的影響

根據(jù)泥沙淤積計算模型可知，目前溪洛渡水庫泥沙主要淤積在壩前80 km至庫尾處，尤其是在壩前100 km左右出現(xiàn)泥沙淤積量的峰值。而作為梯級水庫的下庫，向家壩水庫庫區(qū)泥沙淤積，受上游溪洛渡水庫下泄沙量和水庫調(diào)節(jié)作用的雙重影響，在水庫開始運行前期，泥沙淤積緩慢，但當(dāng)溪洛渡水庫淤積達(dá)到平衡時，淤積速度最快，目前向家壩水庫泥沙主要淤積在水庫中部即壩前80 km左右，無論是溪洛渡還是向家壩水庫均屬于典型的三角洲淤積，隨著水庫運行時間的增加，淤積三角洲向壩前逐漸推進(jìn)[22-23]。三峽水庫超過60%的流量和近70%的沉積物來自長江上游，同時超過80%的沉積物滯留在三峽水庫中部[24-25]。在水文形態(tài)特征中，水流速度的縱向下降和水力停留時間的增加導(dǎo)致水庫中部沉積大量顆粒物，尤其是涪陵到忠縣區(qū)段[24-26]。

“泥沙顆?！眮碓醇敖M成復(fù)雜，不同來源泥沙顆粒質(zhì)量密度各不相同。因水庫自庫尾至壩前形成了流速逐漸變緩、水體滯留時間逐漸延長的梯度變化，受水庫縱向沿程的“水力分選”影響，不同來源或組成的“泥沙顆粒”將呈現(xiàn)出不同沉降速率，進(jìn)而導(dǎo)致顆粒C、N、P沿河流-水庫梯度有較大的空間變化，并隨著庫齡的變化而變化。同顆粒物沉積一致，無論是枯水期還是洪水期，不同粒徑顆粒物均沉積在三峽水庫中部[14]，以洪水期為例，不同粒徑的POC、PON和PP也主要集中在水庫中部(見圖4)。粗顆粒POC和PON(>50 μm)通常是首先集中在水庫上游，細(xì)顆粒C和N則被運輸?shù)礁h(yuǎn)的下游。然而，PP呈相反趨勢，細(xì)顆粒PP(<10 μm)可能更容易吸附到較重的無機(jī)礦物上[27-29]，因而從水庫上游運輸?shù)较掠蔚倪^程中，更易滯留在水庫上游。

注：數(shù)據(jù)基于2014～2015年監(jiān)測結(jié)果。圖4 三峽水庫不同粒徑POC、PON、PP的沉降通量Fig.4 POC，PON and PP sedimentation flux of different size ranges in Three Gorges Reservoir

POC、PON、PP沉降速率的“非同步性”使得水庫底部C、N、P的生態(tài)化學(xué)計量關(guān)系呈現(xiàn)空間梯度變化[14]。不同粒徑的POC/PON明顯高于Redfield比值，但不同粒徑的POC/PON比值之間存在明顯的差異。POC/PP和PON/PP摩爾比相似，且細(xì)顆粒(<10 μm)POC/PP和PON/PP向下游方向顯著增加，三峽水庫上游POC/PP和PON/PP明顯低于Redfield比值，但在水庫中部高于Redfield比值(見圖5)。隨著水庫運行年限的增加，水庫下游POC/PP和PON/PP有所增加，但在水庫上游的中部，差異并不明顯。通過模型計算，三峽水庫運行前30 a，其上游、中部、下游沉積物中POC∶PON∶PP平均比例分別為68∶7∶1，97∶8∶1和151∶13∶1，水庫中部化學(xué)計量學(xué)逐漸接近平衡。相對于全球估計，三峽水庫累積的C明顯多于N。然而，沉積在水庫上游、中部的細(xì)顆粒P(<10 μm)是導(dǎo)致顆粒C/P、N/P顯著下降的潛在關(guān)鍵驅(qū)動因素，進(jìn)而使得顆粒C/P、N/P從上游低于Redfield比值過渡到高于平衡值，特別是在洪水期出現(xiàn)顆粒C/P的縱向增加趨勢(見圖5)。

注：數(shù)據(jù)基于2014～2015年監(jiān)測結(jié)果。圖5 三峽水庫不同粒徑POC、PON和PP化學(xué)計量比的縱向變化趨勢Fig.5 Longitudinal trend of POC，PON and PP stoichiometry of different size ranges in Three Gorges Reservoir

3 水庫調(diào)度運行驅(qū)動CH4產(chǎn)匯變化的重要機(jī)制與過程

CH4是僅次于CO2的一種重要的溫室氣體。當(dāng)前，全球大氣CH4平均濃度約為1.361 mg/m3[30]。過去10 a大氣CH4濃度年均增速為0.005 mg/(m3·a)，且呈現(xiàn)出增速加快的危險趨勢[30-31]。CH4對全球氣候變化的潛在貢獻(xiàn)愈發(fā)重要。

3.1 陸源POC驅(qū)動CH4的產(chǎn)匯變化

受大壩影響的河流比湖泊和正常連續(xù)流通的河流具有更復(fù)雜的水文特征，進(jìn)而改變了水庫中CH4的動態(tài)變化。由于水庫運行初期，淹沒有機(jī)質(zhì)的分解，新建的水庫通常被認(rèn)為是重要的CH4排放源[32]。但是與全球河流CH4數(shù)據(jù)集相比，溪洛渡、向家壩、三峽水庫水體CH4濃度((0.07±0.09) μmol/L，n=214)明顯低于全球河流((1.55±8.32) μmol/L，n=1 316)[33]。盡管三峽水庫CH4濃度(0.069～0.694 μmol/L)大致在全球河流CH4數(shù)據(jù)集的第一和第三分位數(shù)的范圍內(nèi)(0.098～0.612 μmol/L)。但是混合良好的水動力條件限制了三峽水庫干流中強(qiáng)烈和持續(xù)的缺氧條件形成，同時限制了洪水期熱分層的形成。同樣，溪洛渡、向家壩水庫底部并未形成明顯的缺氧條件(DO≤4 mg/L)。因此，與熱帶水庫相比，溪洛渡、向家壩、三峽水庫并不是CH4的生產(chǎn)系統(tǒng)。

雖然自源POC更容易被生物降解產(chǎn)生CH4[16]，但是在沒有良好的穩(wěn)定性和厭氧環(huán)境條件下，自源POC更容易轉(zhuǎn)化為CO2[34]。而溪洛渡、向家壩、三峽水庫CH4濃度與陸源POC貢獻(xiàn)占比、陸源POC沉積通量呈明顯正相關(guān)關(guān)系(見圖6)，且結(jié)構(gòu)方程模型分析結(jié)果也表明，溪洛渡、向家壩水庫陸源POC通量對水體CH4濃度呈現(xiàn)顯著的正效應(yīng)，同時大量沉積在三峽水庫中部的陸源POC也促進(jìn)了CH4的累積[14，18]。因此，陸源POC的沉積是長江上游高壩大庫產(chǎn)生CH4的關(guān)鍵。

注：數(shù)據(jù)基于2014～2015，2018～2019年監(jiān)測結(jié)果[14，18]。圖6 溪洛渡、向家壩、三峽水庫陸源POC與溶解CH4的關(guān)系Fig.6 Relationship between terrigenous POC and dissolved CH4 concentration in Xiluodu，Xiangjiaba and Three Gorges Reservoir

3.2 不平衡化學(xué)計量比調(diào)節(jié)CH4產(chǎn)生與消耗

大壩的修建改變了C、N、P的沉積速率進(jìn)而導(dǎo)致其化學(xué)計量關(guān)系在沿流速梯度變化方向上呈現(xiàn)不同的時空分布特征，導(dǎo)致水庫沉積物的化學(xué)計量不平衡[9]。同時C、N、P直接參與了CH4生成的生化過程[33]，但迄今為止對于C、N和P的化學(xué)計量學(xué)如何調(diào)節(jié)水庫CH4的生成知之甚少。以往研究表明，P的添加可刺激CH4的生成，而N的添加則可能抑制微生物活性或改變OC發(fā)酵的方向[35]。同時，P的增加減緩了N對CH4的好氧微生物氧化過程的抑制[36]。因此，可推斷受大壩影響的不平衡化學(xué)計量沉積可能調(diào)節(jié)水庫中CH4的產(chǎn)生與消耗。

注：數(shù)據(jù)基于2014～2015年監(jiān)測結(jié)果。圖7 三峽水庫CH4濃度與POC、PON、PP之間的關(guān)系Fig.7 Relationship between CH4 concentration and POC，PON，PP in Three Gorges Reservoir

在三峽水庫中CH4也同POC、PON、PP一樣累積在水庫中部，這表明C、N和P的化學(xué)計量學(xué)可能對三峽水庫中CH4的累積起著關(guān)鍵的作用。同時洪水期三峽水庫中CH4的濃度與總顆粒物(TPM)、POM、PP、POC的沉降速率呈現(xiàn)明顯正相關(guān)關(guān)系，而建立的線性回歸模型可預(yù)測水體中CH4的濃度變化(見圖7(a))，在洪水期沉積物的化學(xué)計量學(xué)方面，CH4濃度與POC/PON呈正相關(guān)關(guān)系，再次說明陸源POC(具有更高的C/N)是調(diào)節(jié)CH4的關(guān)鍵，但與POC/PP卻呈顯著負(fù)相關(guān)關(guān)系，尤其是在較粗的沉積物中更為顯著，如大于50μm和30～50 μm的顆粒物。P多以吸附于泥沙顆粒表面的無機(jī)態(tài)形式存在，質(zhì)量密度較大且易于沉降。而顆粒態(tài)C、N則多為有機(jī)物形式，質(zhì)量密度較小且易于被生物利用[37-38]。在入庫后泥沙沉降淤積過程中，空間上呈現(xiàn)為PP優(yōu)先于POC、PON沉降至庫底，導(dǎo)致上游C/P偏低，但CH4濃度偏高，而隨著縱向梯度POC、PON沉積的增加，PP的減少，C/P增加，理論上，隨著有機(jī)質(zhì)沉積的增加，CH4濃度應(yīng)增加，但實際上CH4濃度是隨著C/P的增加而降低。這表明，相對于有機(jī)質(zhì)沉積，P似乎更可能刺激或調(diào)節(jié)水庫中部CH4的產(chǎn)生[14]。

3.3 高壩大庫削減CH4的產(chǎn)生

以往研究表明，溪洛渡、向家壩水庫泥沙沉積量明顯低于三峽水庫[22]，盡管3個水庫中CH4的產(chǎn)生均是由陸源POC驅(qū)動，但相對于三峽水庫，溪洛渡、向家壩水庫POC的低沉積可能限制了陸源POC的輸入進(jìn)而限制了水庫中CH4的產(chǎn)生，從而導(dǎo)致溪洛渡、向家壩水庫中CH4濃度明顯低于三峽水庫。除此之外，在水生食物鏈中很大一部分CH4被作為碳源，CH4在被釋放至上層水體之前絕大部分已經(jīng)被微生物氧化，這可能是導(dǎo)致水庫CH4濃度偏低的另一關(guān)鍵原因[39]，尤其是壩前區(qū)域。而甲烷氧化細(xì)菌是好氧消耗CH4的關(guān)鍵，可在淡水系統(tǒng)中有氧-缺氧界面存活[40]。一般由生物過程產(chǎn)生的CH4其δ13C值小于-50‰，如淡水中乙酸發(fā)酵產(chǎn)生的CH4。但產(chǎn)生的CH4通常會被微生物氧化，使得水體中殘留CH4富集13C進(jìn)而δ13C-CH4逐漸升高。

注：數(shù)據(jù)基于2018～2019年監(jiān)測結(jié)果。圖8 溪洛渡、向家壩水庫δ13C-CH4空間分布、CH4與δ13C-CH4之間的關(guān)系Fig.8 Spatial distribution and relationship of δ13C-CH4 and dissolved CH4 in Xiluodu and Xiangjiaba Reservoir

在高壩大庫溪洛渡、向家壩水庫中均未出現(xiàn)明顯的缺氧水體。沉積物的表面氧化層和較大的水深可能減緩了由深層沉積物柱產(chǎn)生的CH4氣泡釋放。水體剖面中δ13C-CH4均在醋酸發(fā)酵產(chǎn)生CH4的-50‰以上(見圖8(a))。這表明，CH4氧化在兩個水庫中不可被忽視，尤其是壩前深水“湖泊區(qū)”δ13C-CH4值最高，與河流區(qū)和過渡區(qū)呈現(xiàn)顯著性差異，表明不同水深的CH4氧化程度明顯不同(見圖8(a))。此外，隨著δ13C-CH4的增加，CH4濃度逐漸降低(見圖8(b))。這表明生物過程影響了水體剖面中CH4的分布，微生物CH4氧化可能是降低水體CH4濃度的關(guān)鍵因素，進(jìn)而削減了高壩大庫中CH4的持續(xù)排放。

4 結(jié)語與展望

IPCC于2019年完成的國家溫室氣體清單精細(xì)化修編中，水淹地章節(jié)第一層級方法(Tier 1)要求[23]，對蓄水不足20 a、尚處于土地利用快速轉(zhuǎn)化期的水庫，需同時考慮CO2和CH4的排放量；而對蓄水超過20 a的水庫，僅計算CH4的排放量。因此，從水庫生命周期的視角上看，CH4是現(xiàn)階段開展大型水庫碳足跡核算需要重點關(guān)注的溫室氣體。

在河流-水庫系統(tǒng)中，泥沙攜帶上游或陸源輸入的OC，因水流變緩而沉降、淤積及埋藏，為CH4產(chǎn)生提供持續(xù)碳源(OC)[41-43]。水庫泥沙負(fù)荷是CH4排放量的重要預(yù)測指標(biāo)[44]。不僅如此，泥沙重新構(gòu)建了不同來源OC(自源、陸源)在水相與顆粒相之間的分配關(guān)系(吸附、絮凝等)，影響了OC在變化水沙環(huán)境中的輸移，并調(diào)節(jié)了“OC→CH4→CO2”的微生物轉(zhuǎn)化[45-46]。在水庫庫尾或庫中泥沙淤積態(tài)勢顯著變化的區(qū)段，易形成CH4累積與排放的“熱區(qū)”[8，14，47]。

因此，未來開展大型水庫CH4長期趨勢預(yù)測應(yīng)在關(guān)注水沙情勢的變化基礎(chǔ)上，掌握入庫POC的來源、生物可利用性以及不同來源POC的分布與歸趨、不平衡化學(xué)計量沉降。此外，還應(yīng)充分考慮高壩大庫對CH4氧化的能力。另外，值得關(guān)注的是CH4氣泡形式釋放盡管在長江上游高壩大庫中并未占顯著比重，但在近岸或庫灣淺水區(qū)域局部時段產(chǎn)生的高強(qiáng)度CH4氣泡釋放將是下一階段研究分析的重點。