任宏微 姚玉霞 陳其峰

1 中國(guó)地震局地球物理研究所，北京市民族大學(xué)南路5號(hào)，100081 2 應(yīng)急管理部國(guó)家自然災(zāi)害防治研究院，北京安寧莊路1號(hào)，100085 3 甘肅省地震局平?jīng)龅卣鸨O(jiān)測(cè)中心站，甘肅省平?jīng)鍪袕V成路中街231號(hào)，744000 4 山東省地震局聊城地震監(jiān)測(cè)中心站，山東省聊城市中華南路24號(hào)，252000

氡觀測(cè)是地震前兆地下流體觀測(cè)手段中的重點(diǎn)測(cè)項(xiàng)，在地震預(yù)報(bào)中發(fā)揮著重要作用[1-8]。通常采用能提供一定氡氣活度的氡氣固體源(RN-150氡氣固體源、FD-3024氡氣固體源及RN-FD循環(huán)式氡氣固體源)對(duì)地震系統(tǒng)的測(cè)氡儀進(jìn)行校準(zhǔn)，然而目前存在臺(tái)站氡氣固體源老化、新源購(gòu)置困難、安檢運(yùn)輸嚴(yán)格等問(wèn)題，導(dǎo)致測(cè)氡儀校準(zhǔn)出現(xiàn)困難[9]。有學(xué)者提出能代替測(cè)氡儀有源校準(zhǔn)的標(biāo)準(zhǔn)儀器校準(zhǔn)法[10]，即在實(shí)驗(yàn)室和臺(tái)站分別采用標(biāo)準(zhǔn)儀器與RN-FD循環(huán)式氡氣固體源同時(shí)對(duì)閃爍法測(cè)氡儀(以FD-125測(cè)氡儀為代表)進(jìn)行校準(zhǔn)對(duì)比實(shí)驗(yàn)，驗(yàn)證了該方法的可行性。該方法的應(yīng)用條件為：保證進(jìn)入標(biāo)準(zhǔn)儀器的氡濃度大于1 000 Bq/m3[10-11]。黃仁桂等[12]使用標(biāo)準(zhǔn)儀器校準(zhǔn)法與氡室校準(zhǔn)法同時(shí)對(duì)FD-125測(cè)氡儀校準(zhǔn)的實(shí)驗(yàn)結(jié)果進(jìn)行對(duì)比分析，結(jié)果表明，二者相對(duì)偏差符合氡觀測(cè)計(jì)量溯源的技術(shù)要求，進(jìn)一步驗(yàn)證了標(biāo)準(zhǔn)儀器法的可靠性。

目前地震系統(tǒng)使用最廣泛的氡源是進(jìn)口RN-150和國(guó)產(chǎn)FD-3024小型氡氣固體源，二者的使用原理和校準(zhǔn)方法與RN-FD循環(huán)式氡氣固體源和氡室不同：RN-FD循環(huán)式氡氣固體源和氡室均采用與測(cè)氡儀串聯(lián)循環(huán)的方式對(duì)儀器進(jìn)行校準(zhǔn)[13]；而進(jìn)口RN-150和國(guó)產(chǎn)FD-3024小型氡氣固體源采用測(cè)氡儀負(fù)壓吸入氡源的方式進(jìn)行校準(zhǔn)[14-15]。

本文將標(biāo)準(zhǔn)儀器校準(zhǔn)與RN-150小型氡氣固體源校準(zhǔn)進(jìn)行對(duì)比，進(jìn)一步驗(yàn)證標(biāo)準(zhǔn)儀器校準(zhǔn)方法的可行性，為該方法在臺(tái)站的試用推廣提供更多的理論依據(jù)。

1 標(biāo)準(zhǔn)儀器校準(zhǔn)法

1.1 AlphaGUARD 系列測(cè)氡儀

AlphaGUARD測(cè)氡儀是國(guó)際公認(rèn)的具有良好穩(wěn)定性與準(zhǔn)確性的脈沖電離法測(cè)氡儀，可作為刻度工作的標(biāo)準(zhǔn)傳遞裝置，用來(lái)確保其他主動(dòng)式或被動(dòng)式測(cè)氡儀的校準(zhǔn)質(zhì)量[16]。AlphaGUARD測(cè)氡儀的主要類型包括AlphaGUARD PQ2000PRO測(cè)氡儀與AlphaGUARD P2000F測(cè)氡儀。其中 AlphaGUARD PQ2000PRO測(cè)氡儀具有被動(dòng)擴(kuò)散測(cè)量模式，常放置于氡室中實(shí)時(shí)監(jiān)測(cè)氡室濃度[17-18]；AlphaGUARD P2000F測(cè)氡儀具有主動(dòng)測(cè)量模式，常用于土壤氡、水氡等日常測(cè)量[19-21]。本文將AlphaGUARD P2000F測(cè)氡儀作為標(biāo)準(zhǔn)儀器，通過(guò)測(cè)量水中溶解氡的含量來(lái)校準(zhǔn)其他測(cè)氡儀。

1.2 標(biāo)準(zhǔn)儀器校準(zhǔn)法的原理

標(biāo)準(zhǔn)儀器校準(zhǔn)法是將AlphaGUARD 測(cè)氡儀、FD-125測(cè)氡儀的閃爍室、溶解有一定氡氣的水樣、 AquaKIT鼓氣瓶、Alpha抽氣泵及干燥管等進(jìn)行串聯(lián)，形成閉合的循環(huán)系統(tǒng)，如圖1所示。當(dāng)水中溶解的氡氣被脫出后，氡氣進(jìn)入整個(gè)閉合系統(tǒng)中，氡濃度被AlphaGUARD測(cè)氡儀捕捉。已知濃度的氡氣進(jìn)入閃爍室后，閃爍室內(nèi)氡活度就能被計(jì)算出來(lái)，利用活度除以脈沖即可求得K值。

圖1 標(biāo)準(zhǔn)儀器校準(zhǔn)法實(shí)驗(yàn)連接示意圖Fig.1 Schematic diagram of experiment connection of standard instrument calibration method

2 標(biāo)準(zhǔn)儀器校準(zhǔn)實(shí)驗(yàn)

2.1 實(shí)驗(yàn)方法

本文選擇山東聊城水化實(shí)驗(yàn)站展開(kāi)實(shí)驗(yàn)，該臺(tái)站是中國(guó)地震水化臺(tái)網(wǎng)一類基準(zhǔn)臺(tái)，連續(xù)多年的水氡觀測(cè)資料質(zhì)量較好，能保證實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)的可靠性。該臺(tái)站目前使用RN-150小型氡氣固體源進(jìn)行測(cè)氡儀校準(zhǔn)，符合實(shí)驗(yàn)對(duì)比條件。實(shí)驗(yàn)過(guò)程如圖2所示。

圖2 實(shí)驗(yàn)過(guò)程Fig.2 Experiment process

2.2 實(shí)驗(yàn)結(jié)果

使用閃爍法或電離法進(jìn)行儀器校準(zhǔn)時(shí)，會(huì)受到溫度和氣壓的影響[22]，因此需要對(duì)FD-125測(cè)氡儀及AlpaGUARD P2000F測(cè)氡儀的測(cè)量結(jié)果進(jìn)行氣壓及溫度校正。

對(duì)AlphaGUARD P2000F測(cè)氡儀測(cè)量的系統(tǒng)氡體積活度及FD-125測(cè)氡儀閃爍室脈沖計(jì)數(shù)進(jìn)行溫度和氣壓校準(zhǔn)后，得到可參與計(jì)算的氡體積活度與脈沖計(jì)數(shù)。將校正后的體積活度乘以閃爍室體積(0.000 5 m3)，再除以校正后的脈沖計(jì)數(shù)，得到校準(zhǔn)系數(shù)。每個(gè)閃爍室進(jìn)行2次校準(zhǔn)實(shí)驗(yàn)，每個(gè)閃爍室2次校準(zhǔn)系數(shù)相對(duì)均值偏差均小于5%。將每次得到的校準(zhǔn)系數(shù)求平均得到閃爍室校準(zhǔn)系數(shù)，相關(guān)測(cè)量記錄見(jiàn)表1。由表可見(jiàn)，3個(gè)閃爍室應(yīng)用標(biāo)準(zhǔn)儀器校準(zhǔn)法得到的校準(zhǔn)系數(shù)K分別為0.008 77 Bq/脈沖/min、0.008 71 Bq/脈沖/min及0.008 85 Bq/脈沖/min。

表1 標(biāo)準(zhǔn)儀器校準(zhǔn)法測(cè)量記錄

3 RN-150氡氣固體源校準(zhǔn)實(shí)驗(yàn)

3.1 RN-150氡氣固體源

RN-150氡氣固體源中的氡氣是由放置于儲(chǔ)氣罐底部特制鉛盒內(nèi)的固體放射性鐳源(226Ra)釋放得到，在10～12個(gè)氡的半衰期(3.825 d)后達(dá)到放射性平衡狀態(tài)，氡氣總量保持不變[15]。使用小型氡氣固體源對(duì)測(cè)氡儀器進(jìn)行標(biāo)定時(shí)，首先采用標(biāo)準(zhǔn)體積的定值分配器量取儲(chǔ)氣罐中氡氣總量的0.1%，然后送入測(cè)氡儀器中進(jìn)行測(cè)量。由于鐳源的活度、衰變速率和體積都是確定的，因此每次吸取的氡氣量也是已知的。圖3為小型氡氣固體源結(jié)構(gòu)示意圖。

圖3 小型氡氣固體源結(jié)構(gòu)示意圖Fig.3 Structure schematic diagram of small radon gas solid source

由于RN-150氡氣固體源使用年限較長(zhǎng)，因此通常將損壞源的固體鐳源取出，放入屏蔽大容器內(nèi)進(jìn)行內(nèi)部設(shè)計(jì)，形成RN-FD循環(huán)式氡氣固體源。該容器上方有2個(gè)出氣口閥門、2個(gè)進(jìn)氣口閥門和1個(gè)雙氣路密封抽氣泵，還有電源插頭等配件，出氣口、進(jìn)氣口分別與抽氣泵的進(jìn)氣口、出氣口連接，再與測(cè)氡儀連接構(gòu)成封閉的內(nèi)循環(huán)系統(tǒng)[13]。循環(huán)式固體氡氣源的結(jié)構(gòu)示意圖如圖4所示。

圖4 循環(huán)式氡氣固體源結(jié)構(gòu)示意圖Fig.4 Structure schematic diagram of circulating radon gas solid source

與RN-150小型氡氣固體源相同，循環(huán)式固體氡氣源中的鐳源從發(fā)生衰變到平衡狀態(tài)，期間氡氣總量保持不變。但與RN-150小型氡氣固體源不同的是，循環(huán)式氡氣固體源沒(méi)有安裝定值分配器，整個(gè)容器內(nèi)的氡都會(huì)參與循環(huán)。

3.2 RN-150氡氣固體源定值

氡氣固體源校準(zhǔn)采用的是聊城水化實(shí)驗(yàn)站的RN-150小型氡氣固體源，為保證對(duì)比實(shí)驗(yàn)所用儀器的溯源一致性，需要使用AlphaGUARD P2000F測(cè)氡儀對(duì)該固體源進(jìn)行定值。由于交通運(yùn)輸?shù)仍颍某堑卣鹋_(tái)的RN-150氡氣固體源已經(jīng)超過(guò)3 a沒(méi)有檢定，活度可能已經(jīng)發(fā)生變化，因此有必要對(duì)其重新定值。

RN-150小型氡氣固體源定值的具體方法參考中國(guó)地震局編制的地震及前兆數(shù)字觀測(cè)技術(shù)規(guī)范中RN-150小型氡氣固體源校準(zhǔn)FD-125測(cè)氡儀的方法[23]，僅將FD-125測(cè)氡儀換成AlphaGUARD P2000F測(cè)氡儀。將RN-150小型氡氣固體源、AlphaGUARD P2000F測(cè)氡儀、壓力表及真空泵進(jìn)行串聯(lián)(圖5)，通過(guò)對(duì)AlphaGUARD P2000F測(cè)氡儀抽真空變?yōu)樨?fù)壓的方式，將氡源里的氡氣吸入AlphaGUARD P2000F測(cè)氡儀中，讀取AlphaGUARD P2000F測(cè)氡儀的氡體積活度數(shù)值，再將該數(shù)值乘以AlphaGUARD P2000F測(cè)氡儀抽真空后的內(nèi)部體積，得到氡氣固體源的活度。RN-150小型氡氣固體源2次定值過(guò)程及結(jié)果記錄見(jiàn)表2。由表可見(jiàn)，2次定值操作后將每次得到的活度值求平均，得到RN-150小型氡氣固體源的活度為19.01 Bq。

圖5 RN-150小型氡氣固體源定值過(guò)程連接示意圖Fig.5 Connection schematic diagram of RN-150 small radon gas solid source calibration process

表2 RN-150小型氡氣固體源定值記錄

3.3 RN-150小型氡氣固體源校準(zhǔn)

聊城水化實(shí)驗(yàn)站的研究時(shí)段為2017-04-23～25，本文實(shí)驗(yàn)開(kāi)始時(shí)間為2017-05-10，考慮到時(shí)間間隔僅為半個(gè)月左右，且3個(gè)閃爍室還有每日觀測(cè)水樣的任務(wù)，因此本文不對(duì)3個(gè)閃爍室重新校準(zhǔn)，而是直接利用聊城水化站3次校準(zhǔn)得到的脈沖計(jì)數(shù)參與計(jì)算。

首先將閃爍室的脈沖計(jì)數(shù)減去本底后進(jìn)行溫度和氣壓校正，得到校正后的脈沖值；然后利用RN-150氡氣固體源重新定值后的活度值除以校正后的脈沖計(jì)數(shù)，得到閃爍室的校準(zhǔn)系數(shù)。每個(gè)閃爍室進(jìn)行3次校準(zhǔn)操作，3次校準(zhǔn)系數(shù)相對(duì)均值偏差均小于5%。FD-125測(cè)氡儀3個(gè)閃爍室的3次校準(zhǔn)過(guò)程及結(jié)果記錄見(jiàn)表3。由表可見(jiàn)，將3次校準(zhǔn)系數(shù)分別求平均，得到1號(hào)、2號(hào)及3號(hào)閃爍室的校準(zhǔn)系數(shù)K分別為0.008 75 Bq/脈沖/min、0.008 42 Bq/脈沖/min、0.008 61 Bq/脈沖/min。

表3 FD-125測(cè)氡儀校準(zhǔn)記錄

4 標(biāo)準(zhǔn)儀器與RN-150氡氣固體源校準(zhǔn)結(jié)果對(duì)比分析

將標(biāo)準(zhǔn)儀器校準(zhǔn)得到的校準(zhǔn)系數(shù)減去RN-150氡氣固體源校準(zhǔn)得到的校準(zhǔn)系數(shù)，再除以氡氣固體源校準(zhǔn)系數(shù)，乘以100%，得到3個(gè)閃爍室(1號(hào)、2號(hào)及3號(hào))的相對(duì)誤差分別為0.2%、3.4%和2.8%(表4)，相對(duì)誤差滿足目前地震監(jiān)測(cè)中氡觀測(cè)的技術(shù)要求[24]，說(shuō)明標(biāo)準(zhǔn)儀器校準(zhǔn)法基本可以代替目前使用的氡氣固體源校準(zhǔn)方法，驗(yàn)證了其可行性。

表4 標(biāo)準(zhǔn)儀器與RN-150氡氣固體源校準(zhǔn)對(duì)比

5 結(jié) 語(yǔ)

本文利用目前應(yīng)用最為廣泛的RN-150氡氣固體源與AlphaGUARD P2000F測(cè)氡儀，開(kāi)展FD-125測(cè)氡儀3個(gè)閃爍室校準(zhǔn)的對(duì)比實(shí)驗(yàn)。結(jié)果表明，相比于氡氣固體源得到的K值，利用標(biāo)準(zhǔn)儀器校準(zhǔn)得到的K值誤差分別為0.2%、3.4%和2.8%，相對(duì)誤差均滿足目前地震監(jiān)測(cè)中氡觀測(cè)的技術(shù)要求，驗(yàn)證了標(biāo)準(zhǔn)儀器校準(zhǔn)法的可行性。

標(biāo)準(zhǔn)儀器校準(zhǔn)法與臺(tái)站廣泛應(yīng)用的小型氡氣固體源(RN-150氡氣固體源)、RN-FD循環(huán)式氡氣固體源及氡室等校準(zhǔn)方式的實(shí)驗(yàn)對(duì)比結(jié)果均證明，標(biāo)準(zhǔn)儀器校準(zhǔn)法可代替有源校準(zhǔn)。但使用標(biāo)準(zhǔn)儀器校準(zhǔn)法進(jìn)行校準(zhǔn)時(shí)還需注意以下幾個(gè)問(wèn)題：

1)為保證測(cè)量的準(zhǔn)確性，利用標(biāo)準(zhǔn)儀器(AlphaGUARD P2000F測(cè)氡儀)校準(zhǔn)測(cè)氡儀前需要將標(biāo)準(zhǔn)儀器的量值溯源至標(biāo)準(zhǔn)氡室中。

2)根據(jù)之前的實(shí)驗(yàn)結(jié)果，利用標(biāo)準(zhǔn)儀器對(duì)測(cè)氡儀進(jìn)行校準(zhǔn)時(shí)，需保證水中脫出的氡氣在整個(gè)氣路系統(tǒng)內(nèi)的濃度大于1 000 Bq/m3。

3)由于日常使用閃爍法測(cè)氡儀測(cè)量氡氣濃度時(shí)經(jīng)常會(huì)忽略氣壓對(duì)閃爍室探測(cè)效率的影響，因此為保證校準(zhǔn)條件與測(cè)量條件的一致性，在利用標(biāo)準(zhǔn)儀器對(duì)閃爍法測(cè)氡儀進(jìn)行校準(zhǔn)時(shí)，閃爍室也無(wú)需進(jìn)行氣壓校正。

需要說(shuō)明的是，地震系統(tǒng)的閃爍法測(cè)氡儀包括水氡測(cè)量使用的FD-125測(cè)氡儀及氣氡測(cè)量使用的SD-3A和BG2015R測(cè)氡儀。雖然本文僅以FD-125測(cè)氡儀為代表來(lái)驗(yàn)證標(biāo)準(zhǔn)儀器校準(zhǔn)法的可行性，但該方法也同樣適用于SD-3A與BG2015R測(cè)氡儀。地震系統(tǒng)測(cè)氡儀除了包括大部分閃爍法測(cè)氡儀外，還包括少量電離法測(cè)氡儀。云南省地震局有關(guān)專家也曾對(duì)電離法測(cè)氡儀展開(kāi)實(shí)驗(yàn)研究，結(jié)果表明，標(biāo)準(zhǔn)儀器校準(zhǔn)法可對(duì)電離法測(cè)氡儀進(jìn)行有效校準(zhǔn)[25]。后期可結(jié)合氡室校準(zhǔn)法進(jìn)一步驗(yàn)證并確定校準(zhǔn)條件。