武 琦，史寶磊，張培升，關(guān)璽彤，李 凱

(中國(guó)原子能科學(xué)研究院 反應(yīng)堆工程技術(shù)研究所，北京 102413)

為驗(yàn)證新型核燃料在輻照條件下的性能，需要開(kāi)展堆內(nèi)輻照考驗(yàn)，用于裝載核燃料元件進(jìn)入輕水研究堆進(jìn)行輻照的輻照裝置結(jié)構(gòu)可參考文獻(xiàn)[1]。鋯-4合金對(duì)熱中子的吸收截面較小，輻照裝置中的部分結(jié)構(gòu)部件采用鋯-4合金圓管。因?yàn)樵诙褍?nèi)考驗(yàn)時(shí)受到長(zhǎng)時(shí)間的氧化和蠕變以及可能的事故工況，在輻照裝置設(shè)計(jì)時(shí)需要考慮鋯-4圓管的變形，以防止其變形過(guò)大影響輻照裝置的熱工設(shè)計(jì)，進(jìn)而影響輻照參數(shù)的穩(wěn)定性和堆芯安全。

關(guān)于鋯-4合金的氧化增重和增厚，Cathcart等[2-5]進(jìn)行了研究，并總結(jié)出Cathcart-Pawel等經(jīng)驗(yàn)公式；對(duì)于鋯-4合金的蠕變，Rosinger等[6]進(jìn)行了研究，并總結(jié)出Rosinger公式。輻照過(guò)程中鋯-4圓管可能處于較高溫度下，溫度升高導(dǎo)致材料性能下降而可能發(fā)生屈服，對(duì)于鋯-4合金力學(xué)性能隨溫度的變化，可參考文獻(xiàn)[7]。

開(kāi)展鋯-4合金圓管變形的堆外驗(yàn)證試驗(yàn)主要出于以下兩點(diǎn)考慮：1) 去應(yīng)力和重結(jié)晶兩種不同的退火方式對(duì)鋯-4合金材料力學(xué)性能影響較大，在將鋯-4合金材料加工成圓管時(shí)，加工工藝和加工精度也會(huì)對(duì)圓管的部分力學(xué)性能產(chǎn)生一定影響，因此針對(duì)特定批次的鋯-4合金性能可能會(huì)降低，公式的適用性也有待驗(yàn)證；2) 輻照裝置中鋯-4合金圓管的工況與商業(yè)壓水堆中不一樣，沒(méi)有足夠的使用經(jīng)驗(yàn)。

綜上，在輻照裝置入堆輻照之前開(kāi)展鋯-4合金圓管變形的堆外驗(yàn)證試驗(yàn)，確定能夠長(zhǎng)時(shí)間運(yùn)行的工況，并以此反饋輻照裝置的設(shè)計(jì)，進(jìn)行改進(jìn)。

1 試驗(yàn)方案

1.1 試驗(yàn)裝置

輻照裝置中鋯-4合金圓管的堆外驗(yàn)證試驗(yàn)采用自主搭建的試驗(yàn)裝置，主要由直流電源、試驗(yàn)件、試驗(yàn)件支撐和監(jiān)控系統(tǒng)組成。直流電源最大可輸出20 V電壓和1 500 A電流，電源的正、負(fù)極直接夾持在試驗(yàn)件上，對(duì)其通電加熱。試驗(yàn)件采用φ10 mm×0.7 mm(外徑×壁厚)的鋯-4合金圓管，內(nèi)部填充φ8.2 mm的實(shí)心氧化鋁芯塊，上、下端用鋯-4合金的端塞焊接密封，上端塞開(kāi)有φ1 mm的孔，連接引壓管對(duì)試驗(yàn)件內(nèi)部充壓。試驗(yàn)件使用的鋯-4合金圓管由國(guó)核寶鈦鋯業(yè)股份有限公司生產(chǎn)，執(zhí)行標(biāo)準(zhǔn)為KY·DG·ZX·YS0703·015·RJ。試驗(yàn)件支撐包括一些法蘭和1根玻璃管，玻璃管可隔絕橫向氣流使試驗(yàn)件在加熱時(shí)的狀態(tài)更穩(wěn)定，且便于在試驗(yàn)過(guò)程中直接觀察。監(jiān)控系統(tǒng)可遠(yuǎn)程操控直流電源，并對(duì)試驗(yàn)件的溫度和壓力進(jìn)行監(jiān)測(cè)和記錄。整個(gè)試驗(yàn)裝置示意圖如圖1所示。

1.2 試驗(yàn)參數(shù)

輻照裝置的穩(wěn)態(tài)熱工設(shè)計(jì)應(yīng)滿足燃料芯體溫度(約900 ℃)的要求，同時(shí)滿足有效載出燃料釋熱的要求，為此在入堆輻照前應(yīng)對(duì)輻照裝置進(jìn)行穩(wěn)態(tài)熱工計(jì)算。輻照裝置的穩(wěn)態(tài)熱工計(jì)算模型可參考文獻(xiàn)[1，8-9]。根據(jù)輻照裝置在堆內(nèi)考驗(yàn)的設(shè)計(jì)工況，通過(guò)計(jì)算可得到其中鋯-4合金圓管在考驗(yàn)工況下的溫度，根據(jù)文獻(xiàn)[1]中計(jì)算和堆內(nèi)試驗(yàn)測(cè)量的對(duì)比，發(fā)現(xiàn)計(jì)算值和測(cè)量值之間的相對(duì)偏差不超過(guò)10%，說(shuō)明計(jì)算值是可信的。因此以輻照裝置在堆內(nèi)考驗(yàn)時(shí)可能發(fā)生的最嚴(yán)苛工況的鋯-4合金圓管的計(jì)算溫度作為堆外驗(yàn)證試驗(yàn)中試驗(yàn)件的溫度。

圖1 試驗(yàn)裝置示意圖Fig.1 Schematic diagram of experiment apparatus

根據(jù)考驗(yàn)溫度、考驗(yàn)時(shí)間、芯塊的裂變氣體釋放率以及燃料元件的氣腔設(shè)計(jì)等因素，推算考驗(yàn)?zāi)┢阡?4合金圓管可達(dá)到的最大內(nèi)壓，并以此壓力作為堆外驗(yàn)證試驗(yàn)中試驗(yàn)件的內(nèi)壓。根據(jù)以上計(jì)算參數(shù)形成了堆外驗(yàn)證試驗(yàn)的試驗(yàn)矩陣，如表1所列。

表1 試驗(yàn)矩陣Table 1 Experiment matrix

1.3 試驗(yàn)測(cè)點(diǎn)

試驗(yàn)中測(cè)溫采用K型Ⅱ級(jí)熱電偶，最大測(cè)量相對(duì)誤差為±0.75%，測(cè)壓采用UTY-4000型壓力變送器，最大測(cè)量相對(duì)誤差為±0.5%。

試驗(yàn)中共有3個(gè)溫度測(cè)點(diǎn)，1個(gè)壓力測(cè)點(diǎn)。3個(gè)溫度測(cè)點(diǎn)分別位于試驗(yàn)件外表面下端塞起483、733和966 mm高度處。壓力測(cè)點(diǎn)位于試驗(yàn)件的引壓管上。

直流電源的正、負(fù)極分別夾持在試驗(yàn)件的40 mm和990 mm高度處。試驗(yàn)中的電源正、負(fù)極和溫度、壓力的測(cè)點(diǎn)位置如圖2所示。

圖2 電源正、負(fù)極和試驗(yàn)測(cè)點(diǎn)位置示意圖Fig.2 Schematic diagram of location of power’s positive and negative and measure point

2 試驗(yàn)結(jié)果

按照表1中的溫度和壓力，對(duì)試驗(yàn)件開(kāi)展了5個(gè)階段的試驗(yàn)，試驗(yàn)工況和試驗(yàn)時(shí)長(zhǎng)列于表2。

表2 試驗(yàn)階段Table 2 Experiment stage

試驗(yàn)開(kāi)始之前，對(duì)試驗(yàn)件的原始外徑使用外徑千分尺進(jìn)行測(cè)量，對(duì)試驗(yàn)件的原始內(nèi)徑采用氣動(dòng)量?jī)x進(jìn)行測(cè)量，測(cè)量結(jié)果列于表3。試驗(yàn)開(kāi)始后，在試驗(yàn)件軸向選取5個(gè)固定的外徑測(cè)點(diǎn)，分別為：測(cè)點(diǎn)1高度283 mm，測(cè)點(diǎn)2高度383 mm，測(cè)點(diǎn)3高度483 mm(熱電偶1布置處)，測(cè)點(diǎn)4高度583 mm，測(cè)點(diǎn)5高度683 mm。

每個(gè)階段試驗(yàn)(參考表2)完成之后，使用外徑千分尺對(duì)試驗(yàn)件包殼的外徑進(jìn)行測(cè)量，測(cè)量結(jié)果列于表4。外徑千分尺的測(cè)量結(jié)果均四舍五入略去估讀位，精確到0.01 mm，氣動(dòng)量?jī)x的測(cè)量結(jié)果精確到0.001 mm。

由表3可看出，試驗(yàn)前的鋯-4合金圓管內(nèi)外徑都比較均勻，可近似看成是1根外徑10.01 mm、內(nèi)徑8.57 mm的均勻圓管。由表4可看出，試驗(yàn)件的外徑在每一階段的試驗(yàn)后都發(fā)生了變化，但在第2階段試驗(yàn)后的變化非常小。

表3 試驗(yàn)前試驗(yàn)件內(nèi)、外徑測(cè)量Table 3 Measure of inner and outer diameters of specimen before experiment

試驗(yàn)件在試驗(yàn)過(guò)程中由于受熱而要軸向伸長(zhǎng)，但由于下端支撐的約束作用使其不能自由伸長(zhǎng)，因此在軸向上發(fā)生了稍微的彎曲，形成了一定的撓度，如圖3所示。

表4 各階段試驗(yàn)后試驗(yàn)件外徑測(cè)量Table 4 Measure of outer diameter of specimen after every stage experiment

圖3 試驗(yàn)后的試驗(yàn)件整體形貌Fig.3 Overall appearance of specimen after experiment

3 外徑變形分析

3.1 氧化分析

鋯合金蒸氣氧化過(guò)程中，隨溫度的升高，氧化層和富氧相α-Zr(O)的增長(zhǎng)是它們不斷地從母相β-Zr分離出來(lái)的結(jié)果[5]。定義：

(1)

式中：lox和lα為氧化層和α-Zr(O)層的厚度；W為單位面積吸收氧的質(zhì)量；t為氧化時(shí)間；Kox、Kα為氧化層增長(zhǎng)速度；KT為氧質(zhì)量增加速度；Kox、Kα和KT均滿足Arrhenius方程[10]：

K=Aexp(-Q/RT)

(2)

式中：A為指數(shù)因子；Q為激活能常量；R為理想氣體常數(shù)，8.314 J/(mol·K)；T為反應(yīng)溫度，K。

對(duì)相關(guān)的經(jīng)驗(yàn)關(guān)系式歸納總結(jié)，列于表5[10-11]。

表5 氧質(zhì)量增加和氧化層增長(zhǎng)速度關(guān)系式匯總Table 5 Summary of relationship between oxygen mass increase and oxide layer growth rate

因試驗(yàn)溫度為833 K和743 K(即560 ℃和470 ℃)，不在上述公式的適用溫度范圍內(nèi)。因此選擇與試驗(yàn)溫度最近的Leistikow-Schanz公式外推，來(lái)估算氧化增重和氧化增厚，結(jié)果列于表6、7。

表6 試驗(yàn)件的氧化增重計(jì)算Table 6 Calculation of oxidation weight gain of specimen

表7 試驗(yàn)件的氧化層厚度計(jì)算Table 7 Calculation of oxidation thickness of specimen

試驗(yàn)結(jié)束后，在試驗(yàn)件兩個(gè)固定外徑測(cè)點(diǎn)處(383 mm和483 mm)取樣，并對(duì)樣品截面用掃描電鏡背散射電子成像進(jìn)行金相檢查，結(jié)果如圖4、5所示。

圖4 試驗(yàn)件383 mm處截面微觀照片F(xiàn)ig.4 Microscopic photograph of section at 383 mm

圖5 試驗(yàn)件483 mm處截面微觀照片F(xiàn)ig.5 Microscopic photograph of section at 483 mm

由圖4、5可看出，試驗(yàn)結(jié)束后，試驗(yàn)件即鋯-4合金圓管外壁最終形成的氧化層沿軸向和周向總體分布比較均勻，基本在7～8 μm范圍內(nèi)。由表7可看出，整個(gè)試驗(yàn)后，用Leistikow-Schanz公式計(jì)算得到的氧化層厚度為8.699 μm，比金相檢測(cè)的結(jié)果7～8 μm大15%左右，認(rèn)為該公式可以用來(lái)對(duì)氧化層厚度進(jìn)行估算。

用Leistikow-Schanz公式氧化增重和氧化增厚的計(jì)算結(jié)果對(duì)試驗(yàn)件氧化導(dǎo)致的外徑變化進(jìn)行計(jì)算。假設(shè)鋯-4合金被氧化全部形成ZrO2，鋯-4合金高溫下密度為6 490 kg/m3，ZrO2密度為5 890 kg/m3，設(shè)被氧化掉的鋯-4合金厚度為x，則氧化前后單位面積質(zhì)量為：

6 490x=(8.699×10-6×5 890-

1.42×10-2) kg/m2

x=5.707×10-6m

因此可計(jì)算試驗(yàn)件由于氧化引起的壁厚變化Δt為：

Δt=(8.699×10-6-5.707×10-6) m=

2.992×10-6m=2.992 μm

試驗(yàn)件由于氧化引起的外徑變化ΔDo為：

ΔDo=2Δt=5.984 μm

由于Leistikow-Schanz公式氧化層厚度的計(jì)算結(jié)果比實(shí)測(cè)結(jié)果大15%左右，因此可推測(cè)試驗(yàn)件由于氧化引起的實(shí)際外徑變化比計(jì)算結(jié)果ΔDo要小13%左右，即約為5.984(1-13%)=5.206 μm。上述計(jì)算得到的由于氧化引起的外徑變化與表4中試驗(yàn)件外徑變化的實(shí)際測(cè)量結(jié)果相比，只占很小的一部分。

3.2 強(qiáng)度分析

根據(jù)拉梅公式，圓管在受內(nèi)外壓作用時(shí)管內(nèi)的應(yīng)力[12]為：

(3)

(4)

式中：σr為徑向應(yīng)力，MPa；σθ為環(huán)向應(yīng)力，MPa；R1為圓管內(nèi)徑；R2為圓管外徑；p1為圓管所受內(nèi)壓；p2圓管所受外壓；r為所求應(yīng)力處的半徑。

因?yàn)樵囼?yàn)件只受內(nèi)壓，令p2=0，將試驗(yàn)件和試驗(yàn)參數(shù)代入拉梅公式，得到試驗(yàn)件在不同試驗(yàn)壓力下的環(huán)向應(yīng)力σθ近似值(以試驗(yàn)件包殼的初始尺寸進(jìn)行近似計(jì)算，不考慮試驗(yàn)過(guò)程中其內(nèi)外徑尺寸變化)，結(jié)果列于表8。

去應(yīng)力鋯-4合金圓管環(huán)向拉伸的屈服強(qiáng)度和抗拉強(qiáng)度根據(jù)下式[7]計(jì)算：

σ0.2=595.7-0.817 2T

(5)

σb=736.4-0.979 8T

(6)

式中：σ0.2為屈服強(qiáng)度，MPa；σb為抗拉強(qiáng)度，MPa；T為試驗(yàn)溫度，℃。

表8 試驗(yàn)壓力下試驗(yàn)件包殼的環(huán)向應(yīng)力Table 8 Circumferential stress of experiment specimen cladding under experiment pressure

根據(jù)屈服強(qiáng)度和抗拉強(qiáng)度，可得到試驗(yàn)溫度下試驗(yàn)件采用的鋯-4合金的許用應(yīng)力[p]，結(jié)果列于表9。

表9 試驗(yàn)溫度下鋯-4合金的屈服強(qiáng)度和許用應(yīng)力Table 9 Yield strength and allowable stress of Zr-4 alloy at experiment temperature

對(duì)比表8、9，試驗(yàn)工況下試驗(yàn)件管壁內(nèi)的環(huán)向應(yīng)力σθ均不超過(guò)該試驗(yàn)溫度下的屈服強(qiáng)度σ0.2和許用應(yīng)力[p]，這說(shuō)明在試驗(yàn)過(guò)程中試驗(yàn)件在徑向未產(chǎn)生塑性變形。

3.3 蠕變分析

金屬穩(wěn)態(tài)蠕變速率與環(huán)向應(yīng)力、溫度之間的關(guān)系遵從修正的Arrhenius方程，如下式[13]所示：

ε=Aσnexp(-Q/RT)

(7)

式中：ε為穩(wěn)態(tài)蠕變速率；A為材料常數(shù)；σ為環(huán)向應(yīng)力；n為應(yīng)力指數(shù)；Q為活化能。不同相變區(qū)(α相區(qū)、α+β相區(qū)、β相區(qū))的A與n不同。

在730～1 073 K溫度之間，鋯合金蠕變速率可用Rosinger公式[13-15]計(jì)算：

(8)

根據(jù)Rosinger公式對(duì)表2中各試驗(yàn)階段的工況進(jìn)行計(jì)算，其中環(huán)向應(yīng)力σ取表8中的外壁環(huán)向應(yīng)力，得到的結(jié)果列于表10。

將表4中各固定外徑測(cè)點(diǎn)的試驗(yàn)件外徑測(cè)量值與表10中的計(jì)算值進(jìn)行比較，如圖6所示。由表10可看出，鋯-4合金圓管試驗(yàn)件在外壁環(huán)向應(yīng)力29.10 MPa和460～470 ℃的試驗(yàn)工況下，蠕變速率很小，在10 h內(nèi)的徑向應(yīng)變遠(yuǎn)小于0.1%(0.01 mm)；在其他試驗(yàn)工況下，如外壁環(huán)向應(yīng)力29.10 MPa和550～560 ℃工況、外壁環(huán)向應(yīng)力45.57 MPa和460～470 ℃工況以及外壁環(huán)向應(yīng)力53.80 MPa和460～470 ℃工況，均在10 h內(nèi)發(fā)生了0.1%(0.01 mm)左右及以上的徑向應(yīng)變。

表10 試驗(yàn)件的蠕變變形計(jì)算Table 10 Calculation of creep of experiment specimen

由圖6可看出，使用Rosinger公式計(jì)算得到的試驗(yàn)件外徑蠕變變形量與實(shí)際測(cè)量值趨勢(shì)相符，各階段試驗(yàn)后的計(jì)算值與測(cè)量值也符合得較好。由圖6還可看出，試驗(yàn)件外徑在測(cè)點(diǎn)3、90°的測(cè)量值相比計(jì)算值和其他測(cè)點(diǎn)的測(cè)量值偏高，而在測(cè)點(diǎn)3、0°的測(cè)量值卻相對(duì)偏低，這一異?，F(xiàn)象是由于試驗(yàn)件外表面測(cè)點(diǎn)3處正好布置了熱電偶(圖2)，試驗(yàn)件外壁面的變形受到了熱電偶夾持影響的緣故。

4 結(jié)論

本文在堆外開(kāi)展鋯-4合金圓管驗(yàn)證試驗(yàn)，將試驗(yàn)結(jié)果分別與Leistikow-Schanz公式和Rosinger公式的計(jì)算結(jié)果進(jìn)行對(duì)比，得出如下結(jié)論。

1) 鋯-4合金圓管試驗(yàn)件在堆外驗(yàn)證試驗(yàn)中，徑向未產(chǎn)生塑性變形，徑向變形主要是蠕變導(dǎo)致的，氧化對(duì)徑向變形起到了次要作用。蠕變變形量與時(shí)間t呈正比，氧化層增厚速度與t1/2呈正比，且蠕變變形速度大于氧化層增厚速度，所以在輻照容器鋯-4合金圓管的設(shè)計(jì)中應(yīng)主要考慮蠕變引起的變形。

2) 鋯-4合金圓管試驗(yàn)件在外壁環(huán)向應(yīng)力29.10 MPa和460～470 ℃的試驗(yàn)工況下，蠕變速率很小，在10 h內(nèi)的徑向應(yīng)變遠(yuǎn)小于0.1%(0.01 mm)，在堆內(nèi)輻照考驗(yàn)時(shí)可以較長(zhǎng)時(shí)間的運(yùn)行。

3) Leistikow-Schanz公式計(jì)算鋯-4合金的氧化層厚度結(jié)果，比實(shí)際測(cè)量值要大15%左右，可能是由于試驗(yàn)溫度(833 K和743 K)不在該公式適用范圍之內(nèi)(973～1 873 K)導(dǎo)致的；Rosinger公式計(jì)算的蠕變變形與試驗(yàn)結(jié)果的測(cè)量值比較符合，在設(shè)計(jì)鋯-4合金圓管制造的高溫承壓部件時(shí)，可以將計(jì)算結(jié)果作為參考。