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        環(huán)己酮氨肟化工藝原料配比數(shù)學(xué)模型的構(gòu)建及應(yīng)用分析

        2023-01-19 08:27:22
        合成纖維工業(yè) 2022年6期
        關(guān)鍵詞:己內(nèi)酰胺環(huán)己酮反應(yīng)釜

        王 玉 良

        (中石化巴陵石油化工有限公司,湖南 岳陽(yáng) 414007)

        己內(nèi)酰胺是一種重要的有機(jī)化工原料,主要用途是通過(guò)聚合生成聚酰胺6切片,再進(jìn)一步加工成聚酰胺6纖維、工程塑料、薄膜[1-2]。根據(jù)質(zhì)量和指標(biāo)的不同,聚酰胺6切片有不同的側(cè)重應(yīng)用領(lǐng)域。隨著下游市場(chǎng)需求量的進(jìn)一步增大,截至2021年底,國(guó)內(nèi)已建成投產(chǎn)或在建己內(nèi)酰胺裝置達(dá)20套,國(guó)內(nèi)己內(nèi)酰胺總產(chǎn)能已達(dá)5 540 kt/a[3-4]。淤漿床環(huán)己酮氨肟化法制環(huán)己酮肟是己內(nèi)酰胺生產(chǎn)中的核心單元,目前國(guó)內(nèi)環(huán)己酮肟生產(chǎn)裝置85%采用環(huán)己酮氨肟化法工藝,即在一定條件下,環(huán)己酮、雙氧水、氨反應(yīng)生成環(huán)己酮肟,然后環(huán)己酮肟在發(fā)煙硫酸的作用下進(jìn)行重排反應(yīng)生成己內(nèi)酰胺,在整個(gè)反應(yīng)鏈中氨肟化反應(yīng)的控制是關(guān)鍵。

        隨著氨肟化法生產(chǎn)己內(nèi)酰胺工藝的研究深入,各企業(yè)的工藝控制參數(shù)及產(chǎn)品質(zhì)量已大體相近,如何進(jìn)一步降低生產(chǎn)成本成為各己內(nèi)酰胺企業(yè)競(jìng)爭(zhēng)的著眼點(diǎn)。作者以中石化巴陵石油化工有限公司己內(nèi)酰胺部氨肟化裝置實(shí)際生產(chǎn)數(shù)據(jù)為基礎(chǔ),構(gòu)建了雙氧水/環(huán)己酮摩爾配比(B)與氨肟化反應(yīng)釜清液中環(huán)己酮含量(Ch)、環(huán)己酮肟單位生產(chǎn)成本(P)之間的數(shù)學(xué)模型,以期通過(guò)模型優(yōu)化生產(chǎn)工藝,降低生產(chǎn)成本。

        1 氨肟化反應(yīng)機(jī)理

        目前,關(guān)于以鈦硅分子篩(TS-1)作為反應(yīng)催化劑的環(huán)己酮氨肟化工藝的反應(yīng)機(jī)理主要存在兩種觀點(diǎn)[5-6]。第一種觀點(diǎn)稱為羥胺機(jī)理,認(rèn)為T(mén)S-1與雙氧水發(fā)生反應(yīng)生成含鈦過(guò)氧化物,然后氣氨在催化劑的作用下被含鈦過(guò)氧化物氧化為羥胺,再與環(huán)己酮發(fā)生反應(yīng)生成環(huán)己酮肟。第二種觀點(diǎn)稱為亞胺機(jī)理,認(rèn)為氣氨和環(huán)己酮先生成環(huán)己酮亞胺,環(huán)己酮亞胺再被鈦和雙氧水的中間體氧化成環(huán)己酮肟。張向京等[7]利用原位漫反射紅外光譜法對(duì)環(huán)己酮氨肟化反應(yīng)過(guò)程的研究表明,氨水與環(huán)己酮首先吸附在表面—Si—OH上生成環(huán)己酮亞胺,然后生成肟。亞胺機(jī)理可以較為貼切地解釋一些副產(chǎn)物的形成原因,但亞胺機(jī)理并不能否定羥胺機(jī)理的可能性,顧耀明等[8]認(rèn)為主反應(yīng)符合羥胺機(jī)理,副反應(yīng)符合亞胺機(jī)理。

        影響環(huán)己酮氨肟化反應(yīng)的主要因素包括催化劑的活性、反應(yīng)釜的溫度、反應(yīng)釜的壓力、B,以及反應(yīng)時(shí)間、催化劑濃度等[5]。在催化劑的催化能力不變的情況下,對(duì)各影響因素進(jìn)行調(diào)整與優(yōu)化,促進(jìn)主反應(yīng)的速度和靶向性、減少副產(chǎn)物的產(chǎn)生是提升環(huán)己酮肟質(zhì)量的關(guān)鍵。

        2 原料配比數(shù)學(xué)模型的構(gòu)建及驗(yàn)證

        2.1 模型構(gòu)建

        數(shù)學(xué)模型是基于數(shù)學(xué)理論和方法,對(duì)實(shí)際問(wèn)題的一種抽象和簡(jiǎn)化,用數(shù)學(xué)符號(hào)、數(shù)學(xué)關(guān)系式、數(shù)學(xué)命題、圖形、圖表等來(lái)刻畫(huà)客觀事物的本質(zhì)屬性與其內(nèi)在聯(lián)系。當(dāng)數(shù)學(xué)模型與經(jīng)濟(jì)研究問(wèn)題有機(jī)地結(jié)合在一起時(shí),就產(chǎn)生了經(jīng)濟(jì)模型[9-12]。

        在氨肟化反應(yīng)溫度80~85 ℃,壓力0.3~0.4 MPa,催化劑質(zhì)量分?jǐn)?shù)為2.0%~3.0%的條件下,以氨肟化裝置反應(yīng)釜清液中Ch與B的部分?jǐn)?shù)據(jù)作散點(diǎn)圖,見(jiàn)圖1。

        圖1 B與反應(yīng)清液中Ch之間的關(guān)系Fig.1 Relationship between B and Ch of reaction liquid

        利用EXCEL軟件中INDEX函數(shù)與LINEST函數(shù)對(duì)圖1中數(shù)據(jù)進(jìn)行擬合分析,得到B與Ch的函數(shù)關(guān)系,見(jiàn)式(1)。

        Ch=4.194B2-9.988B+5.954

        (1)

        B根據(jù)氨肟化反應(yīng)方程式由式(2)計(jì)算。

        (2)

        式中:Fs為雙氧水流量,F(xiàn)h為環(huán)己酮流量,Ns為雙氧水濃度。

        為簡(jiǎn)化計(jì)算,取Fh為5 t/h,此時(shí)反應(yīng)釜內(nèi)溶液總流量為33 t/h,則環(huán)己酮轉(zhuǎn)化率(R)的計(jì)算見(jiàn)式(3)。

        R=(1-33Ch/5)×100%

        (3)

        不考慮液氨成本,P與原料雙氧水單價(jià)(Js)、環(huán)己酮單價(jià)(Jh)、環(huán)己酮肟產(chǎn)量(Oh)之間的關(guān)系見(jiàn)式(4)。

        P=(JsFs+JhFh)/Oh

        (4)

        Oh根據(jù)氨肟化反應(yīng)方程式由式(5)計(jì)算。

        Oh=113Fh×R/98

        (5)

        將式(2)、式(3)、式(5)代入式(4),由此得到B與P的關(guān)系式,見(jiàn)式(6)。

        P=(34BJs/Ns+ 98Jh)/113R

        (6)

        2.2 模型驗(yàn)證

        從表1可以看出:Ch的計(jì)算值與實(shí)際值基本相符,誤差在可接受范圍內(nèi),實(shí)際值與計(jì)算值相關(guān)系數(shù)為0.972 9,相關(guān)性較強(qiáng)。另外,從表1還可以看出,隨著B(niǎo)增大,Ch先減小后增大,即R先增大后減小,當(dāng)B為1.19時(shí),Ch最小,R最高,繼續(xù)提高B,雙氧水處于超量狀態(tài),相應(yīng)的副反應(yīng)增加,造成主反應(yīng)轉(zhuǎn)化率下降,Ch上升,說(shuō)明控制反應(yīng)的B,有利于提高R。

        表1 不同B下Ch的計(jì)算值與實(shí)際值Tab.1 Calculated value and actual value of Chunder different B

        設(shè)定Ns為27.5%,Js為865元/t,Jh為6 010元/t,代入式(6),計(jì)算得到不同B下的P見(jiàn)表2。

        表2 不同B下的PTab.2 P at different B

        從表2可以看出,隨著B(niǎo)的提高,P隨之增大,而R先增大后減小,P與R的增長(zhǎng)趨勢(shì)不一致,說(shuō)明并不是R越大,P越小。這是因?yàn)樵诎彪炕磻?yīng)過(guò)程中,要使反應(yīng)釜中的環(huán)己酮全部消耗,就需要加入更多的雙氧水,但雙氧水加入量有個(gè)極限值(B在1.19左右),超過(guò)這個(gè)極限值,副反應(yīng)會(huì)增多(如雙氧水分解等),導(dǎo)致未反應(yīng)的環(huán)己酮增多,生成的環(huán)己酮肟減少,而P是按加入到反應(yīng)釜的環(huán)己酮和雙氧水的總費(fèi)用計(jì)算(無(wú)論是否參與反應(yīng)),故B增大、P也增大,同時(shí)未反應(yīng)的環(huán)己酮進(jìn)入到后工序還會(huì)影響最終己內(nèi)酰胺產(chǎn)品的質(zhì)量。

        3 原料配比數(shù)學(xué)模型的應(yīng)用

        實(shí)際生產(chǎn)過(guò)程中,B通??刂圃?.10~1.16,分別選取B為1.12與1.14,考察不同原料單價(jià)下通過(guò)降低B對(duì)收益影響。

        從表3可以看出,Js不變時(shí),隨著Jh的提高,降低B產(chǎn)生的收益逐步降低,如Js為800元/t、Jh為7 100元/t時(shí),B由1.14降至1.12,產(chǎn)生收益為12.73元/t;Jh為12 000元/t時(shí),B由1.14降至1.12,產(chǎn)生收益為9.87元/t,說(shuō)明Jh較高時(shí),降低B產(chǎn)生的收益較低,有可能不足以抵消質(zhì)量損失所導(dǎo)致的收益損失(Ch越低,己內(nèi)酰產(chǎn)品質(zhì)量越好),故此時(shí)通過(guò)減小B來(lái)降低P不可取。

        表3 不同B下Jh對(duì)P的影響Tab.3 Effect of Jhon P at different B

        從表4可以看出,Jh不變時(shí),隨Js的升高,降低B產(chǎn)生的收益逐步提高,如Jh為7 100元/t、Js為800元/t時(shí),B由1.14降至1.12,產(chǎn)生收益為12.73元/t;Js為1 300元/t時(shí),B由1.14降至1.12,產(chǎn)生收益為23.27元/t,說(shuō)明Js較高時(shí),降低B產(chǎn)生的收益較高,有可能超過(guò)質(zhì)量損失所導(dǎo)致的收益損失,此時(shí)就可以考慮通過(guò)減小B來(lái)降低P。

        表4 不同B下Js對(duì)P的影響Tab.4 Effect of Json P at different B

        故在環(huán)己酮氨肟化工藝控制過(guò)程中,B的控制應(yīng)綜合考慮生產(chǎn)成本與產(chǎn)品質(zhì)量之間的關(guān)系,在一定范圍內(nèi)降低B可以提高收益,但隨著B(niǎo)的降低,系統(tǒng)中會(huì)出現(xiàn)酮累積現(xiàn)象,進(jìn)而對(duì)工藝控制產(chǎn)生負(fù)面影響。因此,在原料的價(jià)格發(fā)生變動(dòng)時(shí),有針對(duì)性的對(duì)B進(jìn)行優(yōu)化調(diào)整,是實(shí)現(xiàn)產(chǎn)品質(zhì)量與生產(chǎn)成本最優(yōu)化的有效手段。

        4 結(jié)論

        a.建立了B與氨肟化反應(yīng)釜清液中Ch、P之間的數(shù)學(xué)模型,該模型相關(guān)系數(shù)為0.972 9,相關(guān)性較強(qiáng),與實(shí)際值誤差較小。

        b.氨肟化反應(yīng)過(guò)程中,隨著B(niǎo)的提高,Ch先減小后增大,R先增大后減小,當(dāng)B為1.19時(shí),Ch最小,R最高,產(chǎn)品質(zhì)量最好;隨著B(niǎo)的提高,P增大,減小B有利用降低P,但會(huì)導(dǎo)致副反應(yīng)增多,影響產(chǎn)品質(zhì)量。

        c.Jh較高時(shí),降低B對(duì)P的影響較小,而Js較高時(shí),降低B對(duì)P影響較大。

        d.在實(shí)際生產(chǎn)控制中,B的控制應(yīng)綜合考慮生產(chǎn)成本與產(chǎn)品質(zhì)量之間的關(guān)系,依據(jù)建立的數(shù)學(xué)模型,在原料價(jià)格發(fā)生變動(dòng)時(shí),通過(guò)對(duì)B進(jìn)行有針對(duì)性的調(diào)整,從而實(shí)現(xiàn)生產(chǎn)成本與產(chǎn)品質(zhì)量的最優(yōu)化。

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