祝新明 張穎龍 陳燕 余建林 呂升

（浙江省嘉興生態(tài)環(huán)境監(jiān)測(cè)中心，浙江嘉興 314000）

1 引言

隨著經(jīng)濟(jì)和社會(huì)發(fā)展，工業(yè)化、城市化迅速推進(jìn)，化石燃料燃燒、工業(yè)生產(chǎn)過程排放、機(jī)動(dòng)車尾氣排放等人為污染問題突出，顆粒物（PM2.5和PM10）成為影響空氣質(zhì)量的首要污染物。顆粒物對(duì)人體呼吸系統(tǒng)、心肺血管都有嚴(yán)重的影響，威脅公眾生命健康［1－5］。“十三五”以來，全國(guó)打響了污染防治攻堅(jiān)戰(zhàn)，經(jīng)過不懈努力，生態(tài)環(huán)境質(zhì)量逐步改善。嘉興市作為長(zhǎng)三角地區(qū)重要組成部分，探究其近年來大氣顆粒物變化特征，對(duì)于鞏固治理成果和開展下一步大氣污染的治理都有著重要意義。目前對(duì)嘉興市顆粒物的研究中，沈利娟等［6］對(duì)嘉興市春季顆粒物分布的周末效應(yīng)開展研究表明，PM2.5的周末效應(yīng)要比PM10明顯；呂升等［7］對(duì)嘉興市冬季顆粒物分布特征研究認(rèn)為，高濃度的顆粒物是造成能見度降低的主要原因；沈利娟等［8］對(duì)夏季嘉興市一次光化學(xué)事件的觀測(cè)分析表明，大氣光化學(xué)反應(yīng)異?；钴S更有利于細(xì)顆粒物的生成。但以上研究關(guān)注的時(shí)間尺度較短，研究區(qū)域也僅限于一個(gè)空氣站或嘉興市區(qū)，較長(zhǎng)時(shí)間和較大尺度開展環(huán)境空氣顆粒物的時(shí)空分布分析，對(duì)于準(zhǔn)確了解其污染變化特征和變化趨勢(shì)有著重要意義［9］。因此本文以2017—2020 年嘉興市范圍內(nèi)各空氣自動(dòng)監(jiān)測(cè)站監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)為基礎(chǔ)，分析嘉興市PM2.5和PM10時(shí)間變化趨勢(shì)與空間分布特征，以期為嘉興市大氣污染防治提供一定的參考。

2 材料與方法

2.1 研究區(qū)概況

嘉興市位于浙江省東北部、杭嘉湖平原腹心地帶，轄南湖、秀洲2 個(gè)區(qū)，嘉善、海鹽2 個(gè)縣，平湖、海寧、桐鄉(xiāng)3 個(gè)縣級(jí)市。市境介于120°18′～121°16′E，30°21′～31°02′N 之間，陸地面積3 915 km2。嘉興市地處北亞熱帶南緣，屬東亞季風(fēng)區(qū)，冬夏季風(fēng)交替，四季分明，氣溫適中，雨水豐沛，日照充足，具有春濕、夏熱、秋燥、冬冷的特點(diǎn)。

2.2 數(shù)據(jù)來源

PM2.5，PM10濃度數(shù)據(jù)來源于分布在嘉興市轄區(qū)的3 個(gè)國(guó)控環(huán)境空氣自動(dòng)站和分布在5 個(gè)縣（市）的10 個(gè)省控環(huán)境空氣自動(dòng)站的監(jiān)測(cè)結(jié)果，數(shù)據(jù)選取時(shí)間為2017 年1 月1 日至2020 年12 月31 日。嘉興市環(huán)境空氣自動(dòng)監(jiān)測(cè)站點(diǎn)位分布如圖1 所示。

圖1 嘉興市環(huán)境空氣自動(dòng)監(jiān)測(cè)站分布示意

市區(qū)及各縣（市）的PM2.5和PM10的數(shù)據(jù)以每日的行政區(qū)域各監(jiān)測(cè)站點(diǎn)監(jiān)測(cè)結(jié)果的平均值作為該行政區(qū)域內(nèi)對(duì)應(yīng)項(xiàng)目的日均值，由日均值求得月均值，根據(jù)月均值求得季均值和年均值。

2.3 評(píng)價(jià)方法［10－11］

空間自相關(guān)主要用來分析研究空間中某位置觀察值與相鄰位置的觀察值是否相關(guān)及相關(guān)程度的一種空間數(shù)據(jù)的分析方法，包含全局自相關(guān)和局部自相關(guān)。其中，全局自相關(guān)用來分析整個(gè)研究區(qū)域內(nèi)指定屬性是否具有自相關(guān)性，探索屬性數(shù)據(jù)值在整個(gè)區(qū)域的空間分布特征，通過計(jì)算全局莫蘭（Moran）指數(shù)得到全局空間自相關(guān)，計(jì)算公式為：

式中，I 為全局Moran 指數(shù)；n 為樣本量，即空間位置的個(gè)數(shù)；xi，xj為空間位置i 和j 的觀察值；xˉ為其平均值；wij為空間權(quán)重矩陣。

全局Moran 指數(shù)的I 值域?yàn)椋郏?，1］。當(dāng)I＞0 時(shí)表示空間正相關(guān)，當(dāng)I＜0 時(shí)表示空間負(fù)相關(guān)，當(dāng)I＝0時(shí)表示不相關(guān)。

局部自相關(guān)用來分析特定局部區(qū)域的污染物屬性是否具有自相關(guān)性，局部Moran 指數(shù)計(jì)算公式為：

式中，Ii為局部Moran 指數(shù)；其余各變量定義與公式（1）類似。其檢驗(yàn)與全局Moran 指數(shù)基本一致。

本文基于Geoda1.12 軟件建立基于空間鄰接關(guān)系的權(quán)重矩陣，對(duì)PM2.5和PM10分別開展空間自相關(guān)分析。

3 結(jié)果與討論

3.1 PM2.5 和PM10 的時(shí)間分布特征

通過統(tǒng)計(jì)環(huán)境空氣中PM2.5和PM10濃度變化的周尺度情況（見圖2），可以發(fā)現(xiàn)PM2.5和PM10濃度均存在工作日偏高、周末偏低的周末效應(yīng)，這與周國(guó)治等［12］對(duì)長(zhǎng)沙市環(huán)境空氣質(zhì)量中PM2.5和PM10周末效應(yīng)的分析結(jié)果一致。PM10的平均濃度最高出現(xiàn)在周一，為59 μg/m3，最低出現(xiàn)在周六，為55 μg/m3，且隨著工作日時(shí)間的推移呈緩慢下降趨勢(shì)。周末PM10的平均濃度相比工作日低2 μg/m3。PM2.5的平均濃度最高出現(xiàn)在周一，為35 μg/m3，最低出現(xiàn)在周六，為31 μg/m3，且隨著工作日時(shí)間的推移呈緩慢下降趨勢(shì)。周末PM2.5的平均濃度相比工作日低1 μg/m3。長(zhǎng)時(shí)間的時(shí)間序列觀測(cè)，基本可以摒棄周期性氣候影響，主要反映的是周期性人類活動(dòng)變化的影響［13］。因此造成PM2.5和PM10的周末效應(yīng)一方面可能與休息日相較工作日的出行需求降低有關(guān)［14］，工作日相較周末擁堵程度增加，嘉興城市交通發(fā)展年報(bào)［15］顯示，由于快速路等重大基礎(chǔ)工程的建設(shè)，早晚高峰的擁堵程度增加，工作日更堵；另一方面可能與市民出行的目的地變更有關(guān)，周末市民選擇郊區(qū)出游，城市中道路機(jī)動(dòng)車減少，從而降低了機(jī)動(dòng)車污染的排放，利于污染物的擴(kuò)散。

圖2 PM2.5 和PM10 濃度周變化情況

環(huán)境空氣中PM2.5和PM10濃度的月度變化情況見圖3。由圖3 可以看出，PM2.5和PM10的最高值均出現(xiàn)在12 月，濃度分別為53，87 μg/m3，最低值出現(xiàn)在8 月，濃度分別為20，34 μg/m3。從全年看，PM2.5和PM10在1 月、12 月濃度較高，6—8 月濃度較低，變化大體呈兩頭高、中間低的“U”形分布趨勢(shì)，其中PM10相較PM2.5的月均濃度變化幅度更大。

圖3 PM2.5 和PM10 濃度月度變化情況

PM2.5和PM10的季度變化情況見圖4。

圖4 PM2.5 和PM10 的季度變化情況

分季節(jié)看，PM10的濃度由高到低分別為冬季（77 μg/m3）、春季（62 μg/m3）、秋季（52 μg/m3）、夏季（35 μg/m3），PM2.5濃度由高到低分別為冬季（48 μg/m3）、春季（34 μg/m3）、秋季（28 μg/m3）、夏季（22 μg/m3）。對(duì)照GB 3095—2012《環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》二級(jí)限值要求，PM10的日超標(biāo)率在冬季、春季、秋季、夏季分別為19.9%，18.7%，13.9%，0.3%；PM2.5的日超標(biāo)率在冬季、春季、秋季、夏季分別為39.8%，12.7%，7.1%，1.1%。PM10和PM2.5濃度呈冬春季高、夏秋季低的現(xiàn)象是人類活動(dòng)和氣象因素共同作用的結(jié)果。冬季，取暖導(dǎo)致化石燃料消耗增加，顆粒物的人為排放源增強(qiáng)，嘉興冬季又盛行西北風(fēng)，極易受北方輸入性污染的影響，加之天氣形勢(shì)穩(wěn)定，逆溫現(xiàn)象頻繁，邊界層高度低，水平和垂直擴(kuò)散條件不佳，污染物極易在地面累積；嘉興夏季盛行東南風(fēng)，來自太平洋的氣團(tuán)自身比較清潔，可稀釋當(dāng)?shù)氐腜M10和PM2.5等污染物，加之大氣垂直運(yùn)動(dòng)活躍，邊界層高度較高，降雨頻繁，有利于污染物的擴(kuò)散和清除［13，16］。

環(huán)境空氣中PM2.5和PM10濃度年度變化情況見圖5。

圖5 PM2.5 和PM10 濃度年度變化情況

由圖5 可以發(fā)現(xiàn)，2017—2020 年P(guān)M10和PM2.5年均濃度都呈逐年下降趨勢(shì)，PM10的年均濃度由2017 年的64 μg/m3下降至2020 年的46 μg/m3，下降28.1%，PM10濃度的下降得益于近年來嘉興推動(dòng)重點(diǎn)行業(yè)的除塵改造、柴油貨車污染防治攻堅(jiān)戰(zhàn)、嚴(yán)格落實(shí)施工工地“七個(gè)百分百”要求、城市道路機(jī)械化清掃率提升等措施。PM2.5的年均濃度從2017 年的36 μg/m3下降至2020 年的28 μg/m3，下降22.2%，嘉興市實(shí)施的電廠超低排放改造、燃煤小鍋爐淘汰、禁燃區(qū)和揚(yáng)塵管控、重污染天氣的應(yīng)急聯(lián)動(dòng)等措施，促使了細(xì)顆粒物的逐年下降。

3.2 PM2.5 和PM10 的空間分布及空間關(guān)聯(lián)性特征

PM2.5和PM10空間分布情況如圖6 所示。嘉興市環(huán)境空氣中PM2.5的濃度分布為桐鄉(xiāng)、海寧和嘉興市區(qū)較高，嘉善和海鹽次之，平湖最低。PM10的濃度分布為桐鄉(xiāng)最高，嘉善和海寧次之，嘉興市區(qū)和海鹽再次之，平湖最低。總體來看，PM2.5和PM10的濃度分布呈“東低西高”的特點(diǎn)。這一方面是嘉興西部縣（市）相較東部縣（市）人口基數(shù)大、工礦企業(yè)的分布較廣，另一方面是平湖、海鹽等地區(qū)緊鄰東海，來自海洋的清潔氣團(tuán)對(duì)PM2.5和PM10有一定的稀釋作用。

圖6 PM2.5 和PM10 空間分布情況

PM2.5和PM10的全局空間自相關(guān)分析結(jié)果如圖 7 所示。

圖7 PM2.5 和PM10 的Moran 散點(diǎn)圖

根據(jù)圖7，PM2.5的Moran′s I＝0.018 670 6（P>0.05），為空間正相關(guān)，但其Moran′s I 接近于0，且各縣（市）在4 個(gè)象限的分布較為分散，因此PM2.5總體空間相關(guān)性不顯著。PM10的Moran′s I＝0.120 728（P＜0.05），為空間正相關(guān)，說明這些區(qū)域具有較大的空間相關(guān)性。根據(jù)地理學(xué)第一定律可知，地理事物或?qū)傩栽诳臻g分布上互為相關(guān)［10］，因此PM10在空間上的關(guān)聯(lián)特征表現(xiàn)為PM10濃度較高的縣（市）趨于和PM10濃度較高的縣（市）相鄰，PM10濃度較低的縣（市）趨于和PM10濃度較低的縣（市）相鄰。由圖7 可知，大部分縣（市）位于第一象限和第三象限內(nèi)，屬于高—高聚集或低—低聚集，因此PM10空間單元存在較強(qiáng)正相關(guān)。

為直觀地觀察嘉興市各地PM10和PM2.5的空間分布情況，利用Geoda 軟件生成LISA（空間聯(lián)系的局部指標(biāo)）聚集圖，結(jié)果見圖8。由圖8a 可知，嘉興市區(qū)的PM2.5濃度高于嘉善、平湖、海鹽等周邊縣（市）。出現(xiàn)PM2.5分布特征的原因?yàn)榧闻d市區(qū)人口密度大，機(jī)動(dòng)車保有量較高。馬強(qiáng)等［17］對(duì)嘉興市人為源大氣污染物排放清單的研究表明，嘉興市區(qū)PM2.5的人為源大氣污染物排放量總體上大于平湖、海鹽、嘉善等區(qū)域，加之作為PM2.5前體物的VOCs 排放量相對(duì)靠前，因此嘉興市區(qū)PM2.5累積量相對(duì)嘉善、平湖、海鹽等縣（市）本地的污染物累積較大，另一方面是因?yàn)楹｛}、平湖等縣（市）臨海，污染擴(kuò)散條件較好。由圖8b 可知，嘉善縣的PM10屬高—低聚集，即嘉善PM10的濃度高于嘉興市區(qū)、平湖等周邊縣（市），出現(xiàn)此情況的原因?yàn)榧紊瓶hPM10的人為源大氣污染物排放量較周邊縣（市）大，本地污染不易擴(kuò)散，另一方面還與嘉善縣受外來輸入污染（如蘇州、上海）有一定的關(guān)系［18］。

圖8 PM2.5 和PM10 的LISA 聚集圖

3.3 PM2.5 和PM10 的相關(guān)性分析

對(duì)PM2.5和PM10的濃度進(jìn)行線性擬合，結(jié)果見圖9。擬合方程為y＝1.511x＋6.883，相關(guān)系數(shù)R2＝0.900（P＜0.01），說明具有統(tǒng)計(jì)學(xué)意義，直線對(duì)散點(diǎn)的擬合度較高，進(jìn)而說明二者相關(guān)性較高，表明兩者可能具有同源性，在環(huán)境空氣污染中的變化規(guī)律相似，有可能遵循相同的遷移轉(zhuǎn)化規(guī)律，可以進(jìn)行協(xié)同治理［19］。

圖9 PM2.5 和PM10 的相關(guān)性分析

4 結(jié)論

（1）嘉興市PM2.5和PM10時(shí)間變化趨勢(shì)基本趨同。隨著近年來“藍(lán)天保衛(wèi)戰(zhàn)”污染防治的持續(xù)推進(jìn)，從年度分布看，PM2.5和PM10濃度逐年改善。從季節(jié)分布看，PM2.5和PM10濃度表現(xiàn)為冬季＞春季＞秋季＞夏季。從周循環(huán)看，PM2.5和PM10濃度休息日好于工作日。

（2）嘉興市PM2.5和PM10濃度空間分布表現(xiàn)為“西高東低”。全局空間自相關(guān)分析表明，PM2.5的全局相關(guān)性不顯著，PM10全局表現(xiàn)具有較強(qiáng)正相關(guān)性。局部空間自相關(guān)分析表明，嘉興市區(qū)PM2.5表現(xiàn)為高—低聚集，嘉善縣PM10表現(xiàn)為高—低聚集。

（3）PM2.5和PM10濃度存在顯著相關(guān)性，表明這兩種污染物的源頭或傳輸途徑等可能具有同源性，需協(xié)同治理。