付和成，朱云波，黃建洪，史建武

(1.昆明理工大學(xué) 環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院，云南 昆明 650500；2.云南省交通科學(xué)研究院有限公司，云南 昆明 650011)

0 引 言

近年來，隨著我國經(jīng)濟的高速發(fā)展，城市化及工業(yè)化進程加劇，以煤炭為主的能源消耗大幅增加，機動車保有量以及工業(yè)污染物排放量急劇增長，導(dǎo)致顆粒物(PM2.5和PM10)和O3已取代傳統(tǒng)污染物成為首要甚至超標污染物[1].其中，顆粒物特別是細顆粒物PM2.5不僅導(dǎo)致大氣能見度下降、霧霾加重、環(huán)境惡化，還嚴重危害人體健康[2].同時，O3污染問題日益突出，已上升為僅次于顆粒物的主要大氣污染物，少部分城市的首要污染物已轉(zhuǎn)變?yōu)镺3[3].

自然環(huán)境因素和人類活動共同影響區(qū)域空氣質(zhì)量.目前，人類活動導(dǎo)致的污染物排放是空氣污染的主要來源，而大氣的自凈能力和污染物擴散速度主要受地形差異及氣象要素的影響[4].已有研究表明空氣質(zhì)量指數(shù)(AQI)和大氣污染物濃度與降水量、相對濕度、氣壓和風(fēng)速等氣象要素關(guān)系顯著[5-6].近年來，社會經(jīng)濟要素、人口密度、第二產(chǎn)業(yè)占比、人均機動車保有量以及森林覆蓋率也逐漸成為導(dǎo)致城市空氣質(zhì)量變化的重要因子[7].

昆明市地處云貴高原，是典型的低緯度高原城市，屬北緯低緯度亞熱帶高原山地季風(fēng)氣候，年平均氣溫 15 ℃，年均日照 2 200 h 左右，無霜期 240 d 以上，大氣流動性好，污染物不易累積.近年來，隨著人口密度的不斷增加，污染物跨區(qū)域傳輸現(xiàn)象的惡化以及旅游業(yè)不斷發(fā)展等問題日益突出，昆明市的環(huán)境空氣質(zhì)量又出現(xiàn)了一些新變化[8]，加上2020年全球公共衛(wèi)生危機事件(新冠肺炎疫情)，各種防疫政策和醫(yī)療廢物排放等對空氣質(zhì)量產(chǎn)生一定影響[9-10]，有必要對昆明市環(huán)境空氣污染特征進行重新認識.

目前，昆明市大氣污染物的相關(guān)研究主要集中在單一污染物短期的時空分布特征及氣象條件分析，因此，本研究采用2013—2022年7月22日昆明市7個空氣質(zhì)量自動監(jiān)測站的6項大氣污染物濃度數(shù)據(jù)，結(jié)合其獨特的高原地形和氣候條件等因素，綜合分析昆明市近年來空氣質(zhì)量的變化特征及驅(qū)動因素，探究節(jié)假日時期大氣污染物濃度的變化趨勢及影響因素.同時，為了進一步研究污染跨區(qū)域傳輸?shù)挠绊?，基于后向軌跡模型分析了外來空氣團的移動軌跡和所含污染物情況，旨在為昆明市空氣污染治理以及生態(tài)文明建設(shè)提供有效的科學(xué)依據(jù).

1 材料與方法

1.1 研究區(qū)概況

昆明市位于24°23′N～26°22′N和102°10′E～103°40′E之間，具有“東連黔桂通沿海，北經(jīng)川渝進中原，南下越老達泰柬，西接緬甸連印巴”的獨特區(qū)位，總體地勢北部高，南部低，由北向南呈階梯狀逐漸降低，大部分地區(qū)海拔在1500～2 800 m 之間.昆明市年溫差為全國最小，屬北緯低緯度亞熱帶-高原山地季風(fēng)氣候——春季溫暖，干燥少雨；夏無酷暑，雨量集中，降水量占全年的60%以上；秋季溫涼，雨水減少，降溫快，天氣干燥，降水量比夏季減少一半多，但多于冬、春兩季；冬季無嚴寒，日照充足，天晴少雨，享有“春城”的美譽.

1.2 數(shù)據(jù)來源

空氣質(zhì)量數(shù)據(jù)來源于中國環(huán)境監(jiān)測總站提供的昆明市7個空氣質(zhì)量監(jiān)測點逐小時監(jiān)測數(shù)據(jù)，包括二氧化硫(SO2)、二氧化氮(NO2)、最大 8 h 臭氧滑動平均值(O3-8 h)、可吸入顆粒物(PM10)和細顆粒物(PM2.5)的小時濃度及空氣質(zhì)量指數(shù)(AQI).6個環(huán)境監(jiān)測站(如圖1所示)分別位于昆明市龍泉鎮(zhèn)站、東風(fēng)東路站、金鼎山站、呈貢新區(qū)站、碧雞廣場站、官渡區(qū)關(guān)上(2018-09-30關(guān)閉)和官渡區(qū)博物館站(2018-09-30啟用)，數(shù)據(jù)分析時段為2013—2022年7月22日.空氣質(zhì)量指標采用GB 3095—2012《環(huán)境空氣質(zhì)量標準》分析，數(shù)據(jù)統(tǒng)計按照HJ 663—2013《環(huán)境空氣質(zhì)量評價技術(shù)規(guī)范》(試行)進行.

圖1 昆明市空氣質(zhì)量監(jiān)測站點分布圖Fig.1 Distribution map of air quality monitoring stations in Kunming

本研究使用的年鑒數(shù)據(jù)來源于云南省統(tǒng)計局官網(wǎng).后向軌跡模型所用的氣象數(shù)據(jù)來自Air Resource Laboratory網(wǎng)站，由美國國家環(huán)境預(yù)報中心(NCEP)和大氣研究中心(NCAR)提供的全球資料同化系統(tǒng)(GDAS)數(shù)據(jù)(大氣污染物濃度數(shù)據(jù))；同時，從該網(wǎng)站獲取HYSPLIT(Hybrid Single-Particle Lagrangian Integrated Trajectory model)模型軟件和Ghostview軟件(https://www.ready.noaa.gov/HYSPLIT.php).火點分布數(shù)據(jù)來源于FIRMS網(wǎng)站中由Suomi NPP衛(wèi)星觀測獲取到的全球火點分布情況(https://firms.modaps.eosdis.nasa.gov/map/).

1.3 分析方法

1.3.1 數(shù)據(jù)處理

氣象監(jiān)測點在收集數(shù)據(jù)時會因物理傳感器的故障或數(shù)據(jù)傳輸過程中的丟失，導(dǎo)致數(shù)據(jù)出現(xiàn)缺失、異常、重復(fù)等情況，因此，本文在對空氣質(zhì)量數(shù)據(jù)分析前進行了預(yù)處理.本研究對重復(fù)數(shù)據(jù)進行篩選并保留出現(xiàn)在最后一條的重復(fù)數(shù)據(jù)，其余重復(fù)數(shù)據(jù)進行刪除.對缺失值進行隨機插值、均值填充等方法進行補全操作，較為科學(xué)地補全缺失.

空氣質(zhì)量數(shù)據(jù)預(yù)處理完成后，利用SPSS軟件和Excel透視表分析計算2013—2022年7月22日昆明市6項常規(guī)污染物及空氣質(zhì)量指數(shù)(AQI)的日均值、月均值和年均值，并對其進行分類和整理；將整理好的空氣質(zhì)量數(shù)據(jù)導(dǎo)入Origin中，繪制出2013—2022年昆明市空氣質(zhì)量的年際變化和月際變化圖以及節(jié)假日期間污染物濃度變化圖；利用HYSPLIT模型軟件和Ghostview軟件分析東南亞春季生物質(zhì)燃燒對昆明市空氣質(zhì)量的影響.

1.3.2 后向軌跡模型

HYSPLIT模型是以拉格朗日方法為主的一種模擬計算法，它使用了移動的參考系來進行對流和擴散計算，以固定的三維網(wǎng)格作為計算污染物空氣濃度的參考框架，以三維粒子分布(水平和垂直)為模型的默認配置，通過假定粉撲或顆粒的分散度來計算污染物的分散度.在對數(shù)據(jù)進行模擬計算前，可以設(shè)置測量點的坐標，選擇模擬氣團的高度，最多可以同時計算3種不同高度的氣團數(shù)據(jù).設(shè)置好基礎(chǔ)數(shù)據(jù)以后，可以開始計算污染物的分散度，在粉撲模型中，粉撲會膨脹直至超過氣象網(wǎng)格的大小(水平或垂直)，然后分成幾個新的粉撲，每個粉撲都有其一定的污染物質(zhì)量份額.

2 結(jié)果與分析

2.1 昆明市2013—2022年大氣污染物濃度變化趨勢

從圖2可以看出，2013—2022年昆明市空氣質(zhì)量整體上呈現(xiàn)出明顯的上升趨勢.除跨區(qū)域高空傳輸?shù)奈廴疚锿猓闹艿母呱綄︵徑∈械奈廴疚飩鬏斢休^好的阻擋作用.甄英等[11]對2020年川南城市群空氣質(zhì)量變化特征及其與大氣環(huán)流間的聯(lián)系進行了研究，發(fā)現(xiàn)因受西部和南部的高山阻擋，污染物在川南低海拔地區(qū)積聚，加劇了低海拔地區(qū)的空氣污染；川南五市中內(nèi)江地勢最高，污染物不易積累，所以空氣質(zhì)量最好.金自恒等[12]分析了2018—2019 年川渝地區(qū)AQI和不同空氣質(zhì)量分指數(shù)(IAQI)的時空格局及其影響因素，發(fā)現(xiàn)川渝地區(qū)空氣質(zhì)量整體為良，西部高原區(qū)空氣質(zhì)量明顯優(yōu)于東部盆地區(qū).

(2022年數(shù)據(jù)僅統(tǒng)計至7月22日)圖2 2013—2022年昆明市大氣污染物及空氣質(zhì)量年際變化圖Fig.2 Map of interannual variation of air pollutants and air quality in Kunming from 2013 to 2022

CO、NO2、SO2、PM10和PM2.5濃度總體呈下降趨勢，O3濃度表現(xiàn)為上升(如圖2所示).與2013年相比，2021年CO和SO2濃度分別下降40.80%和24.20%，這與近年來昆明市產(chǎn)業(yè)結(jié)構(gòu)調(diào)整有關(guān)，自2016年來第三產(chǎn)業(yè)逐漸占據(jù)主導(dǎo)，除西山區(qū)外昆明市已完成對所有傳統(tǒng)重工業(yè)的整改；同時，化石燃料的使用量自2013年來呈負增長趨勢，工業(yè)污染源的減少導(dǎo)致了SO2濃度下降.自2013年以來，NO2濃度無明顯波動，可能是因為機動車數(shù)量的增加導(dǎo)致NO2排放難以得到有效控制；另外，已有研究表明隨著海拔的升高大氣壓力會不斷減小，導(dǎo)致發(fā)動機進氣量減小、功率下降及燃油消耗率升高，海拔高度為500～3 250 m 時，隨海拔高度的升高，柴油車NOx排放不斷增加[13].

與2013年相比，2021年昆明市PM2.5和PM10的濃度分別下降了33.88%和42.73%，據(jù)統(tǒng)計，2013—2021年P(guān)M10年均濃度分別為(77.1±21.4)、(63.9±19.1)、(53.7±9.3)、(53.2±12.5)、(56.4±14.8)、(51.1±15.7)、(45.6±13.7)、(41.9±12.3)和(44.1±16.6) μg/m3，除2013、2014和2017年外均符合國家年均二級標準限值(70 μg/m3)；PM2.5是昆明市僅次于PM10的主要大氣污染物，2013—2021年P(guān)M2.5的年均濃度分別為(41.63±12.0)、(32.9±10.7)、(28.7±5.9 )、(26.6±7.1)、(27.4±8.3)、(27.2±9.9)、(25.6±8.8)、(22.9±9.3)和(27.8±13.9) μg/m3，2015、2016、2019和2020年符合GB 3095—2012《環(huán)境空氣質(zhì)量標準》年均二級標準限值(35 μg/m3).可能因為昆明市工業(yè)發(fā)展和經(jīng)濟起步較晚，工業(yè)污染源對環(huán)境帶來的破壞及后續(xù)影響相對較小[14]；同時，近年來新能源的開發(fā)利用及產(chǎn)業(yè)結(jié)構(gòu)調(diào)整也是顆粒物能得到有效控制的主要原因.

2013—2019年昆明市O3濃度持續(xù)增加，2020年在疫情期間各項防控措施的影響下，O3濃度下降.近年來由于氣候變暖、人為源增加以及污染跨區(qū)域傳輸?shù)纫蛩氐挠绊?，全國O3濃度持續(xù)增長；受緯度的影響，緯度越高的城市增長幅度相對較大[15]；同時，相關(guān)研究表明，氮氧化物和揮發(fā)性有機物(VOCs)作為O3的前體物一直未得到有效的控制，臭氧治理迫在眉睫.

2.2 大氣污染物濃度月際變化特征

2013—2021年昆明市主要大氣污染物濃度季節(jié)變化特征明顯(如圖3所示)，SO2、NO2和CO濃度均表現(xiàn)出春冬高，夏秋低的特征，PM2.5和PM10濃度則呈現(xiàn)出明顯的春高夏低的變化特征.受東南亞國家春季生物質(zhì)燃燒氣溶膠跨區(qū)域傳輸?shù)挠绊?，春季顆粒物的濃度居高不下；與之相反的是，北方大部分城市受冬季季節(jié)性作物殘茬焚燒和采暖用煤的影響，每年秋末冬初是PM2.5強排放時期，也是極端霧霾天氣的高頻時期(AQI>300)[16].同時，由于早期重工業(yè)發(fā)展和能源過度消耗對環(huán)境帶來的影響，東北以及京津冀地區(qū)每年顆粒物平均濃度都高于昆明市，有時甚至遠超GB 3095—2012《環(huán)境空氣質(zhì)量標準》年均二級標準限值[17].

(a)PM2.5 (b)PM10 (c)SO2

(d)NO2 (e)CO (f)O3(2022年污染物濃度數(shù)據(jù)僅統(tǒng)計至7月22日，2021年9月月均濃度數(shù)據(jù)缺失)圖3 2013—2022年7月22日昆明市大氣污染物濃度月際變化圖Fig.3 Changes of monthly average concentrations of air pollutants in Kunming from 2013 to July 22,2022

已有研究表明，O3已經(jīng)成為我國夏季首要污染物，大部分平原或盆地城市O3濃度夏季最高[18-20]，昆明市的O3濃度卻呈現(xiàn)出明顯的春高秋低的變化特征(如圖3和圖4所示).昆明市屬高原山地季風(fēng)氣候，相對濕度低，導(dǎo)致大氣對太陽輻射的消光機制會減弱，促進了光化學(xué)反應(yīng)速率，同時不利于O3干沉降作用的發(fā)生，導(dǎo)致O3濃度升高[21]；同時，高原地區(qū)紫外線和太陽輻射強烈，更有利于O3的生成.相關(guān)研究表明，東南亞開荒春種時期產(chǎn)生的生物質(zhì)燃燒氣溶膠會在氣流的作用下跨區(qū)域傳輸至我國南方邊境城市，與本地污染物疊加導(dǎo)致SO2、O3和顆粒物濃度上升[22].不僅如此，經(jīng)研究發(fā)現(xiàn)細顆粒物與O3之間存在著復(fù)雜的化學(xué)偶聯(lián)關(guān)系，可通過光化學(xué)反應(yīng)、輻射效應(yīng)和非均相反應(yīng)相互影響[23]，其中二氧化氮(NO2)和三氧化氮(NO3)的吸收可能會導(dǎo)致O3的增加[24].

從上至下依次為最大值、75% 分位數(shù)、中位數(shù)、25% 分位數(shù)、最小值圖4 2013—2021年昆明市O3季節(jié)濃度箱式圖Fig.4 Box diagram of O3 seasonal concentration in Kunming from 2013 to 2021

2.3 污染物間相關(guān)性分析

通過對2013—2021年昆明市各污染物年均濃度與AQI的皮爾遜相關(guān)系數(shù)分析，發(fā)現(xiàn)顆粒物對空氣質(zhì)量影響最大.從表1中可以看出，自2018年以來，PM2.5成為昆明市的首要污染物，PM2.5和PM10之間的相關(guān)性很好，說明兩者的污染源相同.從表2中可以看出，PM2.5與PM10的比值在0.5左右波動，這說明大氣中PM2.5占比較高，顆粒物主要以PM2.5為主.除顆粒物外，SO2、NO2和CO也與AQI的相關(guān)性較好，對大氣污染有明顯的貢獻.

表1 2018—2021年6項污染物與AQI之間的皮爾遜相關(guān)系數(shù)Tab.1 Pearson correlation coefficients between six pollutants and AQI from 2018 to 2021

續(xù)表1

表2 2013—2021年P(guān)M2.5與PM10年均濃度比值Tab.2 Average annual concentration ratio of PM2.5 to PM10 from 2013 to 2021

CO是·OH主要的匯，其濃度變化能影響大氣中·OH，進而間接控制著其他大氣污染物的反應(yīng)；同時CO也是光化學(xué)反應(yīng)的中間產(chǎn)物，其濃度上升會加快大氣中光化學(xué)反應(yīng)速率[25].另外，NO2的光解是三重態(tài)氧原子O(3P)的唯一重要來源，而O(3P)與O2結(jié)合便形成 O3[21]，因此，O3和CO、NO2的相關(guān)性較差，在2013和2015年甚至表現(xiàn)出負相關(guān)性.近年來，SO2與NO2相關(guān)性較好，說明大氣中SO2主要源于機動車尾氣的排放[26]；CO與SO2、NO2的相關(guān)性較差，說明CO主要由工業(yè)污染源產(chǎn)生.

2.4 特殊時段空氣質(zhì)量分析

通過對國慶節(jié)假期污染物濃度變化趨勢分析，發(fā)現(xiàn)除2020年外，假期期間PM10、PM2.5和CO都呈現(xiàn)出明顯的“單峰”現(xiàn)象，而O3、NO2和SO2濃度的變化幅度很小，其中2013年的變化特征最明顯，如圖5所示.可能是因為昆明市不僅是節(jié)假日期間的旅游勝地，同時也是游客旅游目的地的中轉(zhuǎn)站，國慶節(jié)期間，隨著游客人數(shù)的劇增，車流量和人為源也隨之增加，對顆粒物、CO、SO2和NO2的排放產(chǎn)生了負面影響；而工廠等工業(yè)污染源地在此期間停工，SO2和NO2排放量減少.

圖5 典型年國慶節(jié)假期及前后污染物濃度變化趨勢Fig.5 Variation trends of pollutant concentrations during and around National Day holidays in typical years

通過對春節(jié)假期污染物濃度變化趨勢分析，發(fā)現(xiàn)除2020年外，每年初一PM10、PM2.5、SO2和O3濃度都會明顯升高，之后逐漸下降并趨于平穩(wěn)，整個假期期間6項污染物濃度均降低，其中2018年變化特征最明顯，如圖6所示.除夕夜燃放煙花爆竹對PM10、PM2.5和SO2濃度有明顯貢獻[27]，冬季夜間大氣基本處于靜風(fēng)狀態(tài)，對流層穩(wěn)定，不利于污染物擴散，顆粒物和SO2的不斷累積導(dǎo)致其濃度在短時間內(nèi)驟升；白天對流層氣流運動相對活躍，有利于顆粒物和SO2的擴散.2020年除夕當天昆明市啟動新冠疫情一級響應(yīng)，各工廠和企業(yè)停工，所有居民居家隔離，人為源和工業(yè)源等污染源驟減，整年內(nèi)對人員流動管控嚴格，旅游等活動停止，因此2020年節(jié)假日時期并未對污染物造成太大影響，空氣質(zhì)量得到一定的提升.

圖6 典型年春節(jié)假期及前后污染物濃度變化趨勢Fig.6 Variation trends of pollutant concentrations during and around Spring Festival holidays in typical years

2.5 污染跨區(qū)域傳輸對空氣質(zhì)量的影響

生物質(zhì)燃燒對空氣質(zhì)量、云和區(qū)域氣候等方面有不可忽視的影響[28]，東南亞是世界上三大生物質(zhì)燃燒地之一，其強度最大的春季年著火點已超過 20 000 個[29-30].已有研究表明，春季東南亞和南亞的生物質(zhì)燃燒對中國南部地區(qū)的顆粒物和對流層O3含量有顯著作用，這些氣團主要有兩個來源路徑: 一是緬甸向云南等地的輸送，二是老撾和越南向云南與廣西交界的輸送[31].東南亞國家開荒春種時期生物質(zhì)燃燒對我國西南地區(qū)產(chǎn)生的影響不容忽視.

通過對2019年東南亞地區(qū)火點分布情況的分析，發(fā)現(xiàn)2—4月份該區(qū)域火點分布最密集， 7—10月份火點數(shù)量最少，本文選取了較為典型日期的火點分布情況進行對比，如圖7所示.2—4月昆明市的外來空氣團源自緬甸北部和中部(如圖8(a)所示)，分別占比20%和80%.從表3中可以看出，兩類氣流中PM2.5和PM10的濃度較高并超過昆明市的均值，來自緬甸北部的氣團中O3含量最高.7—9月昆明市的外來空氣團分三類(如圖8(b)所示)，大部分氣團來自緬甸南部和越南，分別占比40%和41%，而來自云南省東北部的第三類氣團僅占18%；從表3中可以看出，開荒春種結(jié)束后，由緬甸傳輸過來的氣團中PM2.5、PM10和O3濃度低于昆明市該時期的月均濃度，此時昆明市空氣污染主要受本地源的影響.

圖7 2019年3月15日和8月15日東南亞地區(qū)火點分布圖Fig.7 Distribution of fires in Southeast Asia on 15 March and 15 August 2019

(a)2—4月 (b)7—9月圖8 2019年2—4月(a)和7—9月(b)氣流后向軌跡聚類圖Fig.8 Clustering diagram of backward trajectory of air flow from February to April (a) and July to September (b) in 2019

從圖9和表3中可以看出，2019年由緬甸跨境傳輸?shù)臍鈭F共占53%，來自緬北的氣團占比最大，所含SO2、PM2.5、PM10和O3濃度最高，其中PM2.5、PM10和O3濃度分別達到32.30、55.99和 85.09 μg/m3，遠超其他幾類氣團及其年均值；來自緬中的氣團僅O3濃度較高.來自越南的氣團占比17%，所含PM2.5、PM10和O3濃度較高，但低于緬北和我省南部氣團中的污染物含量.

表3 2019年春季、夏季和整年后向軌跡氣流污染物濃度聚類結(jié)果Tab.3 Clustering results of pollutants concentration in spring, summer and whole year of 2019 backward track air flow

圖9 2019年氣流后向軌跡聚類圖Fig.9 Clustering diagram of backward trajectory of air flow in 2019

3 結(jié) 論

1) 2013—2022年昆明市空氣質(zhì)量不斷提高，除O3外，其他大氣污染物濃度呈下降趨勢，O3濃度不斷升高.高原地形對鄰近省市的污染物傳輸有較好的阻擋作用，隨著海拔的升高柴油車NOx的排放量也會提高.

2) 受高原山地氣候、紫外線和太陽輻射強以及污染物跨區(qū)域傳輸?shù)挠绊?，O3濃度呈現(xiàn)出明顯的春高秋低的變化特征，PM2.5和PM10濃度呈現(xiàn)出明顯的春高夏低的變化特征.

3) 自2018年以來，昆明市的首要污染物由PM10轉(zhuǎn)變?yōu)镻M2.5，兩者同為一次污染產(chǎn)生，O3對大氣污染的貢獻其次；O3和CO、NO2的相關(guān)性一直較差，SO2和NO2主要由機動車尾氣排放產(chǎn)生，CO主要由化石燃料燃燒排放的廢氣產(chǎn)生.

4) 除2019和2020年外，國慶節(jié)假期期間PM10、PM2.5和CO都呈現(xiàn)出明顯的“單峰”現(xiàn)象，而O3、NO2和SO2濃度的變化幅度很?。怀?020年外，每年初一PM10、PM2.5、SO2和O3濃度都會明顯升高，而春節(jié)假期期間6項污染物濃度均有所降低；疫情期間各污染物濃度均降低，空氣質(zhì)量得到提升.

5) 2019年東南亞地區(qū)火點分布春季最密集，夏季最稀疏，2—4月昆明市的外來氣團均源自緬甸，所含O3和顆粒物濃度遠超當?shù)貪舛人剑?—9月由緬甸和越南跨區(qū)域傳輸而來的氣團中污染物含量明顯降低.2019年由緬甸跨境傳輸?shù)臍鈭F共占53%，來自緬北的氣團占比最大，所含污染物濃度最高.