趙美麗，王 樂*，吳 鍵，魯端峰，陳 震，付麗麗，胡安福，張 齊，黃 鋒，李 斌

1. 中國煙草總公司鄭州煙草研究院，鄭州高新技術(shù)產(chǎn)業(yè)開發(fā)區(qū)楓楊街2 號 450001

2. 浙江中煙工業(yè)有限責(zé)任公司技術(shù)中心，杭州市西湖區(qū)科海路118 號 310008

3. 深圳市卓力能技術(shù)有限公司，廣東省深圳市寶安區(qū)工業(yè)三路2 號 518108

隨著新型煙草制品在世界范圍的快速發(fā)展，中國煙草行業(yè)對新型煙草制品的關(guān)注日益增強(qiáng)。目前，市場上大部分加熱卷煙［1-2］產(chǎn)品的煙芯材料以再造煙葉［3］為主，然而再造煙葉在提升加熱卷煙產(chǎn)品香氣特征方面仍有一定缺陷［4］。為體現(xiàn)煙草本香特征并盡可能利用現(xiàn)有工藝設(shè)備，工業(yè)企業(yè)開始用天然煙葉結(jié)合傳統(tǒng)制絲工藝生產(chǎn)加熱卷煙煙芯原料。為實現(xiàn)低溫霧化［5］，加熱卷煙需要添加丙三醇，其含量一般為10% ～20%。丙三醇黏度較大，天然煙葉的組織結(jié)構(gòu)致密，故難以對丙三醇有較高的吸收效率。為獲得較高丙三醇含量的葉絲，采用分段添加的方式以提升丙三醇在煙草物料中的吸收效率，葉絲回潮時添加部分丙三醇［6］，然后在加香環(huán)節(jié)繼續(xù)添加部分丙三醇。加熱卷煙的煙芯含水率一般為6%甚至更低，其值明顯低于傳統(tǒng)卷煙的含水率。因此，葉絲干燥時如何減少丙三醇損失的同時去除大部分水分就成為亟待解決的問題。

近年來，有學(xué)者對煙草物料（如葉絲、煙葉、再造煙葉等）的干燥過程開展了一些研究，主要集中在干燥方式和條件對煙草物料物理特性［7-8］、化學(xué)成分［9-10］、感官品質(zhì)［11-12］的影響以及水分遷移動力學(xué)模型的構(gòu)建與驗證［13-16］等方面，而對如何更加有效地實現(xiàn)對葉絲中水分和丙三醇含量的調(diào)控目前缺乏針對性的研究。本研究中利用固定床氣流干燥裝置對不同丙三醇含量的葉絲進(jìn)行干燥試驗，分析丙三醇含量與干燥溫度對葉絲中丙三醇與水分遷移規(guī)律的影響，以期深入認(rèn)識葉絲干燥中的傳質(zhì)傳熱特性，為加熱卷煙制絲工藝調(diào)控提供參考。

1 材料與方法

1.1 材料、試劑與儀器

選用特征長度為2.5 cm、寬度為1.0 mm 的葉絲并將其平衡至22%的含水率（干基），按0、3.0%、6.6%的質(zhì)量分?jǐn)?shù)添加丙三醇制備樣品。

甲醇、丙三醇（Gly）、異丙醇（內(nèi)標(biāo)）（色譜純，上海賽默飛世爾科技有限公司）；正十七烷（內(nèi)標(biāo)，≥99.5%，上海Aladdin公司）。

固定床氣流干燥裝置（鄭州煙草研究院研制）；GC6890 氣相色譜儀［配有火焰離子化檢測器（FID）和熱導(dǎo)檢測器（TCD），美國Agilent 公司］；HY-8 調(diào)速振蕩儀（常州國華電器有限公司）；CP2245 天平（感量0.000 1 g，德國Sartorius 公司）；紅外測溫儀（美國Fluke公司）。

固定床氣流干燥裝置如圖1所示。

圖1 固定床氣流干燥裝置Fig.1 A photo of the pneumatic dryer with a fixed bed used in the study

1.2 試驗方法

設(shè)定試驗風(fēng)量為100 L·min-1，風(fēng)速為0.20 m·s-1，調(diào)節(jié)熱風(fēng)溫度至試驗設(shè)定值，待整個設(shè)備系統(tǒng)溫度穩(wěn)定后開始試驗。稱取20 g 葉絲放入盛料器中，快速放入干燥室后開始計時；分別達(dá)到0、20、30、40、50、60、80、100、120、180、240、300、360、480、600 s后，使用紅外測溫儀快速檢測葉絲溫度，隨后裝袋密封待測。

為保持試驗的穩(wěn)定性，中途不取樣，不同干燥時間的葉絲樣品都為重新開始的樣品，每個試驗點重復(fù)3 次。參考文獻(xiàn)［17-18］中的方法測定葉絲中的含水率和丙三醇含量。

1.3 數(shù)據(jù)分析方法

葉絲質(zhì)量變化率小于0.01 %·s-1時干燥基本達(dá)到平衡，干燥時間在550 ～600 s 的葉絲質(zhì)量符合該標(biāo)準(zhǔn)，試驗設(shè)定最長干燥時間為600 s，記600 s時的含水率為平衡含水率。

由于葉絲樣品的初始含水率有波動，統(tǒng)一采用水分比MR表示干燥過程中葉絲水分相對剩余率［13］。對含水率與時間的關(guān)系曲線進(jìn)行一階微分，得到葉絲的干燥速率RD。

從常用的干燥動力學(xué)模型中選取Newton模型［19］，即MR=exp（-kt）。對水分比進(jìn)行擬合分析，用模型參數(shù)k表示葉絲水分的干燥速率常數(shù)，用決定系數(shù)R2對模型進(jìn)行評價，R2越接近1，模型的參考價值越高，反之參考價值越低。

葉絲中丙三醇的保留率r由公式（1）確定：

式中：Ct為干燥過程中t時刻葉絲的丙三醇含量（%）；C0為葉絲的初始丙三醇含量（%）。

2 結(jié)果與討論

2.1 丙三醇含量對葉絲干燥過程的影響

2.1.1 丙三醇含量對葉絲干燥過程中水分比的影響表1為葉絲的初始和平衡含水率。由表1可知，葉絲初始含水率不嚴(yán)格相等，初始含水率平均值為26.02%，標(biāo)準(zhǔn)偏差為1.85%，變異系數(shù)為0.07；干燥達(dá)到平衡時，平均值為1.51%，標(biāo)準(zhǔn)偏差為0.21%，變異系數(shù)為0.14。

表1 不同丙三醇含量的葉絲初始和平衡含水率Tab.1 Initial and equilibrium moisture contents in cut strips with different glycerol contents

為明確丙三醇對葉絲干燥過程中含水率變化的影響，研究了丙三醇含量分別為0、3.0%、6.6%的葉絲在氣流干燥溫度130 ℃下的含水率變化規(guī)律。

圖2 為在130 ℃下不同丙三醇含量的葉絲干燥過程中的水分比曲線。從圖2可以看出，3個丙三醇含量葉絲的水分變化趨勢基本一致。整個干燥過程可分為兩個階段，第一階段（0 ～100 s），水分大量脫除，100 s 時，未添加丙三醇的葉絲水分比為0.10，添加3.0%丙三醇的葉絲水分比為0.12，添加6.6%丙三醇的葉絲水分比為0.17；第二階段（100 ～600 s），水分少量脫除。對比3個葉絲樣品干燥達(dá)到相同水分比所需的時間差異，因加熱卷煙煙芯的含水率一般為6%以下，以未添加丙三醇的葉絲干燥含水率6%（水分比為0.19）為例，需要的干燥時間為65 s左右；添加3.0%丙三醇的葉絲干燥到含水率6%（水分比0.19），需要時間為80 s；而添加6.6%丙三醇的葉絲干燥到含水率6%（水分比0.16），需要時間超過100 s。可見隨著葉絲中丙三醇含量的增加，干燥到相同含水率所需的時間進(jìn)一步延長。

圖2 不同丙三醇含量葉絲水分比曲線Fig.2 Moisture ratio curves of cut strips with different glycerol contents

2.1.2 丙三醇含量對葉絲干燥過程中干燥速率的影響

圖3 為不同丙三醇含量的葉絲在130 ℃下干燥過程中的干燥速率曲線。從圖3 可以看出，葉絲均為先升速干燥，再降速干燥。在第一階段（0 ～100 s），3 種葉絲的干燥速率均較大；在第二階段（100 ～600 s），3種葉絲的干燥速率基本降為0。

圖3 不同丙三醇含量葉絲干燥速率曲線Fig.3 Drying rate curves of cut strips with different glycerol contents

未添加丙三醇的葉絲干燥速率最大為0.467 %·s-1，與其相比，添加了丙三醇的葉絲的最大干燥速率降低了20%左右。但兩種不同丙三醇含量的葉絲在干燥速率的數(shù)值上差異微小，因此葉絲的干燥速率受到丙三醇初始含量的影響較小。

圖4 為不同丙三醇含量的葉絲在130 ℃下干燥過程中的表面溫度曲線。由圖4 可以看出，不同丙三醇初始含量的葉絲，表面升溫趨勢保持一致，即先快速升溫，然后升溫速率變慢，最后溫度保持穩(wěn)定。丙三醇初始含量對葉絲表面溫度無明顯影響，干燥溫度與葉絲最終溫度之差約為5 ℃。

圖4 不同丙三醇含量葉絲表面溫度曲線Fig.4 Surface temperature curves of cut strips with different glycerol contents

用Newton 模型擬合3 個葉絲樣品水分比數(shù)據(jù)，擬合結(jié)果如表2 所示。對比干燥速率常數(shù)k發(fā)現(xiàn)丙三醇的添加使k略有降低，且丙三醇含量分別為3.0%和6.6%的葉絲k值相差不大，未添加丙三醇的葉絲對模型的擬合效果最好。

表2 不同丙三醇初始含量的干燥模型擬合結(jié)果Tab.2 Fitting results of drying models for different initial glycerol contents

2.2 溫度對葉絲干燥過程的影響

2.2.1 溫度對葉絲干燥過程中水分比的影響

葉絲的初始和平衡含水率如表3 所示。由表3可知，初始含水率平均值為23.90%，標(biāo)準(zhǔn)偏差為1.13%，變異系數(shù)為0.05；干燥達(dá)到平衡時，平均值為1.90%，標(biāo)準(zhǔn)偏差為0.71%，變異系數(shù)為0.37。根據(jù)葉絲干燥后質(zhì)量指標(biāo)的要求，以干燥到6%的葉絲含水率為例，計算相應(yīng)水分比可得100、115、130、145 ℃下葉絲需要的干燥時間分別180、150、100、90 s。

表3 葉絲初始和平衡含水率Tab.3 Initial and equilibrium moisture contents in cut strips

圖5 為相同丙三醇含量的葉絲在干燥溫度分別為100、115、130、145 ℃下的水分比曲線。由圖5 可以看出，在整個干燥階段，葉絲水分比非勻速降低。隨著溫度的升高，溫度造成的水分比差異逐漸減小。

圖5 不同干燥溫度下葉絲水分比曲線Fig.5 Moisture ratio curves of cut strips at different drying temperatures

2.2.2 溫度對葉絲干燥過程中干燥速率的影響

圖6 為相同丙三醇含量的葉絲在干燥溫度分別為100、115、130、145 ℃下的干燥速率曲線。從圖6可以看出，干燥溫度越高，葉絲水分的遷移速率略有增大，100、115、130、145 ℃下葉絲干燥速率極大值分別為0.134、0.196、0.248、0.250 %·s-1。溫度升高45 ℃，葉絲干燥速率極大值可增大一倍，可見干燥溫度對葉絲水分的遷移起決定性作用。

圖6 不同干燥溫度下葉絲干燥速率曲線Fig.6 Drying rate curves of cut strips at different drying temperatures

圖7 為相同丙三醇含量的葉絲在干燥溫度分別為100、115、130、145 ℃下的表面溫度曲線。從圖7可以看出，干燥溫度對葉絲表面溫度有決定性作用，干燥溫度越高，葉絲表面升溫越快。在試驗時間范圍內(nèi)，葉絲表面能達(dá)到的最高溫度與實際干燥溫度相差15 ～20 ℃。在第一階段，葉絲表面溫度快速升高，由于水分集中脫除時不斷吸熱，在該階段后期，表面溫度出現(xiàn)一個升溫平臺期［20］，葉絲溫度不會急劇升高。在第二階段，葉絲表面溫度基本保持穩(wěn)定。

圖7 不同干燥溫度下葉絲表面溫度曲線Fig.7 Surface temperature curves of cut strips at different drying temperatures

用Newton 模型擬合4 種葉絲樣品水分比數(shù)據(jù)，擬合結(jié)果如表4 所示?？梢姼稍锼俾食?shù)k隨著溫度的升高而增大。干燥溫度每升高15 ℃，模型參數(shù)k增大0.002左右。

2.3 丙三醇含量對葉絲干燥中丙三醇保留率的影響

在130 ℃下，丙三醇初始含量分別為2.7%和4.9%的葉絲干燥過程中丙三醇含量隨時間的變化如圖8a所示。從圖8a可以看出，葉絲中丙三醇的脫除大致分為兩個階段：第一階段（0 ～100 s），丙三醇含量逐漸減少，丙三醇以一定的速率脫除；第二階段（100 ～600 s），丙三醇含量曲線基本水平，丙三醇緩慢脫除。

整個干燥階段，兩種葉絲的丙三醇初始含量與最終含量之差基本相同，且第一階段的丙三醇損失占全過程損失量的50%以上。丙三醇初始含量為2.7%的葉絲，干燥100 s時丙三醇的絕對損失量約為0.6 百分點，600 s 時丙三醇絕對損失量為1.1 百分點。丙三醇初始含量為4.9%的葉絲，干燥100 s時丙三醇的絕對損失量約為0.7 百分點，600 s 時丙三醇絕對損失量為1.2百分點。

在130 ℃下，丙三醇初始含量分別為2.7%和4.9%的葉絲干燥過程中的丙三醇損失速率如圖8b所示。從圖8b 可見，在第一階段前段（0 ～40 s），丙三醇初始含量分別為2.7%和4.9%的葉絲的丙三醇損失速率有明顯差異，丙三醇含量較低的葉絲起始損失速率較低，起始損失速率即最大損失速率，隨后損失速率大幅降低。2.7%丙三醇的葉絲最大損失速率為0.009 %·s-1，4.9%丙三醇的葉絲最大損失速率為0.014 %·s-1。在第一階段后段（40 ～100 s），丙三醇初始含量分別為2.7%和4.9%的葉絲的丙三醇損失速率有一定差異。試驗中實際的檢測時間有一定偏差，達(dá)到相同的損失速率時兩種葉絲所需的時間之差在10 s 內(nèi)，因此認(rèn)為兩種葉絲中丙三醇的損失趨勢是一致的。在第二階段（100 ～600 s）二者的損失速率無明顯差異，隨著干燥時間的增加丙三醇損失速率不斷減小，且小于0.002 %·s-1。

圖8 不同初始丙三醇含量對葉絲干燥中丙三醇含量的影響Fig.8 Effects of different initial glycerol contents on glycerol contents in cut strips during drying

在130 ℃下，丙三醇初始含量分別為2.7%和4.9%的葉絲干燥過程中的丙三醇保留率如圖9 所示。由圖9可見，第一階段結(jié)束時（100 s），2.7%丙三醇葉絲的保留率為78%，4.9%丙三醇葉絲的保留率為87%；第二階段結(jié)束時（600 s），2.7%丙三醇葉絲的丙三醇保留率為59%，4.9%丙三醇葉絲的丙三醇保留率為75%。

圖9 不同初始丙三醇含量葉絲干燥過程中的丙三醇保留率曲線Fig.9 Glycerol retention curves of cut strips with different initial glycerol contents during drying

在整個干燥階段，兩種不同丙三醇初始含量的葉絲的絕對損失量基本相同，約為1.1 百分點，因此初始含量較大的葉絲，其丙三醇保留率較大。增加丙三醇的初始含量，干燥結(jié)束后其保留率可能會進(jìn)一步提高。

第一階段（0 ～100 s）丙三醇的損失量約占整個干燥過程損失量的50%以上。由圖4 可知100 s 時葉絲表面溫度才達(dá)到100 ℃，從圖3 可見第一階段水分快速脫除，由于丙三醇與水完全互溶，二者有較強(qiáng)的結(jié)合力，干燥時葉絲中的丙三醇被水分協(xié)同脫除，即水分的脫除加劇了丙三醇的損失，因此第一階段的丙三醇損失較多。水分加速了葉絲中丙三醇的脫除，而丙三醇含量對葉絲干燥速率的影響不大。第二階段（100 ～600 s）丙三醇的損失速率較小，此階段時長是第一階段的5 倍，損失量卻沒有第一階段大。一方面，第二階段絕大部分水分已經(jīng)脫除，失去了水分的協(xié)同作用；另一方面，葉絲溫度基本穩(wěn)定在120 ℃，丙三醇的飽和蒸氣壓非常小且接近于0 Pa，丙三醇揮發(fā)能力小，故此階段丙三醇損失速率非常低。丙三醇的損失速率主要由干燥溫度決定，丙三醇的初始含量對其沒有影響。

2.4 溫度對葉絲干燥過程中丙三醇保留率的影響

相同丙三醇含量的葉絲在干燥溫度分別為100、115、130、145 ℃下的干燥過程中丙三醇含量隨時間的變化如圖10a所示。從圖10a可以看出，葉絲中丙三醇的脫除呈現(xiàn)出分段特征，且分界點時間隨溫度的升高而略有延長。統(tǒng)一起見，后續(xù)討論仍以100 s 為分界點，即第一階段（0 ～100 s），丙三醇含量快速降低；第二階段（100 ～600 s），丙三醇含量幾乎不變或緩慢下降。

第一階段（0 ～100 s），干燥溫度較高時葉絲中丙三醇含量曲線相對平緩，即較高溫度下干燥的葉絲在相同時間內(nèi)的丙三醇絕對損失量較小。4 個不同干燥溫度下的葉絲丙三醇初始含量約為4.7%，第一階段結(jié)束時，丙三醇含量約為4.1%，丙三醇的絕對損失量約為0.6百分點。第二階段（100 ～600 s），干燥溫度越高，丙三醇的絕對損失量越大。第二階段結(jié)束時，100、115、130、145 ℃下的丙三醇絕對損失量分別為0.6 百分點、0.8 百分點、1.2 百分點、1.6 百分點?？梢娫诘诙A段，130 ℃和145 ℃的丙三醇損失量明顯高于110 ℃和115 ℃的損失量。

相同丙三醇含量的葉絲在干燥溫度分別為100、115、130、145 ℃下干燥過程中丙三醇損失速率如圖10b 所示。丙三醇損失速率曲線呈現(xiàn)出先快速降低后趨于平緩的趨勢。第一階段（0 ～100 s），丙三醇損失速率隨干燥時間的延長而線性降低。丙三醇起始損失速率隨干燥溫度的升高而降低，且為干燥過程中的最大損失速率，其值均低于0.016 %·s-1。損失速率的變化率與干燥溫度呈負(fù)相關(guān)，干燥溫度分別為100、115、130、145 ℃下的丙三醇損失速率的變化率分別為1.5×10-4、1.1×10-4、6×10-5、5×10-5%·s-2。第二階段（100～600 s），4 條丙三醇損失速率曲線幾乎水平，丙三醇等速損失，其在葉絲中的脫除與溫度明顯相關(guān)。100 ℃和115 ℃下的丙三醇損失速率接近于0，130 ℃和145 ℃下的丙三醇損失速率約為0.003 %·s-1。即在較低的干燥溫度下，丙三醇幾乎不損失；在較高的干燥溫度下，丙三醇仍有少量且緩慢的損失。

圖10 不同干燥溫度下葉絲丙三醇曲線Fig.10 Glycerol curves of cut strips at different drying temperatures

相同丙三醇含量的葉絲在干燥溫度分別為100、115、130、145 ℃下干燥過程中丙三醇保留率如圖11 所示。從圖11 可以看出，在第一階段（0 ～100 s），130 ℃及以下干燥溫度的丙三醇保留率基本接近，隨時間增加呈指數(shù)狀降低，145 ℃下丙三醇保留率整體偏高，隨時間增加線性降低。在第二階段（100 ～600 s），丙三醇保留率隨時間增加線性降低，干燥溫度越高，相同時刻下保留率越低。整個干燥過程結(jié)束時，100、115、130、145 ℃下葉絲中丙三醇保留率分別為88.1%、83.3%、74.5%、65.4%。

圖11 不同干燥溫度下葉絲丙三醇保留率曲線Fig.11 Glycerol retention curves of cut strips at different drying temperatures

在第一階段（0 ～100 s），水分協(xié)同加速葉絲中的丙三醇的脫除，且占主導(dǎo)作用，因此水分揮發(fā)量決定了丙三醇的脫除量，故該階段溫度對丙三醇的保留率沒有顯著影響。在第二階段（100 ～600 s），水分基本揮發(fā)完全，故其對丙三醇的脫除無加速作用，丙三醇的損失速率主要由干燥溫度決定。隨著干燥溫度的顯著增加，葉絲表面溫度升高，丙三醇的飽和蒸氣壓不斷增大，脫除速率隨之增加，損失量相應(yīng)增加，保留率相應(yīng)降低。

3 結(jié)論

①添加丙三醇后的葉絲干燥過程水分遷移規(guī)律基本一致，葉絲的干燥速率受丙三醇初始含量的影響較小，干燥過程分為兩個階段，第一階段（0 ～100 s）和第二階段（100 ～600 s）。②葉絲表面溫度與干燥溫度正相關(guān)，與丙三醇的初始含量無關(guān)。③丙三醇初始含量對其脫除無顯著影響。第一階段丙三醇的脫除與水分干燥速率較大有關(guān)，不同丙三醇初始含量的損失量基本相同，且占總損失量的50%以上；第二階段不同丙三醇初始含量的損失速率無明顯差異，且隨著干燥時間的增加不斷減小。④干燥溫度對丙三醇脫除有顯著影響。第一階段不同干燥溫度下丙三醇損失量均為0.6百分點左右，損失速率隨干燥時間線性降低，損失速率的變化率與干燥溫度呈負(fù)相關(guān)關(guān)系；第二階段丙三醇損失量隨干燥溫度的升高而增大，損失速率基本保持穩(wěn)定。