程起，曹華保，林華，付玉喜*

（1.中國科學院西安光學精密機械研究所阿秒科學與技術(shù)研究中心瞬態(tài)光學與光子技術(shù)國家重點實驗室，陜西西安 710119；2.中國科學院大學，北京 100049）

0 引言

物質(zhì)的宏觀屬性從根本上是由組成其結(jié)構(gòu)的微觀粒子的運動和相互作用規(guī)律決定的，而在微觀世界，這些過程往往是超快的，例如分子轉(zhuǎn)動過程的時間尺度為皮秒（10-12s）量級，分子中原子振動過程則處于更快的飛秒（10-15s）量級，對超快過程的研究需要高時間分辨力的探測技術(shù)。而近些年發(fā)展迅速的超短脈沖激光技術(shù)是不可缺少的有力工具，因其具有超高的空間分辨能力，可以為研究微觀超快過程提供“閃光”。此外，超短激光脈沖具有超高的強度，也是創(chuàng)造極端強場條件和開展強場激光物理不可缺少的手段。

自美國科學家Maiman于1960年在休斯實驗室發(fā)明出第一臺激光器之后［1］，如何獲得具有更窄時間域?qū)挾鹊募す饷}沖成為了激光研究的重要方向。1962年，Mcclung與Hellwarth運用電驅(qū)動Q開關(guān)實現(xiàn)的調(diào)Q技術(shù)使得激光脈沖的時域脈寬達到了納秒量級［2］。之后激光脈沖的時域脈寬隨著鎖模等新技術(shù)的出現(xiàn)而不斷減?。?］，從皮秒量級達到了飛秒量級?，F(xiàn)如今，運用脈沖后壓縮等技術(shù)，可以實現(xiàn)少周期甚至單周期的激光脈沖［4］，其時域脈寬僅有數(shù)個飛秒。少周期激光脈沖，即在脈沖持續(xù)時間中僅僅包含幾個振蕩周期的脈沖，是探索原子、分子或納米結(jié)構(gòu)中電子動力學的重要工具［5］，并且有助于理解磁性的產(chǎn)生或分子內(nèi)的電荷遷移等基本物理過程［6-7］，而且也可以用于產(chǎn)生相對論電子束［8］，并用于對加速電子的等離子體波進行成像等［9］。

本文將重點介紹用于產(chǎn)生超短激光脈沖的后壓縮技術(shù)，分析各種技術(shù)的特點以及目前所取得的成果，并對未來的發(fā)展方向進行總結(jié)和展望。

1 基本原理

物理學領(lǐng)域通常將強度分布中最大值的二分之一處的寬度定義為半高全寬。對應于激光脈沖，可以用脈沖時域強度分布的半高全寬Δt表征脈沖的時域脈寬，同理用脈沖頻域強度分布的半高全寬Δω表征脈沖的頻域?qū)挾?。由于激光脈沖的時域與頻域可以通過傅里葉變換進行轉(zhuǎn)換，依據(jù)傅里葉變換固有的變換特性可知時域與頻域中的強度分布寬度的乘積不能取到任意小，而是存在一個極小值。這類似于量子力學中粒子的位置與動量的乘積存在一個極小值，即海森堡不確定性原理。在超快光學領(lǐng)域，稱為時間帶寬積公式：Δt?Δω≥const。當公式取等號時稱為傅里葉變換極限，激光脈沖稱為傅里葉變換極限脈沖，即對于給定頻譜范圍而所能獲得的具有最短時域脈寬的脈沖，此時脈沖的頻譜相位是不隨頻率變化的。因此，要想獲得超短激光脈沖，首先需要脈沖的頻譜具有足夠的寬度，其次需要脈沖的頻譜相位保持恒定，即滿足變換極限的要求。對于大多數(shù)激光器來說，由于增益介質(zhì)的能級寬度有限，其增益帶寬大都無法支持獲得超短的激光脈沖。解決此問題的方案有兩種：一種是直接尋找新的具有足夠的增益帶寬來直接產(chǎn)生超短激光脈沖的增益介質(zhì)。如，由施瓦茨光電公司的Moulton于1986年發(fā)明的摻鈦藍寶石激光晶體是目前最合適的增益介質(zhì)［10］，其增益帶寬可達650～1050 nm，若各個縱模振蕩的相位被鎖定，理論上甚至可以支持獲得短至一個光學振蕩周期的激光脈沖。1999年，美國麻省理工學院的Morgner等人使用雙啁啾鏡以及CaF2棱鏡組合補償摻鈦藍寶石激光振蕩器的色散，從而得到了時域脈寬為5.4 fs的激光脈沖，其持續(xù)時間已經(jīng)低于兩個光學振蕩周期［11］。同年瑞士蘇黎世聯(lián)邦理工學院的Keller等人利用摻鈦藍寶石激光振蕩器產(chǎn)生了短至4.8 fs的超短脈沖［12］。但是要想利用激光振蕩器直接獲得更短時域脈寬的脈沖則是相當困難的。另一種解決方案是利用脈沖后壓縮技術(shù)，即先對激光脈沖進行腔外頻譜展寬，然后再將其頻譜相位（色散）補償壓縮到只有幾個振蕩周期的持續(xù)時間。

后壓縮技術(shù)包括兩個關(guān)鍵的步驟：頻譜展寬以及色散補償。其中，頻譜展寬通過激光脈沖與傳輸介質(zhì)之間的非線性相互作用實現(xiàn)，在此過程中，激光脈沖發(fā)生非線性相移，導致新的頻譜分量出現(xiàn)，頻譜被展寬。之后通過色散補償，使得脈沖的所有頻譜分量同相，即脈沖的頻譜相位保持不變，此時就可以獲得接近變換極限的超短激光脈沖。早在1969年，美國加州大學洛杉磯分校的Fisher等人就研究了實現(xiàn)上述思路的裝置，即使用三階非線性效應中常見的自相位調(diào)制來對脈沖的頻譜進行展寬，然后使用光柵對壓縮得到超短激光脈沖［13］。此研究為后壓縮技術(shù)的發(fā)展奠定了基礎(chǔ)。同年德國慕尼黑工業(yè)大學的Laubereau在實驗中得到了壓縮后時域脈寬為2 ps的激光脈沖［14］。

脈沖的持續(xù)時間、頻譜寬度及中心波長的不同，都會對色散補償?shù)姆绞疆a(chǎn)生影響。目前常見的補償方法是利用啁啾鏡和玻璃楔形對，對色散進行連續(xù)調(diào)節(jié)。也可以使用具有不同群延遲色散與三階色散比率的塊狀材料來對三階色散進行補償。在中紅外的頻譜范圍內(nèi)色散材料一般處于反常色散區(qū)，此時可以用塊狀玻璃代替啁啾鏡，使得實驗裝置更加簡化。而在某些特殊情況下，比如脈沖成絲或孤子傳輸?shù)?，脈沖可能會在非線性傳輸?shù)倪^程中形成自壓縮，可以省去額外的色散補償裝置。

由于色散補償?shù)姆椒ㄝ^多，目前不同的后壓縮技術(shù)主要通過各自不同的頻譜展寬方法來進行區(qū)分。不同的頻譜展寬方法實質(zhì)上是激光脈沖與不同非線性介質(zhì)的相互作用。下文將按照不同的非線性介質(zhì)進行詳細的介紹。

2 自由空間光頻譜展寬

科研人員早期就考慮使用均勻的塊狀非線性介質(zhì)材料對脈沖頻譜進行展寬，此方案不需要其它復雜裝置，脈沖直接在自由空間中傳輸即可實現(xiàn)對頻譜的展寬，在實驗室中較容易實現(xiàn)。

1988年，加拿大國家研究委員會的Rolland與Corkum首次使用熔融石英作為非線性介質(zhì)對激光脈沖進行頻譜展寬［15］，最終在630 nm的中心波長處將輸入能量約500 μJ的脈沖從100 fs壓縮到了24 fs以下，其輸出能量大約為100 μJ。為保證最終的壓縮效果，Rolland等人在系統(tǒng)中使用針孔進行空間濾波，導致能量轉(zhuǎn)換效率僅在20%以下。2003年，法國波爾多大學的Mével等人在上述實驗的基礎(chǔ)上，成功將輸入能量為480μJ、時域脈寬為42 fs的激光脈沖壓縮到輸出能量220 μJ、時域脈寬14 fs，裝置如圖1所示，此時能量轉(zhuǎn)換效率達到45%左右［16］。雖然利用塊狀介質(zhì)對脈沖進行頻譜展寬并壓縮取得了不錯的效果，但受限于材料的自聚焦閾值功率，此方案的脈沖能量無法繼續(xù)提高。

圖1 利用塊狀介質(zhì)進行頻譜展寬與脈沖壓縮的實驗裝置示意圖[16]Fig.1 Schematic diagram of experimental setup for spectrum broadening and pulse compression using bulk media[16]

2.1 固體薄片組

為避免因脈沖峰值功率大于非線性介質(zhì)的自聚焦閾值功率產(chǎn)生的一系列問題（如電離成絲、多光子過程以及對介質(zhì)造成的光學損傷等），科研人員將一塊厚的介質(zhì)改用多個介質(zhì)薄片來代替，將脈沖的非線性傳播分成多段，每一個傳播過程中的B積分都不會太大，避免了光束在空間上發(fā)生分裂。每一個介質(zhì)薄片的厚度很小，脈沖與介質(zhì)發(fā)生非線性相互作用造成頻譜展寬，但在自聚焦形成焦點之前，即由自聚焦導致的成絲與光學損傷等發(fā)生之前，脈沖就已經(jīng)離開了介質(zhì)薄片。在焦點后，當脈沖空間分布發(fā)散到形成合適的能量密度后，再讓其經(jīng)過下一個介質(zhì)薄片，重復以上步驟，可以達到大大加寬脈沖頻譜的效果。這種方法既利用了固體介質(zhì)高非線性系數(shù)的特點，又巧妙避免了由自聚焦效應導致的一系列危害，已經(jīng)成為當前使用固體非線性介質(zhì)實現(xiàn)頻譜展寬與脈沖壓縮的重要手段。

2013年，俄羅斯莫斯科國立大學的Voronin等人首先提出了利用熔融石英薄片組展寬頻譜的構(gòu)想，并在薄片之間插入針孔光闌進行空間濾波，如圖2所示［17］，科研人員通過計算機模擬預言這種薄片組的結(jié)構(gòu)可以產(chǎn)生周期量級的激光脈沖。

圖2 利用薄片組進行頻譜展寬與脈沖壓縮的構(gòu)想裝置圖[17]Fig.2 Conceptual diagram of spectrum broadening and pulse compression using thin slices[17]

2014年，孔慶昌等人在實驗室中利用熔融石英薄片組實現(xiàn)了頻譜展寬與脈沖壓縮，驗證了Vo‐ronin等人提出方案的合理性，實驗裝置如圖3（a）所示［18］。中心波長為800 nm，脈沖能量為140μJ，時域脈寬為25 fs、重復頻率為1 kHz的激光脈沖被聚焦到4片互相成布儒斯特角擺放的1 mm厚的熔融石英薄片組中，最終得到450～980 nm的倍頻程超連續(xù)譜，此頻譜范圍可以支持短至3 fs的脈沖持續(xù)時間。脈沖在經(jīng)過每片介質(zhì)之后的能量分別為132，125，114，109 μJ，對應的凈能量轉(zhuǎn)換效率分別為94.5%，89.2%，81.2%與77.7%。其中每次大約6%的能量損失主要是由熔融石英中產(chǎn)生的多光子吸收與電離效應等造成的。距最后一個薄片后30 cm處測得的脈沖能量為76 μJ，由此可得從初始輸入脈沖到最后產(chǎn)生的超連續(xù)譜之間整體的能量轉(zhuǎn)換效率為54%。圖3（b）顯示了利用放置在距最后一個薄片后30 cm處的光譜儀得到的脈沖在通過不同片數(shù)的薄片后對應的頻譜范圍。

圖3 利用薄片組進行頻譜展寬與脈沖壓縮Fig.3 Spectral broadening and pulse compression using slice groups

2017年，中國科學院物理研究所魏志義等人利用中心波長為790 nm，脈沖能量為0.8 mJ，時域脈寬為30 fs，重復頻率為1 kHz的激光脈沖與7片0.1 mm厚的熔融石英薄片組相互作用，產(chǎn)生了460～950 nm的超連續(xù)譜，經(jīng)壓縮得到了脈沖能量為0.68 mJ，時域脈寬為5.4 fs的激光脈沖，其對應于0.13 TW的峰值功率以及兩個光學振蕩周期的持續(xù)時間［19］，實驗裝置如圖4（a）所示。圖4（b）展示了脈沖通過不同片數(shù)的介質(zhì)薄片后的頻譜展寬情況。

圖4 利用薄片組進行高能量脈沖壓縮Fig.4 High-energy pulse compression using thin slices

利用固體薄片組的方法雖然可以獲得少周期的超短激光脈沖，但展寬后的頻譜均勻性較差，且對于介質(zhì)薄片的擺放距離、厚度等關(guān)鍵參數(shù)缺乏有力的理論指導，故目前實驗中多依據(jù)經(jīng)驗和實際的展寬效果進行調(diào)整，會使重復實驗的難度加大，也不利于該技術(shù)的發(fā)展。

2.2 多通腔

德國弗勞恩霍夫激光技術(shù)研究所的Schulte等人于2016年提出了一種利用固體介質(zhì)實現(xiàn)頻譜展寬和脈沖壓縮的新方法：多通腔技術(shù)（Multi-Pass Cells，MPC）［20］，實驗裝置如圖5所示。用摻Y(jié)b的光纖激光振蕩器產(chǎn)生激光，并通過板條放大器與空間濾波器，最終得到時域脈寬為850 fs，平均功率為530 W的脈沖激光，將其經(jīng)過模式匹配后注入到腔長約為540 mm的多通腔中，腔鏡使用厚度為13 mm，直徑為50 mm的熔融石英基板，曲率半徑為350 mm。腔鏡內(nèi)側(cè)表面鍍有增透膜，腔鏡外側(cè)表面鍍有增反膜，使腔鏡作為非線性介質(zhì)與脈沖發(fā)生相互作用。脈沖在多通腔中往返18次，相當于在非線性介質(zhì)與自由空間中的總傳輸距離分別約為1 m與20 m。經(jīng)過啁啾鏡壓縮最終得到了脈沖能量為45 μJ，平均功率為450 W，時域脈寬為170 fs的脈沖。圖6（a）為Schulte等人在實驗中采取不同初始輸入功率時得到的最終輸出功率，可以發(fā)現(xiàn)兩者之間呈現(xiàn)完美的線性關(guān)系，并且功率轉(zhuǎn)換效率保持在91%附近。圖6（b）展示了在實驗中得到最大輸出功率450 W時對應的脈沖頻譜寬度，其從最初1.6 nm的寬度展寬到了16.1 nm，擴大了十倍。

圖5 利用多通腔進行頻譜展寬與脈沖壓縮的實驗裝置示意圖[20]Fig.5 Schematic diagram of the experimental setup for spectrum broadening and pulse compression using multi-pass cells[20]

圖6 多通腔光譜展寬的傳輸特性Fig.6 Transmission characteristics of the multi-pass cells spectral broadening

2017年，德國弗勞恩霍夫激光技術(shù)研究所的Weitenberg等人在Schulte等人研制的裝置基礎(chǔ)上，將非線性介質(zhì)與腔鏡分離，單獨放置在多通腔內(nèi)，實驗裝置如圖7所示［21］。脈沖在多通腔內(nèi)往返57次，頻譜寬度從2 nm展寬到了24.8 nm，最終將初始的脈沖從860 fs壓縮到了115 fs，平均功率從330 W降低為300 W，功率轉(zhuǎn)換效率達到90%以上。

圖7 非線性介質(zhì)與腔鏡分離的MPC實驗裝置示意圖[21]Fig.7 Schematic diagram of the MPC experimental setup for the separation of nonlinear medium and cavity mirror[21]

上述實驗均采用熔融石英作為MPC的非線性介質(zhì)，但因熔融石英的自聚焦閾值功率較小，很難對高峰值功率的脈沖進行頻譜展寬與脈沖壓縮。2018年，法國查爾斯法布里實驗室的Lavenu團隊首次實現(xiàn)了以惰性氣體作為非線性介質(zhì)的MPC系統(tǒng)，實驗裝置如圖8所示［22］。MPC系統(tǒng)整體被放置在一個真空腔內(nèi)，并在腔內(nèi)充入7 bar的氬氣作為非線性介質(zhì)。最終初始脈沖在MPC內(nèi)往返34次后從160 μJ，275 fs被壓縮到了135 μJ，33 fs，對應的能量轉(zhuǎn)換效率為85%。

圖8 基于惰性氣體的MPC實驗裝置示意圖[22]Fig.8 Schematic diagram of the MPC experimental setup based on inert gas[22]

用多通腔實現(xiàn)頻譜展寬與脈沖壓縮，損耗主要來自于鏡片不能100%反射，所以只要光學元件的鍍膜質(zhì)量足夠，能量轉(zhuǎn)換效率則可高達90%。多通腔通光孔徑大，因此對初始入射脈沖的光束質(zhì)量要求不太嚴格。此外MPC系統(tǒng)還可以通過調(diào)節(jié)腔長等參數(shù)靈活改變脈沖在腔內(nèi)傳輸?shù)耐〝?shù)，方便實現(xiàn)不同的非線性作用距離。但是對于MPC系統(tǒng)來說，受腔鏡的反射率、損傷閾值以及額外引入的群延遲色散等因素的影響，單獨壓縮得到20 fs以內(nèi)的脈沖十分困難。

3 光波導頻譜展寬

利用波導材料進行頻譜展寬與脈沖壓縮是當前獲得少周期的超短激光脈沖最重要的方法之一。一方面脈沖在波導中進行傳輸時，可以很好地維持光束的空間分布使之不發(fā)生劇烈變形，這允許脈沖積累得到較大的B積分，可以實現(xiàn)更寬的頻譜展寬。另一方面，波導的結(jié)構(gòu)、材質(zhì)、折射率差等參數(shù)可以對在波導中傳輸?shù)拿}沖激光的模式進行篩選，由于波導中不同模式的脈沖激光以不同的群速度傳播，會導致模式色散的產(chǎn)生，所以理論上當波導中只有一個本征模式時對脈沖的壓縮效果最好［23］。

最早用于頻譜展寬的波導材料是單模石英光纖。1976年，美國貝爾實驗室的Stolen與Chinlon Lin在單模石英光纖中首次發(fā)現(xiàn)了脈沖的頻譜展寬現(xiàn)象［24］。1978年，Stolen等人又成功在單模石英光纖中實現(xiàn)了受控的寬帶頻譜展寬［25］。1982年，Stolen等人利用長為15 cm的單模石英光纖，第一次通過后壓縮技術(shù)獲得fs量級的激光脈沖［26］。1987年，同樣是來自美國貝爾實驗室的Fork等人將碰撞鎖模激光器產(chǎn)生的中心波長為630 nm，時域脈寬為50 fs的脈沖耦合進纖芯直徑為4μm，長度為0.9 cm的單模石英光纖中，之后利用棱鏡與衍射光柵的組合，不僅對頻譜展寬后的脈沖的二階色散進行了補償，而且實現(xiàn)了三階色散的補償，將脈沖壓縮到了只有6 fs，持續(xù)時間僅僅包含3個光學振蕩周期［27］，這也是當時獲得的持續(xù)時間最短的脈沖，并保持了十年。直到1997年，荷蘭格羅寧根大學的Baltu?ka與魏志義等人利用單模石英光纖成功壓縮得到了4.6 fs的超短脈沖，刷新了之前的紀錄，截至目前仍是單模石英光纖所能獲得的最短脈沖［28］。雖然這些成果最終可以實現(xiàn)少周期的超短激光脈沖，但受制于傳統(tǒng)光纖的結(jié)構(gòu)，能量高的脈沖容易發(fā)生分裂，所以輸出脈沖的能量一般只能達到nJ量級，應用領(lǐng)域十分有限。

3.1 中空波導

1974年，美國貝爾實驗室的Ippen等人利用染料激光器產(chǎn)生的皮秒脈沖，首次研究了其在充入CS2液體的中空波導中傳輸時由自相位調(diào)制引起的頻譜展寬現(xiàn)象［29］。1991年，中國中山大學的周建英等人利用充入CS2的中空波導實現(xiàn)了從45 ps至2 ps的脈沖壓縮［30］。1996年，意大利國家研究委員會量子電子學中心的Nisoli團隊首次提出利用充入惰性氣體的中空波導來實現(xiàn)頻譜展寬與脈沖壓縮，并取得成功［31］。實驗中，中心波長為790 nm，時域脈寬為140 fs，脈沖能量為660μJ，重復頻率為1 kHz的脈沖激光被耦合到長度為70 cm，纖芯直徑為140μm的中空波導中，波導內(nèi)充入2 atm的氪氣，脈沖經(jīng)過頻譜展寬后覆蓋640～840 nm，帶寬為200 nm，最終經(jīng)過棱鏡對的壓縮，得到了時域脈寬為10 fs，脈沖能量為240 μJ的脈沖，對應于24 GW的峰值功率。1997年，該團隊利用相同的裝置，將790 nm，20 fs，70μJ，1 kHz的脈沖通過60 cm，160 μm的中空波導，波導內(nèi)充有2.1 bar的氪氣，最終利用棱鏡對與雙啁啾鏡壓縮得到了4.5 fs，20 μJ的脈沖［32］。1997年，奧地利維也納科技大學的Sartania與Krausz等人將780 nm，20 fs，1.5 mJ，1 kHz的脈沖進行模式匹配耦合進85 cm，260 μm的中空波導中進行頻譜展寬，波導內(nèi)充有0.5 bar的氬氣，最終經(jīng)過啁啾鏡壓縮，得到了0.5 mJ，5 fs的脈沖，此時的峰值功率達到了0.1 TW，實驗裝置如圖9所示［33］。2003年，日本北海道大學的Yamashita與張志剛等人利用長度為340 mm，芯徑為100 μm，其內(nèi)充有3 atm氬氣的中空波導將中心波長為790 nm，時域脈寬為30 fs的脈沖頻譜展寬到了495～1090 nm，之后利用光柵對和空間光調(diào)制器精確調(diào)控色散，成功得到了3.4 fs的少周期脈沖［34］。2004年，Yamashita等人使用同樣的裝置，壓縮得到了2.8 fs的脈沖［35］。此外也可以使用多種后壓縮技術(shù)級聯(lián)的方式實現(xiàn)對脈沖壓縮效果的優(yōu)化，即將經(jīng)過前一級后壓縮系統(tǒng)得到的脈沖作為后一級后壓縮系統(tǒng)的初始輸入脈沖。2003年，瑞士蘇黎世聯(lián)邦理工學院的Keller等人利用兩級級聯(lián)的中空波導裝置將初始時域脈寬為25 fs的激光脈沖成功壓縮到了3.8 fs［36］。

圖9 高峰值功率的中空波導脈沖壓縮實驗裝置示意圖[33]Fig.9 Schematic diagram of high peak power hollow waveguide pulse compression experimental setup[33]

上述成果中的激光光源使用的都是摻鈦藍寶石激光器。中空波導與光纖激光器具有相似的幾何結(jié)構(gòu)，且與光纖激光器的匹配效果也很好。2011年，德國耶拿大學的Rothhardt等人將光纖啁啾脈沖放大系統(tǒng)輸出的時域脈寬700 fs，中心波長1030 nm，重復頻率1 MHz，平均功率200 W的脈沖，通過充有3.6 bar氙氣的中空波導，最終壓縮到100 W，81 fs［37］。2013年，德國耶拿大學的H?drich等人對光源進行了改進，將相干合成技術(shù)與光纖啁啾脈沖放大系統(tǒng)進行組合，得到340 fs，1030 nm，250 kHz，280 W的脈沖激光，使用充有1.9 bar氪氣的中空波導最終將其壓縮到135 W，26 fs，此時峰值功率超過了11 GW，實驗裝置如圖10所 示［38］。2016年，該 課題組 使 用級聯(lián) 中空波導，將光纖啁啾脈沖放大系統(tǒng)輸出的660 W，300 fs的脈沖壓縮到了216 W，6.3 fs，此時脈沖的持續(xù)時間已小于兩個光學振蕩周期［39］。2018年中國科學院上海光機所的王鵬飛等人將光參量啁啾脈沖放大系統(tǒng)得到的4μm，105 fs，5.5 mJ，100 Hz的脈沖通過充有氪氣的中空波導，最終壓縮到了2.6 mJ，21.5 fs，對于4 μm的中心波長，相當于只包含了1.6個光學振蕩周期［40］。

圖10 基于光纖激光器的中空波導脈沖壓縮實驗裝置示意圖[38]Fig.10 Schematic diagram of hollow waveguide pulse compression experimental setup based on fiber laser[38]

脈沖功率的增長會受到自聚焦效應的限制，如在大氣壓下氬氣的自聚焦閾值功率約為10 GW，為得到1 TW的輸出功率，至少需要100 GW的輸入功率，遠超氬氣的自聚焦限制，此時只能選用非線性折射率更小的氖氣或氦氣［41］。此外在2003年由日本理化學研究所的Midorikawa等人首次提出的在中空波導中進行差分充氣的方法也起到了重要作用，即在波導前端氣體壓強最小趨于零，波導后端氣體壓強達到最大［42］，使脈沖輸入功率在一定范圍內(nèi)大于氣體的自聚焦閾值功率。2010年，Midorikawa團隊利用上述思路，使用差分充入氦氣的中空波導，最終壓縮得到了5 fs，5 mJ的脈沖，對應的峰值功率達到了1 TW［43］。

上述的中空波導對于輸入脈沖的能量容忍度更高，且可以通過控制充入氣體的種類與壓強實現(xiàn)對非線性效應與色散特性的調(diào)控，但中空波導也存在其他的問題。由于中空波導的纖芯（氣體）折射率比包層（熔融石英）的折射率要小，因此在兩者的界面處不會發(fā)生像傳統(tǒng)光纖一樣的全內(nèi)反射，只能依靠掠入射實現(xiàn)反射傳輸，由此增大了中空波導的固有損耗，且使得其對彎曲非常敏感，最輕微的彎曲都可能使得基模發(fā)生泄漏。實驗中的中空波導需要放置在帶有V型槽的機械支架上，受中空波導自身以及支架的影響等，其長度無法超過1 m。另外中空波導為了實現(xiàn)更高能量脈沖傳輸，其纖芯的有效模式面積很大，但會使得波導內(nèi)傳輸模式混雜。為實現(xiàn)單模傳輸，首先需要在脈沖輸入中空波導時調(diào)節(jié)光束的幾何形狀來進行模式匹配，模式匹配條件為：w0≈0.6436·a，w0為脈沖的光斑直徑，a為中空波導的纖芯直徑。其次在整個傳播過程中能量都需要保持在單一模式中，這些因素都限制了脈沖能量的進一步提高。

2008年，德國哥廷根激光實驗室的Nagy等人提出一種新型的波導方案：柔性中空波導。這是一種更薄的中空波導，不需要放置在帶有V型槽的機械支架上，僅通過固定兩端，使其因重力整體形成一個懸鏈線即可［44］。柔性中空波導因為自身結(jié)構(gòu)的原因可以實現(xiàn)比傳統(tǒng)中空波導大得多的長度。2020年，法國應用光學實驗室的Lopez-Martens團隊與Nagy團隊合作，利用長度為2.5 m，芯徑為536μm的柔性中空波導，將其內(nèi)部充入帶有壓強梯度的氦氣，入口處壓強小于1 mbar，出口處壓強為2 bar，成功得到了峰值功率為1 TW，時域脈寬為3.4 fs的少周期超短脈沖，脈沖中心波長為719 nm，相當于持續(xù)時間只有1.5個光學振蕩周期，其實驗裝置如圖11所示［45］。

圖11 利用柔性中空波導進行頻譜展寬與脈沖壓縮的實驗裝置示意圖[45]Fig.11 Schematic diagram of experimental setup for spectrum broadening and pulse compression using flexible hollow waveguides[45]

3.2 光子晶體光纖

1987年，美國加州大學伯克利分校的Yablo‐novith與美國普林斯頓大學的John分別獨立地提出了光子晶體的概念［46-47］，它是由不同折射率的介質(zhì)周期性排列而成的人工微結(jié)構(gòu)。1992年，英國巴斯大學的Russel受光子晶體概念的啟發(fā)，提出了具有周期性微結(jié)構(gòu)的光纖，即微結(jié)構(gòu)光纖或光子晶體光纖（Photonic Crystal Fiber，PCF）。1996年，Russel團隊成功在實驗室中拉制出了第一根光子晶體光纖［48］，其結(jié)構(gòu)如圖12所示［49］。其主體部分由熔融石英構(gòu)成，并包含一系列呈現(xiàn)周期排布的空氣孔，光纖中心的空氣孔則由熔融石英替代充當纖芯。由于纖芯的折射率比外部空氣孔與熔融石英組合的有效折射率大，光在其中傳輸更接近傳統(tǒng)光纖的全內(nèi)反射原理，因此這類光子晶體光纖被稱作折射率引導型光子晶體光纖（Total Internal Reflection-Photonic Crystal Fiber，TIR-PCF）。

圖12 光子晶體光纖末端的掃描電子顯微鏡圖像[49]Fig.12 Scanning electron microscope image of the end of a photonic crystal fiber[48]

對于傳統(tǒng)光纖而言，實現(xiàn)單模傳輸?shù)臈l件是歸一化頻率V<2.405，即傳統(tǒng)光纖存在截止波長。但對于TIR-PCF，實現(xiàn)所有波長下的單模傳輸?shù)臈l件是氣孔直徑D與氣孔間距Λ的比值小于0.406，此外，還可通過改變D與Λ實現(xiàn)對光纖非線性系數(shù)及色散特性的調(diào)控，因此，TIR-PCF是一種用于頻譜展寬與脈沖壓縮的優(yōu)良波導材料。

瑞士蘇黎世聯(lián)邦理工學院的Südmeyer與Keller等人于2003年首次使用結(jié)構(gòu)如圖13（a）所示的TIR-PCF，實現(xiàn)了對脈沖激光的頻譜展寬與脈沖壓縮，實驗裝置示意圖如圖13（b）所示［50］。將被動鎖模的Yb∶YAG碟片激光器產(chǎn)生的中心波長為1030 nm，時域脈寬為810 fs，平均輸出功率為60 W，重復頻率為34 MHz的激光脈沖通過有效模式面積為200 μm2，Λ為11 μm，D為2.7 μm的TIR-PCF進行頻譜展寬，最終壓縮得到了時域脈寬為33 fs，平均功率為18 W的脈沖，壓縮比達到了24。

圖13 利用TIR-PCF進行頻譜展寬與脈沖壓縮Fig.13 Spectrum broadening and pulse compression using TIR-PCF

1998年Russell團隊成功研制出了第一根光子帶隙型光子晶體光纖（Photonic Band Gap-Photonic Crystal Fiber，PBG-PCF），1999年又成功研制出了可以在空氣中傳輸光的PBG-PCF，其結(jié)構(gòu)分別如圖14（a）和圖14（b）所示［51-52］。相較TIR-PCF，PBG-PCF的不同之處在于其纖芯由一個破壞了包層周期性結(jié)構(gòu)的缺陷構(gòu)成，缺陷一般是空氣孔，一定波長的光通過布拉格衍射會被俘獲在作為纖芯的空氣孔中。TIR-PCF通過光子帶隙導光，與傳統(tǒng)光纖中的全內(nèi)反射傳導光的原理完全不同，但是PBGPCF自身的能帶結(jié)構(gòu)又會對脈沖的頻譜寬度造成限制。2002年，英國巴斯大學的Russell與Benabid等人研制了一種新的類似六芒星結(jié)構(gòu)的PBG-PCF，命名為Kagome光纖，該光纖具有更大的傳輸帶寬，但損耗也較高，其結(jié)構(gòu)如圖14（c）所示［53］。2011年Benabid等人又對Kagome光纖做了改進，使光纖中與纖芯相鄰的介質(zhì)壁向纖芯突出而呈現(xiàn)出負曲率，此光纖被命名為內(nèi)擺線型Kagome光纖，其結(jié)構(gòu)如圖14（d）所示，其獨特的內(nèi)擺線結(jié)構(gòu)有效降低了Kagome光纖的損耗［54］。

圖14 不同光子晶體光纖末端的形貌圖Fig.14 Topography of different photonic crystal fiber ends

2011年瑞士聯(lián)邦理工學院的Heckl與Keller等人將鎖模的Yb∶YAG碟片激光器輸出的中心波長為1030 nm，時域脈寬為1 ps，平均功率為14.3 W，重復頻率為10.6 MHz的脈沖激光輸入到內(nèi)擺線型Kagome光纖中進行頻譜展寬，實驗裝置如圖15所示，其中光纖充入了壓強為8 bar的氙氣，之后利用光柵對進行脈沖壓縮，最終得到了時域脈寬為250 fs，峰值功率為1.6 MW的脈沖［55］。

圖15 利用內(nèi)擺線型Kagome光纖進行頻譜展寬與脈沖壓縮的實驗裝置示意圖[55]Fig.15 Schematic diagram of the experimental setup for spectrum broadening and pulse compression using a hypocycloid Kagome fiber[55]

4 總結(jié)與展望

文章綜述了利用不同介質(zhì)進行頻譜展寬與脈沖壓縮的成果，壓縮后脈沖的時域脈寬、脈沖能量、平均功率等都是描述脈沖壓縮效果的重要參數(shù)。目前多通腔技術(shù)是唯一一種尚未實現(xiàn)將脈沖持續(xù)時間壓縮至三個光學振蕩周期之內(nèi)的技術(shù)，而使用PBG-PCF進行壓縮時對脈沖的脈沖能量與峰值功率的限制最高，很難超過20μJ和1~2 GW。而中空波導在這些方面表現(xiàn)最好，是目前實現(xiàn)高能量少周期脈沖的重要后壓縮技術(shù)，可以獲得mJ量級的少于三個光學振蕩周期的脈沖，也是目前廣泛采用的后壓縮技術(shù)。未來，柔性中空波導與多通腔技術(shù)由于自身的穩(wěn)定性等優(yōu)勢可能會逐漸成為實驗室中獲得mJ量級的超短激光脈沖的首選。光源的選擇方面，輸出波長在800 nm左右的摻鈦藍寶石激光器可以提供更短持續(xù)時間的脈沖，適合通過后壓縮獲得超短激光脈沖。中紅外波段的碟片激光器與光纖激光器是獲得高平均功率脈沖輸出的首選。

為進一步獲得更短持續(xù)時間的脈沖，還需要解決其他的一些問題，例如目前壓縮裝置里的啁啾鏡等元件的損傷閾值是限制因素之一，如何實現(xiàn)具有高損傷閾值的大口徑啁啾鏡或者其他的色散替代元件是一個關(guān)鍵。此外尋找其它新型的非線性介質(zhì)，也是后續(xù)提升壓縮效果的途徑。

總而言之，目前的脈沖后壓縮技術(shù)已經(jīng)取得了令人矚目的成果，而如何實現(xiàn)更短、更強、更高平均功率的超短激光脈沖將是未來一項重要的研究內(nèi)容。特別是隨著薄片、板條、光纖合成等高功率激光技術(shù)的快速發(fā)展與日趨成熟，獲得脈沖能量大于10 mJ、脈沖寬度小于2個光周期、平均功率大于100 W的激光已經(jīng)逐漸成為研究的熱點和攻關(guān)難點，其也將成為超快光學領(lǐng)域未來發(fā)展的重要支撐。