李曉峰，武騰飛

（航空工業(yè)北京長(zhǎng)城計(jì)量測(cè)試技術(shù)研究所，北京 100095）

0 引言

高超聲速飛行器因其速度快、作戰(zhàn)半徑大、反應(yīng)時(shí)間短、隱蔽性好等特點(diǎn)已成為世界航空航天領(lǐng)域極其重要的發(fā)展方向，并被廣泛關(guān)注。然而隨著飛行器速度的提升，其動(dòng)力特性的獲取也變得越來(lái)越困難。計(jì)算流體力學(xué)雖然能夠?qū)崿F(xiàn)對(duì)于部分流場(chǎng)流動(dòng)的預(yù)測(cè)，但無(wú)法實(shí)現(xiàn)對(duì)流場(chǎng)轉(zhuǎn)捩、湍流以及超音速燃燒等復(fù)雜極端工況的準(zhǔn)確預(yù)測(cè)。因此目前仍然需要利用地面風(fēng)洞試驗(yàn)進(jìn)行飛行器動(dòng)力特性的獲取及驗(yàn)證。風(fēng)洞技術(shù)發(fā)展迅速，已經(jīng)可以實(shí)現(xiàn)大部分極端環(huán)境的復(fù)現(xiàn)，但是在高超聲速流場(chǎng)中，受激波、湍流等因素的影響，獲取風(fēng)洞內(nèi)流動(dòng)參數(shù)的傳統(tǒng)測(cè)量方法難以得到準(zhǔn)確測(cè)量結(jié)果，因此亟需展開(kāi)相關(guān)技術(shù)研究。

目前常見(jiàn)的速度測(cè)量方法可分為兩類(lèi)：一類(lèi)為侵入式測(cè)量方法，例如使用熱線(xiàn)風(fēng)速儀、皮托管等裝置直接接觸流場(chǎng)進(jìn)行測(cè)量，這類(lèi)方法相對(duì)成熟，且已經(jīng)商業(yè)化，成本低廉，但由于侵入式測(cè)量會(huì)引入激波干擾，且高超聲速流場(chǎng)內(nèi)部環(huán)境惡劣，極易損害侵入的部件，因此過(guò)去成熟的侵入式測(cè)量方法，在高超聲速測(cè)量領(lǐng)域并不適用；另一類(lèi)則是基于激光診斷技術(shù)的非接觸測(cè)量方法，該類(lèi)方法無(wú)需侵入流場(chǎng)，可適用于各類(lèi)高速流場(chǎng)的測(cè)量，是目前高超聲速流場(chǎng)內(nèi)速度測(cè)量采用的主要方式。

應(yīng)用于流場(chǎng)速度測(cè)量的光學(xué)診斷技術(shù)按原理可分為兩類(lèi)：基于多普勒效應(yīng)獲取速度信息的測(cè)速技術(shù)和基于示蹤劑位移獲取速度信息的測(cè)速技術(shù)。

基于多普勒原理測(cè)速的方法被稱(chēng)為激光多普勒測(cè)速（Laser Doppler Velocimetry，LDV）技術(shù)［1］。其原理可分為兩大類(lèi)：①在流場(chǎng)內(nèi)散播示蹤粒子，通過(guò)示蹤粒子的散射光所包含的多普勒頻移信息獲取速度信息，但此類(lèi)方法受限于散播示蹤粒子的跟隨性以及在惡劣環(huán)境中的穩(wěn)定性，若應(yīng)用于高超聲速流場(chǎng)中，將面臨較大挑戰(zhàn)；②利用氣體分子的光譜信息，結(jié)合可調(diào)諧半導(dǎo)體激光吸收光譜（Tunable Diode Laser Absorption Spectroscopy，TDLAS）［2］技術(shù)和激光誘導(dǎo)熒光（Laser Induced Fluorescence，LIF）［3-4］技術(shù)來(lái)進(jìn)行速度測(cè)量。此類(lèi)方法雖然解決了跟隨性的限制，但是受限于測(cè)量原理，求解具備空間分辨的結(jié)果相對(duì)困難。

基于示蹤劑位移獲取速度信息的測(cè)速技術(shù)可以根據(jù)示蹤劑的類(lèi)型分為以大尺寸顆粒（一般為微米量級(jí)）作為示蹤劑的測(cè)速技術(shù)和以氣體分子作為示蹤劑的分子標(biāo)記示蹤測(cè)速技術(shù)。

以大尺寸顆粒作為示蹤劑的測(cè)速技術(shù)中，最具代表性的是粒子圖像測(cè)速法（Particle Image Ve‐locimetry，PIV）［5-6］，它是目前流場(chǎng)速度測(cè)量的主流技術(shù)之一，技術(shù)成熟度高，在低速流場(chǎng)中有較好的測(cè)速精度，且天然具備空間分辨。但考慮到PIV要面對(duì)粒子的散光性、跟隨性、污染性、穩(wěn)定性等問(wèn)題，其在高超聲速流場(chǎng)中的應(yīng)用局限性開(kāi)始逐漸凸顯。而且有研究表明流場(chǎng)中的示蹤粒子在遭遇激波時(shí)，會(huì)被快速加速而脫離流場(chǎng)［7］，因此若實(shí)際應(yīng)用于高超聲速流場(chǎng)中，PIV將會(huì)面對(duì)很大的挑戰(zhàn)。

分子標(biāo)記示蹤測(cè)速技術(shù)由激光誘導(dǎo)熒光技術(shù)衍生而來(lái)，發(fā)展時(shí)間并不晚于以大尺寸顆粒作為示蹤劑的測(cè)速技術(shù)，由于信號(hào)強(qiáng)度、成本等問(wèn)題，其技術(shù)成熟度、商業(yè)化發(fā)展程度相對(duì)較弱。但是隨著被測(cè)流場(chǎng)速度上限的不斷提升，以PIV技術(shù)為代表的用大尺寸顆粒作為示蹤劑的測(cè)速技術(shù)的局限性開(kāi)始凸顯，而分子標(biāo)記示蹤測(cè)速技術(shù)空間分辨、不受粒子跟隨性限制的優(yōu)勢(shì)則日益矚目。近幾年飛秒激光技術(shù)的發(fā)展為分子標(biāo)記示蹤測(cè)速技術(shù)開(kāi)拓出了全新的技術(shù)路線(xiàn)，可以說(shuō)目前分子標(biāo)記示蹤測(cè)速技術(shù)是高超聲速流場(chǎng)等極端流場(chǎng)環(huán)境中發(fā)展?jié)摿ψ畲蟮臏y(cè)速技術(shù)。

因此，本文將圍繞分子標(biāo)記示蹤測(cè)速技術(shù)的分類(lèi)、工作原理、優(yōu)缺點(diǎn)和實(shí)際應(yīng)用中所面對(duì)的挑戰(zhàn)進(jìn)行論述。

1 分子標(biāo)記示蹤測(cè)速技術(shù)

分子標(biāo)記示蹤測(cè)速技術(shù)本質(zhì)上是利用分子熒光標(biāo)記氣體流動(dòng)過(guò)程的測(cè)速技術(shù)。通過(guò)分子標(biāo)記在確定時(shí)間內(nèi)移動(dòng)的位移信息，推導(dǎo)出速度信息，原理如圖1所示，其中，t0為標(biāo)記時(shí)刻，Δt為測(cè)量時(shí)刻與標(biāo)記時(shí)刻間的時(shí)間間隔，ΔS為Δt時(shí)間段內(nèi)的位移，ΔS與Δt的比值即為速度。

圖1 分子標(biāo)記示蹤測(cè)速原理示意圖Fig.1 Schematic diagram of molecular tagging velocimetry

根據(jù)標(biāo)記誘導(dǎo)激發(fā)分子熒光這一核心過(guò)程進(jìn)行區(qū)分，分子標(biāo)記示蹤測(cè)速技術(shù)可以分為圍繞納秒激光進(jìn)行的“寫(xiě)入-讀取”的兩段式分子標(biāo)記測(cè)速技術(shù)和基于飛秒激光激發(fā)產(chǎn)生的能夠自我維持發(fā)光無(wú)需讀取過(guò)程的分子標(biāo)記示蹤測(cè)速技術(shù)。

2 納秒激光分子標(biāo)記示蹤測(cè)速技術(shù)

納秒激光分子標(biāo)記示蹤測(cè)速技術(shù)是起步最早，技術(shù)路線(xiàn)最多的分子標(biāo)記示蹤測(cè)速技術(shù)。其多樣性源自于同步發(fā)展的激光誘導(dǎo)熒光技術(shù)，幾乎所有的納秒激光分子標(biāo)記示蹤測(cè)速技術(shù)的讀取過(guò)程都是對(duì)應(yīng)示蹤分子的激光誘導(dǎo)熒光過(guò)程。而寫(xiě)入過(guò)程是通過(guò)光解、振轉(zhuǎn)能級(jí)變化等能夠產(chǎn)生長(zhǎng)時(shí)間存在的示蹤分子的過(guò)程。目前主要的分子標(biāo)記示蹤技術(shù)的標(biāo)記物包括：OH，O2，O3，NO，Kr等，每一種物質(zhì)對(duì)應(yīng)一到兩條技術(shù)路線(xiàn)。

2.1 羥基標(biāo)記示蹤測(cè)速技術(shù)

美國(guó)范德保大學(xué)的Robert，Wehrmeyer等人于20世紀(jì)90年代提出了羥基標(biāo)記示蹤測(cè)速（Hydroxyl Tagging Velocimetry，HTV）技術(shù)［8］。該技術(shù)利用紫外激光光解水產(chǎn)生羥基作為寫(xiě)入過(guò)程，以羥基的激光誘導(dǎo)熒光過(guò)程作為讀取過(guò)程。HTV的激發(fā)讀取過(guò)程如圖2所示，速度測(cè)量實(shí)驗(yàn)裝置如圖3所示。反應(yīng)方程式為

圖3 HTV速度測(cè)量實(shí)驗(yàn)裝置圖[9]Fig.3 Experimental setup of HTV speed measurement[9]

式中：H2O(X1A1)為處于基態(tài)的水分子；OH(X2Π)為處于基態(tài)的羥基基團(tuán)；hv193為193 nm深紫外激光的光子（h為普朗克常數(shù)，v為電場(chǎng)振蕩頻率）；H(2S)為光解產(chǎn)生的氫原子；hv282為282 nm的紫外激光光子；OH(A2Σ+)為激發(fā)態(tài)的羥基基團(tuán)。

常見(jiàn)的激發(fā)過(guò)程采用193 nm ArF紫外激光器通過(guò)單光子光解過(guò)程將水蒸氣分解為氫原子和羥基。生成的羥基在288 nm紫外激光的激發(fā)下發(fā)出熒光，過(guò)程如圖2所示，其中，A2Σ+，X2Π均代表羥基的電子能級(jí)，v′，v"均代表振動(dòng)能級(jí)。羥基示蹤劑的壽命可達(dá)十幾微秒，為其在超聲速流測(cè)量中應(yīng)用創(chuàng)造了可能性。且羥基的光子吸收截面隨著溫度的升高而增大，導(dǎo)致更多的分子達(dá)到振動(dòng)態(tài)，熒光強(qiáng)度更強(qiáng)，使其更適用于高溫流場(chǎng)［9］。作為以水分子為前驅(qū)物，以羥基為分子標(biāo)記物的測(cè)速技術(shù)，HTV適用于流場(chǎng)中天然存在水的情況，目前已成功應(yīng)用于燃燒流場(chǎng)中，但示蹤分子OH的濃度受流場(chǎng)中O原子濃度的影響，因此在富燃火焰中的測(cè)速效果有待提高［10］?？傮w來(lái)說(shuō)該技術(shù)在燃燒 場(chǎng)［9，11］、超 聲 速 流 場(chǎng)［12］中 都 有 良 好 的 應(yīng) 用前景。

圖2 HTV的激發(fā)讀取過(guò)程[8]Fig.2 HTV excitation-read process[8]

2.2 拉曼激發(fā)激光誘導(dǎo)電子熒光測(cè)速技術(shù)

由美國(guó)普林斯頓大學(xué)Miles等人提出拉曼激發(fā)激光誘導(dǎo)電子熒光測(cè)速（Raman Excitation+Laser-Induced Electron Fluorescence，RELIEF）［13-14］，其本質(zhì)是利用拉曼激發(fā)過(guò)程實(shí)現(xiàn)氧氣分子的振動(dòng)能級(jí)變化，產(chǎn)生位于一個(gè)長(zhǎng)壽命振動(dòng)激發(fā)態(tài)的氧氣分子作為示蹤分子，隨后對(duì)處于該能態(tài)的氧分子共振激發(fā)來(lái)完成測(cè)速中的讀寫(xiě)過(guò)程。RELIEF的原理如圖4所示。

由于氧是一種雙原子分子，沒(méi)有偶極矩，因此氧的振動(dòng)壽命非常長(zhǎng)（1 atm下約為27 ms），這是RELIEF能夠應(yīng)用于測(cè)速的核心。但這也意味著無(wú)法用單光子共振激發(fā)過(guò)程完成寫(xiě)入，需要一個(gè)稱(chēng)為受激拉曼散射的雙光子過(guò)程對(duì)氧分子進(jìn)行振動(dòng)激發(fā)。RELIEF常用的“寫(xiě)入”激光包括532 nm激光和580 nm激光。讀取過(guò)程則由193 nm ArF準(zhǔn)分子激光器完成，經(jīng)過(guò)振動(dòng)激發(fā)的氧分子被193 nm的光子進(jìn)一步激發(fā)至舒曼-朗格帶，隨后自發(fā)輻射放出熒光，被ICCD相機(jī)等信號(hào)采集裝置接收，完成測(cè)量過(guò)程。水等三原子分子的存在會(huì)顯著縮短振動(dòng)能級(jí)的壽命，因此在大氣溫度和氣壓下，“寫(xiě)”和“讀”之間的延遲時(shí)間被縮短到10 μs量級(jí)。目前，RELIEF已應(yīng)用于超聲速和亞聲速流動(dòng)的瞬時(shí)速度和湍流統(tǒng)計(jì)研究［15-16］，但由于信號(hào)強(qiáng)度等因素的限制，RELIEF在高超聲速流動(dòng)條件下的應(yīng)用有待進(jìn)一步研究。

2.3 臭氧標(biāo)記示蹤測(cè)速技術(shù)

美國(guó)范德保大學(xué)的Robert，Wehrmeyer等人提出臭氧標(biāo)記示蹤測(cè)速（Ozone Tagging Velocimetry，OTV）技術(shù)［17-19］，該技術(shù)利用紫外光誘導(dǎo)的光化學(xué)反應(yīng)產(chǎn)生臭氧作為寫(xiě)入過(guò)程，再將臭氧光解激發(fā)產(chǎn)生氧氣熒光作為讀取過(guò)程。利用OTV進(jìn)行速度測(cè)量的示意圖如圖5所示。

圖5 OTV速度測(cè)量示意圖[17]Fig.5 Schematic diagram of OTV speed measurement[17]

氧分子在193 nm ArF激光器的輻照下發(fā)生解離，經(jīng)三體反應(yīng)產(chǎn)生臭氧，具體反應(yīng)概括為［20］

OTV的第二步是讀取標(biāo)記的臭氧位置。利用248 nm KF激光光解離臭氧示蹤劑，激發(fā)經(jīng)過(guò)光化學(xué)反應(yīng)已處于振動(dòng)激發(fā)能態(tài)的氧氣分子，釋放熒光完成讀取過(guò)程。具體過(guò)程可以總結(jié)為

由于臭氧標(biāo)記物具有相對(duì)的化學(xué)惰性，因此OTV技術(shù)在干燥或潮濕的環(huán)境內(nèi)均有良好的適應(yīng)性，尤其適用于低溫氣流的測(cè)量。但面對(duì)高溫氣流時(shí)，O3的穩(wěn)定性開(kāi)始降低，進(jìn)而影響標(biāo)記的穩(wěn)定性，降低了測(cè)量精度。臭氧作為示蹤劑的壽命很長(zhǎng)，適用于流場(chǎng)內(nèi)的標(biāo)記示蹤測(cè)速過(guò)程，但它們的形成也需要很長(zhǎng)時(shí)間，這限制了臭氧標(biāo)記示蹤測(cè)速技術(shù)的應(yīng)用［19］。

2.4 振動(dòng)激發(fā)一氧化氮示蹤測(cè)速技術(shù)

美國(guó)德克薩斯A&M大學(xué)的Rodrigo等人提出振動(dòng)激發(fā)一氧化氮示蹤測(cè)速（Vibrationally Excited Ni‐tric Oxide Monitoring，VENOM）技術(shù)［21］，利用NO作為示蹤劑，以NO2作為前驅(qū)物，通過(guò)光解過(guò)程產(chǎn)生處于振動(dòng)激發(fā)態(tài)的一氧化氮完成寫(xiě)入過(guò)程，然后通過(guò)共振激發(fā)完成讀取過(guò)程，最終實(shí)現(xiàn)速度測(cè)量［22-24］。

NO化學(xué)性質(zhì)相對(duì)穩(wěn)定，適用于低溫和高溫氣流環(huán)境。由于NO具有較小的反應(yīng)截面，因此在測(cè)量所需的時(shí)間尺度內(nèi)可以保證穩(wěn)定性，并且NO示蹤劑的位移較其他分子示蹤劑可以長(zhǎng)得多。所以VENOM特別適合用于測(cè)量緩慢移動(dòng)、高淬火的流場(chǎng)。生成NO的光解反應(yīng)可表示為

式中：NO2(X2A1)為處于基態(tài)的二氧化氮分子；NO(X2Π)為光解生成的處于基態(tài)的一氧化氮；O(3P)為光解過(guò)程中生成的氧原子。當(dāng)NO2的濃度足夠高時(shí)，NO2與O之間還會(huì)發(fā)生新的反應(yīng)產(chǎn)生NO，反應(yīng)如下

這一反應(yīng)會(huì)進(jìn)一步增加NO濃度，可提升信號(hào)強(qiáng)度。

2.5 空氣光解-重組示蹤測(cè)速技術(shù)

空氣光解-重組示蹤測(cè)速（Air Photolysis And Recombination Tracking，APART）技術(shù)由荷蘭拉德堡德大學(xué)的Sijtsema等人提出，與VENOM非常相近［25-28］。兩者都是基于NO分子的穩(wěn)定性，通過(guò)反應(yīng)生成NO，然后通過(guò)共振激發(fā)完成讀取，實(shí)現(xiàn)速度測(cè)量；不同點(diǎn)在于A(yíng)PART技術(shù)形成NO的兩種物質(zhì)——N2和O2分子可以直接從空氣中獲得。O（3P）和N2+是生成NO的主要前驅(qū)物。193 nm ArF準(zhǔn)分子激光的能量位于O2的舒曼-朗格體系內(nèi)，導(dǎo)致被激發(fā)的O2分子解離為O（3P）原子。N2分子在A(yíng)rF激光帶寬內(nèi)不具有單光子吸收帶，但在A(yíng)rF激光的聚焦區(qū)域可發(fā)生多光子吸收過(guò)程形成N2+離子，進(jìn)而生成示蹤分子NO用于超聲速流和反應(yīng)流中的測(cè)速。VENOM和APART技術(shù)都是十分優(yōu)秀的技術(shù)，但是在測(cè)速過(guò)程中利用的NOx，屬于有毒氣體，因此不適用于開(kāi)放流場(chǎng)尤其是大尺度流場(chǎng)中的測(cè)量。APART測(cè)量裝置如圖6所示。

圖6 APART測(cè)量裝置圖[25]Fig.6 Experimental setup of APART measurement[25]

2.6 氪原子標(biāo)記示蹤測(cè)速技術(shù)

氪原子標(biāo)記示蹤測(cè)速（Krypton Tagging Velo‐cimetry，KTV）技術(shù)由奧多明尼昂大學(xué)的Mills等人提出［29］，整個(gè)過(guò)程如圖7所示。使用214.7 nm的紫外激光通過(guò)雙光子共振過(guò)程將氪原子從4p6（1S0）狀態(tài)激發(fā)至高能級(jí)5p（3/2）2狀態(tài)，再經(jīng)過(guò)自發(fā)輻射將氮?dú)夥肿蛹ぐl(fā)至中間的亞穩(wěn)態(tài)實(shí)現(xiàn)寫(xiě)入過(guò)程；再通過(guò)共振激發(fā)完成讀取過(guò)程，實(shí)現(xiàn)標(biāo)記測(cè)速。此過(guò)程與前述其他分子標(biāo)記示蹤測(cè)速技術(shù)在需要讀寫(xiě)兩套系統(tǒng)方面幾乎沒(méi)有區(qū)別［30］。但近幾年的研究發(fā)現(xiàn)［31］，在“寫(xiě)入”過(guò)程中，亞穩(wěn)態(tài)Kr來(lái)自于通過(guò)自發(fā)輻射的衰變，且亞穩(wěn)態(tài)Kr還存在重組過(guò)程的貢獻(xiàn)，但比重很低。而在“讀取”中，則發(fā)生了相反的現(xiàn)象，即重組過(guò)程中的熒光占主導(dǎo)地位，且由氪原子電離引發(fā)的重組過(guò)程導(dǎo)致發(fā)光的時(shí)間尺度比自發(fā)輻射長(zhǎng)。當(dāng)激發(fā)的激光能量足夠時(shí)，甚至重組過(guò)程導(dǎo)致的發(fā)光就能夠以足夠的信噪比成像來(lái)完成測(cè)速。這使得KTV只通過(guò)激光寫(xiě)入過(guò)程完成速度測(cè)量成為可能，然而由于以氪原子作為標(biāo)示物，意味著流場(chǎng)中必須提前摻混稀有氣體氪氣，這給實(shí)際測(cè)量帶來(lái)了一定的限制。

圖7 KTV原理示意圖[30]Fig.7 Schematic diagram of KTV[30]

總體來(lái)說(shuō)，基于納秒激光的分子標(biāo)記示蹤技術(shù)幾乎都有以下共通點(diǎn)：測(cè)量寫(xiě)入過(guò)程都是通過(guò)激光誘導(dǎo)光解，或其他更加復(fù)雜的光化學(xué)反應(yīng)，產(chǎn)生可以在流場(chǎng)中穩(wěn)定存在的亞穩(wěn)態(tài)物質(zhì)，之后的讀取過(guò)程則是借助激光誘導(dǎo)熒光技術(shù)完成對(duì)處于亞穩(wěn)態(tài)物質(zhì)的激發(fā)，實(shí)現(xiàn)速度信息的提取。這也意味著基于納秒激光的分子標(biāo)記示蹤技術(shù)需要2套激光系統(tǒng)完成，且激光誘導(dǎo)熒光技術(shù)需要共振激發(fā)，這對(duì)讀取過(guò)程的激光器又提出了調(diào)諧的要求。這些要求提升了系統(tǒng)復(fù)雜度和成本，限制了這些技術(shù)的實(shí)際應(yīng)用。納秒分子標(biāo)記示蹤測(cè)速技術(shù)對(duì)比如表1所示。

表1 納秒分子標(biāo)記示蹤測(cè)速技術(shù)Tab.1 Molecular tagging velocimetry based on nanosecond laser

3 飛秒激光分子標(biāo)記示蹤測(cè)速技術(shù)

飛秒激光分子標(biāo)記示蹤測(cè)速技術(shù)是基于高能飛秒激光誕生的測(cè)速技術(shù)，其與納秒激光分子標(biāo)記示蹤測(cè)速技術(shù)的不同在于：飛秒激光的高峰值功率會(huì)誘發(fā)氣體分子的一系列復(fù)雜變化，形成能夠自我維持的長(zhǎng)壽命（可達(dá)幾十微秒量級(jí)）發(fā)光過(guò)程，而且不受限于激光波長(zhǎng)。該技術(shù)從原理上省去了激光讀取標(biāo)記物位置的過(guò)程，只需要高能飛秒激光器即可實(shí)現(xiàn)激發(fā)過(guò)程，相較于納秒激光分子標(biāo)記示蹤測(cè)速技術(shù)，大幅簡(jiǎn)化了光路和激發(fā)裝置。

目前飛秒激光分子標(biāo)記示蹤測(cè)速技術(shù)中最典型的是飛秒激光電子激發(fā)標(biāo)記示蹤測(cè)速（Femto‐second Laser Electronic Excitation Tagging，F(xiàn)LEET）技術(shù)，該技術(shù)以氮?dú)庾鳛闃?biāo)示物，通過(guò)多光子過(guò)程解離氮?dú)夥肿?，氮?dú)夥肿釉谥亟M過(guò)程中從基態(tài)轉(zhuǎn)變?yōu)榧ぐl(fā)態(tài)，最后通過(guò)自發(fā)輻射釋放位于550~750 nm范圍內(nèi)的熒光。FLEET的原理如圖8所示，N2能級(jí)如圖9所示。

圖8 FLEET原理示意圖[32]Fig.8 Schematic diagram of FLEET[32]

圖9 N2能級(jí)圖[32]Fig.9 N2 energy level[32]

FLEET的重組過(guò)程中涉及的核心反應(yīng)為

式中：N(4S)為光解后產(chǎn)生的氮原子；N2(5Σg+)為反應(yīng)過(guò)程中產(chǎn)生的非穩(wěn)態(tài)氮?dú)夥肿樱鋾?huì)快速轉(zhuǎn)變?yōu)镹2(B3Пg)等；N2(B3Пg)為位于第二激發(fā)系統(tǒng)的氮?dú)夥肿樱籒2(A3Σu+)為N2(B3Пg)自發(fā)輻射后產(chǎn)生的處于第一激發(fā)系統(tǒng)的氮?dú)夥肿?；M為參與反應(yīng)的任意氣體分子。

然而上述反應(yīng)僅能解釋光化反應(yīng)的起步過(guò)程，對(duì)后續(xù)自發(fā)的持續(xù)性發(fā)光過(guò)程的解釋仍需進(jìn)一步研究完善。目前FLEET產(chǎn)生的輻射可以在大氣壓力下的氮?dú)庵谐掷m(xù)150μs，可在空氣中持續(xù)80μs。與納秒激光的標(biāo)記測(cè)速方法相比，飛秒激光具有更高的峰值功率強(qiáng)度，對(duì)湍流中小結(jié)構(gòu)的測(cè)量具有更好的適應(yīng)性，因此FLEET被認(rèn)為是目前分子標(biāo)記示蹤測(cè)速技術(shù)中對(duì)于超聲速乃至高超聲速流場(chǎng)中速度測(cè)量適應(yīng)性最佳的技術(shù)。美國(guó)普林斯頓大 學(xué)［32-38］、普 渡 大 學(xué)［39-40］、桑 迪 亞 國(guó) 家 實(shí) 驗(yàn)室［39-42］、NASA蘭利研究中心［43-45］和光譜能源公司［46-51］等均對(duì)該技術(shù)展開(kāi)了系統(tǒng)的研究。但是在面對(duì)極端復(fù)雜的高超聲速流場(chǎng)環(huán)境時(shí)，目前FLEET仍存在信號(hào)強(qiáng)度不足、易受碰撞猝熄影響的限制，而且極高的峰值功率會(huì)誘發(fā)多光子吸收，引入測(cè)量干擾。通過(guò)共振激發(fā)、添加前驅(qū)物調(diào)控光化學(xué)反應(yīng)等方式可提升熒光信號(hào)強(qiáng)度，減少所需飛秒脈沖能量，以達(dá)到提高測(cè)量精度、減少干擾的目的。

3.1 共振激發(fā)

共振激發(fā)技術(shù)中最具代表性的是雙光子共振激發(fā)飛秒激光分子標(biāo)記示蹤測(cè)速技術(shù)（Selective Two-Photon Absorptive Resonance Femtosecond La‐ser Electronic Excitation Tagging，STARFLEET），該技術(shù)由N.Jiang等人提出［48］，在FLEET的基礎(chǔ)上通過(guò)對(duì)飛秒激光脈沖的波長(zhǎng)進(jìn)行調(diào)諧，提升激發(fā)效率。通過(guò)202.25 nm的雙光子吸收過(guò)程實(shí)現(xiàn)了N2的共振激發(fā)，被激發(fā)的N2吸收第三個(gè)光子電離產(chǎn)生等離子體，之后復(fù)現(xiàn)FLEET的激發(fā)過(guò)程。STARFLEET的測(cè)量結(jié)果如圖10所示。STARFLEET與FLEET均能通過(guò)激發(fā)N2熒光獲得速度信息，但與傳統(tǒng)FLEET技術(shù)相比，STARFLEET大大降低了產(chǎn)生N2熒光所需的單脈沖能量（從1.1 mJ/pulse下降到了0.03 mJ/pulse）。但由于202.25 nm的飛秒激光處于深紫外波段，獲取難度相對(duì)較大，轉(zhuǎn)換效率相對(duì)較低，在一定程度上限制了STARFLEET的進(jìn)一步應(yīng)用。

圖10 STARFLEET的測(cè)量結(jié)果圖[48]Fig.10 STARFLEET measurement results[48]

3.2 添加前驅(qū)物調(diào)控光化學(xué)反應(yīng)

由于飛秒激光具有極高的峰值功率，因此在誘發(fā)氮?dú)獾倪^(guò)程中，還伴生多光子電離、光解重組、光化學(xué)反應(yīng)等過(guò)程，實(shí)際上飛秒激光經(jīng)過(guò)的區(qū)域已經(jīng)被轉(zhuǎn)化成離子體反應(yīng)池，可以通過(guò)調(diào)控其中的光化學(xué)反應(yīng)，實(shí)現(xiàn)信號(hào)的增強(qiáng)調(diào)控等目的。

3.2.1氬氣摻混提升熒光信號(hào)強(qiáng)度

普林斯頓大學(xué)的Miles課題組提出通過(guò)摻混氬氣的方式提升信號(hào)強(qiáng)度［34］，具體反應(yīng)為

式中：Ar(Δ3P2)為經(jīng)飛秒激光電離重組、電子激發(fā)等過(guò)程處于激發(fā)態(tài)的氬氣原子。

氬氣的電子碰撞截面大小約為氮?dú)獾碾娮优鲎步孛娲笮〉乃谋?，因此氬氣在等離子體中比氮?dú)飧菀着c電子相互作用并被激發(fā)，而被激發(fā)的氬氣就可以通過(guò)式（12）至式（14）反應(yīng)，將能量傳遞到氮?dú)夥肿由希⑼瓿杉ぐl(fā)過(guò)程，最終實(shí)現(xiàn)氮?dú)鉄晒庑盘?hào)的增強(qiáng)。然而經(jīng)實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)，氬氣的摻混比例至少需達(dá)到總氣體比例的20%以上才會(huì)有明顯的增強(qiáng)效果，因此這種方式雖然能夠顯著提升總體信號(hào)強(qiáng)度，但如此大比例的摻混氬氣會(huì)對(duì)氣體性質(zhì)造成顯著影響，限制了其在流場(chǎng)測(cè)量方面的應(yīng)用。

3.2.2甲烷摻混提高熒光信號(hào)強(qiáng)度

相較上述摻混氬氣的方案，另一條技術(shù)路線(xiàn)可能更具有應(yīng)用潛力，即飛秒激光誘導(dǎo)氰基熒光標(biāo)記測(cè)速技術(shù)（Femtosecond Laser-Induced Cyano Chemiluminescence，F(xiàn)LICC），該技術(shù)由天津大學(xué)的李博課題組提出［52］，依托CN能夠從激發(fā)態(tài)N2中獲取能量的特性，實(shí)現(xiàn)依附在氮?dú)鉄晒忾L(zhǎng)壽命機(jī)制上的標(biāo)記測(cè)速。該技術(shù)通過(guò)摻混極其微量（10-5量級(jí)）的甲烷就可達(dá)到非常明顯的信號(hào)增強(qiáng)效果，所涉及的主要化學(xué)反應(yīng)如表2所示。CH2為甲烷光解的中間產(chǎn)物甲烯基團(tuán)，CN(X2Σ)為處于基態(tài)的氰基基團(tuán)，CN(B2Σ)為處于激發(fā)態(tài)的氰基基團(tuán)。經(jīng)過(guò)表2中的反應(yīng)，氮?dú)鉄晒獗晦D(zhuǎn)化為CN熒光，且信號(hào)遠(yuǎn)強(qiáng)于原本氮?dú)獾臒晒庑盘?hào)（受甲烷濃度影響），這意味著飛秒激光誘導(dǎo)氰基熒光標(biāo)記測(cè)速技術(shù)的實(shí)際測(cè)量效果應(yīng)當(dāng)更好。

表2 飛秒激光誘導(dǎo)氰基發(fā)光Tab.2 Femtosecond laser-induced cyanoluminescence

4 總結(jié)與展望

介紹了在高超聲速領(lǐng)域具備較高應(yīng)用潛力的分子標(biāo)記示蹤測(cè)速技術(shù)，包括KTV，OTV，HTV，RELIEF，VENOM，APART等納秒激光分子標(biāo)記示蹤測(cè)速技術(shù)以及FLEET，STARFLEET等飛秒激光分子標(biāo)記示蹤測(cè)速技術(shù)，從原理角度分析、對(duì)比各技術(shù)的優(yōu)勢(shì)和局限性，為高超聲速流場(chǎng)速度參數(shù)測(cè)量技術(shù)的高可靠性、高準(zhǔn)確性發(fā)展提供參考。

納秒激光誘導(dǎo)分子標(biāo)記示蹤測(cè)速技術(shù)是基于激光誘導(dǎo)熒光技術(shù)發(fā)展起來(lái)的測(cè)速技術(shù)，可使用OH，O2，O3，NO，Kr等多種分子進(jìn)行示蹤測(cè)速，靈活多變，針對(duì)不同的流場(chǎng)環(huán)境可以采用不同的方法以滿(mǎn)足測(cè)量需求，但是其“讀-寫(xiě)”兩段式的測(cè)量模式也帶來(lái)一些限制，“讀-寫(xiě)”過(guò)程意味著需要兩套激光系統(tǒng)，這增加了測(cè)量成本和系統(tǒng)的復(fù)雜性，僅有氪氣分子標(biāo)記示蹤測(cè)速技術(shù)在原理上可能實(shí)現(xiàn)“讀-寫(xiě)”兩段式過(guò)程中讀取過(guò)程的省略，實(shí)現(xiàn)系統(tǒng)的簡(jiǎn)化。

飛秒激光分子標(biāo)記示蹤測(cè)速技術(shù)具備只通過(guò)寫(xiě)入過(guò)程就可以完成測(cè)量的能力，其光路復(fù)雜度和裝置復(fù)雜度相較納秒激光分子標(biāo)記示蹤測(cè)速技術(shù)明顯降低。由于氮?dú)馐强諝庵械闹饕煞?，這使得飛秒激光分子標(biāo)記示蹤測(cè)速技術(shù)可以應(yīng)用于超聲速流場(chǎng)、燃燒流場(chǎng)等各類(lèi)流場(chǎng)的測(cè)量，且無(wú)需添加額外的示蹤劑。飛秒激光分子標(biāo)記示蹤測(cè)速技術(shù)已成為目前最具潛力的分子標(biāo)記示蹤測(cè)速技術(shù)，隨著相關(guān)研究的進(jìn)一步推進(jìn)，未來(lái)飛秒激光分子標(biāo)記示蹤測(cè)速技術(shù)將為高超聲速飛行器、跨大氣層飛行器等設(shè)備的研制提供更先進(jìn)的技術(shù)保障。