汪曉偉，凌健，景曉軍，張琳，高濤，李剛

（1.中汽研汽車檢驗中心（天津）有限公司，天津 300300；2.中國環(huán)境科學研究院，北京 100012）

0 概述

機動車顆粒物排放對環(huán)境和人體健康均構(gòu)成危害，可引發(fā)光化學煙霧、酸雨、霧霾及沙塵暴等自然災(zāi)害［1］，有毒的細小顆粒物還可通過呼吸系統(tǒng)進入人體對健康產(chǎn)生危害［2］。生態(tài)環(huán)境部發(fā)布的《中國移動源環(huán)境管理年報（2021）》［3］數(shù)據(jù)顯示，2020年中國機動車顆粒物排放量達6.8萬t，其中柴油車顆粒物排放量占比超過了90%。

為了限制顆粒物排放，生態(tài)環(huán)境部2018年發(fā)布《重型柴油車污染物排放限值及測量方法（中國第六階段）》［4］，除 了 繼 續(xù) 對顆粒物質(zhì) 量 排 放（particle mass，PM）加嚴限值外，還提出了對顆粒物數(shù)量（particle number，PN）的管控要求，其中世界統(tǒng)一瞬態(tài)循環(huán)（world harmonized transient cycle，WHTC）下的發(fā)動機PN排放限值為6×1011個/（kW·h）。

目前重型國六排放法規(guī)的PN定義為粒徑在23 nm～2 500 nm之間的顆粒物。隨著對顆粒物數(shù)量排放研究的深入，發(fā)現(xiàn)粒徑小于23 nm的顆粒數(shù)量排放也很嚴重［5-8］。有研究表明，目前的顆粒物測試方法忽略了30%～50%的汽油缸內(nèi)直噴（gasoline direct injection，GDI）發(fā)動機的顆粒物和50%～100%的進氣道噴射（port fuel injection，PFI）發(fā)動機的顆粒物。

通常認為重型發(fā)動機生成的顆粒物粒徑較大，因此之前對重型發(fā)動機粒徑低于23 nm的顆粒物研究較少［9］。隨著重型柴油機高壓共軌壓力的提升，柴油噴霧更細，使其生成的顆粒物粒徑不斷降低。此外，搭載天然氣發(fā)動機的重型卡車日趨火爆，天然氣發(fā)動機顆粒物排放也需要引起重視。有研究表明，雖然天然氣發(fā)動機顆粒物排放質(zhì)量很低，但其排放物中包含了大量小顆粒物，幾何平均直徑僅為30 nm［10-11］。在這種情況下，歐盟及中國都在研究機動車下階段排放標準對顆粒物數(shù)量的規(guī)定由現(xiàn)在要求的直徑23 nm以上顆粒物數(shù)量（particle numbers with diameter above 23 nm，PN23）擴展到直徑10 nm以上顆粒物數(shù)量（particle numbers with diameter above 10 nm，PN10）?；诖?，本文中選取滿足國六法規(guī)的重型柴油機和天然氣發(fā)動機，按照國六標準流程開展了冷熱態(tài)WHTC工況下的污染物排放測試，研究了國六發(fā)動機細顆粒物（包括PN10和PN23）的排放特性，并分析了冷起動對細顆粒物排放的影響。這些工作尤其是對高低熱值天然氣發(fā)動機細顆粒物的研究可以為下階段排放標準中PN要求的制訂奠定基礎(chǔ)。

1 試驗系統(tǒng)

1.1 試驗發(fā)動機

研究試驗樣機為7.8 L柴油機和10.4 L的天然氣發(fā)動機。天然氣發(fā)動機采用當量比燃燒，兩臺發(fā)動機均能滿足目前的國六排放標準，其主要參數(shù)見表1。其中柴油機的排放控制技術(shù)路線為廢氣再循環(huán)（exhaust gas recirculation，EGR）+柴油機氧化催化器（diesel oxidation catalyst，DOC）+柴油機顆粒捕集器（diesel particle filter，DPF）+選擇性催化還原器（selective catalytic reduction，SCR）+氨逃逸催化器（ammonia slip catalyst，ASC）。天然氣發(fā)動機的排放控制技術(shù)路線為EGR+三元催化器（three-way catalyst，TWC）。

1.2 試驗設(shè)置

臺架試驗系統(tǒng)示意圖如圖1所示。顆粒物數(shù)量排放測量采用了兩套AVL的顆粒計數(shù)器。其中一套針對國六法規(guī)測量PN23排放（1號顆粒計數(shù)器），另一套是AVL針對未來法規(guī)開發(fā)的最新款顆粒計數(shù)器（2號顆粒計數(shù)器），可同時測量PN10和PN23。主要的測試設(shè)備見表2。

表2 主要的測試設(shè)備

圖1 試驗臺架示意圖

1.3 試驗用燃料

使用滿足國六法規(guī)的標準燃料。對于天然氣發(fā)動機，按國六法規(guī)要求使用了兩種類型的天然氣，分別為體積分數(shù)85.50%的甲烷和14.50%的氮氣混合而成的低熱值天然氣（NG_LH）和體積分數(shù)94.11%的 甲 烷、3.50%的 乙 烷、0.12%的 丁 烷、0.07%的氧氣、1.20%的CO2及0.97%的氮 氣 混合成的高熱值天然氣（NG_HH）。

1.4 試驗方案

按照國六法規(guī)要求試驗規(guī)程分別對兩臺發(fā)動機運行國六標準循環(huán)冷態(tài)WHTC（WHTC-C）、熱態(tài)WHTC（WHTC-H），測量顆粒物排放及氣態(tài)污染物排放。

2 試驗結(jié)果及分析

2.1 發(fā)動機排放的法規(guī)符合性

重型車國六排放法規(guī)的瞬態(tài)排放限值是針對冷熱態(tài)WHTC加權(quán)后的結(jié)果制定的。表3中列出了兩臺發(fā)動機冷熱態(tài)WHTC加權(quán)的排放結(jié)果，其中PN值為法規(guī)要求的23 nm以上的顆粒數(shù)。由表3可知，兩臺發(fā)動機的排放均滿足國六限值的要求，其中柴油機的各類污染物排放高于天然氣發(fā)動機，尤其是柴油機的PN排放為天然氣發(fā)動機的5～6倍。

表3 WHTC污染物排放值

2.2 顆粒計數(shù)器設(shè)備分析

柴油機在部分流發(fā)動機臺架上測試，1號顆粒計數(shù)器和2號顆粒計數(shù)器均采用直采方式測量。兩套顆粒物計數(shù)器的取樣位置靠近，以消除管路沉積對顆粒物的影響。圖2列出了通過兩套顆粒物計數(shù)器分別測得的PN23比排放及差異百分比。其中差異百分比定義為2號顆粒計數(shù)器比排放與1號顆粒計數(shù)器比排放的差值占1號顆粒計數(shù)器比排放的百分比。從圖2中可以發(fā)現(xiàn)，冷態(tài)WHTC循環(huán)下的差異為3.2%，熱態(tài)WHTC循環(huán)下的差異為2.4%，說明兩臺顆粒物計數(shù)器雖然前處理裝置有所差別，但對PN23的測量結(jié)果影響不大，該結(jié)論與文獻［12］中的研究結(jié)論基本一致。

圖2 柴油機直采測量的PN23比排放及差異

對于天然氣發(fā)動機，1號顆粒計數(shù)器布置在全流稀釋通道的末端，采用全流稀釋取樣的方式。而2號顆粒計數(shù)器布置在發(fā)動機排氣管的末端，采用直采的方式。1號顆粒計數(shù)器在2號顆粒計數(shù)器下游約10 m處。圖3列出了通過兩套顆粒物計數(shù)器分別測得的PN23比排放及差異百分比。采用直采取樣的2號顆粒計數(shù)器測得的PN23要顯著低于采用全流取樣的1號顆粒計數(shù)器，在不同的循環(huán)下降幅范圍為42.3%～77.2%。分析其原因，一方面是取樣位置差異，另一方面可能是由全流稀釋引起的。加入稀釋氣帶來氣流運動，會導(dǎo)致核模態(tài)顆粒數(shù)濃度增加，而積聚模態(tài)的顆粒數(shù)濃度則減小，即一部分大粒徑的顆粒物會變成小粒徑的顆粒物。

圖3 全流和直采取樣的PN23排放及差異（天然氣發(fā)動機）

基于以上分析，為統(tǒng)一對比尺度，在后文的PN排放特性分析中PN23排放均為直采的測量值。

2.3 PN10和PN23的對比分析

圖4為冷熱態(tài)WHTC下的PN10和PN23的測試結(jié)果。對于柴油機，冷態(tài)WHTC的PN23和PN10的 比 排 放 分 別 為2.8×1011個/（kW·h）和3.8×1011個/（kW·h），熱 態(tài)WHTC的PN23和PN10的 比 排 放 分 別 為1.2×1011個/（kW·h）和2.4×1011個/（kW·h）。冷 態(tài)WHTC的PN10和PN23相比熱態(tài)分別高58.1%和139.9%。冷態(tài)WHTC的PN10比PN23高35.3%，而 熱 態(tài)WHTC的PN10比PN23高105.4%。該結(jié)論與文獻［13］中的研究結(jié)論基本一致，其對2臺帶DOC+DPF+SCR的柴油發(fā)動機的研究表明多個循環(huán)下PN10比排放較PN23要高40%～137%。

圖4 冷熱態(tài)WHTC下PN測試結(jié)果

對于使用低熱值燃料的天然氣發(fā)動機，冷態(tài)WHTC的PN23和PN10比排放分別為3.9×1010個/（kW·h）和8.7×1010個/（kW·h），熱態(tài)WHTC的PN23和PN10比排放分別為1.2×1010個/（kW·h）和2.3×1010個/（kW·h）。冷態(tài)WHTC的PN10和PN23相比熱態(tài)分別高277.6%和232.6%。冷態(tài)WHTC的PN10比PN23高125.3%，而 熱 態(tài)WHTC的PN10比PN23高97.4%。對于使用高熱值燃料的天然氣發(fā)動機，冷態(tài)WHTC的PN23和PN10比排放分別為1.0×1011個/（kW·h）和1.5×1012個/（kW·h），熱態(tài)WHTC的PN23和PN10比排放分別為1.1×1010個/（kW·h）和2.1×1010個/（kW·h）。冷態(tài)WHTC的PN10和PN23相比熱態(tài)分別高798.3%和7 159.8%。冷態(tài)WHTC的PN10比PN23高1 400.0%，而熱態(tài)WHTC的PN10比PN23高84.8%。

從上述結(jié)果可以看出，柴油機和天然氣發(fā)動機PN23和PN10排放呈現(xiàn)不同的規(guī)律。冷態(tài)條件下柴油機PN10排放相比PN23排放的增加幅度要遠低于天然氣發(fā)動機，而熱態(tài)條件下柴油機PN10排放相比PN23排放的增加幅度要高于天然氣發(fā)動機。這是由于柴油機和天然氣發(fā)動機燃燒特性和后處理系統(tǒng)差異所造成的。柴油機是富氧燃燒，生成顆粒物粒徑較大，且DPF主要是物理吸附過程，對溫度的敏感性較低，即在低溫下依然會對顆粒物進行捕集。而天然氣發(fā)動機生成顆粒物粒徑較小，雖然是當量比燃燒但在冷起動過程中會加濃混合氣，而且TWC本身只是處理氣態(tài)污染物的催化器，顆粒物的去除主要是靠高溫氧化。

文獻［14］中研究發(fā)現(xiàn)，經(jīng)過DOC和DPF后的顆粒物的數(shù)量分布存在核態(tài)（粒徑小于50 nm）和聚集態(tài)（粒徑大于50 nm）兩個分布區(qū)。文獻［15］中研究發(fā)現(xiàn)隨著柴油機排氣溫度降低，顆粒的平均粒徑增大，顆粒間的吸附力、黏附力及黏附能增大，團聚程度更明顯，顆粒間黏結(jié)作用更穩(wěn)定。文獻［16］中研究發(fā)現(xiàn)采用TWC的當量比燃燒重型天然氣發(fā)動機的顆粒物粒徑在10 nm處存在一個明顯的核模態(tài)的峰值。文獻［17］中研究發(fā)現(xiàn)在穩(wěn)態(tài)工況下，天然氣發(fā)動機的排氣顆粒物存在直徑低于10 nm的峰值。文獻［18］中研究發(fā)現(xiàn)天然氣燃料的顆粒物中主要以核態(tài)的形式存在。以上研究說明柴油機的顆粒物粒徑更大，且在排溫較低時更難氧化，因此柴油機冷態(tài)WHTC下10 nm～23 nm的PN排放只占總PN排 放 的26.1%，而 熱 態(tài)WHTC下 則 占 到51.3%。天然氣發(fā)動機的顆粒物排放粒徑更小，在熱態(tài)條件下10 nm～23 nm的PN更容易被氧化，熱態(tài)WHTC下低熱值和高熱值燃料10 nm～23 nm的PN排放占總PN排放的比值分別為49.6%和45.9%，要低于柴油機。但在冷態(tài)條件下，TWC尚未起燃，10 nm～23 nm的PN排放非常嚴重。冷態(tài)WHTC下低熱值和高熱值燃料10 nm～23 nm的PN排放占總PN排放的比值分別為55.6%和93.3%。此外也可以發(fā)現(xiàn)，天然氣發(fā)動機使用燃料中的碳含量顯著影響冷起動的PN排放。文獻［19］中認為燃料裂解產(chǎn)物的多樣性對碳煙形成起著決定性的作用。文獻［20］中認為較大的脂肪烴分子由于其鍵能較弱更有可能通過裂變反應(yīng)途徑裂解。本研究中，高熱值燃料中加入了一定量的乙烷，因此更容易形成核態(tài)碳煙顆粒物。文獻［21-22］中研究發(fā)現(xiàn)在燃料中加入高碳原子烷烴會導(dǎo)致PN排放增加。

2.4 PN的瞬態(tài)排放特性

圖5為冷態(tài)WHTC的瞬態(tài)測試結(jié)果。從圖5中可以看出柴油機的排溫要明顯低于天然氣發(fā)動機的排溫。柴油機冷態(tài)WHTC循環(huán)的平均排溫為288.9℃，而天然氣發(fā)動機的平均排溫分別為386.2℃（低熱值燃料）和394.4℃（高熱值燃料）。此外，柴油機排溫達到200℃的時間為68 s，而天然氣發(fā)動機只需要不到30 s。從瞬態(tài)排放特征來看，PN10和PN23的變化規(guī)律較為一致，即PN23突增時PN10也會突增。從累積排放量看，柴油機PN可以分為3個階段：首先是冷起動階段（0 s至第75 s），該階段因起動加濃，噴油量增加，顆粒物生成多，且由于排溫較低，顆粒物氧化能力不強，這階段PN23和PN10分別占總WHTC循環(huán)的11.8%和13.2%。第2個階段為第370 s至第400 s，此時發(fā)動機經(jīng)過一段時間怠速，排溫回落，當發(fā)動機轉(zhuǎn)矩突然加大時混合氣加濃，噴油量增加，因此PN排放出現(xiàn)峰值。這個階段PN23和PN10分別占總WHTC的13.9%和15.0%。第3個階段是高速階段（第1 200 s至第1 800 s），發(fā)動機轉(zhuǎn)速較高，轉(zhuǎn)矩穩(wěn)定在中高負荷，排溫較高。這個階段PN23和PN10分別占總WHTC的25.7%和36.2%。PN10排放增加比PN23更為明顯，可能是因為此時排氣溫度較高，大粒徑的顆粒物容易被氧化成較小顆粒物所致。對于天然氣發(fā)動機，冷起動階段PN排放的占比最大，特別是高熱值燃料。在冷態(tài)WHTC的前100 s，低熱值燃料的PN23和PN10分 別 占 總WHTC的47.8%和52.8%，而對于高熱值燃料，這兩個占比分別高達75.4%和96.4%。這說明高熱值的天然氣有更強的成碳趨勢，且更容易生成粒徑較小的顆粒物。而且由于冷起動階段排溫較低，生成的顆粒物不易被氧化，導(dǎo)致PN排放尤其是PN10排放的迅速增加。

圖5 冷態(tài)WHTC的瞬態(tài)測試結(jié)果

圖6為熱態(tài)WHTC的瞬態(tài)測試結(jié)果。柴油機、NG_LH、NG_HH在熱態(tài)WHTC循環(huán)下的平均排溫分別為311.3℃、418.3℃和426.4℃。與冷態(tài)WHTC一樣，高熱值燃料天然氣發(fā)動機排溫最高，而柴油機排溫最低。熱態(tài)WHTC的瞬態(tài)排放特征與冷態(tài)WHTC有差異。對于柴油機，熱態(tài)條件下第1階段的峰值顯著減小。而天然氣發(fā)動機第1階段基本不再有峰值，主要原因是熱態(tài)條件下不再加濃混合氣，顆粒物生成少，同時排氣溫度高使顆粒物更容易被氧化。在第3個階段，無論是柴油機還是天然氣發(fā)動機，PN10和PN23均有明顯的增加，此時對應(yīng)高負荷運轉(zhuǎn)階段，說明發(fā)動機負荷增加會造成PN排放增加。此外，在一些突然加速加載的工況，也會引起PN排放的增加。

圖6 熱態(tài)WHTC的瞬態(tài)測試結(jié)果

3 結(jié)論

（1）對典型國六發(fā)動機的冷熱態(tài)WHTC測試結(jié)果表明，柴油機的PN10比排放較PN23比排放高35.3%～105.4%，而天然氣發(fā)動機PN10比排放較PN23比排放高84.8%～1 400.0%。

（2）天然氣發(fā)動機運行冷態(tài)WHTC時的起動階段，由于排氣溫度較低及起動加濃，導(dǎo)致PN排放激增，主要是粒徑范圍在10 nm～23 nm的顆粒物，并且使用高熱值燃料的天然氣發(fā)動機PN排放尤為嚴重。