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        城市生活垃圾焚燒飛灰中重金屬穩(wěn)定化試驗(yàn)研究

        2022-12-11 02:12:18魏秀珍蘇敏婷查三妹黃鑫曹棋劉雅婷胡華南
        當(dāng)代化工研究 2022年21期
        關(guān)鍵詞:硫代螯合劑飛灰

        *魏秀珍 蘇敏婷 查三妹 黃鑫 曹棋 劉雅婷 胡華南

        (1.九江市生態(tài)環(huán)境局 江西 332001 2.九江天賜高新材料有限公司 江西 332500 3.九江學(xué)院化學(xué)化工學(xué)院 江西 332005)

        城市生活垃圾焚燒飛灰是在生活垃圾焚燒后,被煙氣凈化系統(tǒng)和熱回收系統(tǒng)(如鍋爐、節(jié)熱器等)收集到的顆粒物[1]。2018年全國(guó)生活垃圾焚燒飛灰的產(chǎn)生量為305.5萬(wàn)噸~509.2萬(wàn)噸,產(chǎn)生的飛灰約占入爐垃圾總量的3%~5%[2],生活垃圾焚燒飛灰中含有大量可浸出重金屬(如Pb、Hg、Cd)等有毒有害物質(zhì),這些焚燒飛灰如果不處理直接在填埋場(chǎng)填埋,里面的重金屬易發(fā)生轉(zhuǎn)化和遷移,對(duì)環(huán)境和人體健康具有較大威脅,且可通過(guò)生物放大轉(zhuǎn)移至生物體內(nèi),對(duì)人體及其他生物造成傷害[3]。2020年9月,生態(tài)環(huán)境部發(fā)布國(guó)家環(huán)境保護(hù)標(biāo)準(zhǔn)《生活垃圾焚燒飛灰污染控制技術(shù)規(guī)范(試行)》(HJ1134-2020),規(guī)范要求生活垃圾焚燒飛灰進(jìn)入填埋場(chǎng)填埋之前,要對(duì)飛灰中的可浸出重金屬(如Pb、Hg、Cd)等物質(zhì)進(jìn)行有效地控制。因此,對(duì)生活垃圾焚燒飛灰穩(wěn)定化處理技術(shù)研究有重要意義。

        穩(wěn)定化技術(shù)是處理生活垃圾焚燒飛灰的主要方法之一。其中,化學(xué)藥劑穩(wěn)定化法因其增容率小、運(yùn)行操作簡(jiǎn)單等優(yōu)點(diǎn),而得到廣泛的應(yīng)用[4],且化學(xué)藥劑穩(wěn)定化可以根據(jù)不同重金屬要求選擇對(duì)應(yīng)試劑進(jìn)行穩(wěn)定化,飛灰中重金屬的藥劑穩(wěn)定化是目前應(yīng)用最廣泛的飛灰處理技術(shù)[5]。進(jìn)行穩(wěn)定化所采用的藥劑可分為無(wú)機(jī)藥劑和有機(jī)藥劑兩種,無(wú)機(jī)藥劑相對(duì)比較便宜,如:(1)硫化物類;(2)硫酸亞鐵類;(3)磷酸鹽類;(4)石膏等。但是當(dāng)環(huán)境的pH值較小時(shí),穩(wěn)定化飛灰中的重金屬還是會(huì)淋溶發(fā)生浸出。有機(jī)藥劑通過(guò)配位基團(tuán)與重金屬離子結(jié)合生成穩(wěn)定的環(huán)狀重金屬螯合物,重金屬離子被捕集后鈍化,生成的重金屬絡(luò)合物牢牢地嵌在穩(wěn)定后的結(jié)構(gòu)體中,對(duì)重金屬具有高效穩(wěn)定性[6]。研究表明:鰲合劑處理后的穩(wěn)定化飛灰在酸堿性環(huán)境下均具有較強(qiáng)的抗沖擊能力[7]。有機(jī)藥劑相對(duì)比較昂貴,一般分為氨基硫代甲酸鹽、巰基類、月桂醇單質(zhì)磷酸鹽、EDTA接聚體等[8],其中最為常見(jiàn)的是氨基硫代甲酸鹽,包括二硫代氨基甲酸鹽(DTC)及其衍生物等,它可以通過(guò)二硫代羧基以離子鍵和共價(jià)鍵的形式與重金屬離子形成網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)的螯合物[9]。無(wú)機(jī)藥劑,如磷酸鹽類對(duì)飛灰中的Pb重金屬有較好的穩(wěn)定化作用,硫化物則對(duì)飛灰中的鉻重金屬有較好的穩(wěn)定化作用。張海軍等[10]研究了二硫代氨基甲酸鹽(DTC)及其衍生物有機(jī)螯合劑對(duì)重金屬的穩(wěn)定化效果,在同等條件下,二硫代氨基甲酸鹽(DTC)及其衍生物有機(jī)螯合劑對(duì)于重金屬的螯合效果比無(wú)機(jī)螯合劑高出1/3,在pH>6的中性或堿性條件下,飛灰螯合物較為穩(wěn)定。郝志鵬等[11]對(duì)國(guó)內(nèi)多家垃圾焚燒發(fā)電廠的飛灰采用DTC類有機(jī)螯合劑進(jìn)行穩(wěn)定化試驗(yàn),在螯合劑添加量為2%~3%的條件下,有機(jī)螯合劑對(duì)鉛的去除率高達(dá)97%以上。

        化學(xué)藥劑相對(duì)高昂,如果要達(dá)到生活垃圾填埋場(chǎng)污染控制標(biāo)準(zhǔn)中規(guī)定所有重金屬浸出限值,有機(jī)螯合劑用量比較多,其經(jīng)濟(jì)成本比較高。所以,無(wú)機(jī)與有機(jī)化學(xué)藥劑聯(lián)用,成為生活垃圾焚燒飛灰穩(wěn)定化的重要技術(shù)方向。因此,本文選取二甲基二硫代氨基甲酸鈉(DTC)和多硫化鈣作為穩(wěn)定化藥劑,研究其單一的穩(wěn)定化藥劑和聯(lián)用時(shí)對(duì)焚燒飛灰進(jìn)行穩(wěn)定化效率和最佳投加量。

        1.實(shí)驗(yàn)材料和分析方法

        (1)材料及儀器

        ①材料與試劑。飛灰取自福建漳州某生活垃圾焚燒廠,該廠對(duì)產(chǎn)生的煙氣采用半干法脫硫后,通過(guò)布袋除塵器收集飛灰。原灰研磨后過(guò)篩至20目以下備用;乙酸、硝酸、硫酸、氫氧化鈉、二甲基二硫代氨基甲酸鈉(DTC)、多硫化鈣均為分析級(jí)。

        ②浸提劑。浸提劑A:加11.4ml乙酸至1000ml純水中,加128.6ml 1M的氫氧化鈉溶液,定容至2L,pH=4.93±0.05。浸提劑B:用純水稀釋34.5ml的乙酸至2L,pH=2.64±0.05。

        ③儀器。翻轉(zhuǎn)式振蕩裝置(30±2r/min)、浸提瓶(2L具有旋蓋的廣口瓶)、真空過(guò)濾器(容積≥1L)、濾膜(微孔或玻纖濾膜,孔徑0.45μm)。

        (2)分析方法

        原灰的化學(xué)組成通過(guò)X-射線熒光光譜儀(XRF,Thermo Fisher Scientific,美國(guó))進(jìn)行定性定量分析;原灰消解通過(guò)MARS6微波消解儀(CEM,美國(guó)培安)消解;重金屬質(zhì)量濃度通過(guò)電感耦合等離子體發(fā)射光譜儀(ICP-OES,美國(guó)珀金埃爾默有限公司)進(jìn)行定量分析。

        2.實(shí)驗(yàn)方法

        (1)飛灰穩(wěn)定化實(shí)驗(yàn)

        稱取200g原灰1,加入50mL純水,化學(xué)藥劑(30%二甲基二硫代氨基甲酸鈉溶液和多硫化鈣)后,攪拌5min,靜置1h,得到飛灰穩(wěn)定化樣品2。

        (2)計(jì)算飛灰穩(wěn)定化樣品2含固率

        稱取80g飛灰穩(wěn)定化樣品2置于燒杯中,在鼓風(fēng)烘箱中,105℃下烘3h。含固率計(jì)算:(M2-M1)÷80×100%,即(烘干后質(zhì)量-燒杯質(zhì)量)÷飛灰穩(wěn)定化樣品2的質(zhì)量,其中:燒杯質(zhì)量M1(g);飛灰穩(wěn)定化樣品2的質(zhì)量80g;烘干樣品2的燒杯總質(zhì)量M2(g)。

        (3)原灰1的消解

        準(zhǔn)確稱1g原灰1和100mL王水于微波消解罐中,程序升溫至200℃,在微波消解儀消解,待樣品消解完全后,待消解溫度冷卻至室溫后,液體用0.45μm的濾膜抽濾瓶抽濾,所得濾液定容至500mL,待測(cè)。

        (4)浸出實(shí)驗(yàn)

        稱取80g飛灰穩(wěn)定化樣品2,放入到2L浸提瓶中,根據(jù)樣品2的含固率計(jì)算出所需浸提劑的體積(按液固比為20:1(L/kg)),如果樣品2呈酸性,加浸提劑A;若樣品2呈堿性,加浸提劑B,蓋緊瓶蓋后固定在翻轉(zhuǎn)式振蕩裝置上,25℃下振蕩20±2h,震蕩后靜置3h。將液體用0.45μm濾膜的抽濾瓶抽濾得到浸提液。

        3.結(jié)果與討論

        (1)焚燒飛灰樣品1的化學(xué)組成

        將原灰樣品1研磨均勻后,在105℃的鼓風(fēng)烘箱烘24h備用。采用X-射線熒光光譜儀分析原灰樣品1的化學(xué)組成。分析數(shù)據(jù),如表1。

        表1 飛灰樣品1主要成分分析結(jié)果

        如表1所示,飛灰樣品1中氧化鈣含量最高,達(dá)到44.18%,原因是該廠煙氣凈化工藝采用的半干法(噴灑石灰漿)脫硫,樣品1中氯元素含量在22.56%,大量的氯元素來(lái)源于生活垃圾中含有較多的塑料橡膠制品和廚余垃圾。飛灰樣品1中主要的重金屬元素為Pb、Cr、Cd、Cu。

        (2)原灰樣品1重金屬質(zhì)量濃度和飛灰樣品2浸出質(zhì)量濃度

        如表2可知:原灰樣品1中Pb、Zn、Cu和TCr質(zhì)量濃度較高。飛灰樣品2中Zn、Pb、Cd、Cu、TCr、Ni的浸出率分別為5.23%、0.85%、0.89%、2.20%、1.64%、0.84%。由表2可看出:飛灰樣品2浸取液中Pb、Cd、TCr、Zn、Ni高于《生活垃圾填埋場(chǎng)污染控制標(biāo)準(zhǔn)》(GB 16889-2008)中重金屬浸出質(zhì)量濃度限值,分別高出64.96倍、5.07倍、2.27倍、1.17倍、2.1倍。

        表2 原灰樣品1重金屬質(zhì)量濃度和飛灰樣品2浸出質(zhì)量濃度和污染控制標(biāo)準(zhǔn)

        (3)多硫化鈣對(duì)飛灰重金屬穩(wěn)定化的效果

        由表3可知:①在多硫化鈣投加量達(dá)到8%(與原灰樣品1質(zhì)量比為8%,下同)的實(shí)驗(yàn)組中,浸出液中重金屬的質(zhì)量濃度明顯下降,但是Pb、Cd仍高于《生活垃圾填埋場(chǎng)污染控制標(biāo)準(zhǔn)》中重金屬浸出質(zhì)量濃度限值;②在多硫化鈣投加量2%的實(shí)驗(yàn)組中,浸出液中Zn、Cu質(zhì)量濃度已明顯下降,低于《生活垃圾填埋場(chǎng)污染控制標(biāo)準(zhǔn)》中重金屬浸出質(zhì)量濃度限值;③在多硫化鈣投加量4%的實(shí)驗(yàn)組中,浸出液中TCr、Ni質(zhì)量濃度已明顯下降,低于《生活垃圾填埋場(chǎng)污染控制標(biāo)準(zhǔn)》中重金屬浸出質(zhì)量濃度限值。綜上所知,多硫化鈣對(duì)Zn、Cu、TCr和Ni螯合作用顯著,對(duì)Pb和Cd螯合作用較差。

        表3 多硫化鈣穩(wěn)定化飛灰的浸出液重金屬質(zhì)量濃度

        (4)二甲基二硫代氨基甲酸鈉(DTC)對(duì)飛灰重金屬穩(wěn)定化的效果

        由表4可知:①有機(jī)螯合劑DTC對(duì)Pb、Zn、Cd、Cu、TCr的穩(wěn)定化效果隨投加量的增加而效果越好;②DTC投加量達(dá)到2.5%的實(shí)驗(yàn)組中,Cd質(zhì)量濃度低于《生活垃圾填埋場(chǎng)污染控制標(biāo)準(zhǔn)》中重金屬浸出質(zhì)量濃度限值;③DTC投加量達(dá)到4%的實(shí)驗(yàn)組中,Pd質(zhì)量濃度低于《生活垃圾填埋場(chǎng)污染控制標(biāo)準(zhǔn)》中重金屬浸出質(zhì)量濃度限值,但是TCr質(zhì)量濃度還是高于重金屬浸出質(zhì)量濃度限值。綜上所知,DTC有機(jī)螯合劑對(duì)Pb和Cd重金屬螯合作用顯著,對(duì)TCr重金屬螯合作用較差。

        表4 DTC穩(wěn)定化飛灰的浸出液重金屬質(zhì)量濃度

        (5)二甲基二硫代氨基甲酸鈉(DTC)和多硫化鈣聯(lián)用對(duì)飛灰重金屬穩(wěn)定化的效果

        由上表5可知:①當(dāng)藥劑投料量達(dá)到多硫化鈣5%+DTC2%時(shí),浸提液中Pb、Zn、Cd、Cu、TCr、Ni質(zhì)量濃度都低于《生活垃圾填埋場(chǎng)污染控制標(biāo)準(zhǔn)》中重金屬浸出質(zhì)量濃度限值;②當(dāng)藥劑投料量達(dá)到多硫化鈣4%+DTC3%時(shí),浸提液中Pb、Zn、Cd、Cu、TCr、Ni質(zhì)量濃度都低于《生活垃圾填埋場(chǎng)污染控制標(biāo)準(zhǔn)》中重金屬浸出質(zhì)量濃度限值。綜合成本和效果,當(dāng)藥劑投料量達(dá)到多硫化鈣5%+DTC2%時(shí)效果最佳。

        表5 DTC和多硫化鈣穩(wěn)定化飛灰的浸出液重金屬質(zhì)量濃度

        4.結(jié)論

        對(duì)漳州某生活垃圾焚燒廠的焚燒飛灰采用二甲基二硫代氨基甲酸鈉(DTC)和多硫化鈣試劑聯(lián)用穩(wěn)定化實(shí)驗(yàn)分析,得出以下結(jié)論。

        (1)隨著多硫化鈣投加量增加,浸出液中重金屬的質(zhì)量濃度也逐步下降,但是多硫化鈣對(duì)TCr和Ni重金屬螯合作用顯著,對(duì)Pb和Cd重金屬螯合作用較差。(2)有機(jī)螯合劑DTC對(duì)Pb、Zn、Cd、Cu、TCr的穩(wěn)定化效果隨投加量的增加效果越好;但是DTC有機(jī)螯合劑對(duì)Pb和Cd重金屬螯合作用顯著,對(duì)TCr重金屬螯合作用較差。(3)當(dāng)化學(xué)藥劑聯(lián)用時(shí),投料量為多硫化鈣5%+DTC2%或4%+DTC3%時(shí),浸提液中Pb、Zn、Cd、Cu、TCr、Ni質(zhì)量濃度都低于《生活垃圾填埋場(chǎng)污染控制標(biāo)準(zhǔn)》中重金屬浸出質(zhì)量濃度限值。

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