徐田武 ，張成富 ，李紅磊 ，陳帆 ，王金萍 ，胡美玲

（1.中國石化中原油田分公司勘探開發(fā)研究院，河南 濮陽 457001；2.中國石油華北油田分公司勘探開發(fā)研究院，河北 任丘 062552）

0 引言

近年來，頁巖油氣已經成為我國各大油氣公司的勘探開發(fā)熱點。自2011年北美頁巖油革命以來，美國的頁巖油氣產量增長迅猛，到2018年美國頁巖氣產量達到 6 138×108m3，頁巖油產量達到 3.218×108t，分別占美國天然氣和原油總產量的64.4%和64.7%［1］，給世界能源格局帶來了深遠的影響。中國陸相盆地發(fā)育多套富有機質頁巖，蘊藏著豐富的頁巖油氣資源。我國已經在準噶爾盆地吉木薩爾凹陷二疊系、渤海灣盆地黃驊坳陷古近系孔店組及濟陽坳陷古近系沙三—沙四段、蘇北盆地阜寧組、鄂爾多斯盆地上三疊統延長組、大慶古龍凹陷青山口組及四川盆地中北部侏羅系等層系獲得了重大突破［2-5］。上述不同盆地、不同層系的頁巖油氣發(fā)育環(huán)境存在較大差異，既有咸水型（吉木薩爾凹陷、濟陽坳陷），也有淡水型（鄂爾多斯盆地），還有介于上述兩者之間的半咸水型（大慶古龍凹陷青山口組）［6-7］。雖然部分學者已經意識到不同環(huán)境下的頁巖油氣存在差異，但是鮮有學者對不同環(huán)境下形成頁巖油氣的關鍵成藏指標進行探索。本文針對國內外不同環(huán)境下的頁巖油氣成藏關鍵指標進行分析，試圖找出成藏關鍵要素的下限，從而更加有效地指導不同環(huán)境下的頁巖油氣勘探開發(fā)。

1 不同環(huán)境下烴源巖特征及生烴下限

我國陸相湖盆沉積明顯受區(qū)域構造、氣候、水動力條件、水介質性質、生物活動等因素控制，構造和氣候是主控因素［7］。中原油田三大探區(qū)頁巖油氣類型豐富，根據沉積水體咸度及沉積物特征［6-7］，可以劃分為3種類型，分別為咸水型、淡水型及半咸水型。

1.1 不同環(huán)境下烴源巖特征

1.1.1 咸水環(huán)境

咸水湖盆主要為湖盆水體蒸發(fā)濃縮作用形成。水體蒸發(fā)濃縮作用導致水體鹽度增大，營養(yǎng)物質富集，嗜鹽藻類勃發(fā)，藻類勃發(fā)之后由于光合作用，吸收水中CO2，導致水體碳酸根離子飽和，容易形成碳酸鹽類沉積物。通常，該類沉積物以紋層狀泥質白云巖、紋層狀白云質泥巖、凝灰質泥巖及紋層狀碳酸鹽巖為主。咸水湖盆頁巖油的有利巖性組合，具有碳酸鹽礦物質量分數偏高、黏土礦物質量分數低、脆性指數高的特征。國內該類頁巖油以準噶爾盆地東北緣三塘湖盆地二疊系蘆草溝組為代表，在東濮凹陷、白音查干及查干凹陷均有分布。以東濮凹陷為例，該類頁巖油主要分布在沙一下亞段及局部洼陷沙三—沙四段。東濮凹陷沙一下亞段咸水烴源巖分布區(qū)域廣，縱向上主要分布在沙一下亞段的4#、3#標志層段處，以白云質泥巖、泥質白云巖等沉積為主，具有碳酸鹽礦物質量分數高、黏土礦物質量分數低的特點，其中碳酸鹽礦物質量分數最高可達72.80%，平均值為38.2%。另外，在文西地區(qū)文248井沙三下6砂組3 333.38～3 386.60 m處，也見到碳酸鹽礦物質量分數高、連續(xù)厚度較大的地層分布，其中碳酸鹽礦物質量分數介于29%～81%，平均值為56%。

1.1.2 淡水環(huán)境

淡水湖盆以鄂爾多斯盆地長7段沉積時期湖盆為代表，其頁巖油烴源巖以泥頁巖為主，礦物包括長石、石英、黏土礦物，以及少量的黃鐵礦、火山灰等，黏土礦物質量分數可達30%～50%，部分超過50%，屬于陸源供給體系形成的巖性特征［7］。通過類比分析，東濮凹陷黃河南地區(qū)發(fā)育此類頁巖油?？v向上，該類頁巖油主要分布在沙三下亞段的底部最大湖泛面處，俗稱馬廠高尖。以馬11-7井為例，在馬廠高尖處發(fā)育一套連續(xù)分布的優(yōu)質烴源巖，該套烴源巖巖性以深灰色泥巖為主，缺乏碳酸鹽礦物，縱向上該套烴源巖具有連續(xù)厚度大、有機質豐度高的特征。其中，總有機碳質量分數（TOC）普遍大于1.00%，最高可達5.40%，平均值為1.81%（見表1）。油源對比也證實該套高豐度的烴源巖是黃河南地區(qū)的主要油氣來源。

表1 馬11-7井沙三下8砂組地化特征參數

半咸水湖盆以大慶古龍凹陷青一段沉積時期湖盆為代表，沉積時期該類湖盆水體鹽度介于咸水及淡水湖盆之間，沉積物主要為長英質泥頁巖，夾少量粉砂質泥巖或介殼灰?guī)r。礦物成分以石英和黏土礦物為主，長石和碳酸鹽礦物質量分數偏低。大慶古龍凹陷青一段泥頁巖中，石英與黏土礦物質量分數合計可達60%～75%，而碳酸鹽礦物質量分數基本在10%［6-8］。通過油氣地球化學分析，四川盆地川東北侏羅系及內蒙探區(qū)拐子湖凹陷發(fā)育此類頁巖油。測試分析表明：中原油田川東北探區(qū)侏羅系千一段頁巖氣主要目的層段，無機元素 M 值（M=w（MgO）/w（Al2O3）×100，其中 w 為質量分數）介于5～20，湖盆水體鹽度屬于半咸水—微咸水區(qū)間，沉積巖性以紋層狀長英質黏土巖為主，礦物成分主要包含黏土礦物、石英、斜長石及碳酸鹽礦物等（見表2）。黏土礦物和石英質量分數占主體優(yōu)勢，二者總質量分數高達70%～90%，碳酸鹽礦物質量分數偏低，普遍小于5%。黏土礦物質量分數普遍介于50%～60%，平均值為52.7%，石英質量分數平均值為31.3%，斜長石質量分數平均值為10%，碳酸鹽礦物質量分數平均值為3.5%，其他各種礦物（硬石膏、黃鐵礦、菱鐵礦）的總質量分數為2.5%（見表2）。礦物成分及組成比例與大慶古龍凹陷頁巖油具有一定的相似性。

表2 普陸頁1井頁巖氣主要目的層段全巖礦物分析

1.2 不同環(huán)境下烴源巖生烴下限

1.2.1 咸水環(huán)境

通過對東濮凹陷咸水烴源巖的分析，發(fā)現咸水環(huán)境下的烴源巖干酪根類型好。本次研究共測試87塊烴源巖樣品。其中：Ⅰ型和Ⅱ型干酪根占主體優(yōu)勢（85塊樣品），占比為97.7%；Ⅲ型干酪根僅2塊，占比為2.3%。Ⅱ型干酪根中，又以Ⅱ1型干酪根為主，其占比為67%，Ⅱ2型干酪根占比為33%。在總的樣品中，以生油為主體的Ⅰ型和Ⅱ1型干酪根占主體優(yōu)勢，占比為71.0%，Ⅱ2型干酪根占比為26.7%，Ⅲ型干酪根占比為2.3%，這說明咸水烴源巖以生油為主。

在研究過程中，發(fā)現烴源巖TOC與干酪根類型之間的相關性并不明顯。其中：Ⅰ型干酪根共16塊，TOC平均值為1.14%；Ⅱ1型干酪根共46塊，TOC平均值為1.08%；Ⅱ2型干酪根共22塊，TOC平均值為0.59%；Ⅲ型干酪根共2塊，TOC平均值為0.62%。TOC與干酪根類型之間并沒有呈現干酪根類型越好、TOC越高的趨勢。越來越多的研究表明，咸水烴源巖腐泥組藻類含量高，其在低熱演化程度下可以大量生烴，由此導致TOC降低，上述原因可能是咸水烴源巖TOC與干酪根類型之間沒有較好相關性的根本內因。這在一定程度上也說明咸水烴源巖生烴具有較強的復雜性。

通過對比不同環(huán)境下烴源巖的氯仿瀝青“A”質量分數（w（A））與 TOC 的關系可以看出：氯仿瀝青“A”質量分數相同時，咸水環(huán)境下烴源巖的TOC明顯低于淡水環(huán)境（見圖1）。統計表明，中石油現已勘探成功的頁巖油區(qū)塊（松遼盆地，渤海灣盆地的遼河凹陷、滄東凹陷、岐口凹陷、鹿束凹陷，四川盆地，柴達木盆地，三塘湖盆地，準噶爾盆地吉木薩爾、瑪湖凹陷等地區(qū)）的氯仿瀝青“A”質量分數的下限平均為0.2%［9］。本次研究以氯仿瀝青“A”質量分數0.2%為標準，去探討不同環(huán)境下TOC的下限標準。由東濮凹陷咸水環(huán)境下w（A）與TOC之間的關系可以看出，要達到這一標準，其TOC可以低至0.6%（見圖1a）。

圖1 不同環(huán)境下w（A）與TOC的關系

1.2.2 淡水環(huán)境

通過對東濮凹陷淡水烴源巖的分析，發(fā)現淡水環(huán)境下烴源巖的干酪根類型占比較為均衡。在總的樣品中，Ⅰ型干酪根占比為24.1%，Ⅱ1型干酪根占比為20.7%，Ⅱ2型干酪根占比為32.8%，Ⅲ型干酪根占比為22.4%。淡水環(huán)境中各類烴源巖的占比明顯與咸水環(huán)境中以Ⅰ型及Ⅱ1型干酪根占主體優(yōu)勢的干酪根類型存在較大的差異，表明淡水環(huán)境中的烴源巖，有的以生油為主，有的以生氣為主，部分可以油氣共生，這與咸水環(huán)境中的烴源巖以生油為主存在較大差別。因此在淡水環(huán)境中，不但要注重頁巖油的勘探，而且也要注重頁巖氣的勘探。

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統計分析表明，淡水環(huán)境中烴源巖TOC與干酪根類型之間的相關性強。其中：Ⅰ型干酪根共14塊，TOC平均值為1.05%；Ⅱ型干酪根共31塊，TOC平均值為0.41%；Ⅲ型干酪根共13塊，TOC平均值為0.26%。TOC與干酪根類型之間存在正相關關系，呈現干酪根類型越好、TOC越高的趨勢。

由圖1b可知，要達到氯仿瀝青“A”質量分數0.2%這一標準，淡水環(huán)境下烴源巖的TOC下限需要較高，至少需要大于1.5%。這明顯高于咸水環(huán)境中的TOC下限標準（0.6%）。

1.2.3 半咸水環(huán)境

通過對普光陸相千佛崖組半咸水烴源巖的分析，發(fā)現該類烴源巖干酪根類型介于咸水與淡水環(huán)境之間。在主要含氣層段，共測試16個烴源巖樣品干酪根的同位素。根據碳同位素值大小劃分干酪根類型：四川盆地陸相千佛崖組Ⅰ型干酪根碳同位素值小于-30‰，Ⅲ型干酪根碳同位素值大于-25‰，Ⅱ型干酪根碳同位素值介于-30‰～-25‰［10］。在主要含氣層段，本次測試未發(fā)現Ⅰ型干酪根，以Ⅱ型干酪根為主，其占比為81.3%，Ⅲ型干酪根占比也較小，僅占18.7%。由此可見，半咸水環(huán)境中的干酪根類型與咸水環(huán)境中的干酪根類型存在較大差異（咸水烴源巖以Ⅰ型及Ⅱ1型干酪根占主體優(yōu)勢），也與淡水環(huán)境中的干酪根類型存在較大的差異。在普光陸相千一段半咸水環(huán)境中，Ⅱ型干酪根烴源巖各組分中殼質組質量分數占主體優(yōu)勢，其平均質量分數為72.4%，表明該類烴源巖既生油又生氣。這與咸水環(huán)境中的烴源巖以生油為主存在較大差別，也與淡水環(huán)境中多類型生烴產物存在較大差異。在半咸水環(huán)境中，頁巖油氣勘探應該注重既含油又含氣的揮發(fā)油及凝析油藏的勘探。

在研究過程中，發(fā)現TOC與干酪根類型之間呈現正相關關系。本次測試中，Ⅱ型干酪根共13塊，TOC平均值為0.90%；Ⅲ型干酪根共3塊，TOC平均值為0.66%。TOC與干酪根類型之間存在較好的相關性，整體也呈現出干酪根類型越好、TOC越高的趨勢，這也與上述淡水環(huán)境中的趨勢具有一定的相似性。

由于普光陸相千一段的烴源巖熱演化程度較高，鏡質組反射率（Ro）實測平均值為2.23%。高熱演化程度導致烴源巖內滯留烴及氯仿瀝青“A”質量分數均較低，故難以應用滯留烴及氯仿瀝青“A”質量分數來評價烴源巖的原始生烴狀態(tài)。為了準確反映烴源巖原始生烴狀態(tài)，本次研究采用碳同位素法，對普陸頁1井主要產氣段（3 340～3 380 m）進行天然氣碳同位素分析。測試分析表明，該段甲烷碳同位素平均值為-36.4‰，乙烷碳同位素平均值為-26.7‰。依據趙文智等［11-12］提出的腐泥型有機質和混合型有機質生成油型氣的δ13C1-Ro回歸方程，戴金星等［13］提出的油型氣、煤成氣δ13C1-Ro回歸方程，以及沈平等［14-15］提出的煤成氣δ13C1-Ro回歸方程，綜合判識出普光陸相千一段頁巖氣成因為油型氣。根據不同類型（Ⅰ，Ⅱ，Ⅲ）干酪根甲烷碳同位素與烴源巖Ro之間的內在關系［16］，得出該段油型氣主要為Ⅱ型干酪根所生，非Ⅰ型干酪根所生，這也與前面的干酪根類型分析相吻合。通過上述綜合分析，確定普光陸相千一段頁巖氣為高熱演化自生自儲成因，非它源運聚，主要來自干酪根為Ⅱ型的紋層狀長英質黏土巖。在此基礎上，通過對TOC與干酪根為Ⅱ型的紋層狀長英質黏土巖的相關性分析，發(fā)現該類型紋層狀長英質黏土巖的TOC均大于0.8%（見圖2，其中H為深度）。由此推測，半咸水環(huán)境下形成規(guī)模性頁巖油氣的烴源巖TOC下限為0.8%。

圖2 普光地區(qū)TOC與干酪根類型的關系

2 不同環(huán)境下頁巖油氣成熟度下限

通過對不同環(huán)境下的烴源巖研究，發(fā)現咸水環(huán)境的烴源巖生烴成熟度下限較低，隨著水體鹽度的逐漸降低，其生烴成熟度下限有逐漸增高的趨勢。

2.1 咸水環(huán)境

通過分析東濮凹陷咸水環(huán)境下烴源巖S1/TOC，（S1+S2）/TOC，w（A）/TOC（其中，S1為游離烴質量分數，S1+S2為生烴潛量）等參數隨深度的變化關系，發(fā)現咸水環(huán)境下烴源巖生烴存在雙峰特征（見圖3）。第1個峰值深度在2 350 m處，第2個峰值深度在3 150 m處。結合東濮凹陷咸水烴源巖Ro隨深度的變化關系，可以得出上述2個峰值所對應的Ro分別為0.45%，0.85%。

圖3 不同深度咸水環(huán)境下烴源巖生烴特征模式

另外，通過對衛(wèi)18-5井沙三下1砂組（2 780.93 m，TOC=1.92%）的烴源巖進行熱模擬實驗，發(fā)現咸水環(huán)境下烴源巖具有雙峰生烴的特征，雙峰生油高峰Ro分別約為0.65%，1.00%，這與前面的實際地質情況具有類似之處（見圖4）。兩者之間的差異，可能是實驗室內模擬樣品粉碎等原因造成排烴作用滯后導致。通過東濮凹陷沙一下亞段咸水環(huán)境下的油源對比資料分析，也佐證了咸水環(huán)境下烴源巖Ro在0.4%～0.5%時的確可以形成大規(guī)模低熟頁巖油。例如，在東濮凹陷濮1-FP1、文側79-158井區(qū)沙一下亞段，發(fā)現大量低熟原油，深度分別為2 620，2 731 m，烴源巖所對應的Ro分別為0.53%，0.56%。油源對比分析表明，其為自生自儲類型，原油和烴源巖均具有植烷（Ph）含量高的特點（見圖5）。

圖4 咸水環(huán)境下烴源巖生烴模擬特征

多口井測試分析發(fā)現，沙一段原油物理性質普遍具有密度大、黏度高、含硫量高的特征，化學性質也普遍具有植烷（Ph）含量高、成熟度低的特點。多口井的原油與沙一段4#、3#標志層附近的白云質泥巖具有較強的親源性，兩者在飽和烴色譜圖中均發(fā)現了異常高的Ph含量（見圖5），并且譜圖形態(tài)也具有較強的相似性，也由此佐證了沙一段咸水烴源巖在低熟狀態(tài)下可以大量生油。前人通過大量研究發(fā)現，沙二上—沙四上亞段原油Ph含量低，且飽和烴色譜圖常具有雙峰特征［17-18］，這與沙一段原油的高Ph含量及單峰形態(tài)具有明顯的差別，也由此排除了沙一段原油通過斷裂垂向輸導成藏的可能性。通過油源對比及咸水烴源巖生烴特征綜合分析，可以確定咸水環(huán)境下形成規(guī)模性頁巖油的Ro下限大致在0.5%。

圖5 咸水環(huán)境烴源巖與原油飽和烴色譜對比分析

2.2 淡水環(huán)境

通過分析東濮凹陷淡水環(huán)境下烴源巖的生烴特征，發(fā)現淡水環(huán)境下烴源巖生烴僅存在1個生烴高峰。通過對馬廠地區(qū)衛(wèi)11-7井沙三下8砂組（3 313.60 m，TOC=1.67%）的烴源巖進行熱模擬實驗，發(fā)現Ro=1.10%時存在1個生油高峰（見圖6），隨著熱演化程度的增高，部分原油發(fā)生裂解，總烴含量存在逐漸增大的過程。淡水環(huán)境下烴源巖生烴與咸水環(huán)境存在明顯的差異，缺乏在低熱演化階段（Ro≤0.7%）生油的特征。通過對東濮凹陷黃河南地區(qū)的油源對比，發(fā)現原油與沙三下8砂組（馬廠高尖）處的烴源巖具有較強的相似性，均具有三環(huán)萜烷正態(tài)分布及升藿烷階梯狀分布的特點（見圖7）。現已發(fā)現的原油成熟度存在明顯偏高的特征，其原油成熟度與近洼Ro大于1.0%的烴源巖成熟度較為接近，均為成熟油氣。由此可以推測，淡水環(huán)境下形成規(guī)模性頁巖油氣的成熟度較高，Ro普遍偏大。結合生烴特征及油源對比資料，綜合確定淡水環(huán)境下形成規(guī)模性頁巖油氣的Ro需大于1.0%。

圖6 淡水環(huán)境下烴源巖生烴模擬特征

圖7 東濮凹陷黃河南地區(qū)淡水環(huán)境下油源對比分析

2.3 半咸水環(huán)境

通過對川東北侏羅系千佛崖組Ⅱ型干酪根烴源巖進行熱模擬實驗，發(fā)現半咸水環(huán)境下烴源巖生烴高峰介于咸水與淡水環(huán)境之間。該類烴源巖存在先生油后生氣的特點，生油高峰Ro在0.8%～0.9%（見圖8），該區(qū)間早于淡水環(huán)境的生油高峰Ro=1.10%，晚于咸水環(huán)境的第1個生油高峰Ro=0.45%。通過對區(qū)域性源藏關系及泰來201井的油源對比分析，佐證了烴源巖Ro在0.8%～0.9%時，可以形成規(guī)模性油氣藏。

圖8 半咸水環(huán)境下烴源巖生烴模擬特征

綜合半咸水環(huán)境下烴源巖的生烴特征及油源對比資料，可以確定該類烴源巖形成規(guī)模性頁巖油氣的Ro下限在0.7%。

3 頁巖油氣關鍵成烴要素機理

在咸水環(huán)境下，能夠形成有效烴源巖的TOC下限為0.6%，Ro下限為0.5%；在淡水環(huán)境下，TOC下限為1.5%，Ro下限為1.0%；在半咸水環(huán)境下，TOC及Ro下限介于前兩者之間，TOC下限為0.8%，Ro下限為0.7%。隨著沉積水體由咸變淡，能夠形成有效頁巖油氣的TOC及Ro下限存在逐漸升高的趨勢，其內在機理為不同環(huán)境下生烴母質的差異造成。通過分析東濮凹陷不同環(huán)境下巖石內藻類的發(fā)育類型與其古鹽度的關系發(fā)現，沉積水體鹽度由大變小，生物體藻類發(fā)育的主體類型存在差異，水體由咸變淡，主體藻類依次為藍藻、顆石藻、溝鞭藻及綠藻（見圖9）。統計分析表明，藍藻發(fā)育的主體鹽度在30‰～40‰，顆石藻發(fā)育的主體鹽度在20‰～30‰，溝鞭藻發(fā)育的主體鹽度在15‰～25‰，綠藻發(fā)育的主體鹽度在10‰左右。

圖9 不同環(huán)境下藻類的發(fā)育特征

為什么不同水體鹽度下成烴生物及生烴時間會有這么大的差異呢？從成烴生物的化學組成來看，根據紅外光譜分析結果，從咸水區(qū)的藍藻、顆石藻到半咸水的溝鞭藻和淡水區(qū)的綠藻，生物體中脂肪族的含量越來越低，而芳香族的含量越來越高，因此從藍藻到綠藻脂芳比逐級降低。由圖10可知：由于脂肪族化合物分子結構中C—C和C—H含量要高于芳香族化合物，C=C和C=O含量低于芳香族化合物，顯示出從藍藻到綠藻C=O與C—H含量比逐級增大（見圖10a，10c，10e）。由于C=C和C=O在生烴斷裂時所需要的熱能遠遠大于C—C和C—H，從而導致從咸水區(qū)的藍藻、顆石藻到半咸水區(qū)的溝鞭藻再到淡水區(qū)的綠藻生烴時所需能量越來越多，體現在生烴動力學上，主要表現為不同有機質來源的烴源巖生烴所需活化能越來越高（見圖 10b，10d，10f），由此導致形成規(guī)模性頁巖油氣的Ro從咸水區(qū)的0.5%逐漸增加到半咸水區(qū)的0.7%，最后增加到淡水區(qū)的1.0%，呈現逐漸增大的過程。

圖10 不同環(huán)境下藻類的紅外光譜及活化能分析特征

4 結論

1）中原油田頁巖油氣類型豐富，存在咸水型、半咸水型及淡水型。在咸水環(huán)境下，能夠形成有效烴源巖的TOC下限為0.6%，Ro下限為0.5%；在淡水環(huán)境下，TOC下限為1.5%，Ro下限為1.0%；在半咸水環(huán)境下，TOC及Ro下限介于上述兩者之間，TOC下限為0.8%，Ro下限為0.7%。

2）隨著沉積水體由咸變淡，形成有效頁巖油氣的TOC及Ro下限存在逐漸升高的趨勢，其內在機理為不同環(huán)境下生烴母質的差異造成。咸水湖盆主要發(fā)育藍藻、顆石藻，半咸水湖盆發(fā)育溝鞭藻，淡水湖盆發(fā)育綠藻，紅外光譜及活化能分析特征表明，其成烴能量存在逐漸變大的趨勢，由此導致從咸水區(qū)到淡水區(qū)，其Ro下限存在逐漸升高的趨勢。