北京大學(xué)劉開輝教授、上?？萍即髮W(xué)王竹君教授、中國人民大學(xué)劉燦研究員等合作，提出“預(yù)堆疊襯底-角度復(fù)制單晶生長”的新生長策略，在宏觀控制襯底旋轉(zhuǎn)角度的條件下，利用二維晶體嚴(yán)格的外延角度復(fù)刻生長行為，以及金屬襯底預(yù)熔平面自鋪展效應(yīng)，成功操控了雙層石墨烯堆疊轉(zhuǎn)角生長。該策略在二維晶體制備領(lǐng)域提供了宏觀尺度下精準(zhǔn)操控雙層堆垛結(jié)構(gòu)的新路徑，有望為大批量制備可控轉(zhuǎn)角多層二維材料領(lǐng)域提供一種全新的低成本方案。

二維材料由于其極限的原子層結(jié)構(gòu)及優(yōu)異的電學(xué)、光學(xué)、力學(xué)等物理特性，同時二維材料的表面原子排布特性及其較強的層間耦合相互作用特性，通過調(diào)控二維材料的層間相對轉(zhuǎn)角，可有效改變電子能帶結(jié)構(gòu)并產(chǎn)生各類新穎物理現(xiàn)象，如非常規(guī)超導(dǎo)性、自旋極化相關(guān)態(tài)、絕緣體態(tài)、摩爾激子、磁序相變等。以石墨烯為例，利用機械剝離、逐層轉(zhuǎn)移等方式可以將兩個單層石墨烯堆疊構(gòu)成雙層轉(zhuǎn)角結(jié)構(gòu)，但此類方法存在轉(zhuǎn)移條件苛刻、產(chǎn)出效率低、界面污染等問題。而直接生長法雖能獲得相對潔凈的界面，但雙層石墨烯往往傾向于形成0°或30°層間轉(zhuǎn)角的熱力學(xué)穩(wěn)定堆垛結(jié)構(gòu)。近年來，通過控制在襯底的缺陷、臺階、結(jié)構(gòu)化表面等高能位點形核的方式，可實現(xiàn)其他角度轉(zhuǎn)角雙層石墨烯的隨機生長，然而，其層間相對轉(zhuǎn)角仍不可控。因此，轉(zhuǎn)角可控的雙層石墨烯制備是二維材料生長領(lǐng)域中亟待解決的重要難題。

二維材料生長機制的研究表明，單晶生長取向主要受襯底表面晶格、臺階等結(jié)構(gòu)的調(diào)制。因此，通過宏觀預(yù)堆疊雙層襯底設(shè)計轉(zhuǎn)角并外延生長單層單晶，從而實現(xiàn)層間轉(zhuǎn)角復(fù)制，有望獲得具有可控角度、強層間耦合、潔凈界面的大面積雙層二維材料。據(jù)此，該研究團隊提出了一種“預(yù)堆疊襯底-角度復(fù)制單晶生長”的新策略，實現(xiàn)了具有可控轉(zhuǎn)角和潔凈界面的厘米級雙層石墨烯制備。

利用上述原創(chuàng)性生長策略，研究組實現(xiàn)了大面積雙層石墨烯轉(zhuǎn)角的精準(zhǔn)控制，為二維晶體材料提供了一種宏觀尺度下對原子堆疊結(jié)構(gòu)精準(zhǔn)操控的新穎方法。形貌和結(jié)構(gòu)表征技術(shù)(包括電子顯微鏡、角分辨光電子能譜、光譜及光電流測試等)驗證了所設(shè)計轉(zhuǎn)角在跨越原子尺度至厘米尺度的準(zhǔn)確與均勻性。該方法理論上還可擴展到其他二維晶體材料的轉(zhuǎn)角制備。

(來源：科學(xué)網(wǎng))