北京大學(xué)劉開輝教授、上?？萍即髮W(xué)王竹君教授、中國人民大學(xué)劉燦研究員等合作，提出“預(yù)堆疊襯底-角度復(fù)制單晶生長”的新生長策略，在宏觀控制襯底旋轉(zhuǎn)角度的條件下，利用二維晶體嚴(yán)格的外延角度復(fù)刻生長行為，以及金屬襯底預(yù)熔平面自鋪展效應(yīng)，成功操控了雙層石墨烯堆疊轉(zhuǎn)角生長。該策略在二維晶體制備領(lǐng)域提供了宏觀尺度下精準(zhǔn)操控雙層堆垛結(jié)構(gòu)的新路徑，有望為大批量制備可控轉(zhuǎn)角多層二維材料領(lǐng)域提供一種全新的低成本方案。

二維材料由于其極限的原子層結(jié)構(gòu)及優(yōu)異的電學(xué)、光學(xué)、力學(xué)等物理特性，同時二維材料的表面原子排布特性及其較強(qiáng)的層間耦合相互作用特性，通過調(diào)控二維材料的層間相對轉(zhuǎn)角，可有效改變電子能帶結(jié)構(gòu)并產(chǎn)生各類新穎物理現(xiàn)象，如非常規(guī)超導(dǎo)性、自旋極化相關(guān)態(tài)、絕緣體態(tài)、摩爾激子、磁序相變等。以石墨烯為例，利用機(jī)械剝離、逐層轉(zhuǎn)移等方式可以將兩個單層石墨烯堆疊構(gòu)成雙層轉(zhuǎn)角結(jié)構(gòu)，但此類方法存在轉(zhuǎn)移條件苛刻、產(chǎn)出效率低、界面污染等問題。而直接生長法雖能獲得相對潔凈的界面，但雙層石墨烯往往傾向于形成0°或30°層間轉(zhuǎn)角的熱力學(xué)穩(wěn)定堆垛結(jié)構(gòu)。近年來，通過控制在襯底的缺陷、臺階、結(jié)構(gòu)化表面等高能位點(diǎn)形核的方式，可實(shí)現(xiàn)其他角度轉(zhuǎn)角雙層石墨烯的隨機(jī)生長，然而，其層間相對轉(zhuǎn)角仍不可控。因此，轉(zhuǎn)角可控的雙層石墨烯制備是二維材料生長領(lǐng)域中亟待解決的重要難題。

二維材料生長機(jī)制的研究表明，單晶生長取向主要受襯底表面晶格、臺階等結(jié)構(gòu)的調(diào)制。因此，通過宏觀預(yù)堆疊雙層襯底設(shè)計轉(zhuǎn)角并外延生長單層單晶，從而實(shí)現(xiàn)層間轉(zhuǎn)角復(fù)制，有望獲得具有可控角度、強(qiáng)層間耦合、潔凈界面的大面積雙層二維材料。據(jù)此，該研究團(tuán)隊(duì)提出了一種“預(yù)堆疊襯底-角度復(fù)制單晶生長”的新策略，實(shí)現(xiàn)了具有可控轉(zhuǎn)角和潔凈界面的厘米級雙層石墨烯制備。

利用上述原創(chuàng)性生長策略，研究組實(shí)現(xiàn)了大面積雙層石墨烯轉(zhuǎn)角的精準(zhǔn)控制，為二維晶體材料提供了一種宏觀尺度下對原子堆疊結(jié)構(gòu)精準(zhǔn)操控的新穎方法。形貌和結(jié)構(gòu)表征技術(shù)(包括電子顯微鏡、角分辨光電子能譜、光譜及光電流測試等)驗(yàn)證了所設(shè)計轉(zhuǎn)角在跨越原子尺度至厘米尺度的準(zhǔn)確與均勻性。該方法理論上還可擴(kuò)展到其他二維晶體材料的轉(zhuǎn)角制備。

(來源：科學(xué)網(wǎng))