李海洋，葛志松，宋 進(jìn)

(上海市計(jì)量測(cè)試技術(shù)研究院，上海 201203)

0 引 言

2022年9月，中國(guó)在第七十五屆聯(lián)合國(guó)大會(huì)上宣布“力爭(zhēng)在2030年前實(shí)現(xiàn)碳排放達(dá)到峰值，在2060年前實(shí)現(xiàn)碳中和”的目標(biāo)。隨后國(guó)務(wù)院印發(fā)《關(guān)于完整準(zhǔn)確全面貫徹新發(fā)展理念做好碳達(dá)峰碳中和工作的意見》及《2030年前碳達(dá)峰行動(dòng)方案》，明確了我國(guó)實(shí)現(xiàn)雙碳目標(biāo)的時(shí)間表和路線圖，標(biāo)志著“碳達(dá)峰、碳中和”正式上升為國(guó)家的重大戰(zhàn)略決策。自然界中碳排放的主要方式有化石燃料燃燒、機(jī)動(dòng)車尾氣、工農(nóng)業(yè)生產(chǎn)及動(dòng)物和人活動(dòng)排放，化石燃料燃燒在總碳排放量中占有相當(dāng)比例。固定污染源又是化石燃料燃燒與工業(yè)生產(chǎn)的主要排放途徑，如火力發(fā)電廠中的煙囪排放就是典型的固定污染源溫室氣體排放形式。因此對(duì)固定污染源溫室氣體排放量（主要指CO、CO2）的準(zhǔn)確監(jiān)測(cè)與計(jì)量，是后續(xù)開展碳核查，碳交易以及碳達(dá)峰的先決條件。

1 溫室氣體排放量的監(jiān)測(cè)方法

1.1 非直接監(jiān)測(cè)法

目前，溫室氣體排放量的監(jiān)測(cè)方法主要有三種：排放因子法，碳平衡法與直接監(jiān)測(cè)法。從測(cè)量手段角度分類，前兩種監(jiān)測(cè)方法屬于非直接監(jiān)測(cè)法。

排放因子法是基于不同化石燃料消耗量與其低位發(fā)熱值綜合計(jì)算溫室氣體排放量的方法。這種方法可以視被監(jiān)測(cè)企業(yè)的資料完備性情況，進(jìn)行準(zhǔn)確程度不同的監(jiān)測(cè)，當(dāng)?shù)臀话l(fā)熱值與單位熱值含碳量均按規(guī)范要求定時(shí)試驗(yàn)獲取時(shí)可以進(jìn)行準(zhǔn)確性高的監(jiān)測(cè)，而即使沒(méi)有上述數(shù)據(jù)也可以使用公認(rèn)缺省值進(jìn)行準(zhǔn)確性相對(duì)較低的監(jiān)測(cè)。在溫室氣體排放量監(jiān)測(cè)與核算初期，排放因子法因其經(jīng)濟(jì)性和廣泛適用性，作為推薦方法被寫入政府間氣候變化專門委員會(huì)（IPCC）頒布的《IPCC 2006 國(guó)家溫室氣體清單指南》，而被廣泛應(yīng)用[1-3]。

碳平衡法是依據(jù)質(zhì)量守恒原理，排放的溫室氣體含碳量與投入的化石燃料含碳量與燃燒后剩余煤渣的含碳量之差相等。核算過(guò)程中，碳的氧化率視資料完備情況而使用完全氧化率、估算氧化率和實(shí)驗(yàn)氧化率。碳平衡法特別適用于化石燃料投入和燃燒后煤渣統(tǒng)計(jì)齊備的情況，并且核算過(guò)程較排放因子法簡(jiǎn)單，缺點(diǎn)是不能對(duì)各類設(shè)施各部分設(shè)備差異進(jìn)行區(qū)分，目前在工業(yè)生產(chǎn)實(shí)際中有一定應(yīng)用，但是作為同屬于非直接監(jiān)測(cè)法——排放因子法的補(bǔ)充出現(xiàn)，沒(méi)有成為主流的核算方法。

隨著對(duì)溫室氣體影響氣候環(huán)境這一問(wèn)題認(rèn)識(shí)的深入，世界各主要經(jīng)濟(jì)體開始重視溫室氣體排放量的監(jiān)測(cè)，并相繼出臺(tái)法律規(guī)章，從適用行業(yè)、核算范圍、核算方法等方面對(duì)監(jiān)測(cè)與核算過(guò)程進(jìn)行明確。

我國(guó)在2013-2015年間，由國(guó)家發(fā)改委陸續(xù)頒布了24個(gè)行業(yè)的溫室氣體排放核算辦法與報(bào)告指南。指南主要參考《IPCC 2006指南》界定了核算范圍、方法及數(shù)據(jù)要求，并將排放因子法指定為主要核算方法[4-5]，并且指出了實(shí)測(cè)排放因子的重要性，但由于監(jiān)測(cè)水平與條件限制，缺省值仍成為排放因子確定的主要方式，這種情況也一定程度上影響了監(jiān)測(cè)的數(shù)據(jù)質(zhì)量。

國(guó)內(nèi)外諸多學(xué)者對(duì)非直接監(jiān)測(cè)法的數(shù)據(jù)質(zhì)量進(jìn)行過(guò)研究。Rodney Bryant通過(guò)分析小型天然氣燃燒器碳排放數(shù)據(jù)，得出碳平衡法計(jì)算排放量與直接監(jiān)測(cè)法實(shí)測(cè)排放量數(shù)據(jù)基本吻合，但是區(qū)別在于碳平衡法的計(jì)算排放量擴(kuò)展不確定度在4%左右，而直接監(jiān)測(cè)法的擴(kuò)展不確定度僅為1%[6]。朱德臣等人，對(duì)比排放因子法中元素含碳量使用檢測(cè)值和缺省值對(duì)溫室氣體排放總量核算結(jié)果的影響，指出元素含碳量實(shí)測(cè)在排放因子法中的重要性。吳曉蔚等，在綜合分析了我國(guó)30臺(tái)具有代表性的大型火力發(fā)電機(jī)組的CO2排放情況，發(fā)現(xiàn)使用紅外氣體分析儀直接獲取氣體濃度進(jìn)而折算排放因子的方法比IPCC缺省值高[7-8]。

1.2 直接監(jiān)測(cè)法

直接測(cè)量法是在固定污染源合理位置安裝流量流速儀表對(duì)溫室氣體的排放流量進(jìn)行監(jiān)測(cè)，并對(duì)固定污染源內(nèi)溫室氣體進(jìn)行采樣，通過(guò)物理化學(xué)方法獲得采樣氣體碳氧化物濃度，進(jìn)而直接計(jì)算該固定污染源溫室氣體排放量的一種方法。

美國(guó)與歐盟在最初的監(jiān)測(cè)中，都將非直接監(jiān)測(cè)法作為主要監(jiān)測(cè)方法。經(jīng)過(guò)實(shí)踐與技術(shù)發(fā)展，監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)質(zhì)量與監(jiān)測(cè)成本投入開始成為監(jiān)測(cè)方法選擇的重要考慮因素。對(duì)于大型污染設(shè)施，如美國(guó)強(qiáng)制要求25 MW以上的燃煤發(fā)電機(jī)組安裝CEMS（煙氣排放連續(xù)在線監(jiān)測(cè)）裝置，使用直接監(jiān)測(cè)法進(jìn)行核算[9]；但是對(duì)于燃油或燃?xì)庑⊙b機(jī)機(jī)組在進(jìn)行監(jiān)測(cè)成本預(yù)算后可使用排放因子法或碳平衡法進(jìn)行監(jiān)測(cè)。而歐盟也會(huì)考慮在歐盟碳排放交易計(jì)劃（EU ETS）中的參與度，可以通過(guò)EU ETS產(chǎn)生盈利的大型排放設(shè)施應(yīng)該使用數(shù)據(jù)質(zhì)量等級(jí)更高的排放端直接監(jiān)測(cè)法，而被認(rèn)為在EU ETS中參與度低的小型排放設(shè)施則建議通過(guò)投入成本更低的非直接監(jiān)測(cè)法進(jìn)行核算[10-11]。

隨著近年來(lái)直接監(jiān)測(cè)法的逐步推廣，其與非直接監(jiān)測(cè)法在溫室氣體排放量核算結(jié)果差異方面的比對(duì)一直都在進(jìn)行。唐小亮，分別應(yīng)用排放因子法與直接監(jiān)測(cè)法對(duì)江蘇高郵某熱電廠2套122.5 MW燃?xì)?蒸汽發(fā)電機(jī)組CO2排放量進(jìn)行核算，得出排放因子法計(jì)算結(jié)果不確定度大，并且高估碳排放量的結(jié)論。張海濱，胡永飛等人使用Testo 350加強(qiáng)型煙氣分析儀，對(duì)國(guó)內(nèi)某總裝機(jī)容量為382 MW大型熱電聯(lián)產(chǎn)企業(yè)的7臺(tái)鍋爐機(jī)組進(jìn)行了溫室氣體排放監(jiān)測(cè)，并與此同時(shí)使用排放因子法核算同期溫室氣體排放量，得出直接監(jiān)測(cè)法可以避免排放因子法由于實(shí)際工況、燃料組分、單位熱值選取產(chǎn)生的核算結(jié)果差異的結(jié)論，認(rèn)為直接監(jiān)測(cè)法的數(shù)據(jù)質(zhì)量受影響因素少，結(jié)果更加準(zhǔn)確[12-13]。

目前，專門針對(duì)固定污染源溫室氣體（CO、CO2）排放量直接監(jiān)測(cè)方法的技術(shù)規(guī)范與操作指南相對(duì)較少，相關(guān)的標(biāo)準(zhǔn)規(guī)范大多針對(duì)廣泛的大氣污染物而言，如國(guó)際標(biāo)準(zhǔn) ISO 10780—1994《固定源排放——管道氣流流速及流量測(cè)量》[14]、ISO 12141—2002《固定源排放——低濃度時(shí)顆粒物（粉塵）質(zhì)量濃度的測(cè)定——人工分析重量法》[15]及我國(guó)標(biāo)準(zhǔn)HJ 75—2017《固定污染源煙氣排放連續(xù)檢測(cè)技術(shù)規(guī)范》[16]等。文獻(xiàn)[14]、[15]側(cè)重于對(duì)固定污染源非特定污染物流速、濃度測(cè)量方法、測(cè)量器具的描述，文獻(xiàn)[16]則主要對(duì)應(yīng)用煙氣排放連續(xù)監(jiān)測(cè)系統(tǒng)（CEMS）對(duì)煙氣中（SO2，NOx，顆粒物）進(jìn)行監(jiān)測(cè)的方法與準(zhǔn)確性進(jìn)行規(guī)范。

2 直接監(jiān)測(cè)法中的關(guān)鍵測(cè)量技術(shù)

直接監(jiān)測(cè)法有兩個(gè)關(guān)鍵要素，分別是固定污染源溫室氣體排放流量的測(cè)量和溫室氣體濃度的測(cè)量。下面將著重介紹這兩方面的測(cè)量方法。

2.1 速度面積法流量測(cè)量

速度面積法是流量測(cè)量的一種重要方法。在被測(cè)固定污染源中合理選取測(cè)量截面，使用流速類儀表測(cè)量出所選截面的多個(gè)位置的點(diǎn)流速，通過(guò)合適的積分方法即可計(jì)算出通過(guò)被測(cè)截面的溫室氣體流量，原理如圖1所示。

圖1 速度-面積法流量測(cè)量原理

對(duì)于測(cè)量截面（測(cè)量段）的選擇一般選取遠(yuǎn)離擾流或折彎處，優(yōu)選在測(cè)量截面前有10倍管道直徑直管長(zhǎng)度，后5倍管道直徑直管長(zhǎng)度的位置作為測(cè)量位置。對(duì)于速度面積法流速儀表在被測(cè)截面的流速點(diǎn)的選取，有較多標(biāo)準(zhǔn)可以參考，如美國(guó)環(huán)保局EPA方法1《固定污染源采樣點(diǎn)與流速點(diǎn)遍歷方法》以及我國(guó)標(biāo)準(zhǔn)GB/T 16157—1996《固定污染源排氣中顆粒物測(cè)定與氣態(tài)污染物采樣方法》[17-18]等可以參照。

總體來(lái)說(shuō)，固定污染源氣體排放監(jiān)測(cè)中應(yīng)用較多的流速儀表分別是皮托管、超聲流量計(jì)（線流速儀表）與光學(xué)流速計(jì)三類。

皮托管是一種應(yīng)用歷史悠久的差壓式點(diǎn)流速測(cè)量?jī)x表。傳統(tǒng)皮托管主要分為L(zhǎng)型與S型兩類，如圖2所示，基于伯努利原理設(shè)計(jì)，即皮托管所在測(cè)點(diǎn)的流速與其總壓孔與靜壓孔差壓平方根成正比。

由于結(jié)構(gòu)原理簡(jiǎn)單，傳統(tǒng)皮托管被廣泛應(yīng)用于各種流體各種場(chǎng)合的流速測(cè)量之中。但是傳統(tǒng)皮托管存在無(wú)法辨別氣體來(lái)流流向即來(lái)流俯仰角的問(wèn)題，在測(cè)量中必須使總壓孔準(zhǔn)確對(duì)準(zhǔn)來(lái)流方向，才能有較高的測(cè)量準(zhǔn)確性。為解決上述難題，二維（三孔）與三維（五孔）皮托管，被國(guó)外廠商先后研制并投入應(yīng)用[19-20]，使此類儀表流速測(cè)量的擴(kuò)展不確定度從10%～15% (k=2)大幅降低至2% (k=2)左右。

圖2 標(biāo)準(zhǔn)（L型）皮托管 、S型皮托管

直接監(jiān)測(cè)法中另一種應(yīng)用較為廣泛的是超聲流量計(jì)，它是一種基于不同流速的介質(zhì)對(duì)超聲波信號(hào)調(diào)制效果不同的原理研制的一類流量?jī)x表。在固定污染源排放的直接監(jiān)測(cè)中因時(shí)差法超聲測(cè)流原理簡(jiǎn)單，信號(hào)檢測(cè)方便，受溫室氣體顆粒物散射作用影響小等原因，成為越來(lái)越受到關(guān)注的一類流量測(cè)量技術(shù)。但由于邊緣效應(yīng)的存在以及管道內(nèi)的流場(chǎng)分布不均，致使單聲路超聲流量計(jì)的測(cè)量準(zhǔn)確度與測(cè)量重復(fù)性都不甚理想。多聲路超聲流量計(jì)的出現(xiàn)和積分算法的成熟使上述情況得到很大改觀。中國(guó)計(jì)量科學(xué)研究院張亮，上海市計(jì)量測(cè)試技術(shù)研究院李海洋等人應(yīng)用插入式多聲道超聲流量計(jì)完成了對(duì)鄭州某燃煤電廠矩形煙道溫室氣體排放量的監(jiān)測(cè)，在國(guó)內(nèi)首次實(shí)踐了多聲道超聲流量計(jì)應(yīng)用于固定污染源溫室氣體排放量直接監(jiān)測(cè)的方法，并歸納了聲路布置及聲路幾何參數(shù)測(cè)量方法等實(shí)用性技術(shù)[21]。

此外光學(xué)流速計(jì)，作為一類新式非接觸流速儀表，在污染物氣體流速測(cè)量領(lǐng)域也開始得到應(yīng)用[22]。中國(guó)計(jì)量科學(xué)院張亮等人將激光多普勒測(cè)速儀作為工作級(jí)標(biāo)準(zhǔn)器應(yīng)用于溫室氣體流速標(biāo)準(zhǔn)裝置[23]，中國(guó)科學(xué)院安徽光學(xué)精密機(jī)械研究所，魯岸立等人基于激光自混合干涉原理與矩形管道流場(chǎng)分布特征，研究了矩形管道內(nèi)激光自混合的頻譜變化特征，并使用截止頻率法改進(jìn)傳統(tǒng)激光自混合技術(shù)，使流速測(cè)量的準(zhǔn)確性從最初的7%～9%提升至3%左右[24]。但基于光學(xué)原理的流速計(jì)普遍系統(tǒng)復(fù)雜，成本高昂，且大多要求被測(cè)環(huán)境有示蹤顆粒，在現(xiàn)場(chǎng)固定污染源溫室氣體排放量測(cè)量中，仍較少應(yīng)用，但是激光多普勒流速儀作為計(jì)量標(biāo)準(zhǔn)器在溫室氣體流速標(biāo)定裝置上的應(yīng)用值得研究并推廣。

固定污染源氣體排放流量的測(cè)量與傳統(tǒng)管道氣體流量相比，存在直管段長(zhǎng)度不足、截面形狀不規(guī)則、管道折彎多、擾流與渦旋復(fù)雜等特點(diǎn)。所以很多學(xué)者對(duì)除現(xiàn)有指南方法外的測(cè)量段選取與流速點(diǎn)布置方法進(jìn)行了研究。如南京信息工程大學(xué)的馮真禎以90臺(tái)發(fā)電機(jī)組的矩形固定污染源為例[25]，基于采樣截面內(nèi)測(cè)點(diǎn)流速的相對(duì)均方根指標(biāo)定量分析了標(biāo)準(zhǔn)采樣截面與非標(biāo)準(zhǔn)采樣截面測(cè)點(diǎn)排布方法，指出對(duì)于非標(biāo)準(zhǔn)采樣截面，在測(cè)點(diǎn)流速相對(duì)均方根小于0.3時(shí)，可以通過(guò)適當(dāng)增加測(cè)點(diǎn)的方法提高流速測(cè)量準(zhǔn)確度，在測(cè)點(diǎn)流速相對(duì)均方根大于0.3，且增加測(cè)點(diǎn)工作量巨大時(shí)，應(yīng)考慮更換采樣截面。對(duì)于擾流與渦旋問(wèn)題筆者提出可以制作擾流發(fā)生器放置于試驗(yàn)風(fēng)洞之內(nèi)，通過(guò)試驗(yàn)?zāi)M與數(shù)值仿真相結(jié)合的方式研究如何尋找低渦旋的穩(wěn)定流場(chǎng)位置，從而提高流速測(cè)量準(zhǔn)確度。此外為解決近壁面流場(chǎng)分布不均的問(wèn)題，可以從創(chuàng)新積分方法的角度入手，在有限的采樣流速點(diǎn)基礎(chǔ)上，合理設(shè)置權(quán)重，提高流速代表性，也能一定程度上使氣體流量測(cè)量更加準(zhǔn)確。

2.2 直接監(jiān)測(cè)中的濃度測(cè)量方法及儀器

氣體濃度的測(cè)量是溫室氣體排放量直接監(jiān)測(cè)法的另一個(gè)重要環(huán)節(jié)。目前溫室氣體濃度的測(cè)量方法主要有氣相色譜法、非分散紅外吸收法、傅里葉變換紅外光譜法。

氣相色譜法（GC）用于氣體濃度分析由來(lái)已久，原理是樣品氣體的不同組分在色譜柱中的流動(dòng)相與固定相間分配或被吸附能力存在差異，在載氣的不斷“清洗”下，樣品氣體的不同組分在色譜柱中分離，然后通過(guò)檢測(cè)器被檢測(cè)并記錄。該方法檢出限低，檢測(cè)精度較高。但是較適于開放大氣環(huán)境污染物濃度的監(jiān)測(cè)，并且需要載氣等配套條件，操作較為復(fù)雜，并且仍需與質(zhì)譜法或光譜法聯(lián)用才能對(duì)物質(zhì)進(jìn)行定量分析，所以其應(yīng)用于固定污染源監(jiān)測(cè)較為少見。

非紅外色散吸收法（NDIR）是根據(jù)朗伯 - 比爾原理制造的一類被檢目標(biāo)氣體為分子團(tuán)具有特定非對(duì)稱雙原子或多原子分子結(jié)構(gòu)，而恰好主要溫室氣體污染物CO2與CH4等都符合這種分子結(jié)構(gòu)特征。該方法不但被世界氣象組織全球大氣觀測(cè)網(wǎng)推薦，我國(guó)生態(tài)環(huán)境部在2017年也出臺(tái)了《HJ870 固定污染源廢棄 二氧化碳的測(cè)定非分散紅外吸收法》作為初步探索建立固定污染源溫室氣體直接監(jiān)測(cè)法濃度測(cè)量的推薦方法之一。該方法成本低，配套設(shè)施簡(jiǎn)單，特定波長(zhǎng)紅外光譜被吸收后濾波及探測(cè)技術(shù)成熟，缺點(diǎn)在于NDIR法對(duì)于CO2氣體的響應(yīng)曲線非線性，所以儀器標(biāo)定時(shí)需要對(duì)一定數(shù)量的濃度點(diǎn)連續(xù)標(biāo)定。我國(guó)學(xué)者如溫玉璞[26-27]，高松[28]分別使用NDIR法研究過(guò)青海瓦里關(guān)及上海地區(qū)的大氣本底CO2濃度變化特征及相關(guān)影響因素分析。

傅里葉變換紅外光譜吸收技術(shù)（FTIR）原理是將樣品與背景（無(wú)樣品）的干涉圖基于傅里葉變換轉(zhuǎn)換為與吸收強(qiáng)度或透光度相關(guān)的紅外光譜圖，從而獲得目標(biāo)氣體樣品與背景光譜的比值，即為目標(biāo)氣體濃度[29]。河南省計(jì)量科學(xué)院路興杰等人使用基于FTIR技術(shù)的IGS 傅立葉紅外氣體分析儀，經(jīng)過(guò)煙道氣體采樣、過(guò)濾、混氣及數(shù)據(jù)處理等過(guò)程對(duì)鄭州某燃煤電廠煙道CO2氣體濃度進(jìn)行了測(cè)量，試驗(yàn)結(jié)束后分析了測(cè)量結(jié)果的不確定度來(lái)源，并給出了CO2濃度的測(cè)量擴(kuò)展不確定度[30]。

上述三種方法，可歸納為溫室氣體濃度測(cè)量領(lǐng)域的傳統(tǒng)方法，考慮到方法的可操作性，NDIR法和FTIR法應(yīng)用較為廣泛。此后，相關(guān)學(xué)者又以NDIR法為基礎(chǔ)，開發(fā)了可以實(shí)現(xiàn)濃度原位測(cè)量的可調(diào)諧半導(dǎo)體激光吸收光譜法（TDLAS）。該方法利用函數(shù)發(fā)生器對(duì)激光器產(chǎn)生的光波波長(zhǎng)調(diào)諧在目標(biāo)氣體特定吸收波長(zhǎng)的譜線附近，然后使用光學(xué)吸收介質(zhì)吸收并探測(cè)，進(jìn)而獲知目標(biāo)氣體濃度，TDLAS技術(shù)具有檢出限低、可實(shí)現(xiàn)原位在線測(cè)量等優(yōu)點(diǎn)[31]。如華南理工大學(xué)譚超等人以TDLAS分析儀為核心搭建了濃度原位測(cè)量裝置，并應(yīng)用于某燃煤電廠二氧化碳濃度的實(shí)測(cè)[32]，表明了TDLAS技術(shù)克服了傳統(tǒng)濃度測(cè)量技術(shù)采樣滯后性、代表性差，不能連續(xù)測(cè)量等缺點(diǎn)，在今后應(yīng)用中將具有廣泛前景。

而近年來(lái)，在溫室氣體濃度測(cè)量領(lǐng)域光腔衰蕩法（CRDS）也受到了研究者的關(guān)注。該方法將直接吸收光譜法中通過(guò)能量與吸收系數(shù)建立關(guān)系變化為測(cè)量一定能量的激光光源在樣品池中的衰減速率來(lái)獲得吸收系數(shù)，合理選擇高反射率反射鏡后，有效光程甚至可達(dá)到50 000倍樣品池長(zhǎng)度，極大地增加了信噪比[33]。此外該方法受到關(guān)注的另一個(gè)原因也是由于其量值溯源鏈清晰，儀器參數(shù)可直接溯源至長(zhǎng)度、頻率、溫度和壓力標(biāo)準(zhǔn)，從而方便對(duì)測(cè)量結(jié)果的準(zhǔn)確性進(jìn)行評(píng)估。

直接監(jiān)測(cè)法濃度測(cè)量的準(zhǔn)確性相對(duì)于流量測(cè)量來(lái)說(shuō)，整體水平較高。常用的NDIR法與FTIR法的濃度測(cè)量不確定度在1%～2%（k=2）左右，甚至有報(bào)道Polyansky 等人等使用CRDS法[34]，將CO2線性強(qiáng)度測(cè)量不確定度提高至0.5%（k=2）。

2.3 數(shù)值模擬方法在直接監(jiān)測(cè)中的應(yīng)用

計(jì)算流體力學(xué)（CFD）是一種隨計(jì)算機(jī)技術(shù)發(fā)展而興起的一門學(xué)科，基于計(jì)算機(jī)強(qiáng)大的計(jì)算能力在特定邊界條件下對(duì)流動(dòng)進(jìn)行分析，從而在非實(shí)流試驗(yàn)條件下，獲得流場(chǎng)情況，流動(dòng)特性及關(guān)鍵參數(shù)的計(jì)算模擬方法，既具有參數(shù)化，定量化，結(jié)果圖形化等優(yōu)點(diǎn)，又克服了實(shí)驗(yàn)流體力學(xué)中人力物力消耗大，試驗(yàn)裝置搭建困難的缺點(diǎn)，被廣泛應(yīng)用于各種流動(dòng)分析中。在固定污染源直接監(jiān)測(cè)中，也有很多學(xué)者將CFD方法應(yīng)用于現(xiàn)場(chǎng)煙道溫室氣體排放量模擬[35]、煙氣流速標(biāo)準(zhǔn)裝置（低速風(fēng)洞）流場(chǎng)分析、皮托管系數(shù)的非實(shí)流標(biāo)定研究當(dāng)中[36]。東南大學(xué)錢叢昊應(yīng)用數(shù)值計(jì)算方法，研究了某燃煤電廠從煙氣進(jìn)口到煙囪出口的一段水平煙道中流速分布情況，并基于此尋找了前后直管段不滿足通用流量測(cè)量要求時(shí)較適宜的流動(dòng)穩(wěn)定區(qū)段作為流速采樣段[37]。上海市計(jì)量測(cè)試技術(shù)研究院李海洋等人，使用數(shù)值模擬方法對(duì)作為煙氣流速標(biāo)準(zhǔn)裝置的低速環(huán)形風(fēng)洞內(nèi)流場(chǎng)進(jìn)行了仿真，定性分析了不同幾何形式收縮段下，測(cè)試段的流速穩(wěn)定性、徑向流動(dòng)湍流度及軸向速度梯度等技術(shù)指標(biāo)，找到了風(fēng)洞設(shè)計(jì)的最優(yōu)幾何參數(shù)，為煙氣流速標(biāo)準(zhǔn)裝置的實(shí)際搭建提供了技術(shù)基礎(chǔ)，在此基礎(chǔ)之上，還提出了S型皮托管系數(shù)標(biāo)定的數(shù)值計(jì)算方法，如圖3所示，為皮托管的設(shè)計(jì)及校準(zhǔn)提供了又一可行方案[38-39]。

圖3 S型皮托管系數(shù)標(biāo)定的數(shù)值計(jì)算方法[39]

3 直接監(jiān)測(cè)法中儀器儀表的量值溯源方法

量值溯源是保證所有計(jì)量與測(cè)量準(zhǔn)確的基礎(chǔ)。溫室氣體直接監(jiān)測(cè)中所用的關(guān)鍵計(jì)量器具都應(yīng)經(jīng)過(guò)量值溯源以確保溫室氣體排放量測(cè)量結(jié)果的準(zhǔn)確可靠。所有主要計(jì)量器具的量值可溯源也是直接監(jiān)測(cè)法較排放因子法和碳平衡法相對(duì)準(zhǔn)確的關(guān)鍵所在。本節(jié)將主要針對(duì)測(cè)量中用到的流量流速儀表及濃度測(cè)量?jī)x器的量值溯源方法和測(cè)量結(jié)果不確定度評(píng)定進(jìn)行介紹。

3.1 直接監(jiān)測(cè)法中流量與流速儀表的量值溯源

依據(jù)我國(guó)計(jì)量體系及法規(guī)的規(guī)定，直接監(jiān)測(cè)法中所用的氣體流速計(jì)一般使用流速標(biāo)準(zhǔn)裝置進(jìn)行檢定校準(zhǔn)或系數(shù)標(biāo)定。我國(guó)各級(jí)計(jì)量檢定機(jī)構(gòu)建立了多套以低速風(fēng)洞為基礎(chǔ)的流速標(biāo)準(zhǔn)裝置。傳統(tǒng)低速風(fēng)洞主要由收縮段、試驗(yàn)段、擴(kuò)散段、風(fēng)機(jī)組成，風(fēng)機(jī)是裝置的動(dòng)力源，收縮段可以為后端試驗(yàn)段提供穩(wěn)定工作流場(chǎng)，試驗(yàn)段對(duì)各種流速儀表進(jìn)行標(biāo)定試驗(yàn)。此種傳統(tǒng)低速風(fēng)洞可以對(duì)目前使用較廣泛的一維L型和S型皮托管及熱線風(fēng)速儀進(jìn)行校準(zhǔn)，但是由于無(wú)旋轉(zhuǎn)與豎直向偏移功能，所以無(wú)法對(duì)二維三維皮托管進(jìn)行校準(zhǔn)。此外，應(yīng)用于固定污染源直接監(jiān)測(cè)的插入式流量計(jì)通常對(duì)應(yīng)的管道直徑在800mm以上，所以很少有氣體流量標(biāo)準(zhǔn)裝置可以完成對(duì)大口徑插入式流量計(jì)的校準(zhǔn)。

為更好地完善溫室氣體測(cè)量用大口徑流量計(jì)與流速計(jì)的量值溯源工作，中國(guó)計(jì)量科學(xué)研究院（NIM）建立了U型煙氣流量（流速）標(biāo)準(zhǔn)裝置，如圖4所示。標(biāo)準(zhǔn)裝置以800 mm口徑Sick 8聲道超聲流量計(jì)作為工作級(jí)流量標(biāo)準(zhǔn)器以及三維激光多普勒流速儀作為工作級(jí)流速標(biāo)準(zhǔn)器。該裝置最大工作流量可達(dá)到104 840 m3/h，流量相對(duì)擴(kuò)展不確定度0.62%（k=2），可校準(zhǔn)直徑不超過(guò)1 m的煙氣流量計(jì)以及多維皮托管流速計(jì)[40]，量值溯源圖如圖5所示。裝置可以用于直接監(jiān)測(cè)法中所有主流氣體流量計(jì)的量值傳遞，包括具備二維三維皮托管評(píng)定俯仰角與偏航角引入測(cè)量不確定度的多角度旋轉(zhuǎn)夾具，具備湍流發(fā)生功能以模擬真實(shí)煙道中的湍流狀態(tài)，所以裝置的建成對(duì)于完善我國(guó)煙氣流量溯源體系意義重大，同樣對(duì)于應(yīng)用直接監(jiān)測(cè)法進(jìn)行溫室氣體排放量核查的數(shù)據(jù)準(zhǔn)確性，保證碳減排與碳達(dá)峰目標(biāo)的按時(shí)完成提供了堅(jiān)實(shí)的技術(shù)保障。此外中國(guó)計(jì)量科學(xué)研究院聯(lián)合國(guó)內(nèi)多家計(jì)量技術(shù)機(jī)構(gòu)在上述煙氣流量裝置的研發(fā)經(jīng)驗(yàn)基礎(chǔ)上，搭建了DN500口徑可變溫濕度可變介質(zhì)成分的環(huán)形煙氣流速裝置，新裝置將致力于模擬煙道中最真實(shí)的溫室氣體流動(dòng)狀態(tài)，對(duì)于今后專用煙氣流量流速儀表的設(shè)計(jì)研發(fā)及此類儀表的量值傳遞方法，直接監(jiān)測(cè)法測(cè)量結(jié)果的不確定度評(píng)定等工作意義重大。

圖4 U型煙氣流量標(biāo)準(zhǔn)裝置[40]

圖5 煙氣流量與流速儀表的量值溯源圖

3.2 直接監(jiān)測(cè)法中氣體濃度測(cè)量?jī)x器的量值溯源

直接監(jiān)測(cè)法中用到的溫室氣體濃度測(cè)量?jī)x器主要以光譜法儀器為主，輔以少量色譜法儀器。這些儀器量值溯源的主要方法是使用已知濃度的標(biāo)準(zhǔn)氣體通入待校準(zhǔn)儀器，比較已知標(biāo)氣濃度與濃度測(cè)量?jī)x器讀數(shù)濃度，確定儀器的測(cè)量誤差，同時(shí)可以將儀器測(cè)量誤差作為B類不確定度分量引入濃度測(cè)量結(jié)果的不確定度評(píng)價(jià)中。這里已知標(biāo)氣的濃度使用稱重法溯源至基本物理單位質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)，其量值溯源圖如圖6所示。此外對(duì)于濃度測(cè)量?jī)x器測(cè)量能力的檢定與校準(zhǔn)（不限氣體通用方法）我國(guó)也相繼出臺(tái)了相應(yīng)的計(jì)量技術(shù)法規(guī)，如JJG 700—2016《氣象色譜儀》、JJF 1319—2011《傅立葉變換紅外光譜儀校準(zhǔn)規(guī)范》等，這些計(jì)量技術(shù)規(guī)范主要在載氣流速穩(wěn)定性、分離度、靈敏度、檢測(cè)限、定量測(cè)量重復(fù)性、波數(shù)示值誤差及重復(fù)性等通用技術(shù)指標(biāo)對(duì)儀器進(jìn)行規(guī)范。目前見諸報(bào)道的有：江蘇大學(xué)鄒冰妍等人使用比對(duì)稱重法對(duì)所研制的直接光譜吸收法（改進(jìn)型TDLAS）濃度測(cè)量?jī)x在四種二氧化碳摩爾濃度不同的混合氣體進(jìn)行了濃度測(cè)量試驗(yàn)，并對(duì)結(jié)果進(jìn)行了不確定度評(píng)定[41]；河南省計(jì)量科學(xué)研究院路興杰等人使用二氧化碳吸收峰面積定量測(cè)定所用傅立葉紅外光譜儀的最大準(zhǔn)許誤差，并將結(jié)果作為濃度測(cè)量?jī)x器的B類不確定度引入煙道采樣CO2氣體濃度的測(cè)量結(jié)果不確定度評(píng)定等[30]。

圖6 溫室氣體濃度測(cè)量?jī)x表的量值溯源圖

4 直接監(jiān)測(cè)法溫室氣體排放測(cè)量技術(shù)的展望

4.1 直接監(jiān)測(cè)法將成為溫室氣體排放量的主流監(jiān)測(cè)方法

隨著固定污染源溫室氣體排放量直接監(jiān)測(cè)法中流速、濃度測(cè)量技術(shù)的突破以及以三維皮托管流速方向識(shí)別、直接光譜吸收法等為代表的新方法新原理的不斷涌現(xiàn)，直接監(jiān)測(cè)法無(wú)疑將成為今后固定污染源溫室氣體排放中主要的核查監(jiān)測(cè)方法。相比傳統(tǒng)的排放因子法，直接監(jiān)測(cè)法具有先天的理論優(yōu)勢(shì)，可以在線連續(xù)無(wú)故障監(jiān)測(cè)，而不受排放因子、碳平衡燃燒氧化率等參數(shù)人為選用而引進(jìn)的系統(tǒng)性誤差。此外基于器具的直接監(jiān)測(cè)法在測(cè)量結(jié)果溯源與不確定度方面更具備其他兩種方法所不可替代的優(yōu)勢(shì)。下一步研究的重點(diǎn)可以著眼于對(duì)固定污染源內(nèi)部流動(dòng)的深入研究，如何在復(fù)雜流場(chǎng)中尋找合適的穩(wěn)流測(cè)量段，如何使用最少的采樣點(diǎn)獲得最廣泛的流速代表性及樣品溫室氣體的濃度代表性，這些工作都對(duì)于進(jìn)一步提高直接監(jiān)測(cè)法的準(zhǔn)確性意義重大。

4.2 直接監(jiān)測(cè)法中流量的測(cè)量準(zhǔn)確性將進(jìn)一步提升

流量測(cè)量一直是直接監(jiān)測(cè)法的重點(diǎn)與難點(diǎn)問(wèn)題，國(guó)內(nèi)外學(xué)者具有廣泛的研究。隨著三維皮托管在我國(guó)的推廣應(yīng)用[42]，可以進(jìn)一步解決流速測(cè)量中俯仰角與偏航角引入的流向測(cè)量不確定度問(wèn)題，此外本文作者創(chuàng)新地提出將人工智能學(xué)習(xí)等方法應(yīng)用于皮托管，均速管等差壓式流量計(jì)標(biāo)定系數(shù)的外推中，可以進(jìn)一步解決由于流量標(biāo)準(zhǔn)裝置管徑限制，致使一些大口徑固定污染源流速監(jiān)測(cè)用流量計(jì)無(wú)法獲得準(zhǔn)確儀表標(biāo)定系數(shù)的問(wèn)題。此外，隨著三維激光掃描儀及全站儀等高準(zhǔn)確度幾何參數(shù)計(jì)量器具在固定污染源幾何參數(shù)測(cè)量中的應(yīng)用，對(duì)于直接監(jiān)測(cè)法流量測(cè)量原理“速度-面積法”中的測(cè)量段“截面積”測(cè)量更為準(zhǔn)確，也將進(jìn)一步提高流量的測(cè)量準(zhǔn)確度。

4.3 濃度測(cè)量?jī)x器的量值溯源的技術(shù)法規(guī)將得到進(jìn)一步完善

溫室氣體濃度測(cè)量?jī)x器的檢定校準(zhǔn)主要依據(jù)儀器濃度測(cè)量原理的不同，使用不同的檢定規(guī)程或校準(zhǔn)規(guī)范且不針對(duì)特定氣體而對(duì)儀器功能進(jìn)行的通用性檢查。針對(duì)色譜儀或光譜儀等濃度測(cè)量?jī)x器對(duì)特定溫室氣體濃度如二氧化碳的測(cè)量準(zhǔn)確性評(píng)定并無(wú)統(tǒng)一方法。目前較通用的方法是標(biāo)準(zhǔn)氣體定標(biāo)比對(duì)法，可以預(yù)見，為進(jìn)一步提升溫室氣體濃度測(cè)量?jī)x器的準(zhǔn)確度評(píng)定規(guī)范性，相應(yīng)針對(duì)特定溫室氣體濃度測(cè)量?jī)x器的檢定規(guī)程或校準(zhǔn)規(guī)范將進(jìn)入立項(xiàng)與研究階段，此舉也是進(jìn)一步提升固定污染源溫室氣體排放直接監(jiān)測(cè)法準(zhǔn)確性的關(guān)鍵因素之一。

5 結(jié)束語(yǔ)

固定污染源溫室氣體排放的準(zhǔn)確監(jiān)測(cè)與核查對(duì)于保質(zhì)保量完成“2030碳達(dá)峰，2060碳中和”的莊嚴(yán)承諾至關(guān)重要，繼排放因子法、碳平衡法后，直接監(jiān)測(cè)法逐漸成為各種國(guó)際組織、國(guó)際建議的主要推薦方法之一。直接監(jiān)測(cè)法準(zhǔn)確測(cè)量的兩大關(guān)鍵因素為流量與濃度的準(zhǔn)確測(cè)量，同時(shí)伴隨著固定污染源測(cè)量段選擇、流速采樣點(diǎn)選擇與布局、數(shù)值積分方法確認(rèn)、濃度測(cè)量方法與儀器選擇、流速與濃度儀表的量值溯源等問(wèn)題。應(yīng)用新原理、新方法進(jìn)一步提高流量與濃度儀器測(cè)量準(zhǔn)確性是提高直接監(jiān)測(cè)法測(cè)量準(zhǔn)確度的關(guān)鍵，同時(shí)對(duì)其他相關(guān)方向的研究包括新一代流速標(biāo)準(zhǔn)裝置的研制、特定溫室氣體濃度測(cè)量?jī)x器檢定校準(zhǔn)規(guī)范的立項(xiàng)也是溫室氣體排放量直接監(jiān)測(cè)法技術(shù)重要的研究和發(fā)展方向。