趙振保，閻杰，謝軍，舒新前，郝永江

（1. 太原科技大學(xué) 煤礦粉塵智能監(jiān)測與防控山西省重點實驗室，山西，太原 030024；2. 河北建筑工程學(xué)院 土木工程學(xué)院，河北，張家口 075000；3. 中國礦業(yè)大學(xué)(北京) 化學(xué)與環(huán)境工程學(xué)院，北京 100083）

煤塵是礦井開采和加工等過程中產(chǎn)生的顆粒物，許多屬于可吸入顆粒物甚至可入肺顆粒物，可以長時間懸浮于大氣中，造成從業(yè)人員的塵肺疾病以及安全生產(chǎn)事故. 噴霧降塵作為傳統(tǒng)降塵技術(shù)，一直是工業(yè)生產(chǎn)過程中大量使用的有效降塵技術(shù). 但是鑒于水的表面張力過大，加之煤塵表面的潤濕性相對較差，許多情況下，噴霧降塵難以達(dá)到降塵效果. 為此，越來越多的研究致力于開發(fā)和使用抑塵劑，進行粉塵的高效抑制[1-3]. 抑塵劑通常由表面活性劑、黏結(jié)劑、添加劑和水按照一定比例配比后加工而成，具有良好的潤濕和對煤塵的抑制能力. 尤其是近年來，隨著全社會對環(huán)保和安全的更多關(guān)注，學(xué)者們開始進行高效抑塵劑的開發(fā)與應(yīng)用[4-6]. 畢瑞卿等[7]研究表明，抑塵劑中的試劑類型以及溶液的pH 值，影響煤塵的潤濕性及表面電性. 秦桐等[8]研究表明，表面活性劑的潤濕效果與試劑種類、結(jié)構(gòu)、濃度和表面張力等因素相關(guān)，同時受到煤塵表面結(jié)構(gòu)的影響. 本課題組閻杰等[9]建立了團聚模型，進一步討論了溶液黏度對顆粒團聚效果的影響. 結(jié)果表明，溶液的黏度越高，團聚效果越好. 總的說來，煤塵的性質(zhì)與結(jié)構(gòu)、表面活性劑與團聚劑的類別性質(zhì)等，均影響煤塵的潤濕、團聚性能. 因此，只有全面研究煤塵的基本性質(zhì)，分析表面活性劑和添加劑與煤塵的作用過程和機理，才能深入了解抑塵劑促進煤塵潤濕和團聚的強化作用機理，提高降塵效率.

在抑塵劑的配制過程中，由于表面活性劑和黏結(jié)劑的種類繁多、作用機理各不相同，為探討不同種類、不同濃度試劑制抑塵劑的性能，往往需要進行大量繁雜的實驗，以找出抑塵劑的優(yōu)化配方[10-12]. 為此，本文在實驗室結(jié)果分析的基礎(chǔ)上，嘗試通過響應(yīng)面分析法，尋找試劑種類和用量最佳的抑塵劑配比，以大大降低實驗工作量與實驗消耗，為抑塵劑的優(yōu)化配置提供準(zhǔn)確的理論依據(jù)[13-14].

1 試驗部分

1.1 煤質(zhì)分析

試驗選取一種榆林煤（YL）為研究對象，經(jīng)破碎、篩分及烘干后進行工業(yè)分析和元素分析，測得結(jié)果見表1.

表1 煤塵的工業(yè)分析和元素分析Tab. 1 Proximate and ultimate analysis of coal dust

由表1 可知，YL 煤的揮發(fā)分質(zhì)量分?jǐn)?shù)在10%～40%之間，初步判定該煤塵屬于中等變質(zhì)程度的煙煤； YL 煤塵水分質(zhì)量分?jǐn)?shù)為3.7%，灰分質(zhì)量分?jǐn)?shù)為28.8%；元素分析中C 元素所占質(zhì)量分?jǐn)?shù)為78.4%，O 元素所占質(zhì)量分?jǐn)?shù)為13.4%，H、S、N 的質(zhì)量分?jǐn)?shù)都很低.

1.2 試驗儀器

本實驗所需設(shè)備主要包括用于測定YL 煤在不同濃度表面活性劑溶液中接觸角的接觸角測定儀：JGW-360A 型；用于測定YL 煤在表面活性劑中透過率的分光光度計：7 200 型；對煤塵進行工業(yè)分析的工業(yè)分析儀：TF-G6800；元素分析儀：Vario MACRO CHNS；電子天平：FA2204B；高速破碎機： YS-08；電熱鼓風(fēng)干燥箱等設(shè)備：GZX-9240MBE.

1.3 表面活性劑的選擇

煤塵的性質(zhì)決定選擇表面活性劑需要無毒無味、不可燃、價格低廉、環(huán)保型的表面活性劑為宜. 本文分別選擇了非離子型表面活性劑APG-10，陰離子型表面活性劑SDBS 和APAM 進行復(fù)配研究.

2 響應(yīng)面試驗設(shè)計

2.1 試驗試劑的選擇

通常，煤塵的潤濕效果以接觸角的大小作為表征參數(shù). 接觸角越小，表面潤濕效果越好；反之亦然.將APG-10、SDBS、APAM 三種表面活性劑配制成不同濃度的溶液，利用接觸角測量儀測定表面活性劑與煤塵的接觸角. 表面活性劑與煤塵作用的接觸角見圖1. 其中橫坐標(biāo)表示表面活性劑的質(zhì)量濃度，縱坐標(biāo)表示接觸角.

圖1 表面活性劑溶液在YL 煤塵表面的接觸角Fig. 1 Contact angle of surfactant solution on YL coal dust surface

從圖1 可以看出，不同濃度的表面活性劑均能對YL 煤的潤濕性產(chǎn)生影響. 其中，對于YL 煤塵來說，表面活性劑對YL 煤的潤濕效果順序為APG-10＞SDBS＞APAM，當(dāng)APG-10 的質(zhì)量濃度為0.4%時，煤塵與表面活性劑的接觸角最小，僅為28°. 因此如果采用單一表面活性劑，APG-10 的潤濕效果是最好的. 本文擬采用三種表面活性劑進行復(fù)配，仍選取APG-10 作為其中一種響應(yīng)變量.

2.2 響應(yīng)面實驗設(shè)計[15-19]

根據(jù)圖1 數(shù)據(jù)顯示出APG-10 對YL 煤的潤濕效果是最好的，非離子表面活性劑與陰離子表面活性劑復(fù)配的效果是最好的，因此分別選取APG-10 作為A響應(yīng)變量，SDBS 作為B響應(yīng)變量，APAM 作為C響應(yīng)變量，按照Box-Behnken 中心組合實驗設(shè)計原理，以沉降時間（s）和透過率（%）作為響應(yīng)值，通過響應(yīng)面軟件進行分析，獲得復(fù)配體的最佳質(zhì)量濃度配比，如表2 所示.

表2 響應(yīng)面實驗的因素與水平Tab. 2 Factors and level of response surface experiment

3 結(jié)果與討論

3.1 試驗試劑的選擇

采用中心組合設(shè)計試驗，輸入響應(yīng)面實驗的因素與水平，考察三響應(yīng)變量對沉降時間、滲透率的影響，所得的中心組合試驗設(shè)計及結(jié)果如表3 所示.

表3 響應(yīng)面實驗設(shè)計及結(jié)果Tab. 3 Design and results of response surface experiment

3.2 潤濕性響應(yīng)面結(jié)果分析

①模型建立及方差分析.

通過對表3 中數(shù)據(jù)進行回歸分析，獲到了復(fù)配體系（A+B+C）對沉降時間的回歸方程

對回歸方程進行方差分析，結(jié)果見表4.

表4 二次模型方差分析表Tab. 4 Analysis table of quadratic model variance

由表4 可知，模型的相關(guān)系數(shù)0.908 2，方程的F值為7.69，概率0.006 8＜0.01，失擬項的F值為4.48，概率為0.090 7＞0.05，說明該模型具有相當(dāng)?shù)目煽啃?，分析和預(yù)測復(fù)配溶液潤濕性較高時的最優(yōu)配比. 由表中顯著性可知，參數(shù)B、C、BC是模型中的顯著模型參數(shù)，說明SDBS、APAM 在復(fù)配體中，對煤塵潤濕性起主導(dǎo)作用；其中APAM 作為黏結(jié)劑，依靠氫鍵作用團聚煤塵的同時也起到了潤濕煤塵的作用.

②響應(yīng)面圖形分析.

三個試劑單體對潤濕性的影響及兩兩試劑之間的交互作用，見響應(yīng)面三維圖2 所示.

圖2（a）中，是APAM 質(zhì)量濃度為0.04%時，APG-10 和SDBS 質(zhì)量濃度對煤塵沉降時間的影響. 從圖中可以看出，APG-10 和SDBS 之間存在重要的交互作用，意味著，當(dāng)SDBS 的質(zhì)量濃度增加時，APG-10質(zhì)量濃度可以適當(dāng)?shù)臏p小，反之亦然.

圖2 試劑濃度對沉降時間的響應(yīng)面三維圖Fig. 2 Three - dimensional response surface diagram of reagent concentration to settling time

圖2（b）中，是SDBS 質(zhì)量濃度為0.40%時，APG-10 與APAM 質(zhì)量濃度對煤塵沉降時間的影響. 從圖中可以看出，APG-10 對沉降時間的相對影響較小，而隨著APAM 質(zhì)量濃度增加，沉降時間逐漸降低，進而改善潤濕效果.

圖2（c）中，是APG-10 質(zhì)量濃度為0.20%時，SDBS與APAM 質(zhì)量濃度對煤塵沉降時間的影響. 從圖中可以看出，SDBS 的影響不大，而APAM 對沉降時間的影響比較明顯. 隨著APAM 質(zhì)量濃度的增加，沉降時間出現(xiàn)了先減小后增大的趨勢. 主要原因在于黏結(jié)劑質(zhì)量濃度增加，增大了煤塵表面分子間的靜電斥力，阻礙了煤塵表面潤濕.

③最優(yōu)化條件.

通過軟件分析可知，煤塵潤濕性最好時各成分的最佳質(zhì)量濃度為：陰離子聚丙烯酰胺（APAM）0.04%，十二烷基苯磺酸鈉（SDBS）0.40%，烷基糖苷（APG-10）0.20%，且最小沉降時間為35.87 s.

3.3 團聚性響應(yīng)面結(jié)果分析

①模型建立及方差分析.

通過對表3 中數(shù)據(jù)進行回歸分析，得到復(fù)配體系（A+B+C）對透過率的回歸方程

對回歸方程作進一步分析，方差分析見表5.

表5 二次模型方差分析表Tab. 5 Analysis table of quadratic model variance

由表5 可知，模型的相關(guān)系數(shù)0.919 0，方程的F值為8.83，概率0.004 5＜0.01，失擬項的F值為1.30，概率為0.390 0＞0.05，說明該模型是顯著的，可以用來分析和預(yù)測復(fù)配溶液的團聚效果的最優(yōu)配比.

由表5 中顯著性可知，參數(shù)B、C、BC是模型中的顯著模型參數(shù)，即SDBS、APAM 對團聚影響很大，提高了煤塵的團聚性，并且二者有明顯的交互作用.因此，在反應(yīng)過程中對煤塵團聚起主導(dǎo)作用的依然是黏結(jié)劑APAM，而表面活性劑SDBS 在一定程度上提高了黏結(jié)劑在煤塵表面的吸附作用，形成大的絮凝物，加速粒子沉降.

②響應(yīng)面圖形分析.

三個試劑單體對團聚性的影響及兩兩試劑之間的交互作用，見響應(yīng)面三維圖3 所示.

圖3（a）中，是APAM 質(zhì)量濃度為0.04%時，APG-10 和SDBS 質(zhì)量濃度對煤塵透過率的影響. 從圖中可以看出，隨著APG-10 質(zhì)量濃度的增加，透過率呈先升高后減小的趨勢，且變化幅度較小；隨著SDBS質(zhì)量濃度的增加，透過率明顯提高，當(dāng)質(zhì)量濃度為0.5%時，透過率最大，團聚效率效果最好.

圖3 試劑濃度對透過率的響應(yīng)面三維圖Fig. 3 Three - dimensional response surface diagram of reagent concentration to transmittance rate

圖3（b）中，是SDBS 質(zhì)量濃度為0.40%時，APG-10 與APAM 質(zhì)量濃度對煤塵透過率的影響. 從圖中可以看出，APG-10 與APAM 具有重要的交互作用，隨著APG-10 質(zhì)量濃度的增加，APAM 質(zhì)量濃度適當(dāng)減小，團聚效果好，反之亦然.

圖3（c）中，是APG-10 質(zhì)量濃度為0.20%時，SDBS與APAM 質(zhì)量濃度對煤塵透過率的影響. 從圖中可以看出，二者具有明顯交互作用，SDBS 和APAM 質(zhì)量濃度增加，透過率都有明顯的提高，且二者質(zhì)量濃度達(dá)到最大值時，透過率達(dá)到91%左右，團聚效果最好.

③最優(yōu)化條件.

通過軟件分析可知，煤塵團聚性最好時各成分的最佳質(zhì)量濃度為：烷基糖苷（APG-10）0.15%，十二烷基苯磺酸鈉（SDBS）0.50%，陰離子聚丙烯酰胺（APAM）0.04%，最優(yōu)透過率達(dá)到91.70%.

3.4 抑塵劑最優(yōu)化條件及實驗驗證

綜合以上實驗結(jié)果，應(yīng)用響應(yīng)面軟件對最優(yōu)效果進行分析，當(dāng)APG-10、SDBS、APAM 的質(zhì)量濃度分別為0.17%，0.49%，0.05%時，模型預(yù)測的沉降時間為34.902 5 s，透過率為93.725 9%. 為了驗證響應(yīng)面分析法對實驗結(jié)果預(yù)測的準(zhǔn)確性，采用預(yù)測濃度進行了3 組平行實驗，并取平均值進行比較. 對于YL 煤塵，當(dāng)試劑單體質(zhì)量濃度分別為APG-10：0.17%，SDBS：0.49%，及APAM：0.05%時，可同時達(dá)到潤濕和團聚的最佳狀態(tài).

4 結(jié) 論

①YL 煤的揮發(fā)分質(zhì)量分?jǐn)?shù)為28.8%，初步判定該煤塵屬于中等變質(zhì)程度的煙煤；水分質(zhì)量分?jǐn)?shù)為3.36%，灰分質(zhì)量分?jǐn)?shù)為28.8%；元素分析中C 元素所占質(zhì)量分?jǐn)?shù)為78.38%，O 元素所占質(zhì)量分?jǐn)?shù)為13.35%，H、S、N 的質(zhì)量分?jǐn)?shù)都很低.

②選用響應(yīng)面分析法考察APG-10、SDBS、APAM質(zhì)量濃度對煤塵潤濕性及團聚性的影響，其中潤濕模型得到的潤濕性最優(yōu)條件為：0.20%APG-10，0.40%SDBS 及0.04%APAM，團聚模型最優(yōu)條件為：0.15%APG-10，0.50%SDBS 及0.04%APAM.

③通過綜合分析可知，煤塵潤濕和團聚效果最優(yōu)的試劑復(fù)配質(zhì)量濃度為：0.17%APG-10，0.49%SDBS及0.05%APAM，沉降時間預(yù)測值為34.90 s，三次實測平均值為35.38 s，誤差為0.48 s；透過率預(yù)測值為93.73%，三次實測平均值為93.50%，誤差為0.23%.