陳玉娟

（廣東省環(huán)境輻射監(jiān)測(cè)中心 廣東深圳 518000）

0 引言

低本底α、β 測(cè)量?jī)x可用于水、土壤、沉積物、氣溶膠等樣品的總α、總β 放射性測(cè)量，是環(huán)境保護(hù)、醫(yī)療、生物、輻射防護(hù)等領(lǐng)域必不可少的常規(guī)測(cè)量手段。盡管低本底α、β 測(cè)量?jī)x具有低本底、高靈敏度和穩(wěn)定性好的特點(diǎn)［1］，但其是一種相對(duì)測(cè)量裝置［2］，測(cè)量過(guò)程中的質(zhì)量控制是保證測(cè)量結(jié)果精密性的重要手段。在進(jìn)行總α、總β 放射性測(cè)量時(shí)，得到的是包括本底計(jì)數(shù)在內(nèi)的樣品源α/β 總計(jì)數(shù)率，最后的結(jié)果應(yīng)去掉本底值，但通常無(wú)法測(cè)量到相同時(shí)間段或者相同條件下的本底值，因此本底值必然會(huì)對(duì)樣品測(cè)量結(jié)果產(chǎn)生影響。當(dāng)然，決定低本底α、β 測(cè)量?jī)x性能的最重要的指標(biāo)不只是本底值，還有探測(cè)效率和串道比。本文總結(jié)歸納了低本底α、β 測(cè)量?jī)x測(cè)量結(jié)果影響因素，并針對(duì)提高低本底α、β 測(cè)量?jī)x的測(cè)量精度提出相應(yīng)的質(zhì)量控制措施。

1 低本底α、β 測(cè)量?jī)x測(cè)量流程中的不確定性

在進(jìn)行總α、總β 放射性測(cè)量時(shí)，需先將待測(cè)樣品進(jìn)行處理，使其達(dá)到低本底α、β 測(cè)量?jī)x的測(cè)量要求?，F(xiàn)以MPC9604流氣式低本底α、β 測(cè)量?jī)x進(jìn)行水中總α、總β 放射性測(cè)定為例，對(duì)該測(cè)量流程中存在的不確定性進(jìn)行說(shuō)明。測(cè)量樣品α 或β 放射性的計(jì)算見(jiàn)公式（1）。

式中：A 為樣品的放射性比活度，Bq/g；Nc為樣品總計(jì)數(shù)率（包含本底計(jì)數(shù)率），min-1；Nb為本底計(jì)數(shù)率，min-1；ω 為溶解系數(shù)，ω≤1；E 為儀器探測(cè)效率，min-1·Bq-1；m 為樣品質(zhì)量，g。

由公式（1）可知，測(cè)量樣品前需先獲得低本底測(cè)量?jī)x的本底值和探測(cè)效率，這2 個(gè)參數(shù)的準(zhǔn)確性會(huì)影響測(cè)量結(jié)果。樣品質(zhì)量的稱量過(guò)程和樣品凈計(jì)數(shù)率的統(tǒng)計(jì)與樣品放射濃度的計(jì)算也存在一定的相關(guān)性。

1.1 低本底α、β 測(cè)量?jī)x的校準(zhǔn)

低本底α、β 測(cè)量?jī)x的有效性和準(zhǔn)確性是確?？偊?、總β放射性測(cè)量結(jié)果具有準(zhǔn)確性的首要條件。通常用不確定度的方法來(lái)衡量?jī)x器本底計(jì)數(shù)產(chǎn)生的統(tǒng)計(jì)誤差。以MPC9604 低本底測(cè)量?jī)x為例，對(duì)每一路測(cè)量道連續(xù)進(jìn)行20 次α、β 本底計(jì)數(shù)測(cè)量，判斷泊松分布的方法見(jiàn)公式（2）。

式中：n 為所測(cè)本底次數(shù)；S 為本底計(jì)數(shù)的標(biāo)準(zhǔn)偏差（高斯算法）；N 為泊松分布計(jì)算的本底計(jì)數(shù)的方差。

當(dāng)MPC9604 測(cè)量?jī)x的每一路測(cè)量道α、β 本底計(jì)數(shù)均滿足泊松分布，即可確定該低本底測(cè)量裝置工作正常。

1.2 樣品計(jì)數(shù)率測(cè)量

樣品計(jì)數(shù)率測(cè)量的不確定計(jì)算見(jiàn)公式（3）。

式中：tx為樣品 測(cè)量時(shí)間，min-1；nx為樣品計(jì)數(shù)率，nb為本底計(jì)數(shù)率，tb為本底測(cè)量時(shí)間。

由公式（3）可知，樣品測(cè)量時(shí)間和本底測(cè)量時(shí)間的時(shí)長(zhǎng)是樣品計(jì)數(shù)率不確定性的來(lái)源。一般認(rèn)為每次測(cè)量時(shí)間在60 min 以上計(jì)數(shù)率較穩(wěn)定。當(dāng)然也需要注意樣品源的測(cè)量時(shí)間，剛制備好的樣品總α、總β 放射性不穩(wěn)定，每次測(cè)量的計(jì)數(shù)率波動(dòng)很大。

1.3 低本底α、β 測(cè)量?jī)x的探測(cè)效率

將MPC9604 流氣式低本底α、β 測(cè)量?jī)x的α 電鍍?cè)矗?39Pu），β 電鍍?cè)矗?0Sr－90Y）放置在樣品盤(pán)的中心位，定期并在確保每次測(cè)定時(shí)間不變的情況下測(cè)量每一路測(cè)量道的電鍍?cè)从?jì)數(shù)率和電鍍?cè)幢砻姘l(fā)射率，計(jì)算得到探測(cè)效率。儀器探測(cè)效率的不確定度主要是由質(zhì)量效率曲線和移液管體積校準(zhǔn)的不確定性引起的。

質(zhì)量效率曲線的繪制方法是先用標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)粉末制作一系列標(biāo)準(zhǔn)樣品，這些標(biāo)準(zhǔn)樣品具有不同厚度，然后放入儀器樣品盤(pán)中測(cè)量得到相應(yīng)的計(jì)數(shù)率，并結(jié)合標(biāo)準(zhǔn)樣品中標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)粉末含量計(jì)算得到對(duì)應(yīng)的探測(cè)效率，最后繪制出不同樣品厚度的探測(cè)效率曲線。質(zhì)量-效率曲線滿足關(guān)系式Ei=bmi+a，而Ei的不確定度可由公式（4）計(jì)算得到。

式中：SEx為根據(jù)樣品厚度在質(zhì)量效率曲線上找到對(duì)應(yīng)樣品探測(cè)效率的標(biāo)準(zhǔn)偏差；Ei為由曲線查得樣品的探測(cè)效率；Sb為曲線斜率標(biāo)準(zhǔn)偏差；mi為標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)質(zhì)量；標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)質(zhì)量的平均值，單位mg；mx為測(cè)量樣品的質(zhì)量，mg；b 為直線斜率；n 為繪制校準(zhǔn)曲線用的點(diǎn)數(shù)；r 為曲線相關(guān)系數(shù)。

移液管的校準(zhǔn)和溫度的校準(zhǔn)產(chǎn)生的不確定度綜合影響著移液管體積校準(zhǔn)的不確定性。移液管校準(zhǔn)的不確定度可由公式（6）計(jì)算得到。

溫度校準(zhǔn)的不確定度可由公式（7）計(jì)算得到。

式中：Δt 為實(shí)驗(yàn)室溫度變化誤差；a2為水的膨脹系數(shù)；k 取值為。

因此移液管體積校準(zhǔn)的不確定度如公式（8）所示。

低本底α、β 測(cè)量?jī)x探測(cè)效率的不確定度如公式（9）所示。

通過(guò)定期測(cè)定低本底α、β 測(cè)量?jī)x的本底計(jì)數(shù)率和電鍍?cè)吹奶綔y(cè)效率來(lái)檢查儀器工作狀態(tài)是否正常以及性能是否穩(wěn)定，可確保測(cè)量結(jié)果的準(zhǔn)確性。通過(guò)低本底測(cè)量?jī)x測(cè)量樣品α或β 放射性的計(jì)算公式可分析得到以上因素產(chǎn)生的不確定度對(duì)結(jié)果的影響大小，同時(shí)，常見(jiàn)的操作也會(huì)對(duì)總α、總β 放射性測(cè)量產(chǎn)生影響，一些常見(jiàn)的影響因素見(jiàn)表1。式中：a1為移液管最大允許誤差；k 取值

表1 影響低本底α、β 測(cè)量?jī)x測(cè)量結(jié)果的常見(jiàn)因素

2 低本底測(cè)量?jī)x的本底質(zhì)量控制

2.1 本底對(duì)測(cè)量結(jié)果的影響分析

本底是指在移走待測(cè)樣品（或消除產(chǎn)生待測(cè)輻射場(chǎng)的原因）的條件下測(cè)量裝置的響應(yīng)。

本底對(duì)測(cè)量結(jié)果的影響程度取決于樣品凈計(jì)數(shù)率與本底計(jì)數(shù)率的相對(duì)大小，當(dāng)樣品凈計(jì)數(shù)率與本底計(jì)數(shù)率相差不大時(shí)，本底值對(duì)結(jié)果的影響不容忽視，但當(dāng)樣品凈計(jì)數(shù)率遠(yuǎn)高于本底計(jì)數(shù)率時(shí)，本底值的影響可忽略。吳玉麗［3］發(fā)現(xiàn)盡管使用的LB770 低本底測(cè)量?jī)x的本底在0.01 cpm～0.05 cpm，符合質(zhì)控的要求，但在使用平均本底計(jì)算不同活度樣品時(shí)產(chǎn)生的計(jì)數(shù)統(tǒng)計(jì)誤差相差較大。樣品凈計(jì)數(shù)率越低，本底誤差占總誤差的比例越大，特別是在α 或β 的凈計(jì)數(shù)率都比較低的環(huán)境樣品測(cè)量中，本底值帶來(lái)的誤差在總誤差中不可忽視。李周等［4］在使用低本底α/β 測(cè)量?jī)xLB770 時(shí)發(fā)現(xiàn)，當(dāng)樣品凈計(jì)數(shù)率是本底均值10 倍時(shí)，α 測(cè)量中總計(jì)數(shù)統(tǒng)計(jì)誤差仍高于5%。測(cè)量樣品時(shí)采用的本底值與儀器實(shí)際使用時(shí)的本底存在差異，必然會(huì)對(duì)測(cè)量結(jié)果產(chǎn)生影響。因此，本底測(cè)量的準(zhǔn)確性關(guān)乎著測(cè)量結(jié)果的精密性，對(duì)測(cè)量結(jié)果有著重大的影響。

2.2 本底的來(lái)源

產(chǎn)生本底的原因有非放射性和放射性2 大類。

（1）非放射性的原因主要有探測(cè)器本身工作狀況、探測(cè)器或電子儀器的漏電和噪聲、探測(cè)器用的高壓放電脈沖、接地不良、電磁干擾等。這一類本底的消除辦法主要針對(duì)探測(cè)器的工作狀況選擇探測(cè)器噪聲。

（2）放射性的原因主要有：①其他實(shí)驗(yàn)使用的探測(cè)源；②宇宙射線；③空氣中氣體和氣溶膠的放射性；④房屋建筑材料和地面的放射性；⑤探測(cè)器本身材料中的放射性；⑥探測(cè)器附近的支撐托架、屏蔽材料中的放射性；⑦待測(cè)樣品發(fā)射的粒子與探測(cè)器托架等物發(fā)生相互作用產(chǎn)生的次級(jí)粒子到達(dá)探測(cè)器的靈敏體積造成的效應(yīng)。常見(jiàn)的6 種材料α 粒子發(fā)射率如表2所示。由表2 可以看出，不同材料在常溫下α 粒子發(fā)射率差別顯著，進(jìn)行本底質(zhì)量控制時(shí)不能忽略環(huán)境以及儀器本身材料帶來(lái)的影響。

表2 6 種材料常溫下的α 粒子發(fā)射率 單位：cm2·s

對(duì)于本底，一方面要弄清來(lái)源，采取措施，將它降低到最小程度；另一方面通過(guò)數(shù)據(jù)處理，對(duì)測(cè)量結(jié)果進(jìn)行修正。

2.3 低本底測(cè)量?jī)x的本底質(zhì)量控制

（1）本底值的測(cè)量。低本底α、β 測(cè)量?jī)x的本底計(jì)數(shù)應(yīng)滿足泊松分布，以此確保儀器工作狀態(tài)正常。定期對(duì)測(cè)量?jī)x器進(jìn)行本底測(cè)量時(shí)，應(yīng)盡可能保證較長(zhǎng)的測(cè)量時(shí)間（至少60 min 以上）。根據(jù)每次測(cè)量的本底數(shù)據(jù)繪制得到質(zhì)量控制圖，使用質(zhì)量控制圖檢驗(yàn)儀器的穩(wěn)定性，保證日常工作的一致性［5］。在本底測(cè)量時(shí)，要獲得較低的本底相對(duì)誤差，就要延長(zhǎng)本底測(cè)量時(shí)間。黃麗華［6］選用了4 種不同測(cè)量時(shí)長(zhǎng)對(duì)MPC9604 低本底α、β 計(jì)數(shù)器進(jìn)行α 和β 本底計(jì)數(shù)測(cè)量，探討本底測(cè)量時(shí)間的選取。研究發(fā)現(xiàn)測(cè)量時(shí)間的不同對(duì)α 本底值有顯著性影響，而對(duì)β 本底值無(wú)顯著差異。在β 的測(cè)量中，達(dá)到20%的精度所需的測(cè)量時(shí)間不超過(guò)100 min；對(duì)于α 計(jì)數(shù)率為0.10 cpm 的樣品，達(dá)到30%精度需153 min，而達(dá)到精度20%需要345 min。測(cè)量本底的時(shí)間要盡量長(zhǎng)，至少要與樣品測(cè)量時(shí)間相同甚至更長(zhǎng)。測(cè)量次數(shù)應(yīng)盡可能多一些，以消除偶然誤差，提高測(cè)量結(jié)果的準(zhǔn)確度。因?yàn)槊看螠y(cè)量，尤其是對(duì)于總α 放射性測(cè)量，儀器對(duì)放射性核素計(jì)數(shù)的捕捉數(shù)存在一定程度的差異［7］。

（2）本底值的穩(wěn)定性維護(hù)。由本底的來(lái)源可知，我們可以從環(huán)境和測(cè)量操作兩方面來(lái)保持低本底α、β 測(cè)量?jī)x的本底值穩(wěn)定。實(shí)驗(yàn)室最好保持恒溫，供電的電壓和頻率應(yīng)十分穩(wěn)定，所有電學(xué)儀器還需有良好的接地和有效電磁屏蔽，這有利于降低電子設(shè)備的噪聲和消除外界電磁波干擾。在操作中，樣品和刻度源不能直接放在探測(cè)器上，探測(cè)器應(yīng)用塑料薄膜罩住。要特別注意避免探測(cè)器被污染，因?yàn)槿コ綔y(cè)器上的污染難度很大。如果發(fā)現(xiàn)探測(cè)器被污染，應(yīng)及時(shí)清理探頭，并仔細(xì)檢查儀器的本底。具體方法為：先用浸沾蒸餾水的棉球擦拭探頭表面，接著用浸有濃度為1mol/L HCl 的棉球擦拭，再用浸在濃度為0.1%EDTA 水溶液的棉球擦拭，最后用丙酮擦拭。擦拭過(guò)程中要注意避免二次污染，也不要讓溶液滴落在探頭上。

3 低本底測(cè)量?jī)x的測(cè)量效率質(zhì)量控制

準(zhǔn)確校準(zhǔn)低本底α、β 測(cè)量?jī)x的效率是保證儀器測(cè)量值可靠的基礎(chǔ)，源的自吸收、被校樣品尺寸等因素對(duì)儀器效率會(huì)有一定程度的影響。依據(jù) 《低本底α 和/或β 測(cè)量?jī)x》（GB/T 11682—2008）中放射源和探測(cè)器的幾何位置關(guān)系可知，幾何因子是決定探測(cè)效率的主要因素之一，放射源尺寸的不同，會(huì)使源對(duì)探測(cè)器構(gòu)成的幾何因子不同。若檢測(cè)源的載體片面積比活性區(qū)面積大得多，活性區(qū)面積計(jì)算卻按接近于源載體片近似的面積算，最后計(jì)算得到的儀器的效率比會(huì)偏大。常鐘澤等［2］研究了樣品尺寸、自吸收等與探測(cè)效率的關(guān)系，發(fā)現(xiàn)平面源的自吸收是源材料本身對(duì)自身發(fā)射的β 輻射的吸收，將導(dǎo)致計(jì)數(shù)率的顯著降低，從而影響活度效率校準(zhǔn)。源材料質(zhì)量厚度越大，對(duì)計(jì)數(shù)率和效率的影響越大。因此，當(dāng)標(biāo)準(zhǔn)源的活性區(qū)的面積應(yīng)與探測(cè)器靈敏面積相當(dāng)，效率校準(zhǔn)幾何因子為1，否則應(yīng)根據(jù)放射源的尺寸對(duì)幾何因子進(jìn)行修正。

有低本底α、β 測(cè)量?jī)x使用者反映，在對(duì)幾何因子進(jìn)行了正確修正后，仍出現(xiàn)了儀器探測(cè)效率與其他同類標(biāo)準(zhǔn)源測(cè)試結(jié)果有所偏差的情況。那么如何判斷低本底α、β 測(cè)量?jī)x的效率真實(shí)性?這里屬于測(cè)量軟件對(duì)測(cè)量效率的影響。低本底測(cè)量?jī)x在出廠時(shí)，其內(nèi)部測(cè)量軟件設(shè)置了對(duì)效率計(jì)數(shù)自動(dòng)調(diào)節(jié)功能，使計(jì)數(shù)會(huì)按照一定比例定時(shí)增加或直接設(shè)置一個(gè)修正系數(shù)使其增大，導(dǎo)致最后的結(jié)果偏大。具體檢測(cè)方法：①進(jìn)行儀器本底測(cè)量，得到效率N0；②根據(jù)儀器參數(shù)信息計(jì)算出儀器幾何因子G；③軟件測(cè)量出測(cè)量效率比N1，N1乘G 得到N2。比較N0和N2，若N0和N2相差不大，則說(shuō)明沒(méi)有通過(guò)軟件人為對(duì)效率測(cè)量進(jìn)行修正。

4 結(jié)語(yǔ)

歸納總結(jié)了低本底α、β 測(cè)量?jī)x測(cè)量流程中存在的不確定性，分析了對(duì)樣品測(cè)量結(jié)果產(chǎn)生的影響，并從本底值和測(cè)量效率兩方面提出質(zhì)量控制措施，為使用低本底α、β 測(cè)量?jī)x進(jìn)行低水平活度樣品測(cè)量時(shí)，盡可能減小測(cè)量統(tǒng)計(jì)誤差提供參考。