馬國(guó)盛，劉 英，鄧 昊，許振宇，何亞柏，闞瑞峰*

（1. 中國(guó)科學(xué)院 合肥物質(zhì)科學(xué)研究院 安徽光學(xué)精密機(jī)械研究所，安徽 合肥 230031；2. 中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)，安徽 合肥 230026）

1 引 言

激光吸收光譜技術(shù)具有響應(yīng)快、操作簡(jiǎn)單、靈敏度高等優(yōu)點(diǎn)，已被廣泛應(yīng)用于痕量氣體探測(cè)［1-4］，主要包括可調(diào)諧半導(dǎo)體激光吸收光譜（TDLAS）、光聲光譜（PAS）以及光腔衰蕩光譜（CRDS）等。其中，光腔衰蕩光譜因其超高探測(cè)靈敏度受到廣泛關(guān)注，該技術(shù)利用高精細(xì)度的光學(xué)諧振腔，極大地提高了有效吸收光程，具有很高的探測(cè)靈敏度。尤其是在近紅外通訊波段，利用超高反射率（＞99.999%）的反射鏡可以達(dá)到幾十千米的等效吸收光程，彌補(bǔ)了近紅外區(qū)域吸收線強(qiáng)較弱的劣勢(shì)，而使用低成本、高技術(shù)成熟度的近紅外波段激光器及光學(xué)元件，能夠進(jìn)一步提高系統(tǒng)集成度，為相關(guān)技術(shù)的實(shí)用化提供了良好的條件。

在光腔衰蕩光譜檢測(cè)技術(shù)中，激光頻率與衰蕩腔的縱模匹配是十分關(guān)鍵的。常用的半導(dǎo)體激光器的線寬通常在MHz 量級(jí)，而高精細(xì)度腔模的線寬一般在kHz 量級(jí)，這就導(dǎo)致了激光到衰蕩腔的耦合效率非常低，限制了系統(tǒng)的靈敏度。此外，受溫壓的變化以及機(jī)械振動(dòng)的影響，激光與諧振腔的耦合狀態(tài)十分不穩(wěn)定。為解決上述問題，需要使用頻率鎖定技術(shù)（Pound-Drever-Hall，PDH）。該技術(shù)是一種常用的主動(dòng)激光頻率穩(wěn)定技術(shù)［5］，目前應(yīng)用PDH 鎖定的CRDS 技術(shù)的 探 測(cè) 靈 敏 度 能 達(dá) 到7.6×10-12cm-1［6］。然 而，PDH 頻率鎖定的鎖頻電路復(fù)雜，需要考慮光源線寬與腔模線寬的匹配，因此通常采用kHz 線寬量級(jí)的外腔激光器（External Cavity Diode Laser，ECDL）作為光源。而光學(xué)反饋鎖定作為一種光學(xué)鎖頻方法，裝置更為簡(jiǎn)單、穩(wěn)定性更強(qiáng)。尤其是來自高精細(xì)度諧振腔的光學(xué)反饋，能夠顯著地壓窄激光線寬，同時(shí)將激光頻率鎖定在腔的諧振頻率，降低激光器的隨機(jī)相位噪聲。自Morville等將光學(xué)反饋與腔增強(qiáng)技術(shù)相結(jié)合［7］以來，該方法得到了迅速的發(fā)展。諧振腔從開始的V 型腔［8］、線性布魯斯特角腔［9］到環(huán)形腔［10］，最近基于線性腔的光學(xué)反饋［［11］也得到了驗(yàn)證。光學(xué)反饋與PDH 鎖頻技術(shù)的結(jié)合，實(shí)現(xiàn)了1.9×10-13cm-1的測(cè)量靈敏度［12］。

目前，光反饋技術(shù)主要用于腔增強(qiáng)光譜技術(shù)，反饋相位的波動(dòng)會(huì)影響透射光強(qiáng)的穩(wěn)定性，降低探測(cè)靈敏度和系統(tǒng)穩(wěn)定性。同時(shí)，高精細(xì)度諧振腔的反饋相位對(duì)外界環(huán)境變化非常敏感，反饋相位的精密控制難度較大。CRDS 是一種對(duì)激光強(qiáng)度噪聲免疫的技術(shù)，將光反饋與CRDS 技術(shù)相結(jié)合能夠降低反饋相位控制的要求，提高這一技術(shù)在實(shí)際應(yīng)用中的優(yōu)勢(shì)。但基于光學(xué)反饋的腔衰蕩光譜技術(shù)研究并不充分，特別是針對(duì)高精細(xì)度的衰蕩腔，相關(guān)技術(shù)細(xì)節(jié)需要進(jìn)一步深入研究。

本文改進(jìn)了高精細(xì)度光學(xué)反饋腔衰蕩光譜技術(shù)，采用精細(xì)度大于100 000 的V 型諧振腔和1 654 nm 的DFB 激光器，重點(diǎn)研究了光學(xué)反饋對(duì)腔模信號(hào)的影響和光學(xué)反饋腔衰蕩光譜掃描方法。對(duì)比分析了有無光反饋下透射腔模信號(hào)的差異，證明了光反饋效應(yīng)的作用。通過光譜吸收線標(biāo)定了衰蕩腔的FSR，提高了光譜擬合精度。通過精確控制激光二極管的掃描電流，實(shí)現(xiàn)了腔衰蕩光譜的快速掃描。最后，分析了系統(tǒng)的探測(cè)靈敏度，并利用標(biāo)氣進(jìn)行了痕量甲烷濃度的測(cè)量。

2 基本原理

2.1 CRDS 測(cè)量原理

CRDS 技術(shù)基于Beer-Lamber 定律，激光通過均勻氣體時(shí)，入射光強(qiáng)I0(ν)與透射光強(qiáng)I(ν)的關(guān)系滿足：

其中：αν為氣體的吸收系數(shù)，L為吸收光程。

CRDS 技術(shù)利用高精細(xì)度的光學(xué)諧振腔，有效提高了吸收光程，提升了最小可探測(cè)吸收的能力［13-14］。當(dāng)激光與諧振腔實(shí)現(xiàn)模式匹配時(shí)，透過信號(hào)極大增強(qiáng)，此時(shí)關(guān)斷入射光，讓光在腔內(nèi)自由衰蕩，測(cè)量有/無吸收時(shí)衰蕩信號(hào)的差別，實(shí)現(xiàn)目標(biāo)氣體含量的測(cè)量。

在腔內(nèi)兩個(gè)高反鏡之間來回反射后的透射光強(qiáng)近似表示為：

其中：c為光速，L為兩個(gè)高反鏡間的距離，R為高反鏡的反射率。將透射光強(qiáng)衰減為初始光強(qiáng)1/e所消耗的時(shí)間定義為衰蕩時(shí)間τν：

當(dāng)腔內(nèi)沒有吸收物質(zhì)存在時(shí)，空腔的衰蕩時(shí)間τ0可表示為：

根據(jù)式（3）和式（4），即可計(jì)算出腔內(nèi)氣體的吸收系數(shù)αν為：

根據(jù)吸收系數(shù)即可計(jì)算出氣體的濃度。

2.2 半導(dǎo)體激光器光學(xué)反饋原理

光學(xué)反饋通過將高精細(xì)度諧振腔的窄線寬透射光作為種子光反饋回激光器，使得該頻率的光在激光器諧振腔的模式競(jìng)爭(zhēng)中處于優(yōu)勢(shì)，從而實(shí)現(xiàn)了線寬壓窄及頻率鎖定。為了避免諧振腔直接反射光的影響，諧振腔采用V 型結(jié)構(gòu)，此時(shí)只有與諧振腔產(chǎn)生共振的光才能反饋回激光器。當(dāng)腔內(nèi)泄露光反饋回激光器內(nèi)部時(shí)，激光器的輸出頻率ω與不存在光學(xué)反饋時(shí)自由運(yùn)行的激光器輸出頻率ωfree滿足：

其中：κ為反饋率，α為線寬增強(qiáng)因子，c為光速，η，ld和Fd分別為激光器諧振腔的折射率、腔長(zhǎng)和精細(xì)度，F(xiàn)cav為外部諧振腔的精細(xì)度，L0為激光器出射端面到V 型腔折疊鏡的距離，L1與L2為V 型腔的兩臂長(zhǎng)，R為腔鏡反射率，θ=arctanα為相位因子。κ影響著頻率鎖定的范圍，而在V 型腔臂長(zhǎng)穩(wěn)定的情況下，L0影響著反饋相位。

3 系統(tǒng)裝置

圖1 是光學(xué)反饋腔衰蕩系統(tǒng)示意圖。近紅外DFB 半導(dǎo)體激光器（NEL）調(diào)諧輸出在1 654 nm 用于CH4的探測(cè)。激光器放置在精密位移臺(tái)上，用于實(shí)現(xiàn)激光器到V 型腔折疊鏡的距離的粗調(diào)。商用激光器驅(qū)動(dòng)（SRS，LDC501）用于控制激光器的溫度和電流。激光器輸出的光束經(jīng)準(zhǔn)直后依次通過半波片與偏振分光棱鏡的組合，此時(shí)旋轉(zhuǎn)半波片可以控制反饋率。反饋率定義為反饋回激光器的光強(qiáng)與激光器輸出光強(qiáng)的比值，通過旋轉(zhuǎn)半波片調(diào)節(jié)進(jìn)入腔體的入射光強(qiáng)，而耦合進(jìn)腔體的光強(qiáng)決定了V 型腔的透射光強(qiáng)，即反饋光強(qiáng)。反饋率通常設(shè)置為10-4～10-5，在實(shí)驗(yàn)中可以通過腔模的寬度判斷反饋率。兩個(gè)反射鏡用于調(diào)節(jié)入射光的角度，其中一個(gè)反射鏡固定在壓電陶瓷（PZT，Thorlabs，PA44M3KW）上，通過改變PZT 上的電壓對(duì)反饋相位進(jìn)行精細(xì)調(diào)節(jié)。

圖1 光學(xué)反饋腔衰蕩系統(tǒng)實(shí)驗(yàn)裝置示意圖Fig.1 Schematic diagram of experimental setup of optical feedback cavity ringdown system

實(shí)驗(yàn)中諧振腔為V 型腔結(jié)構(gòu)，可以保證只有與諧振腔產(chǎn)生共振的光反饋回激光器。該V 型腔腔體由不銹鋼制成，兩臂長(zhǎng)相等。3 個(gè)高反射率的反射鏡（Layertec，反射率＞99.995%，曲率半徑為1 m）安裝在腔體的三端，分別通過石英法蘭窗口進(jìn)行密封。透過諧振腔的激光經(jīng)透鏡匯聚后被光電探測(cè)器（Femto，model LCA-S-400KIN-FS）接收。探測(cè)器獲得的信號(hào)分成兩路，其中一路進(jìn)入閾值比較電路，該電路根據(jù)事先設(shè)定的閾值水平生成TTL 信號(hào)，將該信號(hào)輸入到信號(hào)生成電路產(chǎn)生掃描電壓信號(hào)并送入激光器驅(qū)動(dòng)，從而控制激光器的電流實(shí)現(xiàn)衰蕩信號(hào)的產(chǎn)生與光譜的掃描；另一路被數(shù)據(jù)采集卡（NI，USB-6356）實(shí)時(shí)采集記錄。

4 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與分析

4.1 V 型 腔FSR 測(cè) 量

測(cè)量過程中腔長(zhǎng)是固定的，因此可以用V 型腔的FSR 作為光譜的相對(duì)頻率標(biāo)尺。直接測(cè)量腔長(zhǎng)可以計(jì)算出V 型腔的FSR 值，然而直接測(cè)量會(huì)有比較大的相對(duì)誤差。更準(zhǔn)確的一種方法是將氣體的吸收線作為頻率參考來計(jì)算FSR。在這里通過將CH4吸收線附近6 046.132 cm-1處CO2的吸收線與6 046.779 cm-1處H2O 的吸收線作為頻率參考，掃描吸收光譜得到了對(duì)應(yīng)中心位置處FSR 的序數(shù)即可得到FSR 的值。

圖2 所示為掃描測(cè)得的該吸收線處的吸收光譜。由于V 型腔存在奇偶模損耗不同的問題［15］，光譜中只選擇其中一種模式進(jìn)行擬合分析。結(jié)果顯示，V 型腔的FSR 為0.004 2 cm-1，對(duì)應(yīng)于V型腔兩臂長(zhǎng)之和為119.4 cm。

圖2 用于確定FSR 值的測(cè)量光譜Fig.2 Measured spectra used to determine FSR values

4.2 光反饋對(duì)透射信號(hào)的影響

圖3 所示為有無光學(xué)反饋下同一個(gè)縱模處的腔模信號(hào)對(duì)比。在光路中添加一個(gè)空間光隔離器，阻擋反饋光進(jìn)入激光器測(cè)得的腔模信號(hào)如圖3（a）所示?？梢园l(fā)現(xiàn)，腔模信號(hào)的幅度是波動(dòng)的，且耦合效率不高。這是由于激光器線寬（約2 MHz）遠(yuǎn)大于腔模線寬（約1 kHz），且激光頻率是未鎖定的。圖3（b）為光學(xué)反饋下的腔模信號(hào)，測(cè)量過程中基于透射信號(hào)的對(duì)稱性實(shí)時(shí)控制了反射鏡的PZT，使得激光器到V 型腔折疊鏡的距離等于V 型腔的一臂長(zhǎng)?？梢园l(fā)現(xiàn)，透射信號(hào)的幅度變得穩(wěn)定，透射峰的寬度加寬。這是由于激光線寬被壓窄到與腔模線寬相當(dāng)，且激光頻率鎖定到腔模的諧振頻率上，此時(shí)透射信號(hào)的幅度增強(qiáng)了20 多倍。

圖3 諧振腔的透射信號(hào)Fig.3 Transmitted signals of cavity

4.3 系統(tǒng)靈敏度

系統(tǒng)的檢測(cè)靈敏度可以用噪聲等效吸收系數(shù)和最小可探測(cè)吸收系數(shù)來表示。在該裝置中，通過連續(xù)測(cè)量同一縱模的空腔衰蕩時(shí)間，并對(duì)結(jié)果做Allan 方差分析，從而評(píng)估系統(tǒng)的檢測(cè)限以及最佳積分時(shí)間［16］。首先，利用機(jī)械泵對(duì)衰蕩腔抽至低壓（大約300 Pa），連續(xù)掃描衰蕩腔的同一個(gè)縱模，當(dāng)透射信號(hào)強(qiáng)度達(dá)到設(shè)定閾值時(shí)，比較電路生成TTL 信號(hào)，觸發(fā)激光器電流的關(guān)斷產(chǎn)生衰蕩信號(hào)。圖4（a）為連續(xù)測(cè)量12 min 的空腔損耗（1/cτ0）結(jié)果，對(duì)應(yīng)儀器的空腔衰蕩時(shí)間為138.2 μs。圖中可以發(fā)現(xiàn)衰蕩時(shí)間的緩慢波動(dòng)，這是由于環(huán)境溫度變化導(dǎo)致激光入射到高反鏡上的不同位置引起的。圖4（b）為Allan 方差分析結(jié)果，結(jié)果表明，系統(tǒng)在最佳平均次數(shù)為320 的情況下，最佳積分時(shí)間為4.7 s，系統(tǒng)的最小可探測(cè)吸收系數(shù)為8×10-11cm-1，噪聲等效吸收系數(shù)為1.1×10-10cm-1Hz-1/2。

圖4 （a）空腔損耗及（b）Allan 方差Fig.4 （a）Decay rate of empty cavity and（b）Allan variance

4.4 CH4吸收光譜測(cè)量

固定激光器溫度，將圖5（a）所示的激光波長(zhǎng)掃描信號(hào)添加到激光器驅(qū)動(dòng)，以49～59 mA掃描激光電流，覆蓋6 046.95 cm-1附近CH4的吸收光譜，得到的透射信號(hào)如圖5（b）所示。為清晰顯示，將圖5（a）局部放大，如圖5（c）所示。信號(hào)生成電路產(chǎn)生線性掃描的電壓，當(dāng)透射信號(hào)的強(qiáng)度達(dá)到比較電路的閾值時(shí)，比較電路將高電平變?yōu)榈碗娖?，信?hào)生成電路接收該低電平信號(hào)，將掃描電壓降到激光器出光閾值以下，從而關(guān)斷激光的注入產(chǎn)生衰蕩信號(hào)。維持該低電平電壓1 ms 得到完整的衰蕩事件，然后將掃描電壓在關(guān)斷前的基礎(chǔ)上增加5 mV，使得激光頻率跳到諧振腔的下一個(gè)縱模處。由于激光器的頻率從關(guān)閉到恢復(fù)需要大約2 ms 的時(shí)間穩(wěn)定，因此維持該電壓值3 ms 再繼續(xù)掃描激光器電流。實(shí)驗(yàn)中觀察到，激光器在頻率恢復(fù)過程中也會(huì)產(chǎn)生腔模信號(hào)。由于該信號(hào)的頻率未知，且其腔模幅度也可能超過觸發(fā)閾值。因此，在激光器頻率恢復(fù)期間不接收低電平的輸入。如圖5（d）所示，只在掃描電壓的斜坡處生成了衰蕩信號(hào)。

圖5 激光器的掃描信號(hào)（a）和（c）與采集到的透射信號(hào)（b）和（d）Fig.5 Laser scanning signals（a）and（c）and acquired transmission signals（b）and（d）

基于上述控制，在衰蕩腔中通入了1.5×10-6的CH4標(biāo)準(zhǔn)氣體，得到的光譜信號(hào)覆蓋了CH4在6 046.94，6 046.95，6 046.96 cm-1三條吸收譜線，由于吸收線的間距在0.01 cm-1左右，光譜信號(hào)是三條譜線相互重疊的吸收譜線。測(cè)量溫度為27 ℃，壓力維持在1×10-4Pa，圖6 為測(cè)量的光譜結(jié)果及運(yùn)用Hitran 數(shù)據(jù)庫(kù)中的光譜參數(shù)與Voigt 線型函數(shù)的擬合結(jié)果和擬合殘差，殘差均方根為2.8×10-9cm-1，表明測(cè)量結(jié)果與理論模型有較好的一致性。圖7 為連續(xù)測(cè)量25 min 的CH4濃度結(jié)果，每10 s 平均成一個(gè)濃度值，測(cè)得濃度結(jié)果的均值與標(biāo)準(zhǔn)差為（1.5±0.006 8）×10-5。

圖6 CH4的測(cè)量光譜和擬合結(jié)果（a）及擬合殘差（b）Fig.6 Measured spectrum and fitting results（a）and fitting residuals（b）of CH4

圖7 1.5×10-6的CH4標(biāo)準(zhǔn)氣體測(cè)量結(jié)果Fig.7 1.5×10-6 CH4 standard gas measurement results

5 結(jié) 論

本文搭建了一套具有高精細(xì)度（＞100 000）諧振腔的光學(xué)反饋腔衰蕩實(shí)驗(yàn)裝置，通過測(cè)量有無光學(xué)反饋的腔模信號(hào)驗(yàn)證了光反饋的線寬壓窄與頻率鎖定現(xiàn)象。通過檢測(cè)得到系統(tǒng)的檢測(cè)限為8×10-11cm-1，提出了基于激光電流線性掃描與關(guān)斷的光譜測(cè)量方法，能夠連續(xù)測(cè)量1.5×10-6的CH4標(biāo)準(zhǔn)氣體，驗(yàn)證了該系統(tǒng)應(yīng)用于痕量氣體檢測(cè)的可行性，同時(shí)該系統(tǒng)具有進(jìn)一步集成化的潛力。