張偉珠，林淑倩，孔杜娟，周睿東

（廣東省環(huán)境輻射監(jiān)測(cè)中心，廣州 510300）

熱釋光劑量計(jì)（thermoluminescence dosimeter，TLD）因?yàn)槟芰宽憫?yīng)好、靈敏度高、重復(fù)性強(qiáng)、簡(jiǎn)單易用等優(yōu)點(diǎn)［1，2］，成為一種理想的輻射劑量測(cè)量元件，被廣泛應(yīng)用于環(huán)境監(jiān)測(cè)［3，4］、輻射防護(hù)［5］、放射醫(yī)學(xué)［6］、考古地質(zhì)測(cè)年［7，8］等領(lǐng)域。核電廠周圍環(huán)境TLD測(cè)量的輻射來(lái)源主要有天然源和人工源兩種。其中，天然源主要包括陸地γ輻射（地表天然放射性核素的輻射）、空氣中放射性（如氡及其子體和天然放射性7Be）、宇宙射線貢獻(xiàn)；人工源主要包括核電廠排放的流出物和核爆的沉積物。當(dāng)TLD測(cè)量結(jié)果出現(xiàn)異常時(shí)，需要從天然源、人工源以及測(cè)量系統(tǒng)本身進(jìn)行分析。

廣東省環(huán)境輻射監(jiān)測(cè)中心（以下簡(jiǎn)稱輻射中心）通過(guò)對(duì)大亞灣核電站周圍環(huán)境TLD多年測(cè)量結(jié)果的統(tǒng)計(jì)，發(fā)現(xiàn)某些季度或年度會(huì)出現(xiàn)系統(tǒng)性的偏差，對(duì)監(jiān)測(cè)結(jié)果的可靠性造成明顯的影響。本文擬從TLD的分散性、刻度系數(shù)、不同批次和測(cè)量系統(tǒng)參考光源以及天然因素中的降雨量等因素，對(duì)環(huán)境熱釋光累積劑量測(cè)量的影響程度進(jìn)行分析，找出系統(tǒng)偏差的原因，為熱釋光環(huán)境監(jiān)測(cè)的質(zhì)量保證提供技術(shù)支持。

1 測(cè)量系統(tǒng)及方法

1.1 測(cè)量系統(tǒng)

1.1.1 TLD劑量計(jì)

LiF（Mg，Cu，P）粉末真空密封玻璃管。

1.1.2 TLD退火爐

HW-Ⅱ型精密退火爐，參數(shù)設(shè)置：高溫退火“240℃”，低溫退火“140℃”。

1.1.3 TLD測(cè)量?jī)x

RGD-3B型熱釋光測(cè)量?jī)x，參數(shù)設(shè)置：劑量量程“2”，第 1 恒溫時(shí)間“0 s”，升溫速度“15℃ /s”，第2恒溫時(shí)間“18 s”，第2恒溫溫度“270℃”；參考光源：10 s計(jì)一次數(shù)，讀值穩(wěn)定在196～204。

1.2 測(cè)量方法

環(huán)境監(jiān)測(cè)TLD一般布放在周圍地勢(shì)開(kāi)闊的地方，距離建筑物至少10 m，離地約1 m，布放周期約為3個(gè)月，TLD測(cè)量參照《個(gè)人和環(huán)境監(jiān)測(cè)用熱釋光劑量測(cè)量系統(tǒng)》（GB/T 10264）執(zhí)行，測(cè)量結(jié)果未扣除宇宙射線響應(yīng)值。

2 影響因素分析

2.1 不同批次TLD

輻射中心長(zhǎng)期使用TLD對(duì)大亞灣核電站周圍環(huán)境進(jìn)行累積劑量監(jiān)測(cè)。由于劑量計(jì)自身特性及使用過(guò)程中發(fā)生損耗等原因，每隔一定年限會(huì)更換不同批次生產(chǎn)的劑量計(jì)。2005年和2008年分別使用的是兩批TLD（以下簡(jiǎn)稱05批次和08批次），2009—2010年選取9個(gè)布放點(diǎn)進(jìn)行2年的同點(diǎn)驗(yàn)證實(shí)驗(yàn)（兩批TLD的布放時(shí)間、布放地點(diǎn)、測(cè)量過(guò)程和刻度均完全一致），發(fā)現(xiàn)這兩批TLD的年均值出現(xiàn)明顯的差異，08批次比05批次的整體偏低26%（如圖1所示）。

圖1 05批次、08批次TLD測(cè)量結(jié)果比較（修正前）Fig.1 Comparison of TLD results of batches 2005 and 2008 （before correction）

利用高純鍺γ譜儀分別對(duì)05批次（311片）和08批次（285片） TLD玻璃管中的40K進(jìn)行測(cè)量，05批次每片凈計(jì)數(shù)率為4.54×10-5s-1，08批次為2.07×10-5s-1，兩者相差一倍。輻射中心1998、1999兩批TLD出現(xiàn)過(guò)類似的情況。結(jié)合文獻(xiàn)［9］的分析，說(shuō)明08批次和05批次TLD監(jiān)測(cè)結(jié)果差異的原因是對(duì)宇宙射線的響應(yīng)以及玻璃管自輻照不一致。故在對(duì)兩批TLD做比較時(shí)，應(yīng)扣除其宇宙射線和自輻照的影響，以陸地輻射值來(lái)表示測(cè)量結(jié)果，修正計(jì)算公式為：

式中：Dl為TLD陸地輻射值；Dg為TLD貫穿輻射測(cè)量讀數(shù)；Dyz為TLD宇宙射線和自輻照測(cè)量讀數(shù)；K為刻度系數(shù)。

為獲得05批次和08批次TLD的宇宙射線和自輻照值，將這兩個(gè)批次TLD放置在廣東萬(wàn)綠湖水面航標(biāo)上（水深大于3 m、離岸大于1 km）一個(gè)季度，得到兩個(gè)批次TLD對(duì)宇宙射線的響應(yīng)值分別為 71.5 nGy·h-1、35.1 nGy·h-1。廣東適合宇宙射線測(cè)量的萬(wàn)綠湖、鶴地水庫(kù)理論計(jì)算宇宙射線響應(yīng)值差別不大，分別為28.4 nGy·h-1、26.3 nGy·h-1［10］。根據(jù)文獻(xiàn)［11］，理論計(jì)算廣東的宇宙射線值為27.4 nGy·h-1。由此可見(jiàn)，兩個(gè)批次TLD宇宙射線響應(yīng)值相差約1倍，05批次的宇宙射線和自輻照值明顯偏高［11］。

按式（1）對(duì)05批次和08批次分別計(jì)算，結(jié)果如圖2所示。

圖2 05批次、08批次TLD測(cè)量結(jié)果比較（修正后）Fig.2 Comparison of TLD results of batches 2005 and 2008 （after correction）

從圖2可看出修正后兩個(gè)批次TLD差距從26%減少為-4%，可見(jiàn)這兩個(gè)批次的TLD對(duì)宇宙射線的響應(yīng)和自輻照值差異明顯，造成同一測(cè)點(diǎn)輻射環(huán)境監(jiān)測(cè)結(jié)果相對(duì)偏差約為30%。

因此，在采購(gòu)新一批次TLD時(shí)，應(yīng)對(duì)其進(jìn)行宇宙射線和自身輻射本底測(cè)量，減少不同批次TLD測(cè)量結(jié)果產(chǎn)生差異的可能。

2.2 TLD的分散性

同批TLD在相同的退火、照射、測(cè)量條件下給出的一致性（均勻性）結(jié)果有一定程度的差別［12-14］。衡量這一差別的指標(biāo)是TLD的“分散性”，實(shí)際上“分散性”是TLD的制作工藝、退火條件、照射、使用條件和測(cè)量?jī)x器等因素的誤差的綜合反映。商購(gòu)的玻璃管TLD都宣稱已經(jīng)過(guò)初步選片，經(jīng)對(duì)多年多批次實(shí)際測(cè)試，如不進(jìn)行再次選片，將會(huì)引入較大誤差［14］，下面以2008年購(gòu)批次為例進(jìn)行說(shuō)明。

輻射中心2008年購(gòu)買了1批新的TLD，共8000片，廠家承諾分散性在3%之內(nèi)。以分散性不大于4%的標(biāo)準(zhǔn)再次篩選，經(jīng)退火爐240℃高溫退火10 min后，用60Co點(diǎn)源照射1 mGy劑量，隨機(jī)抽取100個(gè)劑量計(jì)測(cè)量，求出測(cè)讀平均值R。根據(jù)統(tǒng)計(jì)學(xué)原理，當(dāng)標(biāo)準(zhǔn)偏差σ=4% 時(shí)，算術(shù)平均偏差δ=5%時(shí)，則選片區(qū)間為［R（1-0.05），R（1+0.05）］，為了充分地利用劑量計(jì)，又給出［R（1-0.15），R（1-0.05）］和［R（1+0.05），R（1+0.15）］兩個(gè)區(qū)間，余下的因響應(yīng)過(guò)高或過(guò)低不予采用。測(cè)量情況見(jiàn)表1。

表1 劑量計(jì)篩選測(cè)量情況Table 1 Status of dosimeter screening measurement

按上述測(cè)讀值區(qū)間形成的3批片子送某研究院檢定后，得出刻度系數(shù)分別為：1.90、2.07、2.28，各組依次產(chǎn)生將近10%的差異，也即同一批片子如果不重新篩選，分散性最大約為20%，對(duì)測(cè)量結(jié)果將產(chǎn)生一定影響。因此，具體應(yīng)用時(shí)在每個(gè)測(cè)點(diǎn)應(yīng)同時(shí)布放多個(gè)TLD片，輻射中心在環(huán)境監(jiān)測(cè)時(shí)一般每個(gè)測(cè)點(diǎn)放置10片，取平均值作為該測(cè)點(diǎn)的累積劑量。

2.3 刻度系數(shù)

劑量計(jì)在讀出器上的讀出值是一個(gè)無(wú)量綱的相對(duì)計(jì)數(shù)X，要將它轉(zhuǎn)換成劑量值，需進(jìn)行劑量刻度 （標(biāo)定），即每1個(gè)計(jì)數(shù)對(duì)應(yīng)多少標(biāo)準(zhǔn)劑量，一般稱為刻度系數(shù)，用K表示。環(huán)境輻射劑量值D=K·X。

為保證測(cè)量結(jié)果的準(zhǔn)確度，量值溯源是TLD測(cè)量環(huán)境累積劑量非常重要的工作。輻射中心2011—2015年均委托北京某計(jì)量檢測(cè)機(jī)構(gòu)對(duì)TLD進(jìn)行檢定，同批片子的刻度系數(shù)一直相對(duì)穩(wěn)定，2016年委托上海某計(jì)量檢測(cè)機(jī)構(gòu)進(jìn)行檢定，2016年刻度系數(shù)比上一年低約8.6%。表2統(tǒng)計(jì)分析了大亞灣核電外圍環(huán)境布設(shè)的9個(gè)位置相對(duì)固定且在2011—2016年數(shù)據(jù)完整的TLD測(cè)點(diǎn)數(shù)據(jù)。

表2 2011—2016年TLD刻度系數(shù)及9個(gè)測(cè)點(diǎn)結(jié)果Table 2 TLD calibration coefficient and monitoring results of 9 points from 2011 to 2016

由表2可見(jiàn)，2011—2016年 9個(gè)點(diǎn)位儀器 測(cè) 讀 年 均 值 范 圍 為 60～62 nGy·h-1，其 中2014年最低，為 60 nGy·h-1，與最高值之間相差3.2%，換算為劑量值后年均值范圍為119～130 nGy·h-1。2016年更換了計(jì)量檢測(cè)機(jī)構(gòu)檢定，由于刻度系數(shù)的差異，雖然測(cè)讀均值X與上年一致，但劑量值為119 nGy·h-1，比上年130 nGy·h-1低約8.5%，用2015年刻度系數(shù)修正2016年劑量值，以2016年（修）表示，9個(gè)點(diǎn)位測(cè)量結(jié)果比較如圖3所示。

圖3 2015年、2016年9個(gè)監(jiān)測(cè)點(diǎn)測(cè)量結(jié)果比較Fig.3 Comparison of TLD results at 9 monitoring points between 2015 and 2016

圖4是2011—2016年大亞灣核電基地氣載流出物排放量與TLD測(cè)量結(jié)果的比對(duì)情況，可看出TLD測(cè)量結(jié)果的變化與氣載流出物排放量無(wú)正相關(guān)的關(guān)系。

圖4 大亞灣核電基地氣載流出物排放量與TLD測(cè)量結(jié)果的比較Fig.4 Comparison between the emission of airborne effluents from daya bay nuclear power base and TLD measuring results

通過(guò)圖3、圖4分析可認(rèn)為，其間的核電氣載流出物對(duì)TLD測(cè)量結(jié)果沒(méi)有可察覺(jué)的影響，用2015年刻度系數(shù)重新計(jì)算后，測(cè)量結(jié)果兩年差異明顯減小，可認(rèn)為不同計(jì)量檢測(cè)機(jī)構(gòu)的TLD刻度系數(shù)的一致性對(duì)監(jiān)測(cè)結(jié)果的變化有著明顯的影響。

2.4 參考光源的穩(wěn)定性

熱釋光測(cè)量的精度與測(cè)量?jī)x器參考光源的穩(wěn)定性有密切關(guān)系。如果參考光源不穩(wěn)定，將導(dǎo)致測(cè)量結(jié)果的系統(tǒng)變化。

用源強(qiáng)為0.27 mCi的226Ra源在1 m處對(duì)TLD進(jìn)行劑量的照射，并在測(cè)量時(shí)分別用兩種不同的參考光源進(jìn)行測(cè)量，以驗(yàn)證參考光源對(duì)測(cè)量結(jié)果帶來(lái)的影響。測(cè)量結(jié)果見(jiàn)表3，表中數(shù)據(jù)已分別乘以相應(yīng)的刻度系數(shù)。

由表3可知，TLD測(cè)量結(jié)果對(duì)不同的源照射劑量有良好的線性關(guān)系，說(shuō)明讀出系統(tǒng)是穩(wěn)定的，但在使用不同參考光源68和6.8下，TLD的測(cè)量值相差約10倍，并且與參考光源相差的倍數(shù)相一致，說(shuō)明測(cè)量時(shí)參考光源的穩(wěn)定性對(duì)測(cè)量結(jié)果有明顯的影響，并且參考光源的設(shè)置必須與TLD測(cè)量系統(tǒng)檢定時(shí)設(shè)定的參考光源保持一致，所得的測(cè)量結(jié)果才是可靠的。

表3 不同參考光源比較Table 3 Comparison of different reference light sources

2.5 季節(jié)降雨量

通過(guò)對(duì)大亞灣核電站2011—2015年的TLD監(jiān)測(cè)結(jié)果分析發(fā)現(xiàn)，測(cè)量結(jié)果長(zhǎng)期表現(xiàn)出冬季（一季度，12月至次年2月）、春季 （二季度，3～5月）較高，夏季（三季度，5～8月）、秋季（四季度，9～11月）較低的現(xiàn)象，測(cè)量結(jié)果比較如圖5所示。

圖5 2011—2015年各季度TLD測(cè)量結(jié)果Fig.5 TLD results of each quarter from 2011 to 2015

考慮到降雨量是季節(jié)變化的重要特征，且廣東省降雨與TLD季節(jié)變化規(guī)律基本一致，也基本表現(xiàn)為夏秋低、冬春高的變化規(guī)律。因此，為了解釋大亞灣核電TLD監(jiān)測(cè)結(jié)果的季節(jié)變化規(guī)律，利用2019—2020年大亞灣核電的氣象觀測(cè)站雨量數(shù)據(jù)（按季統(tǒng)計(jì)日均值）與TLD測(cè)量結(jié)果進(jìn)行皮爾遜相關(guān)性分析，分析結(jié)果見(jiàn)表4。由表4可知，1～9號(hào)布放點(diǎn)的 TLD測(cè)量結(jié)果與降雨量在0.01水平（雙側(cè)）上顯著負(fù)相關(guān)，10～16號(hào)布放點(diǎn)在0.05水平（雙側(cè)）上顯著負(fù)相關(guān)，17～25號(hào)布放點(diǎn)無(wú)顯著相關(guān)性。通過(guò)對(duì)表中數(shù)據(jù)進(jìn)行分析，發(fā)現(xiàn)呈顯著相關(guān)的1～16號(hào)均為草地或草地與水泥地混合，降水可顯著影響土壤中的含水率。而土壤中水一方面可屏蔽部分地表輻射［15］，另一方面可影響土壤中氡的析出率［16，17］，最終導(dǎo)致TLD測(cè)量結(jié)果隨降雨的增加而降低。17～23號(hào)布放點(diǎn)地面介質(zhì)均為水泥地，24號(hào)布放點(diǎn)為沙地，降雨對(duì)土壤中的含水率影響較小，25號(hào)布放點(diǎn)存在日常人工澆水影響土壤含水率的情況。因此17～25號(hào)布放點(diǎn)未觀察到TLD測(cè)量結(jié)果與雨量之間有顯著相關(guān)性?？梢钥闯?，降雨是TLD季節(jié)變化的一個(gè)重要影響因素。

表4 大亞灣核電TLD測(cè)量結(jié)果和雨量的相關(guān)性分析Table 4 Correlation analysis between TLD results and rainfall around daya bay nuclear power base

為了方便在數(shù)據(jù)異常時(shí)對(duì)TLD測(cè)量結(jié)果進(jìn)行解析，建議在條件允許的情況下，TLD環(huán)境監(jiān)測(cè)點(diǎn)可與氣象觀測(cè)場(chǎng)或地面型大氣輻射自動(dòng)站共址，這樣除了站址環(huán)境較為穩(wěn)定外，還可同時(shí)獲取雨量、連續(xù)瞬時(shí)γ劑量率等相關(guān)性參數(shù)。布放點(diǎn)的地面介質(zhì)最好為泥地，且日常無(wú)人工澆水等情況。

3 結(jié)論

TLD在輻射環(huán)境監(jiān)測(cè)應(yīng)用中受影響的因素主要有以下幾種。

（1）同一廠家生產(chǎn)的不同批次產(chǎn)品對(duì)宇宙射線及自輻照的響應(yīng)差異會(huì)引起同一地點(diǎn)不同年度測(cè)量結(jié)果的變化，這種變化難以通過(guò)計(jì)量刻度進(jìn)行修正，需要對(duì)出現(xiàn)較大偏差批次的TLD進(jìn)行宇宙射線及自輻照修正，以保證測(cè)量結(jié)果的一致性、可比性。

（2）同一批次TLD的分散性和不同年度的刻度系數(shù)也會(huì)引起測(cè)量結(jié)果的變化，在實(shí)際布放監(jiān)測(cè)前應(yīng)對(duì)TLD進(jìn)行選片，同一測(cè)點(diǎn)放置多個(gè)TLD片，以減少分散性對(duì)測(cè)量結(jié)果的影響。如果更換不同檢定單位或刻度系數(shù)發(fā)生較大變化，應(yīng)對(duì)測(cè)量結(jié)果的一致性進(jìn)行比較，分析是否因?yàn)樾驴潭认禂?shù)的引入而產(chǎn)生較大的系統(tǒng)誤差，建議非必要不更換檢定單位。

（3）測(cè)量過(guò)程的參考光源穩(wěn)定性對(duì)測(cè)量結(jié)果有直接影響，測(cè)量全過(guò)程需保證參考光源讀數(shù)與檢定時(shí)一致。

（4）自然因素中的降雨量與在無(wú)人工澆水干預(yù)的草地或泥地上布放的TLD測(cè)量值呈顯著負(fù)相關(guān)。建議布放點(diǎn)地面介質(zhì)最好為泥地，且日常無(wú)人工澆水等情況。