王雨芹

（北京師范大學(xué) 物理學(xué)系,北京 100875）

1 X 射線自由電子激光裝置及其原理

1.1 X 射線

X 射線是指電磁波譜中 0.01nm至幾十納米區(qū)域的輻射,人們根據(jù)其波長的不同將其分為超硬X 射線(＜ 0.1nm),硬X 射線 (0.1 -1nm) 和軟X 射線 (＞ 1nm)。1895 年11 月,放電管中的微弱閃光宣告了X 射線的問世,倫琴夫人手戴戒指的手骨像讓人類眼前的世界褪去一層層宏觀的外殼,隱匿于其中分子原子跳躍著,構(gòu)筑了神秘卻又至關(guān)重要的微觀世界。正如《簡明不列顛百科全書》的權(quán)威性評論：“（X 射線）宣布了現(xiàn)代物理學(xué)時(shí)代的到來,使醫(yī)學(xué)發(fā)生了革命”[1]。發(fā)現(xiàn)X射線的一個(gè)多世紀(jì)來,眾多領(lǐng)域的科學(xué)家紛紛把X射線作為深入各領(lǐng)域不斷探索的新鑰匙,也不斷努力去揭示這種神秘射線的本質(zhì)及其與各種物質(zhì)相互作用的機(jī)理,更積極拓展相關(guān)領(lǐng)域應(yīng)用,渴求X 射線能夠在更多領(lǐng)域創(chuàng)造奇跡,揭示真理。據(jù)統(tǒng)計(jì),一百多年來,X 射線至少已經(jīng)締造出了諾貝爾化學(xué)獎(jiǎng)16 項(xiàng)、物理學(xué)獎(jiǎng)13 項(xiàng)、生理學(xué)與醫(yī)學(xué)獎(jiǎng)4 項(xiàng)[2],可見對X 射線的研究和應(yīng)用顯著推動(dòng)著新興學(xué)科領(lǐng)域的誕生和整個(gè)科學(xué)技術(shù)與社會(huì)的不斷進(jìn)步。

既然X 射線有著廣泛的應(yīng)用,那么如何產(chǎn)生符合研究需要的X 射線是至關(guān)重要的問題。目前為止,生成X 射線的方法根據(jù)其生成裝置被分為四種。最初的裝置是X 射線管,它包括了陰極和陽極二種電極,使高速電子在真空或充氣的條件下內(nèi)撞擊金屬靶面,進(jìn)而發(fā)生軔致輻射,生成X 射線。1895 年倫琴發(fā)現(xiàn)X 射線所使用的克魯克斯管就是X 射線管的“始祖”,這一方法延續(xù)至今仍是產(chǎn)生X 射線最普遍的方法。但該裝置無法產(chǎn)生高強(qiáng)度、高偏振、相干性好的X 射線束,使之在生物科學(xué)和材料學(xué)的應(yīng)用相對疲軟[3]。另一種方法為激光等離子體,該方法成本低、易于操作,也能夠產(chǎn)生穩(wěn)定性較好,亮度高的X 射線。其理論基礎(chǔ)為：當(dāng)高強(qiáng)度的激光脈沖集中打到固體靶上時(shí),靶的表面快速離化并生成高溫高致密的等離子體,進(jìn)而通過軔致輻射產(chǎn)生X 射線。但由于此方法生成的X 射線與靶材料的性質(zhì)緊密相關(guān)：若使用固體靶,則會(huì)濺射殘屑,可能破壞和污染光學(xué)系統(tǒng)和試樣；但氣體靶的轉(zhuǎn)換率又較低[4]。第三種方法為同步輻射。其基本原理是當(dāng)電子以接近光速的速度在電磁場中運(yùn)動(dòng)并發(fā)生偏轉(zhuǎn)時(shí),在切向方向會(huì)發(fā)出電磁輻射。這種電磁輻射的波長范圍可以通過控制電子速度和磁場強(qiáng)度進(jìn)行調(diào)制,使發(fā)射的電磁輻射主要為X 射線波段。同步輻射光源的技術(shù)主體是電子儲(chǔ)存環(huán),在40 余年來共進(jìn)行過三代的開發(fā)。第一代是為高能物理研究而研制的,只是“寄生”地利用從偏轉(zhuǎn)磁鐵引出的同步輻射光,故又稱“兼用光源”；第二代設(shè)計(jì)是專為使用同步輻射光而設(shè)計(jì)的,主要通過偏轉(zhuǎn)磁鐵引出同步輻射光；而第三代則對電子束發(fā)散度和插入件進(jìn)行了優(yōu)化設(shè)計(jì),是能產(chǎn)生高亮度準(zhǔn)單色光的基于電子儲(chǔ)存環(huán)的專用機(jī)。同步輻射光具有頻譜寬且連續(xù)可調(diào)（具有從遠(yuǎn)紅外、可見光、紫外直到X 射線范圍內(nèi)的連續(xù)光譜）、高亮度、高準(zhǔn)直度、高偏振性以及高穩(wěn)定性等良好特性[5]。最后一種方法即為自由電子激光,本研究將在接下來的部分進(jìn)行詳細(xì)介紹。

1.2 自由電子激光裝置及其原理

自由電子激光(free-electron laser,簡稱FEL)是一種使用相對論電子束通過周期性變化的磁場以受激輻射方式放大電磁波的新型強(qiáng)相干光源,通常由加速器、放大（波蕩）器和光束線站系統(tǒng)三部分組成,其典型結(jié)構(gòu)見圖1。按照放大增益,可將自由電子激光分為低增益和高增益兩種放大機(jī)制的自由電子激光：低增益自由電子激光的放大器部分由波蕩器和光學(xué)諧振腔組成；高增益自由電子激光的放大器僅由波蕩器或外加常規(guī)種子激光系統(tǒng)組成。

圖1 自由電子激光基本結(jié)構(gòu)

第一部分通常為產(chǎn)生高速自由電子激光的直線加速器,由電子槍和主加速器所構(gòu)成,電子槍給系統(tǒng)供給質(zhì)量極佳的電子束,而主加速器則將此電子束加速至科研所要求的能量并保持其束流性能不退化[6]。

被加速的電子束隨后便進(jìn)入到波蕩器中,也是自由電子激光器的核心部分。其原理為：當(dāng)電子束在經(jīng)過一對由N 極和S 極構(gòu)成的偏轉(zhuǎn)磁鐵時(shí),會(huì)沿著其圓周運(yùn)動(dòng)軌道的切線方向發(fā)射出波長在一定范圍內(nèi)連續(xù)分布的同步輻射。而波蕩器是由一系列N 極和S 極交替排列的磁鐵組成,假設(shè)磁場變化的周期為 λw。當(dāng)經(jīng)加速的電子沿圖2 所示的Z 方向射入扭擺磁鐵區(qū)時(shí)會(huì)在洛侖茲力的作用下在X-Z 平面內(nèi)波浪形擺動(dòng),并釋放出電磁輻射,即同步輻射。在特定條件下處于不同位置向Z 方向發(fā)射的電磁波可以有相同的相位,并且還能夠從電子束中獲得能量,使它們的能量得以增加,這個(gè)條件為相干和受激放大條件。那么在自由電子激光器中是怎么實(shí)現(xiàn)這兩個(gè)條件的呢[7]？

圖2 波蕩器裝置原理

圖3 相干條件示意

上式便為實(shí)現(xiàn)相干的條件。當(dāng)電磁波沿Z 方向發(fā)射時(shí) θ=0,帶入相干條件為

接下來要介紹自由電子激光器是如何將電子束能量放大的,即如何實(shí)現(xiàn)受激放大。受激放大的原理為磁場中沿Z 方向產(chǎn)生的同步輻射光和電子相互作用,使電子動(dòng)能在相互作用中減小,進(jìn)而使同步輻射光能量增加,達(dá)到受激放大的效果。根據(jù)能量守恒定律,單位時(shí)間內(nèi)電場對電子所做功和電子能量變化的關(guān)系如下

其中E 為同步輻射光的電矢量,γ 為電子共振能量。

如果v·E對時(shí)間的積分大于0,那么電子束的能量減少,同步輻射的能量增加,即實(shí)現(xiàn)了受激放大。當(dāng)同步輻射光和電子在X-Z 平面運(yùn)動(dòng)時(shí),同步輻射光沿X 方向來回振動(dòng),且每隔半個(gè)波長改變一次振動(dòng)方向。電子行動(dòng)半個(gè)磁場變化的空間周期時(shí),其沿X 方向的速度也改變一次。為了保證受激放大,即v·E 大于0,當(dāng)電子沿Z 方向走過磁場變化的空間周期時(shí),同步輻射光應(yīng)該比電子多走半個(gè)波長或者其奇數(shù)倍,見圖4。圖4 上部分為電子速度方向示意圖,下部分為同步輻射光的電矢量的示意圖。

圖4 解釋實(shí)現(xiàn)受激放大必須滿足“半波長”

由此修改相干條件為既滿足相干又滿足受激放大的條件為

其中n'只能取奇數(shù)。令n'=1,可得

其中aw為波蕩器參數(shù)；Bw為扭擺磁場的強(qiáng)度；λl為自由電子激光的波長,它與電子共振能量有關(guān)。由式（6）可得激光的波長由電子共振能量和波蕩器的磁場強(qiáng)度與振蕩周期決定。查閱文獻(xiàn)可得,自由激光器輸出的輻射即可覆蓋第三代同步輻射光源廣闊的光譜范圍,同時(shí)又具備常規(guī)激光的相干性和超高亮度與飛秒級超短脈沖的特質(zhì),并具有按照需求確定時(shí)間結(jié)構(gòu)的優(yōu)異特性。與典型的第三代同步輻射光源相比,X 射線自由電子激光的峰值亮度高9 個(gè)量級,光脈沖短3 個(gè)量級,相干性提高3 個(gè)量級以上[6],可以說自由電子激光突破了常規(guī)激光的瓶頸,也讓由此方法產(chǎn)生的X 射線也有了更廣闊的應(yīng)用領(lǐng)域。

2 X 射線自由電子激光的應(yīng)用

上述利用FEL 技術(shù)產(chǎn)生X 射線的技術(shù)就是2022年的科學(xué)前沿：X 射線自由電子激光 (X-ray Free Electron Laser,簡稱XFEL),由此產(chǎn)生的激光以其超高亮度、超短的脈沖時(shí)長和極佳的相干特性等同步輻射光源所不具備的突出優(yōu)勢,在物理、化學(xué)、生物、材料等前沿領(lǐng)域有創(chuàng)新開拓,不可替代的應(yīng)用前景。

2.1 物理學(xué)

從100 多年前量子力學(xué)的誕生到現(xiàn)代層出不窮的量子材料,對微觀世界的認(rèn)識(shí)直接推動(dòng)了物理學(xué)的革命和人類社會(huì)的發(fā)展,微觀探測手段的發(fā)展則是其中的關(guān)鍵一環(huán)。而X 射線是對探索物質(zhì)內(nèi)部奧秘最直接手段之一,它不但可以精確測量晶體結(jié)構(gòu),而且還可以分辨物質(zhì)中電子結(jié)構(gòu)、以及多種量子序和集體激發(fā)。但隨著科學(xué)的發(fā)展,人們對微觀的要求也在不斷推進(jìn),對X 射線的要求也在不斷提高。由于物質(zhì)中電荷與自旋的激發(fā)和弛豫時(shí)間尺度為幾百飛秒量級以下,因此若要分辨原子尺度電子行為的超快過程必須要求達(dá)到飛秒水平的探測手段,這一量級在21 世紀(jì)之前都是天方夜譚。但XFEL 裝置的出現(xiàn)打散了這個(gè)長期籠罩的技術(shù)烏云。X 射線自由電子激光裝置的超短脈沖寬度小于100fs,且每個(gè)脈沖有高達(dá)1012的相干光子,并可以進(jìn)行相干成像,因此能夠在原子尺度上對物質(zhì)進(jìn)行超快探測,完成了由對微觀世界從“拍照片”到“拍電影”的巨大飛躍,也完成了諸多物理研究的飛躍。

在凝聚態(tài)物理研究領(lǐng)域,基于X 射線自由電子激光的衍射、相干成像、譜學(xué)等方法為探測原子尺度的動(dòng)態(tài)復(fù)雜過程帶來真正的可能性,為進(jìn)一步的探索應(yīng)用提供了方向。2013 年,Graves 等人利用自由電子激光衍射手段,結(jié)合X 射線磁圓二色性能譜(XMCD)測量了GdFeCo 材料對激光的響應(yīng),首次在納米尺度實(shí)現(xiàn)了對非平衡磁學(xué)過程的超快探測,得到的結(jié)果為調(diào)控磁性微結(jié)構(gòu)中的超快過程及實(shí)現(xiàn)更快的自旋器件提供了實(shí)驗(yàn)依據(jù)[9]。2015 年,Gerber 等人利用美國直線加速器相干光源(Linac Coherent Light Source,簡稱LCLS)的超快X 射線散射手段和脈沖強(qiáng)磁場的結(jié)合,首次研究了在強(qiáng)磁場下銅氧化物超導(dǎo)體中的條紋相電荷有序態(tài)。這一研究解釋了以往通過核磁共振實(shí)驗(yàn)和X 光散射在銅氧化物中觀察到的電荷密度波不同,有助于建立起銅氧化物超導(dǎo)體完整的圖像[9]。XFEL 在非線性光學(xué)中的應(yīng)用也同樣出色,其產(chǎn)生的超高亮度X 射線波段激光,使得首次可以對這個(gè)波段的非線性過程展開研究,也使很多光學(xué)新現(xiàn)象出現(xiàn)在研究者們的眼前,如X 射線波段混頻效應(yīng),倍頻效應(yīng)和反常非線性X 射線康普頓效應(yīng)等。

2.2 化學(xué)

相比于簡單的X 射線光譜,由XFEL 裝置產(chǎn)生的X 射線光譜主要的優(yōu)勢是,其可以探測時(shí)間尺度更短、發(fā)生過程更快的反應(yīng)或者過程。這些特性為化學(xué)家們研究化學(xué)反應(yīng)的具體過程提供了有力的研究工具,也為大量的理論研究找到了實(shí)驗(yàn)依據(jù)。2015 年,Adachi 和Ihee 等人利用XEFL 生產(chǎn)的飛秒級X 光散射成功觀察到了Au-Au 鍵在水溶液中的形成過程,Canton 等人也利用飛秒級X 射線發(fā)射譜和X 光散射觀察到了因分子內(nèi)部電荷轉(zhuǎn)移而引起的非平衡態(tài)動(dòng)力學(xué)全過程[10]。2017 年,Mara 等人在美國LCLS 自由激光設(shè)備中利用飛秒X 射線脈沖,通過對亞鐵細(xì)胞色素c 中Fe-S 鍵的光譜探測,觀測了Fe-S 鍵的光解過程。并通過實(shí)驗(yàn)確定該鐵硫鍵的焓值比沒有蛋白質(zhì)限制的鐵硫鍵要高4 kcal/mol 左右,成功驗(yàn)證了生物系統(tǒng)是通過改變化學(xué)鍵的熵狀態(tài)來調(diào)節(jié)其化學(xué)功能的[10]。

2.3 生命科學(xué)

X 射線以其極短的波長,強(qiáng)穿透能力很早就被應(yīng)用于生物大分子成像技術(shù)中。其原理為利用電子對X射線的散射后的強(qiáng)度分布函數(shù)能夠研究材料和分子的精密內(nèi)部結(jié)構(gòu),即對樣品內(nèi)部進(jìn)行高分辨率的成像。在XFEL 尚未問世時(shí),X 射線對生物大分子帶來的輻射損傷是限制成像分辨率極限的重要因素。雖然通過結(jié)晶或超低溫測量等手段有效地緩解了這一問題,但對于無法結(jié)晶的生物大分子科學(xué)家們也束手無策。然而Neutze 等人在2000 年發(fā)表在《自然》上的論文中根據(jù)動(dòng)力學(xué)模擬的結(jié)果提出使用超短強(qiáng)激光下可以實(shí)現(xiàn)損傷前探測的想法。這一猜想很快就被科學(xué)家們在德國DESY 和美國LCLS 這兩臺(tái)自由電子激光設(shè)施上開展的實(shí)驗(yàn)證實(shí)。由這兩臺(tái)XEFL 裝置產(chǎn)生的飛秒級超短X 射線脈沖都可以在樣品被完全電離前產(chǎn)生相干衍射圖像,極大幅度降低甚至避免了輻射損傷對成像的影響[3]。

2.4 材料科學(xué)

XFEL 的成像技術(shù)除了在生命科學(xué)領(lǐng)域有著廣泛應(yīng)用之外,在材料科學(xué)也能夠大展拳腳。在該領(lǐng)域,XFEL 技術(shù)的魅力不僅在于其超短的脈沖,更在于其結(jié)合超高亮度而產(chǎn)生的可以探測超快微觀結(jié)構(gòu)動(dòng)力學(xué)過程的能力。其甚至還可以進(jìn)行相干成像從而在納米尺度上反映研究材料的三維結(jié)構(gòu)信息[11]。2010 年,Boeglin 等人利用時(shí)間分辨X 射線磁圓二色性方法研究了Co/Pd 合金材料在激光激發(fā)后磁矩的超快動(dòng)力學(xué)過程,研究了軌道磁矩和自旋磁矩各自不同的動(dòng)力學(xué)[8]。2013 年,Clark 等人利用超快X 射線相干衍射方法首次實(shí)現(xiàn)了單個(gè)金納米晶體的三維成像和受紅外光激勵(lì)后形變演化過程的探測,對理解納米顆粒晶格動(dòng)力學(xué)和催化功能具有重要意義[10]。

3 總結(jié)與未來展望

自XEFL 問世以來,其生產(chǎn)的X 射線以其超高亮度、飛秒級的脈沖時(shí)長和極佳的相干特性在凝聚態(tài)物理、化學(xué)、結(jié)構(gòu)生物學(xué)、醫(yī)學(xué)、環(huán)境保護(hù)等多學(xué)科有著廣泛的應(yīng)用,由此也吸引了世界各國科學(xué)界將大量人力和資金投入到了對XFEL 裝置的建設(shè)中,如目前我國在調(diào)試的上海軟X 射線自由電子激光裝置(SXFEL)。但即使科學(xué)家們對XEFL 趨之若鶩,世界上現(xiàn)存的XEFL 裝置仍是屈指可數(shù),這足以說明其建設(shè)和優(yōu)化的難度,也帶來了新的科學(xué)研究方向。如何得到更高的峰值功率和更短的脈沖時(shí)間,如何得到高重復(fù)頻率FEL 裝置等問題都是亟待研究的熱門方向?？傊?XEFL 是一項(xiàng)存在無限可能性的技術(shù),而我們也是不斷發(fā)展的青年。在對XEFL 進(jìn)行展望時(shí),我對這項(xiàng)技術(shù)的興趣和向往也在不斷提升,我相信XEFL 將在未來繼續(xù)將微觀世界的奧秘展現(xiàn)在人類面前,不斷在更多更新的領(lǐng)域開疆?dāng)U土。