謝 夢，劉 瓊，袁 波，惠泊寧，徐春容

(1.西部新鋯核材料科技有限公司，陜西 西安 710299；2.中國核動(dòng)力研究設(shè)計(jì)院 反應(yīng)堆燃料及材料重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，四川 成都 610041)

在核反應(yīng)堆中，容納核燃料的鋯合金包殼管作為第一道安全屏障，直接影響著整個(gè)電廠的安全運(yùn)行。在停堆換料過程中，由于氫在鋯合金的固溶度隨溫度的不同差別較大，冷卻過程中，氫受到環(huán)向應(yīng)力的作用而呈徑向析出（應(yīng)力再取向），而徑向氫化物（RH）的析出會(huì)顯著降低包殼管的力學(xué)性能[1]。

為了模擬反應(yīng)堆中氫在環(huán)向應(yīng)力作用下的析出及取向情況，堆外進(jìn)行了氫化物應(yīng)力再取向?qū)嶒?yàn)—在拉伸實(shí)驗(yàn)機(jī)上對含有一定量氫化物（環(huán)向）的鋯合金管進(jìn)行熱處理。即在升溫及保溫過程中，使氫化物溶解，而在降溫時(shí)，氫化物在管材承受一定的環(huán)向應(yīng)力下析出。鋯合金管所受的環(huán)向應(yīng)力是采用特殊的夾具對管材內(nèi)壁施加一定的載荷，并且對管材徑向進(jìn)行拉伸。雖然目前環(huán)向拉伸在研究管材環(huán)向力學(xué)性能已經(jīng)得到了廣泛的應(yīng)用，但是國內(nèi)對鋯合金管材的氫化物應(yīng)力再取向及后續(xù)的環(huán)向拉伸實(shí)驗(yàn)方法上還存在一定的問題。如前期試樣加工時(shí)夾持力對氫化物取向的影響，再取向?qū)嶒?yàn)過程中夾具與管材內(nèi)壁之間的摩擦力以及試樣彎曲效應(yīng)對氫化物取向的影響，環(huán)向拉伸過程中如何正確的反應(yīng)氫化物取向與力學(xué)性能之間的關(guān)系以及對載荷-位移曲線的分析等?；谶@些問題，本文對鋯合金管氫化物應(yīng)力再取向及環(huán)向拉伸實(shí)驗(yàn)方法進(jìn)行研究。

1 實(shí)驗(yàn)材料與方法

實(shí)驗(yàn)材料為500kg級N36鋯合金成品管（Φ9.5mm×0.57mm），再結(jié)晶狀態(tài)。管材加工為沿軸向切取5mm長的環(huán)形試樣。采用高壓釜對試樣滲氫，一般要求氫含量為200 ppm～300ppm。

對滲氫后的試樣進(jìn)行氫化物應(yīng)力再取向?qū)嶒?yàn)。試樣在WDML-5型實(shí)驗(yàn)機(jī)進(jìn)行實(shí)驗(yàn)。將試樣套在兩個(gè)對稱的半圓柱芯塊上，裝在夾具上，保證試樣位于夾具中間位置。為了滿足試樣的熱處理?xiàng)l件，夾具位于三段式控溫的高溫爐內(nèi)。實(shí)驗(yàn)時(shí)將樣品升溫加熱至400℃時(shí)，開始對樣品施加一定的載荷，保溫半小時(shí)后，以一定的冷卻速度冷卻至200℃，卸掉載荷，試樣隨爐冷卻。采用金相顯微鏡觀察氫化物的取向情況。用氫化物取向因子(fn)來表征氫化物的徑向取向情況。

為了研究氫化物應(yīng)力再取向?qū)懿沫h(huán)向拉伸性能的影響，還需對其進(jìn)行環(huán)向拉伸實(shí)驗(yàn)。室溫下的環(huán)向拉伸同樣在該設(shè)備上進(jìn)行，采用應(yīng)變控制模式，使鋯合金管沿環(huán)向方向變形而斷裂。

2 氫化物應(yīng)力再取向?qū)嶒?yàn)影響因素

2.1 試樣加工

用于核燃料元件的鋯合金管材對fn已作為一項(xiàng)檢測要求。因此，實(shí)驗(yàn)中使用的成品管材，滲氫后氫化物應(yīng)該呈環(huán)向分布（圖1a）。在管材進(jìn)行加工時(shí)，由于受到較大的夾持力，對管材外壁產(chǎn)生較大的殘余應(yīng)力。而氫化物的析出對殘余應(yīng)力敏感，導(dǎo)致滲氫后管材外壁的氫化物呈徑向析出（圖1b），對氫化物應(yīng)力再取向?qū)嶒?yàn)的結(jié)果具有較大的影響。如果在做氫化物應(yīng)力再取向?qū)嶒?yàn)前，就存在部分RH，由于氫化物析出的記憶效應(yīng)[2]以及在一定的環(huán)向應(yīng)力作用下，就會(huì)促進(jìn)RH的形成。因此，在管材環(huán)向試樣的加工時(shí)，采取保護(hù)措施，避免管材受到較大的夾持力，影響滲氫后氫化物取向。

圖1 鋯合金管的氫化物形貌(a)正常,(b)夾持力

2.2 摩擦力

半圓柱芯塊與環(huán)形試樣采取半徑匹配的方式結(jié)合，環(huán)形試樣的內(nèi)表面與芯塊外表面幾乎全部接觸，在拉伸受力的過程中，會(huì)在樣品與夾具間產(chǎn)生摩擦力(f)。鋯合金管材氫化物再取向?qū)嶒?yàn)，根據(jù)設(shè)計(jì)要求在實(shí)驗(yàn)過程中對試樣施加穩(wěn)定的載荷（F）。何祝斌等[3]在對管材環(huán)向拉伸受力分析表明，摩擦力的存在會(huì)使整個(gè)管材的環(huán)向應(yīng)力分布不均勻。由于受力的對稱性，取1/4處進(jìn)行受力分析。假如不存在摩擦力，環(huán)向拉力分布較均勻，接近0.5 F。當(dāng)摩擦系數(shù)存在時(shí)，環(huán)向拉力隨角度的增加而減小，并且摩擦系數(shù)越大，下降趨勢越明顯。氫化物再取向?qū)嶒?yàn)中避免不了會(huì)存在摩擦力，但是應(yīng)采取潤滑措施，降低管材內(nèi)表面的摩擦系數(shù)，使試樣受力更均勻。在95 MPa的應(yīng)力水平下，做對比實(shí)驗(yàn)（潤滑為1#試樣，不潤滑為2#試樣）。實(shí)驗(yàn)溫度高達(dá)400℃，綜合考慮潤滑材料選擇石墨。在金相顯微鏡下對試樣的整個(gè)橫截面的氫化物取向進(jìn)行觀察。實(shí)驗(yàn)表明，1#在整個(gè)橫截面處，氫化物的再取向情況比較一致，2#試樣在整個(gè)橫截面出分布，氫化物取向存在很大的差異。分別對θ為0°、30°、60°、90°處整個(gè)壁厚的fn進(jìn)行測量，結(jié)果如表1所示。

表1 不同角度處1#和2#試樣的fn結(jié)果

因此，在做氫化物應(yīng)力再取向?qū)嶒?yàn)時(shí)，應(yīng)該采用石墨潤滑，使鋯合金管材受力更均勻，進(jìn)而使氫化物在管材的整個(gè)橫截面的再取向情況一致。而在實(shí)際的fn測量中，不可能對每個(gè)再取向樣品進(jìn)行細(xì)致的測量，因此在獲取氫化物金相照片時(shí)，在對整個(gè)橫截面的氫化物取向進(jìn)行觀察時(shí)，盡量選用θ為0°或180°附近的金相照片，進(jìn)行fn的測定。

2.3 試樣彎曲效應(yīng)

在對管材進(jìn)行環(huán)向拉伸實(shí)驗(yàn)時(shí)，由于兩個(gè)半圓芯塊之間與管材內(nèi)表面接觸存在一定的間隙，會(huì)使管材在0°和180°的位置附近發(fā)生展平-彎曲效應(yīng)。鋯合金管材的氫化物應(yīng)力再取向?qū)嶒?yàn)中，應(yīng)力值一般不會(huì)超過材料的屈服強(qiáng)度。由于滲氫前會(huì)對管材進(jìn)行酸洗，因此管材的壁厚會(huì)存在一定的偏差。實(shí)驗(yàn)中發(fā)現(xiàn)，當(dāng)管材的壁厚在0.53～0.57之間時(shí)，在做氫化物應(yīng)力再取向?qū)嶒?yàn)時(shí)，即使是在環(huán)向應(yīng)力為160MPa的條件下，管材也沒有出現(xiàn)明顯的展平現(xiàn)象，對橫截面處的氫化物取向進(jìn)行觀察，發(fā)現(xiàn)在整個(gè)橫截面的氫化物分布仍比較均勻，在整個(gè)壁厚處，內(nèi)、中、外側(cè)的氫化物取向也比較一致。但若酸洗后壁厚減小太多，半徑匹配的半圓芯塊與環(huán)形試樣之間的間隙變大，即使在很小的應(yīng)力水平下，管材也會(huì)發(fā)生展平現(xiàn)象。在做氫化物應(yīng)力再取向?qū)嶒?yàn)時(shí)，發(fā)現(xiàn)該試樣RH在整個(gè)橫截面處分布不均勻。對0°～90°之間的氫化物取向情況進(jìn)行分析，在θ為0°～15°區(qū)間RH主要分布在管材靠近內(nèi)壁一側(cè)（圖2a），隨著角度的增加，RH逐漸在內(nèi)中外側(cè)分部較均勻（圖2b），當(dāng)角度超過60°時(shí)，RH主要分布在管材內(nèi)表面處（圖2c）。RH的這種分布規(guī)律與應(yīng)力大小有關(guān)。RH在整個(gè)截面壁厚處分布不均勻，主要與氫化物析出時(shí)的應(yīng)力狀態(tài)有關(guān)。

圖2 徑向氫化物在不同位置處的分布

研究表明，氫化物易在垂直于拉應(yīng)力、平行于壓應(yīng)力的方向形成[4]。氫化物應(yīng)力再取向?qū)嶒?yàn)時(shí)，若鋯合金管材發(fā)生明顯的彎曲效應(yīng)，管材左右兩側(cè)在展平的同時(shí)，其受力狀態(tài)會(huì)發(fā)生變化。在保持管材周長不變的情況下，為了達(dá)到展平的結(jié)果，鋯合金管的左右兩側(cè)外壁就會(huì)受到擠壓，而內(nèi)側(cè)受到張力，與此同時(shí)，上下兩端的內(nèi)壁和外壁的受力狀態(tài)剛好相反。在冷卻的過程中，由于鋯合金管材的這種受力狀態(tài)，氫化物在析出時(shí)的應(yīng)力取向效應(yīng)，導(dǎo)致了氫化物的這種分布現(xiàn)象。因此氫化物應(yīng)力再取向?qū)嶒?yàn)，應(yīng)盡量減小展平現(xiàn)象的發(fā)生。彎曲效應(yīng)與芯塊與管材內(nèi)表面的接觸面有關(guān)，間隙越大，彎曲效應(yīng)越明顯。因此可以多采用幾種不同尺寸的半圓芯塊，對壁厚不同的管材采取半徑一致的夾具，減少芯塊與管材內(nèi)表面之間的間隙，抑制管材的彎曲效應(yīng)。目前也有在兩個(gè)芯塊間添加一個(gè)啞鈴式的圓弧段防止彎曲效應(yīng)的產(chǎn)生。

3 環(huán)向拉伸試驗(yàn)結(jié)果的影響因素

3.1 試樣尺寸及位置

為了研究不同的氫化物應(yīng)力再取向條件下的鋯合金管的環(huán)向拉伸性能，因此還將對不同fn的試樣進(jìn)行環(huán)向拉伸實(shí)驗(yàn)。室溫下，氫化物呈脆性，研究表明一定量的氫化物若呈環(huán)向分布則對管材的力學(xué)性能影響較小，而呈徑向分布會(huì)使管材的延展性顯著降低[5]。一般在研究管材的環(huán)向力學(xué)性能時(shí)，會(huì)對試樣兩側(cè)進(jìn)行勾股式標(biāo)距段加工，實(shí)驗(yàn)時(shí)標(biāo)距段處于芯塊分離位置，這樣有利于變形集中在標(biāo)距段內(nèi)。而再取向?qū)嶒?yàn)試樣進(jìn)行標(biāo)距段的加工，不利于氫化物取向的分析。因此在環(huán)向拉伸中，仍采用等寬試樣。標(biāo)距段的長度確定為5mm，在拉伸試樣至最大載荷后卸掉載荷，發(fā)現(xiàn)試樣均勻塑形變形主要集中5mm內(nèi)。而試樣后期的非均勻變形（縮頸）更是集中在5mm內(nèi)更小的范圍內(nèi)。并且S.I.Hong等[5]在對鋯合金的環(huán)向和縱向力學(xué)性能（主要是延伸率和屈服強(qiáng)度）的仔細(xì)比較后，決定對等寬試樣采用5mm的標(biāo)距段長度。

在上述氫化物應(yīng)力再取向?qū)嶒?yàn)的影響因素分析中可知?dú)浠锶∠蛟谡麄€(gè)橫截面處的分布不一定很均勻，在實(shí)驗(yàn)過程中為了保證fn與力學(xué)性能的一致性，在管材的環(huán)向拉伸實(shí)驗(yàn)中，盡量使管材的放置位置與氫化物再取向時(shí)一致。

3.2 環(huán)向拉伸曲線分析

環(huán)向拉伸試樣的尺寸很小，因此較小的位移誤差，都會(huì)對結(jié)果產(chǎn)生很大的影響。在拉伸過程中，芯塊與試樣緊密接觸過程中，夾具發(fā)生變形產(chǎn)生一個(gè)位移增量，試樣在展平時(shí)，兩端由圓弧狀變?yōu)闄E圓的過程產(chǎn)生一個(gè)位移增量，因此在所獲得的載荷-位移曲線中，應(yīng)該減去這兩部分的位移值。

載荷-位移曲線中（圖3），通過彈性階段直線1的平移來獲得試樣的屈服應(yīng)力和最大應(yīng)力值（Fb）。因?yàn)樵阡喓辖鸸艿沫h(huán)向拉伸載荷-位移曲線中沒有屈服平臺(tái)的出現(xiàn)，因此采用微量塑形伸長量（0.2%＊L0，L0為試樣的標(biāo)距長度）來確定屈服應(yīng)力F0.2，即將直線1水平向右平移0.2%＊L0得到直線2，與曲線交點(diǎn)處的載荷值。

圖3 環(huán)向拉伸的載荷-位移曲線

直線3同樣由直線1水平向右至Fb得到，但若在最大值出現(xiàn)平臺(tái)，則取中間位置。由圖5可知管材的均勻延伸值為△Lg，總的延伸值為△L。鋯合金管材的斷后延伸率由計(jì)算獲得。fn對鋯合金管材的影響，主要就是對塑性的影響。因此，δ最能反應(yīng)氫化物取向?qū)︿喓辖鸸懿牡牧W(xué)性能的影響。

4 結(jié)論

（1）試樣加工時(shí)，夾持力會(huì)影響滲氫后氫化物的取向，進(jìn)而影響管材的氫化物應(yīng)力再取向后的氫化物取向情況，應(yīng)采取保護(hù)措施，防止管材受力。

（2）試樣與夾具之間摩擦力的存在，使管材受力不均勻，導(dǎo)致氫化物再取向在整個(gè)橫截面的取向存在差異。采用石墨潤滑，可以得到改善。在對fn的測量中，盡量選用θ為0°或180°附近的金相照片。

（3）管材的彎曲效應(yīng)會(huì)導(dǎo)致管材在不同壁厚處RH的分布存在較大的差異。芯塊與管材內(nèi)表面的間隙越大，彎曲效應(yīng)越明顯。

（4）環(huán)向拉伸樣品仍為等寬試樣，標(biāo)距段取5mm。為了更準(zhǔn)確的反應(yīng)fn與拉伸性能之間的關(guān)系，拉伸時(shí)樣品的位置仍與再取向時(shí)一致。

（5）在載荷-位移曲線中，需扣除由夾具變形和試樣展平產(chǎn)生的位移。然后采用常規(guī)分析進(jìn)行屈服強(qiáng)度、抗拉強(qiáng)度和延伸率的計(jì)算。其中延伸率最能反應(yīng)fn與拉伸性能之間的關(guān)系。