黃文藝 楊保東2)3)? 樊健 王軍民2)3) 周海濤

1) (山西大學物理電子工程學院,太原 030006)

2) (山西大學光電研究所,量子光學與光量子器件國家重點實驗室,太原 030006)

3) (山西大學極端光學協(xié)同創(chuàng)新中心,太原 030006)

基于銫原子菱形能級6S1/2 (F=4)→6P3/2 (F′=5)→6D5/2 (F′′=6)→7P3/2 (F′=5)→6S1/2 (F=4)系統(tǒng),在波長為852 nm (6S1/2→6P3/2)和917 nm (6P3/2→6D5/2)兩紅外抽運激光共同激勵下,通過四波混頻過程頻率上轉換產生了波長為455 nm (7P3/2→6S1/2)的相干、準直藍光.實驗上詳細研究了抽運光偏振組合、功率、銫原子氣室溫度對藍光強度的影響.在此基礎上,通過增加了一束波長為894 nm (6S1/2 (F=3)→6P1/2 (F′=3,4))的反抽運激光,將更多的原子抽運回基態(tài)6S1/2 (F=4)超精細能級,顯著增加了相干藍光功率的輸出,在水下自由空間光通信領域等有一定的應用價值.

1 引言

光與原子之間的相互作用,導致了許多有趣的現(xiàn)象,如電磁感應透明[1-2]、相干布居俘獲[3]、四波混頻(four-wave mixing,FWM)[4-5]、無布居數(shù)反轉光放大[6]等,這些非線性過程誘發(fā)的原子相干效應極大地增強了介質的非線性極化率,并在實際中得以廣泛的應用.特別是近年來,人們在堿金屬原子氣體中,通過參量FWM 非線性過程,產生紫外波段、紅外乃至太赫茲波段的相干光源備受關注,在自由空間的水下通信、量子信息處理、遙感、激光雷達等領域有廣泛的應用前景[7-9].Akulshin 等[7]基于鈉原子23Na 3S1/2-3P3/2-4D5/2-4P3/2-4S1/2-3P3/2能級系統(tǒng),實現(xiàn)了2.21 μm 相干紅外光的輸出.Lam等[8]基于銣原子85Rb 5S1/2-5P3/2-10D5/2-11P3/2-5S1/2菱形能級系統(tǒng),實現(xiàn)了311 nm 相干準直紫外光的輸出,同時伴有3.28 THz 波的產生.基于銫原子133Cs 6S1/2-6P3/2-11D5/2-12P3/2-6S1/2菱形能級系統(tǒng),實現(xiàn)了335 nm 相干準直紫外光的輸出,也伴有其他多個躍遷通道的相干藍紫光和THz波的產生[9].更多的理論、實驗研究是基于銣原子5S1/2-5P3/2-5D5/2-6P3/2-5S1/2能級系統(tǒng),實現(xiàn)了420 nm 相干藍光和5.5 μm 紅外光的產生[10-15],通過優(yōu)化實驗參數(shù)[16-20]和建立光學腔[21-22]來增強相干420 nm 藍光的輸出功率,探究了種子光注入與自種子注入對相干藍光的影響[23].也有為數(shù)不多的研究工作是基于銫原子133Cs 6S1/2-6P3/2-6D5/2(6D3/2)-7P3/2(7P1/2)-6S1/2菱形能級系統(tǒng),實現(xiàn)了455,459,861 nm 相干光場的輸出,研究了種子光注入和自種子注入對相干光場產生的影響,深化了通過參量FWM 過程產生相干光場物理機制的理解,拓展了其潛在的應用前景[24-26].

盡管本文所選取的銫原子菱形能級6S1/2(F=4)→6P3/2(F′=5)→6D5/2(F′′=6)→7P3/2(F′=5)→6S1/2(F=4) 是一個循環(huán)躍遷系統(tǒng),但由于原子之間的相互碰撞及麥克斯韋-玻爾茲曼分布,必然有部分原子處于基態(tài)6S1/2(F=3)的超精細子能級,從而制約了相干455 nm 藍光的輸出.類似于利用磁光阱技術冷卻、俘獲中性堿金屬原子,增加了一束894 nm 的反抽運光將部分原子抽運回基態(tài)6S1/2(F=4)的超精細子能級,實驗證明可進一步增加相干藍光的輸出.

2 實驗原理及裝置

圖1 為與實驗相關的133Cs 原子能級圖,為了在優(yōu)化的實驗條件下通過FWM 過程頻率上轉換產生相干、準直藍光,選擇了菱形6S1/2(F=4)→6P3/2(F′=5)→6D5/2(F′′=6)→7P3/2(F′=5)→6S1/2(F=4) 循環(huán)躍遷能級系統(tǒng).圖2 為實驗裝置示意圖.波長為852 nm 的光柵外腔反饋半導體激光器(ECDL)作為一抽運光,通過飽和吸收光譜(圖2 中未畫出)將其頻率調諧到銫原子6S1/2(F=4)→6P3/2(F′=5)共振躍遷線上;波長為917 nm的ECDL 作為另一抽運光,工作于6P3/2→6D5/2躍遷線之間.兩抽運光束均為橢圓光斑,約2 mm×3 mm.在FWM 實驗中,通常需要滿足以下兩個條件.

圖1 與實驗相關的133Cs 原子能級圖Fig.1.Energy levels of 133Cs involved in the 6S1/2-6D5/2 two-colour excitation and parametric FWM processes.

圖2 反抽運光增強相干455 nm 藍光的實驗裝置示意圖(PBS,立方偏振棱鏡;HWP,半波片;QWP,四分之一波片;DM,雙色鏡;M,平面反射鏡;Cs cell,銫原子氣室;Filter,藍光濾色片;PD,光電探測器;PMT,光電倍增管;Spectrometer,光纖光譜儀)Fig.2.Schematic of experimental setup for coherent 455 nm blue light enhancement via repumping laser (PBS,polarizing beam splitter;HWP,half wave plate;QWP,quarter wave plate;DM,dichroic mirror;M,mirror;Cs cell,cesium vapor cell;Filter,455 nm blue filter;PD,photo diode;PMT,photomultiplier tube;Spectrometer,optical fiber spectrometer).

相位匹配條件:

式中,ki為參與FWM 過程中的各光場的波矢,ki=2π/λi=ωin(ωi)/c,λi為光波長,ωi為角頻率,n(ωi)為折射率,c為真空中的光速,i=852 nm,917 nm,15.1 μm,455 nm.

能量守恒條件:

為了使更多的原子參與FWM 過程,實驗上讓兩抽運光束通過雙色鏡(DM)在一溫度可控的銫原子氣室(Cs cell 1: 長50 mm,直徑25 mm)中同向共線重合,可滿足上述條件: (1)式表明,新產生的光場具有強烈的方向性;從(2)式可知,通過改變抽運光的頻率,使產生的相干藍光在一定范圍內頻率可調.

銫原子在兩抽運光的共同激勵下,由初態(tài)6S1/2(F=4)布居到激發(fā)態(tài)6D5/2,然后經中間激發(fā)態(tài)7P3/2級聯(lián)輻射回到初態(tài),在這一參量FWM過程中,輻射出15.1 μm (由于實驗條件限制未探測)和455 nm 的相干光場.通過濾色片,將產生的455 nm 藍光從兩抽運光場中分離出來.之后,再通過半波片(HWP)和立方偏振棱鏡(PBS)將455 nm 藍光分為兩束,一束到光電倍增管(PMT)探測,另一束送到光纖光譜儀(fiber spectrometer:380 nm—900 nm)進行分析.探測器PMT 距離Cs cell 1 的末端光學窗口約為 50 cm,盡可能減小各向同性的455 nm 熒光光子沿軸向進入探測器產生的影響.為了便于研究抽運光偏振組合對相干藍光的影響,在DM 前加各自波長的四分之一波片(QWP)對其偏振進行控制;為了探究917 nm抽運光頻率對相干藍光的影響,將兩抽運激光各分出一部分激光,在另一個銫原子氣室(Cs cell 2)中反向共線重合,在光電探測器(PD)處獲得激發(fā)態(tài)6P3/2→6D5/2超精細能級之間躍遷的窄線寬光學雙共振吸收光譜(OODR)[27-28],其作為頻率參考,與PMT 處的相干藍光信號同時送入數(shù)字示波器存儲記錄.在上述實驗裝置的基礎上,增加了一束波長為894 nm 的激光作為反抽運光,便于光路布置,其通過DM 與兩抽運光束在Cs Cell 1 中反向重合.反抽運光的光斑直徑約為5 mm,其頻率調諧到6S1/2(F=3)→6P1/2的躍遷線上,從而將更多的原子布居到基態(tài)6S1/2(F=4)超精細能級上,進一步增加了相干455 nm 藍光的輸出.

3 實驗結果與討論

當抽運光@852 nm 的頻率調諧到銫原子6S1/2(F=4)→6P3/2(F′=5)超精細躍遷線,抽運光@917 nm 的頻率通過OODR 光譜調諧到6P3/2(F′=5)→6D5/2(F′′=6)超精細躍遷線,銫原子氣室溫度控制到約70 ℃時,便可獲得一束相干的455 nm 藍光.圖3 為光譜儀記錄到的相干藍光信號,插圖為其通過二維光柵(50 線/mm)的衍射圖像,說明其具有很好的相干性.

圖3 光譜儀探測到的相干455 nm 藍光信號,插圖為其通過二維光柵的衍射圖像Fig.3.Coherent 455 nm blue light observed by an optical fiber spectrometer,and the inset shows the interference pattern of the 455 nm blue beam through a diffraction grating with the 50 mm—1 lines.

相干455 nm 藍光信號強度對兩抽運光場的偏振狀態(tài)非常敏感,如圖4 所示.當兩抽運光場為同方向的圓偏振光時,原子傾向于布居到最大的塞曼子能級上,級聯(lián)激發(fā)原子由基態(tài)6S1/2(F=4)經中間激發(fā)態(tài)6P3/2到激發(fā)態(tài)6D5/2效率最高,故產生的相干藍光信號最強;反之,當兩抽運光場為相反的圓偏振時,激發(fā)效率最低,相干藍光信號幾乎探測不到;兩抽運光場為相互平行、或垂直的線偏振光時,相干藍光信號強度介于中間.同時,從圖4可以看出,在抽運光@917 nm 頻率近共振于6P3/2→6D5/2躍遷線處約200 MHz 的范圍,均可實現(xiàn)相干455 nm 藍光的產生.

圖4 不同抽運光場偏振組合下,相干455 nm 藍光信號隨抽運光@917 nm 頻率失諧的變化.抽運光@852 nm 頻率共振于6S1/2(F=4)→6P3/2(F′=5)躍遷線,抽運光@917 nm頻率在6P3/2→6D5/2 躍遷線之間掃描.最上方黑色曲線為6P3/2→6D5/2 躍遷的OODR 光譜,其作為頻率參考;其他曲線為來自光電倍增管PMT 的相干455 nm 藍光信號Fig.4.Profiles of the 455 nm coherent blue light at different combinations of the two pump lasers’ polarizations.The pump laser @852 nm is resonant on the 6S1/2(F=4)→6P3/2(F′=5) transition,while the pump laser @917 nm is scanned over the 6P3/2→6D5/2 transition.The upper curve represents the OODR spectrum between the 6P3/2→6D5/2 hyperfine transition as a frequency reference,and other curves are the 455 nm coherent blue light signals from the PMT.

實驗上雖然已選擇了菱形6S1/2(F=4)→6P3/2(F′=5)→6D5/2(F′′=6)→7P3/2(F′=5)→6S1/2(F=4)的循環(huán)躍遷能級系統(tǒng)來優(yōu)化相干藍光產生的條件,但由于氣室中的原子服從麥克斯韋-玻爾茲曼分布,以及原子之間、原子與氣室內壁的碰撞,必然有部分原子處于基態(tài)6S1/2(F=3)的超精細子能級,限制了相干藍光的進一步產生.在前述實驗的基礎上,增加了一束894 nm 反抽運光,其頻率掃描通過銫原子6S1/2(F=3)→6P1/2超精細躍遷線,功率約為5.8 mW.此時,兩抽運激光頻率共振于6S1/2(F=4)→6P3/2(F′=5)→6D5/2(F′′=6)超精細躍遷線,功率分別約為31 mW 和41 mW,實驗結果如圖5 所示.圖5 上方黑色曲線為銫原子6S1/2(F=3)→6P1/2躍遷時的飽和吸收光譜,下方為反抽運光存在時在PMT 上探測到的相干455 nm 藍光增強的信號,并將其歸一化(在其他實驗參數(shù)完全一樣,僅反抽運光存在與否時相干藍光強度的比值),即信號背景為“1”代表反抽運光不存在時,相干藍光信號的相對強度.從圖5 可看出,當894 nm 反抽運光頻率掃描到6S1/2(F=3)→6P1/2(F′=3,F′=4)共振位置時,將更多的原子光抽運回菱形能級系統(tǒng)的初態(tài)6S1/2(F=4),顯著增強了相干455 nm 藍光的輸出,高達4 倍之多,且增強的兩個藍光信號位置之間的頻率間隔為1.167 GHz,即激發(fā)態(tài)6P1/2超精細分裂的頻率間隔,見圖1.

圖5 歸一化的相干455 nm 藍光增強信號隨894 nm 反抽運光頻率失諧的變化.兩抽運光852 nm 和917 nm 頻率共振于6S1/2(F=4)→6P3/2(F′=5)→6D5/2(F′′=6)循環(huán)躍遷線,894 nm 反抽運光零失諧位置為6S1/2(F=3)→6P1/2(F′=4)超精細躍遷線.圖中上方黑色曲線為6S1/2(F=3)→6P1/2躍遷的飽和吸收譜,其作為頻率參考Fig.5.Normalized coherent 455 nm blue light intensity as a function of frequency detuning of repumping laser @894 nm from the 6S1/2(F=3)→6P1/2(F′=4) transition.The 852 nm and 917 nm pump lasers are resonant on the 6S1/2(F=4)→6P3/2(F′=5)→6D5/2(F′′=6) transitions,respectively.The upper curve represents the SAS signal between the 6S1/2(F=3)→6P1/2 transition as a frequency reference.

基于圖5 的實驗結果,后續(xù)實驗中將894 nm反抽運光的頻率調諧共振于6S1/2(F=3)→6P1/2(F′=4)的共振躍遷線上,其功率約為5.8 mW,系統(tǒng)地探究其對455 nm 相干藍光產生的影響.圖6(a)為反抽運光@894 nm 存在與否時,相干455 nm 藍光信號強弱的對比,其中抽運光@852 nm的頻率調諧到銫原子6S1/2(F=4)→6P3/2(F′=5)共振位置,抽運光@917 nm 的頻率在6P3/2→6D5/2超精細躍遷線附近掃描,銫原子氣室溫度控制到約70 ℃.可以看出在相干藍光信號最強的位置處,反抽運光可將藍光信號增強1.8 倍.圖6(b)為歸一化的相干藍光信號強度隨894 nm 反抽運光功率的變化.當反抽運光功率小于 3.0 mW 時,相干藍光近乎呈線性增強,隨后趨于飽和.

圖6 (a) 894 nm 反抽運光存在與否時,相干455 nm 藍光強度的對比(抽運光@852 nm 頻率共振于6S1/2(F=4)→6P3/2(F′=5)躍遷線,抽運光@917 nm 頻率在6P3/2→6D5/2躍遷線之間掃描);(b) 歸一化的相干455 nm 藍光強度隨894 nm 反抽運光功率的變化Fig.6.(a) Comparison of coherent 455 nm blue light intensity versus the frequency detuning of pump laser @917 nm between the presence or absence of repuming laser @894 nm,when the pump laser @852 nm laser is resonant on the 6S1/2(F=4)→6P3/2(F′=5) transition;(b) normalized coherent 455 nm blue light intensity dependence of the power of repumping laser @894 nm.

相干準直455 nm 藍光強度除了受抽運光的偏振狀態(tài)、頻率失諧、反抽運光功率和頻率失諧的影響之外,還受抽運光功率以及銫原子氣室溫度的影響.圖7 展示了反抽運光存在與否時,相干藍光信號強度隨銫原子氣室溫度、抽運光功率變化的對比情況.所用抽運激光器的運轉情況與圖6 一致,其他實驗參數(shù)如下: 可用的抽運光@852 nm 和抽運光@917 nm 在Cs cell 1 前的最大功率分別約為31 mW 和41 mW;反抽運光@894 nm 在Cs cell 1前的功率固定約為5.8 mW,實驗中通過遮擋反抽運光來測量相關數(shù)據(jù).在固定兩抽運光功率為最大值,相干455 nm 藍光強度隨銫原子氣室溫度的增加呈先上升后下降的趨勢,如圖7(a)所示.隨著Cs cell 1 溫度的升高,其內銫原子的數(shù)密度也相應增大,頻率上轉換產生的相干藍光強度必然增強直到最大;隨著氣室溫度的進一步升高,有限的兩抽運光功率隨著穿透原子介質的深度增大而顯著衰減,以及原子介質的自吸收效應逐漸增強,產生的相干藍光又被原子介質吸收,故最終輸出的藍光強度呈下降趨勢.在現(xiàn)有實驗參數(shù)下,輸出的相干藍光最強時,優(yōu)化的氣室溫度約為70 ℃,對應的氣室中銫原子數(shù)密度約為2.1×1012cm—3.

圖7 反抽運光存在與否時,相干455 nm 藍光強度隨銫原子氣室溫度(a)、抽運光@852 nm 功率 (b)、抽運光@917 nm功率(c)的變化.抽運光@852 nm 頻率共振于6S1/2(F=4)→6P3/2(F′=5)超精細躍遷線,抽運光@917 nm 頻率在6P3/2→6D5/2 躍遷線之間掃描.反抽運光@894 nm 頻率共振于6S1/2(F=3)→6P1/2(F′=4)超精細躍遷線Fig.7.Comparisons of coherent 455 nm blue light intensity versus the temperature of the Cs vapor cell (a),power of pump laser @852 nm (b),and power of pump laser@917 nm (c) between the presence or absence of 894 nm repumping laser: The pump laser @852 nm is resonant on the 6S1/2(F=4)→6P3/2(F′=5) transition,while the pump laser @917 nm is scanned over the 6P3/2→6D5/2 transition,and the repumping laser @894 nm is resonant on the 6S1/2(F=3)→6P1/2(F′=4) transition,respectively.

在優(yōu)化的原子氣室溫度(約70 ℃)下,固定其中一個抽運光功率為最大值,測量相干455 nm 藍光信號強度隨另一抽運光功率的變化,如圖7(b)和圖7(c)所示.當抽運光@852 nm 功率大于21 mW時,相干藍光信號強度隨其功率呈明顯的線性增長,如圖7(b)所示.由圖1 所知,激發(fā)態(tài)6D5/2上原子布居數(shù)在很大的程度上取決于抽運光@852 nm的強度,只有當其大于某一值時,才可能導致6D5/2-7P3/2形成布居數(shù)反轉,受激輻射產生15.1 μm 的激光,即FWM 的第3 個光場,進而相干產生455 nm藍光.當固定抽運光@852 nm 功率為最大值時,顯然中間態(tài)6P3/2上應有足夠的原子布居,因此抽運光@917 nm 功率即便較弱時,也觀察到了相干455 nm藍光的輻射,如圖7(c)所示.在抽運光@917 nm功率小于15 mW 時,相干藍光呈急劇上升,直到最大值,隨后又呈緩慢下降的趨勢: 一定強度的抽運光@852 nm,只能將有限數(shù)目的原子由初態(tài)6S1/2(F=4)布居到中間態(tài)6P3/2,即便抽運光@917 nm功率再強,產生的相干藍光也依然有限,且相對過強的抽運光@917 nm 會導致銫原子相關能級的頻移,故藍光強度又呈略微下降的趨勢.當開啟反抽運光@894 nm 時,由于其頻率共振于6S1/2(F=3)→6P1/2(F′=4)的超精細躍遷線,有助于將更多的原子抽運到基態(tài)6S1/2(F=4)超精細子能級,從而顯著增強了相干455 nm 藍光,如圖7 所示.

4 總結

基于銫原子6S1/2(F=4)→6P3/2(F′=5)→6D5/2(F′′=6)→7P3/2(F′=5)→6S1/2(F=4) 菱形能級系統(tǒng),在兩抽運激光共同作用下將原子布居到激發(fā)態(tài)6D5/2,通過參量FWM 過程產生了455 nm的相干、準直藍光.詳細測量、分析了相干藍光信號強度隨抽運光偏振、功率、以及原子氣室溫度的變化趨勢.尤其是增加了一束反抽運光,將更多的原子由基態(tài)6S1/2(F=3)抽運回初態(tài)6S1/2(F=4)超精細子能級,在各實驗參數(shù)變化情況下,實驗證明均可有效增加相干455 nm 藍光的輸出.這一技術也適用于其他種類堿金屬原子方面的實驗,特別是對于一些基于非循環(huán)躍遷線的菱形能級實驗系統(tǒng),反抽運光增強相干激光的產生可能更有效,在水下自由空間光通信領域有重要的應用價值.