張曉莉 王慶偉 姚文秀 史少平 鄭立昂 田龍2)? 王雅君2) 陳力榮2) 李衛(wèi)2) 鄭耀輝2)

1) (山西大學光電研究所,量子光學與光量子器件國家重點實驗室,太原 030006)

2) (山西大學,極端光學協(xié)同創(chuàng)新中心,太原 030006)

二次諧波過程是制備高功率、寬波長范圍激光的有效途徑.在二次諧波過程中,晶體的熱透鏡效應(yīng)是限制轉(zhuǎn)換效率進一步提高的重要因素,熱透鏡效應(yīng)對二次諧波轉(zhuǎn)換效率的影響隨著基頻光功率的增大而加劇.本文理論分析了不同半整塊腔型中熱透鏡效應(yīng)對轉(zhuǎn)換效率的影響關(guān)系;實驗上搭建了兩種腔型進行高效外腔倍頻制備532 nm 激光,測量其倍頻轉(zhuǎn)換效率隨基頻光功率的變化關(guān)系.對于平凹型半整塊腔,在輸入光功率為800 mW 時,產(chǎn)生747 mW 的532 nm 激光輸出,得到最佳的轉(zhuǎn)換效率為93.4%±3%;對于雙凹型半整塊腔,在輸入光功率為600 mW 時,產(chǎn)生529 mW 的532 nm 激光輸出,得到的最佳轉(zhuǎn)換效率為88.2%±3%.研究表明,熱透鏡效應(yīng)對雙凹型半整塊腔的轉(zhuǎn)換效率影響相對較大,且隨著腔內(nèi)損耗的增加而加劇;相比于雙凹型半整塊腔,平凹型結(jié)構(gòu)可以實現(xiàn)更高效的倍頻轉(zhuǎn)換.本文的理論及實驗結(jié)果可在量子信息科學、光學頻率計量以及生物醫(yī)學等領(lǐng)域的研究中發(fā)揮重要作用.

1 引言

自1961 年Franken 首次觀測到二次諧波過程(second harmonic generation,SHG)[1]以來,基于不同結(jié)構(gòu)腔型的倍頻技術(shù)促進了非線性光學在各種領(lǐng)域應(yīng)用中的快速發(fā)展,如微觀共振成像[2,3]、醫(yī)學[4]、光電子[5]、新光源[6]、高分辨率光譜學[7]和非線性光學全息[8]等.此外,在量子信息科學及精密測量領(lǐng)域中,通過SHG 制備參量下轉(zhuǎn)換過程所需的泵浦光,進而實現(xiàn)連續(xù)變量壓縮態(tài)光場[9-12]、糾纏態(tài)光場[13-17]以及離散變量糾纏態(tài)光場[18,19]等非經(jīng)典光場的制備,為量子通信、量子網(wǎng)絡(luò)構(gòu)建及量子增強地基引力波探測提供實驗支撐.

在SHG 中,具有相同能量的兩個光子被組合成具有兩倍能量的單個光子,在此過程中激光可實現(xiàn)從近紅外到可見光譜范圍的變換.二次諧波的產(chǎn)生是非線性相互作用過程,會伴隨著基波和諧波的吸收[20-24].這使得一部分波的能量會以熱量的形式沉積,并沿晶體徑向形成溫度梯度,從而在非線性晶體中形成熱透鏡[25,26].熱透鏡效應(yīng)會使倍頻腔的空間模式發(fā)生變形,導致基波與倍頻腔的模式失配.因此,如果熱透鏡效應(yīng)使模式匹配條件變差,則整體倍頻轉(zhuǎn)換效率將降低.此外,隨著諧波波長的降低,周期極化磷酸氧鈦鉀(periodically poled potassium titanyl phosphate,PPKTP)晶體的吸收系數(shù)將變得很高[27],這將導致更嚴重的熱效應(yīng),并進一步降低光學腔的輸出質(zhì)量.因此,為了實現(xiàn)更高效的倍頻轉(zhuǎn)換,必須采取措施以減小熱透鏡效應(yīng)的影響.

對于1 μm 以下波段的倍頻過程,2005 年,Le Targat 等[28]基于四鏡環(huán)形腔在922 nm 倍頻產(chǎn)生461 nm 過程中,通過增加PPKTP 晶體的長度,選擇更松散的聚焦參數(shù),在不降低轉(zhuǎn)換效率的情況下緩解了熱透鏡效應(yīng),獲得了234 mW 的461 nm 激光輸出,轉(zhuǎn)換效率為75%;2014 年,山西大學團隊[29]研究了基于半整塊腔的795 nm 高效外腔倍頻過程,通過增大倍頻晶體凸面處的曲率半徑來加大晶體內(nèi)的腰斑,進一步放寬聚焦條件,以減輕熱透鏡效應(yīng)的影響.在輸入115 mW 的795 nm 激光時,獲得了47 mW 的397.5 nm 激光輸出,轉(zhuǎn)換效率為41%;2019 年,山西大學團隊在基于四鏡環(huán)形腔利用852 nm 高效外腔倍頻產(chǎn)生426 nm 藍光過程中,通過優(yōu)化晶體的位置,調(diào)整等效熱透鏡的中心位置與腔束腰位置重合,大幅降低了由藍光誘導紅外吸收導致的熱透鏡效應(yīng)引起的模式失配[30];在輸入515 mW 的852 nm激光時獲得了428 mW的426 nm 激光輸出,轉(zhuǎn)換效率為83.1%[31].然而對于1 μm 以上波段,雖然受熱透鏡效應(yīng)的影響不及短波長激光,但熱透鏡效應(yīng)的存在仍是制約其倍頻效率無法進一步提高的重要因素.2010 年,Meier等[32]通過SHG 制備高達134 W 的532 nm 激光,倍頻轉(zhuǎn)換效率為90%;2017 年,山西大學團隊[33]在1018 nm 高效倍頻產(chǎn)生509 nm 激光過程中,通過選擇合適的束腰半徑(37 μm)和聚焦參數(shù)(0.48),有效抑制了由綠光誘導紅外吸收引起的熱透鏡效應(yīng).在輸入功率為1.58 W 的情況下,獲得了最大功率為1.13 W 的509 nm 連續(xù)激光輸出,相應(yīng)的轉(zhuǎn)換效率為71.5%[33].2018 年,中國科學技術(shù)大學團隊[34]在1342 nm 高效倍頻產(chǎn)生671 nm 激光過程中,通過選擇較短長度的PPKTP 晶體(10 mm)、大的束腰半徑(65 μm)以及較小的聚焦參數(shù)(0.28)來減小熱透鏡的影響,獲得了良好的模式匹配和阻抗匹配,轉(zhuǎn)換效率高達93.8%±0.8%.

半整塊倍頻腔由一塊PPKTP 晶體和一片獨立的平凹輸入耦合鏡組成.根據(jù)腔內(nèi)晶體結(jié)構(gòu)的不同可分為兩種: 一種的晶體兩端面為相互平行的平面,記為“平凹型半整塊腔”;另一種的晶體一端為平面、另一端為球型凸面,記為“雙凹型半整塊腔”.由于半整塊倍頻腔具有較低的內(nèi)腔損耗、更好的機械穩(wěn)定性和更緊湊的結(jié)構(gòu),在制備連續(xù)變量非經(jīng)典光場方面有著顯著的優(yōu)勢和應(yīng)用前景.2011 年,Ast等[35]在基于半整塊腔的倍頻產(chǎn)生775 nm 實驗中,實現(xiàn)了高達95%的轉(zhuǎn)換效率;2021 年,山西大學團隊[36]在基于半整塊腔的倍頻產(chǎn)生532 nm 實驗中實現(xiàn)了94%的轉(zhuǎn)換效率.所以研究半整塊腔中的倍頻過程以及熱透鏡的影響機制對于進一步提高1 μm 以上波段倍頻轉(zhuǎn)換效率以及在基于倍頻過程的量子信息科學中發(fā)揮重要作用.

本文理論分析了基于半整塊腔的高效倍頻過程,研究了兩種結(jié)構(gòu)的半整塊腔中綠光誘導紅外吸收[37,38]引起的熱透鏡效應(yīng)對最佳轉(zhuǎn)換效率的影響關(guān)系,數(shù)值上定量分析了平凹型半整塊腔和雙凹型半整塊腔中倍頻轉(zhuǎn)換效率隨基頻光功率的變化關(guān)系.結(jié)果表明,熱透鏡效應(yīng)對雙凹型倍頻腔的最佳轉(zhuǎn)換效率影響相對較大,且隨著腔內(nèi)損耗增加而增大.之后進一步搭建實驗裝置進行驗證,測量兩種半整塊腔型中倍頻轉(zhuǎn)換效率隨基頻光功率變化的關(guān)系,并根據(jù)實驗結(jié)果進行數(shù)值擬合.結(jié)果表明:在平凹型半整塊腔中,輸入800 mW 的基頻光,將產(chǎn)生747 mW 的532 nm 激光輸出,可實現(xiàn)的最佳轉(zhuǎn)換效率為93.4%±3%;在雙凹型半整塊腔中,輸入600 mW 的基頻光,可輸出529 mW 的532 nm激光,可實現(xiàn)的最佳轉(zhuǎn)換效率為88.2%±3%,與理論計算符合較好.此高效倍頻過程可為基于非線性轉(zhuǎn)換的精密測量物理以及量子信息科學發(fā)展提供理論及實驗基礎(chǔ).

2 理論分析

在不考慮熱透鏡效應(yīng)的情況下,倍頻轉(zhuǎn)換效率表示為:η=Pout/Pin,其中Pin為輸入的基頻光功率.駐波腔對正向和反向傳播的內(nèi)腔光束進行相位匹配,會產(chǎn)生兩個二次諧波輸出,因此輸出的倍頻光功率可表示為[36,39]

其中,Enl為PPKTP 晶體的單穿效率,由Boyd 和Kleinman 描述的高斯光束倍頻理論給出[28,40]:

這里,ω為基頻光角頻率;deff為PPKTP 晶體的有效非線性系數(shù);Lc為PPKTP 晶體的長度;ε0為真空介電常數(shù);c為真空中的光速;λ1為基頻光的波長;n1為PPKTP 晶體對基頻光的折射率;n2為PPKTP 晶體對倍頻光的折射率;α1和α2分別為基頻光和倍頻光的吸收系數(shù),α=(α1-α2/2)×ZR,其中ZR為高斯光束的瑞利長度,ZR=;h是Boyd-Kleinman 聚焦因子,它取決于聚焦參量ξ=Lc/2ZR;σ為波矢失配量.對于分析的兩種倍頻腔,以上所涉及的參數(shù)取值均相同:deff=(2/π)d33≈11.4×10-12pm/V,Lc=10 mm,ε0=8.85×10-12F/m,λ1=1064 nm,n1=1.8302,n2=1.8894,α1=0.003 cm—1,α2=0.048 cm—1.(1)式中Pc為腔內(nèi)基頻光的內(nèi)腔循環(huán)功率[28,36,39],

式中,T1為輸入耦合鏡的透過率,L是基頻光在倍頻腔內(nèi)的傳輸損耗(不包括T1).Γ=Enl+Γabs是非線性損耗,其中Γabs=Enl×是倍頻吸收效率.

只考慮熱透鏡效應(yīng)時,可將熱透鏡效應(yīng)等效為在腔內(nèi)插入焦距為f的薄透鏡.透鏡焦距可表示為[26,30]

式中,Kc=13 W/(m·K)是PPKTP 晶體的熱導率,ω0是不考慮熱透鏡效應(yīng)時腔的腰斑半徑;dn/dT=1.6×10-5K—1是PPKTP 晶體的熱光系數(shù).對于分析的兩種倍頻腔,以上所涉及的參數(shù)取值均相同.

由于晶體對綠光的吸收要遠大于對紅外光的吸收,則晶體中綠光最強的位置可被認為是等效熱透鏡的位置.通過計算1064 nm 基頻光轉(zhuǎn)化為532 nm 倍頻光的功率密度最大值的位置發(fā)現(xiàn): 平凹型半整塊腔的功率密度最大值在晶體端面處;雙凹型半整塊腔的功率密度最大值則在距離晶體中心1 mm 處.基于此,為了有效分析熱透鏡效應(yīng)對腔腰斑的影響,可以先通過ABCD矩陣計算受熱透鏡效應(yīng)影響后的腰斑大小,之后通過模式匹配公式計算出熱透鏡效應(yīng)帶來的模式失配量.

平凹型半整塊腔的ABCD矩陣可表示為

平凹型半整塊腔中功率密度的最大值在晶體端面處,即等效熱透鏡的位置在晶體端面處,且端面處的曲率半徑可近似為無窮大.根據(jù)高斯光束在腔內(nèi)傳播的規(guī)律分析知,入射光束并不會通過等效熱透鏡,因此熱透鏡并不影響光束的傳播,不參與ABCD矩陣的運算.在這種情況下,可以認為在考慮熱透鏡效應(yīng)和不考慮熱透鏡效應(yīng)時,平凹型半整塊腔的倍頻轉(zhuǎn)換效率相同.

雙凹型半整塊腔的ABCD矩陣可表示為

受熱透鏡效應(yīng)影響后的腰斑大小ω00計算公式為

式中,R為腔輸入耦合鏡的曲率半徑,L0和L00分別為平凹型半整塊腔和雙凹型半整塊腔的空氣隙長度,L1為雙凹型半整塊腔中熱透鏡距離輸入耦合鏡的距離,L2為雙凹型半整塊腔中晶體凹面距離輸入耦合鏡的距離,f1為雙凹型半整塊腔中的等效熱透鏡焦距,R1為雙凹型半整塊腔中晶體凸面的曲率半徑,Abs 為取絕對值.此外,為了更直觀對比,在設(shè)計時選擇合適的參數(shù)以保證兩種結(jié)構(gòu)的倍頻腔在不考慮熱透鏡效應(yīng)時的腰斑ω0大小相等,均為31.33 μm.

腔TEM00模的模式匹配效率計算公式為[25,30]

式中,Wα(z) 和Wα0分別是入射光束在腔內(nèi)z=zα處的光束半徑和束腰半徑;Wα,e(z)和Wα,e0是腔的本征模.

基于上述參數(shù)設(shè)計和公式進行理論計算.假設(shè)理想情況下,基頻光在腔內(nèi)的傳輸損耗為0;在輸入功率為0 W 時兩種腔型的模式匹配效率均為100%.為了方便表示,記“雙凹型半整塊腔”為SHG1,“平凹型半整塊腔”為SHG2.

首先,在考慮熱透鏡效應(yīng)的影響下,理論計算兩種腔型的模式匹配效率與輸入功率之間的關(guān)系,如圖1 所示.在0—1.1 W 的輸入功率范圍內(nèi),SHG1的模式匹配效率從100% 降至93.6%.由此可知,隨輸入功率增大,熱透鏡效應(yīng)對SHG1 的腰斑影響增大,從而導致模式失配加重.

圖1 理想情況下模式匹配效率隨著基頻光輸入功率的變化Fig.1.Mode-matching efficiency as a function of the input power.

然后,分別在不考慮和考慮熱透鏡效應(yīng)引起的模式失配的情況下,理論計算兩種腔型的倍頻轉(zhuǎn)換效率與輸入功率的關(guān)系,如圖2 所示.在0—1.1 W的輸入功率范圍內(nèi),與不考慮熱透鏡效應(yīng)時的轉(zhuǎn)換效率相比,隨著輸入功率的增大,考慮熱透鏡效應(yīng)時的轉(zhuǎn)換效率明顯降低.根據(jù)上述分析,SHG2 不管是否考慮熱透鏡效應(yīng)的影響,轉(zhuǎn)換效率都相同;而SHG1 明顯受熱透鏡效應(yīng)的影響,轉(zhuǎn)換效率降低.

圖2 理想情況下轉(zhuǎn)換效率隨著輸入功率的變化Fig.2.Conversion efficiency as a function of input power.

3 實驗裝置及測量結(jié)果分析

基于上述理論分析進行實驗研究,實驗裝置如圖3 所示.泵浦激光源采用自主研發(fā)的中心波長為1064 nm、最大輸出功率為16 W 的連續(xù)波單頻激光器(SF-20,宇光).輸出的激光先注入到光隔離器1 (optical isolator,OI)中以避免后續(xù)光束反饋的影響,然后經(jīng)過一個楔形電光調(diào)制器[41](electro-optic modulator,EOM)進行調(diào)制.頻率為32 MHz 的射頻信號分為兩部分,一部分用于驅(qū)動EOM,另一部分用于產(chǎn)生Pound-Drever-Hall 技術(shù)的誤差信號.在EOM 之后,通過利用半波片(λ/2)和偏振分束器(polarization beam splitter,PBS)的組合,將光束分成兩部分.通過PBS1 的透射光和反射光分別經(jīng)過OI2 和OI3 注入雙凹型半整塊腔(SHG1)和平凹型半整塊腔(SHG2)中.在兩個部分中,通過OI2 和OI3 來防止下游光路中光束反饋的影響,然后利用兩個半波片和一個偏振分束器的組合來調(diào)節(jié)注入倍頻腔的基頻光功率并將基頻光的偏振變?yōu)樾枰乃狡?調(diào)節(jié)好的基頻光再經(jīng)過一個由正負透鏡組成的透鏡組(L1,L2&L3,L4)進行基頻光與倍頻腔模式的匹配.正負透鏡組合的使用可以有效變換光束腰斑,更好地實現(xiàn)倍頻腔的模式匹配.

圖3 實驗裝置示意圖.OI1—3 為光隔離器,EOM 為電光調(diào)制器,λ/2 為半波片,PBS1—3 為偏振分束器,HR 為高反鏡,L1—4 為模式匹配透鏡,LPF1 和LPF2 為低通濾波器,PID 為比例積分微分器,HVA1 和HVA2 為高壓放大器,Mixer1 和Mixer2 為混頻器,DBS1 和DBS2 為雙色分束器,PD1 和PD2 為光電探測器,SHG1 和SHG2 為倍頻腔,PM1 和PM2 為功率測量裝置Fig.3.Schematic of experimental setup.OI1—3,optical isolator;EOM,electro-optic modulator; λ/2,half-wave-plate;PBS1—3,polarization beam splitter;HR,high-reflection mirror;L1—4,Lens;LPF1 and LPF2,low-pass filters;PID,proportional-integral-differentiator;HVA1 and HVA2,high-voltage amplifiers;Mixer1 and Mixer2,mixer;DBS1 and DBS2,dichroic beam splitters;PD1 and PD2,photodetectors;SHG1 and SHG2,second harmonic generations;PM1 and PM2,power measurements.

倍頻腔輸出的基頻光(1064 nm)和倍頻光(532 nm)由雙色分束器(dichroic beam splitter,DBS)分為兩部分.透射的倍頻光用功率計探測;反射的剩余基頻光用自制的共振型光電探測器探測[42,43],探測到的信號和與EOM 調(diào)制信號同頻的解調(diào)信號在混頻器混頻后,經(jīng)過自制低通濾波器得到誤差信號,之后經(jīng)過自制比例積分微分控制系統(tǒng)和自制高壓伺服系統(tǒng)后分別反饋給兩個倍頻腔輸入耦合鏡上的壓電陶瓷(piezoelectric transducer,PZT),進行腔長的鎖定.

實驗中的倍頻腔均采用半整塊腔型,此腔型具有體積小、方便調(diào)節(jié)、內(nèi)腔損耗低和穩(wěn)定性高等優(yōu)勢.實驗中兩種結(jié)構(gòu)的倍頻腔將選用相同的腔參數(shù),輸入耦合鏡的曲率半徑R=30 mm,與PZT 相連,對1064 nm 的透過率為9%,對532 nm 的反射率大于99%;使用的非線性晶體均為1 mm×2 mm×10 mm 的PPKTP 晶體(Raicol Crystals Ltd.),晶體的極化周期為9 μm,溫度由熱電帕爾帖元件和溫度控制器控制,測量精度為0.001 ℃[36].SHG1 中晶體遠離輸入耦合鏡的端面為曲率半徑R1=12mm 的凸面,其對1064 nm 的反射率大于99%,對532 nm 的透射率大于95%;另一側(cè)端面為平行端面,對1064 nm 和532 nm 的剩余反射率均小于0.1%[12,25].輸入耦合鏡和PPKTP 晶體之間的氣隙長度為25 mm,對應(yīng)1064 nm 的腰斑大小為31.33 μm.SHG2 中晶體遠離輸入耦合鏡的平行端面對1064 nm 的反射率為99.95%,對532 nm的透射率為95%;另一側(cè)的平行端面對1064 nm和532 nm 的剩余反射率均小于0.1%[36,44].其對應(yīng)1064 nm 的腰斑大小與SHG1 的相同為31.33 μm.

基于上述裝置進行實驗驗證,測得了兩種腔型的倍頻轉(zhuǎn)換效率隨輸入功率的變化關(guān)系,圖4 中的離散點為實測實驗數(shù)據(jù).之后根據(jù)實際測量結(jié)果,利用理論部分的計算公式進行擬合.由于兩種腔型中所使用的晶體是同批次購買,在晶體的有效非線性系數(shù)等參數(shù)相同的情況下,只改變傳輸損耗L進行數(shù)據(jù)擬合.擬合發(fā)現(xiàn): 當擬合參數(shù)L=0.004 時,擬合結(jié)果與SHG2 實測結(jié)果符合較好;對于SHG1,當擬合參數(shù)L=0.005 時,擬合結(jié)果與實測結(jié)果符合較好.擬合實驗結(jié)果時傳輸損耗的微小差距可能是由于兩塊PPKTP 晶體平面和凸面的光學加工、端面鍍膜的質(zhì)量或者晶體內(nèi)晶格微小缺陷等因素引起的.

圖4 轉(zhuǎn)換效率隨輸入功率變化的理論和實驗結(jié)果,其中誤差棒為多次測量誤差的平均Fig.4.Theoretical and experimental conversion efficiencies as a function of input power.The error bars take the average of multiple measurements.

如圖4 所示,當注入的基頻光功率增大時,倍頻轉(zhuǎn)換效率逐漸上升,但明顯看出SHG1 的轉(zhuǎn)換效率一直低于SHG2,說明熱透鏡效應(yīng)對SHG1 的影響更大.對于SHG2,在基頻光功率為0.8 W 時,可實現(xiàn)最大倍頻轉(zhuǎn)換效率為93.4%±3%的倍頻過程,對于SHG1,在基頻光功率為0.6 W 時,可實現(xiàn)最大倍頻轉(zhuǎn)換效率為88.2%±3%的倍頻過程.受功率測量器件的不確定度影響,測量結(jié)果的不確定度超過3%.從圖4 數(shù)據(jù)可知,當輸入的基頻光功率約為0.8 W 時,倍頻光功率隨基頻光功率的增大仍在增長,但轉(zhuǎn)換效率已經(jīng)趨于飽和,同時實驗結(jié)果開始與理論擬合出現(xiàn)偏差.圖4 中用黑色虛線標記出逐漸出現(xiàn)偏差的基頻光功率位置.這是由于繼續(xù)增大基頻光功率時,更為嚴重的熱透鏡效應(yīng)對倍頻腔模式匹配的影響逐漸加重,限制了倍頻效率的增長.而且,在PPKTP 晶體對倍頻光的吸收影響下,倍頻腔的工作狀態(tài)發(fā)生改變.當晶體溫度處于倍頻的最佳匹配溫度時,腔內(nèi)產(chǎn)生的大量倍頻光使晶體溫度急劇上升,引起熱致雙穩(wěn)現(xiàn)象,從而破壞倍頻腔的鎖定.此外,其他熱效應(yīng)如熱雙折射[45,46]和熱致相位失配[45,47-49]等的影響也不可忽略,致使高功率區(qū)域理論與實際的偏差比較明顯.

4 結(jié)論

本文在定量分析熱透鏡效應(yīng)對兩種半整塊腔型中二次諧波過程影響關(guān)系的基礎(chǔ)上,進一步搭建實驗裝置進行驗證,對比兩種半整塊腔型中倍頻轉(zhuǎn)換效率隨基頻光功率增加的關(guān)系,并進行理論擬合.對于平凹型半整塊腔,最終得到最高93.4%±3%倍頻轉(zhuǎn)換效率;對于雙凹型半整塊腔,得到最高88.2%±3%倍頻轉(zhuǎn)換效率,實驗結(jié)果與理論符合較好.理論與實驗結(jié)果均表明,平凹型半整塊倍頻腔在較低輸入功率條件下,可以獲得更好的模式匹配,從而實現(xiàn)高效率的倍頻輸出,更適用于對倍頻效率有高需求的實驗研究中.此高效倍頻過程可為各種高效倍頻過程提供理論及實驗基礎(chǔ),并為基于非線性轉(zhuǎn)換的量子信息科學發(fā)展奠定基礎(chǔ).