姜 冰，王松濤，孫增兵，張海瑞，劉 陽

魯中碳酸鹽巖區(qū)土壤硒來源、有效性及影響因素①

姜 冰1,2，王松濤1,2，孫增兵1*，張海瑞1，劉 陽1

(1 山東省第四地質(zhì)礦產(chǎn)勘查院，山東濰坊 261021；2 山東省地質(zhì)礦產(chǎn)勘查開發(fā)局海岸帶地質(zhì)環(huán)境保護重點實驗室，山東濰坊 261021)

碳酸鹽巖在山東省青州市西南部大面積發(fā)育，是土壤母質(zhì)的重要物源，以該地區(qū)土壤作為中心環(huán)節(jié)，分析了巖石、大氣、土壤中的硒及土壤性質(zhì)，研究了土壤硒的來源、有效性及影響因素。結(jié)果表明，土壤全硒含量均值為0.28 mg/kg，以足硒土壤為主，土壤有效硒含量均值為15.03 μg/kg，有效度均值為5.70%，有效硒含量與全硒含量呈顯著正相關(guān)。巖石硒含量均值為0.035 5 mg/kg，與對應的土壤硒含量呈顯著正相關(guān)。土壤全硒、有效硒含量與土壤pH均呈顯著負相關(guān)，與有機質(zhì)含量均呈顯著正相關(guān)；有效硒含量與土壤黏粒含量呈顯著負相關(guān)。大氣降塵的硒含量均值為1.77 mg/kg，年沉降通量為0.28 mg/m2，表層土壤硒的年增量為0.000 9 mg/kg，年增長速率為0.33%。魯中碳酸鹽巖區(qū)土壤硒含量水平主要受控于母巖，同時大氣降塵對土壤硒也有所貢獻，土壤理化性質(zhì)對硒及其有效性影響顯著。

硒；土壤；碳酸鹽巖；大氣

硒具有抗癌、防腫瘤、抗氧化、抗衰老、提高免疫力、解毒、降低心腦血管疾病的發(fā)病率等作用[1-2]。人體通過食物鏈攝取作物中的硒，而作物中的硒大多數(shù)來自土壤[3]。近年來，許多學者對土壤硒的背景值[4]、地球化學特征[5-6]、形態(tài)及其轉(zhuǎn)化[7-8]進行了研究，認為土壤硒主要來源于成土母巖，地質(zhì)背景是硒含量差異的主控因素[9]，同時大氣降塵也是土壤硒的重要來源[10]。土壤是物質(zhì)循環(huán)的中樞，硒元素在地球表生系統(tǒng)的不同介質(zhì)中存在著地球化學循環(huán)，前人對這種循環(huán)機制進行了一些研究[11-12]，不同地區(qū)土壤硒的循環(huán)影響因素有所差異，而在魯中地區(qū)有待對其深入研究，該區(qū)大面積發(fā)育古生界寒武系、奧陶系碳酸鹽巖，本文以該區(qū)巖石、大氣、土壤中的硒為研究對象，以土壤中的硒作為核心要素，通過相關(guān)分析和模擬計算研究土壤理化性質(zhì)、巖石和大氣中硒對土壤硒含量及土壤硒有效性的影響，以期為硒的循環(huán)機制研究和開發(fā)利用提供基礎(chǔ)依據(jù)。

1 材料與方法

1.1 研究區(qū)概況

研究區(qū)位于山東省青州市西南部中低山及丘陵區(qū)，是魯中隆起的一部分，山地降起，崗谷連綿。屬北溫帶亞濕潤大陸性季風氣候，冬冷夏熱、四季分明，年平均降水量697 mm，年平均蒸發(fā)量1 535 mm，年平均氣溫12.7 ℃。植被發(fā)育，局部低山丘陵區(qū)緩坡處有梯田，坡陡土薄，耕地土壤貧瘠，水資源缺乏，農(nóng)業(yè)生產(chǎn)條件較差，受污染程度低。成土母巖為古生界寒武系、奧陶系的石灰?guī)r、白云巖、泥灰?guī)r等碳酸鹽巖類，巖石主要礦物為方解石、白云石等，風化以化學溶蝕為主，物理風化較弱，風化物中CaO的含量顯著高于SiO2的含量，CaO主要以碳酸鹽的形式存在，呈堿性反應，是典型的碳酸鹽巖區(qū)，土壤的成土母質(zhì)、成土過程差異不大。山體的中上部成土母質(zhì)為風化形成的殘–坡積物，受沖刷影響，更新堆積頻繁，礫石含量較高，土壤類型為粗骨土。山麓緩坡地段、洪積扇上部及溝谷高階地，成土母質(zhì)為坡–洪積物，直接受山體巖性影響，含較多游離石灰，質(zhì)地多為中壤土，而山前洪積扇中下部的成土母質(zhì)為山洪搬運、河流沉積迭次形成的洪–沖積物，質(zhì)地多為輕壤–中壤土，土壤類型均屬于褐土。

1.2 樣品采集

本次研究共采集土壤樣品100件，巖石樣品55件，大氣降塵樣品17件(圖1)。土壤樣品采集時，每個采樣點向四周輻射30 ～ 50 m確定3 ～ 5個分樣點，采樣深度0 ～ 20 cm，各分樣點挑出根系、腐葉、蟲體等雜物，等量組成一個混合樣，充分混勻，四分法留1 kg裝入干凈棉布袋。若土壤采集點位沿坡面向上50 m范圍內(nèi)基巖露頭較好，則采用多點采樣法對應采集新鮮巖石樣品，樣品為主要成土母巖且各采樣點巖性一致，總重量大于1 kg。大氣降塵采樣點均勻布設，接塵缸的放置、回收與處理按照DZ/T 0289— 2015《區(qū)域生態(tài)地球化學評價規(guī)范》[13]執(zhí)行，接收周期為1 a。

圖1 地質(zhì)簡圖及采樣點位

1.3 樣品測試

樣品處理與測試工作由山東省地質(zhì)礦產(chǎn)勘查開發(fā)局海岸帶地質(zhì)環(huán)境保護重點實驗室完成。土壤樣品測試項目包括全硒和有效硒含量、陽離子交換量(CEC)、有機質(zhì)、黏粒(< 0.002 mm)、pH，巖石、大氣降塵樣品測試全硒含量，按照DD2005-3《生態(tài)地球化學評價樣品分析技術(shù)要求(試行)》[14]進行樣品處理與測試。不同介質(zhì)的硒均采用原子熒光光譜法測定，土壤有效硒用0.1 mol/L磷酸二氫鉀浸提，采用氫化物發(fā)生原子熒光光譜法測定；陽離子交換量(CEC)采用乙酸銨交換法測定；有機質(zhì)采用油浴加熱–重鉻酸鉀容量法測定；<0.002 mm土壤黏粒采用比重法測定；pH采用玻璃電極法測定。

樣品檢出率均為100%。使用國家標準物質(zhì)(GBW系列)控制巖石、降塵、土壤樣品的準確度和精密度，對選用的國家標準物質(zhì)進行12次分析，計算平均值與標準值的對數(shù)偏差△lgc均小于0.05，計算每一個標準物質(zhì)的相對標準偏差RSD均小于0.08，每件樣品進行100% 重復分析計算相對偏差RE均小于30%。本次樣品分析滿足相關(guān)規(guī)范質(zhì)量要求。

1.4 分析方法與數(shù)據(jù)處理

1.4.1 大氣降塵硒的沉降通量計算 研究區(qū)內(nèi)蒸發(fā)量明顯大于降水量，17個點位大氣降塵樣品均為干沉降，大氣降塵硒的沉降通量計算公式為

式中：fall為硒的年沉降通量(mg/m2)；fall為降塵中硒的含量(mg/kg)；fall為接塵缸中降塵的總質(zhì)量(g)；fall×fall所得值為降塵中硒的年沉降量(mg)；為接塵缸的底面積(m2)。

1.4.2 降塵導致的表層土壤硒的年增量計算 為研究大氣降塵對表層土壤硒元素含量的影響，假設大氣降塵全部落在0 ～ 20 cm表層土壤中，且暫不考慮硒元素的輸出效應，則大氣降塵導致的表層土壤硒的年增量計算公式為

式中：ΔSe為單位質(zhì)量中硒的年增量(mg/kg)；fall為硒元素的年沉降通量(mg/m2)；為土壤容重(g/cm3)，研究區(qū)內(nèi)取1.5 g/cm3[15]；為0 ～ 20 cm表層土壤的厚度，取20 cm。

1.4.3 數(shù)據(jù)處理 采用IBM SPSS Statistics 22.0軟件處理原始數(shù)據(jù)，包括單變量的描述性統(tǒng)計和雙變量之間的Pearson相關(guān)性分析。采用Microsoft Excel 2010制作雙變量的相關(guān)性散點圖。

2 結(jié)果與分析

2.1 土壤、巖石、大氣降塵等不同介質(zhì)中的硒含量特征

研究區(qū)土壤全硒、土壤有效硒、巖石硒、降塵硒含量及土壤理化指標統(tǒng)計參數(shù)如表1所示。

表1 硒含量及土壤理化指標描述性統(tǒng)計

2.1.1 土壤全硒含量特征 土壤全硒含量最小值為0.04 mg/kg，最大值為0.65 mg/kg，標準差為0.12 mg/kg，變異系數(shù)為0.41(表1)，屬于高度變異，空間分布不均勻。全硒含量平均值為0.28 mg/kg，接近于全國土壤A層平均值0.29 mg/kg[16]，顯著高于山東省表層土壤背景值0.18 mg/kg[17]。根據(jù)DZ/T 0295—2016《土地質(zhì)量地球化學評價規(guī)范》[18]中的土壤硒分級標準，統(tǒng)計硒含量等級劃分情況如表2，其中足硒的樣本數(shù)最多，為68個，而富硒、邊緣、缺乏的樣本數(shù)分別為13個、10個、9個，可見研究區(qū)以足硒土壤為主，具有開發(fā)富硒土壤的潛力。

2.1.2 土壤有效硒含量特征 硒元素在土壤中有多種賦存形態(tài)，土壤硒總體含量稱為全硒，可供植物吸收利用的部分稱為有效硒[19]。以往研究表明，土壤硒形態(tài)大致可分為水溶態(tài)、離子交換態(tài)、碳酸鹽態(tài)、腐植酸態(tài)、鐵錳氧化態(tài)、有機結(jié)合態(tài)及殘渣態(tài)等[8]。土壤有效硒包括水溶態(tài)和可交換態(tài)硒酸根離子、亞硒酸根離子及有機硒小分子物質(zhì)。研究區(qū)土壤有效硒含量最小值為0.90 μg/kg，最大值為40.00 μg/kg(表1)；有效硒含量平均值為15.03 μg/kg，標準差為6.88 μg/kg，變異系數(shù)為0.46，屬于高度變異，空間分布不均勻。硒的平均有效度(有效硒與全硒比值)為5.70%，低于河北省麥田土壤的9.69%[20]和山東省淄博市博山區(qū)富硒農(nóng)業(yè)基地土壤的10.16%[21]，略高于天津市薊州富硒區(qū)土壤的5.63%[22]，顯著高于黑龍江省訥河市土壤的1.66%[23]。

表2 土壤硒等級劃分

2.1.3 巖石和大氣降塵硒含量特征 巖石硒含量為0.005 ～ 0.12 mg/kg，平均值為0.035 5 mg/kg(表1)，顯著低于土壤全硒含量，土壤全硒含量為巖石硒含量的7.89倍。巖石硒含量高于北京大清河流域寒武–奧陶系巖石的0.016 mg/kg，低于其石炭–二疊系、侏羅系巖石的0.07、0.057 mg/kg[24]，與山東省泰萊盆地灰?guī)r的0.06 ～ 0.18 mg/kg、花崗巖的0.04 ～ 0.06 mg/kg[25]差別不大。大氣降塵硒含量為0.65 ～ 2.53 mg/kg，平均值1.77 mg/kg(表1)，遠高于土壤全硒含量平均值0.28 mg/kg，達6.33倍；顯著低于天津市西郊大氣降塵的4.95 mg/kg[10]和石家莊市藁城區(qū)大氣降塵的5.09 mg/kg[26]。

2.2 土壤硒的來源分析

2.2.1 成土母巖 土壤硒含量與對應的巖石硒含量呈顯著正相關(guān)(圖2)，相關(guān)系數(shù)= 0.492(= 55，<0.01)，表明土壤硒含量水平受控于成土母巖。巖石中硒含量均值遠低于土壤中硒含量均值，相差約1個數(shù)量級(表1)，在巖石風化、土壤熟化過程中，碳酸鹽的淋失，導致風化形成的土壤體積、質(zhì)量與原巖差別很大[27]，質(zhì)量損失最多可達90% 以上[11]，即亦相差1個數(shù)量級。母巖的風化程度影響形成的土壤總量，可以理解為母巖風化越強，則從母巖中析出的硒元素總量就越多。而后土壤中的有機質(zhì)和腐殖質(zhì)將母巖因風化成土而釋放的硒吸附固化[28]，導致了土壤中硒的相對富集。因此土壤中的硒主要繼承了風化母巖中的硒，母巖是土壤硒的最終來源，是土壤硒含量變化的關(guān)鍵自然因素。

圖2 巖石與土壤中的硒含量相關(guān)性散點圖

2.2.2 大氣降塵 研究區(qū)東西緊鄰濰坊市、淄博市兩個工業(yè)城市，煤炭、石油燃燒產(chǎn)生氧化硒，以及工業(yè)生產(chǎn)產(chǎn)生的硒粉塵均會進入大氣中，因此大氣降塵無疑是不可忽略的研究對象。為研究大氣降塵對表層土壤硒含量的影響，計算硒年沉降通量和降塵導致的表層土壤硒的年增量，結(jié)果如表3所示。降塵硒含量雖然顯著高于土壤全硒含量水平，但受限于沉降總量，硒年沉降通量為0.14 ～ 0.40 mg/m2，平均為0.28 mg/m2。夏學齊等[12]研究得出黑龍江省松嫩平原南部降塵占土壤硒輸入比例最高可達90%，是土壤硒的主要輸入來源，硒的年沉降通量為0.238mg/m2，略低于研究區(qū)。研究區(qū)降塵導致的表層土壤硒的年增量平均值為0.000 9 mg/kg，年增長速率較小，占當前表層土壤硒含量平均值的0.33%，而在土壤日積月累的形成發(fā)育過程中，由大氣降塵導致的土壤硒的年增量不可忽視。綜上，大氣降塵是土壤硒的重要輸入端元。

表3 大氣降塵硒元素特征參數(shù)

2.3 土壤硒的影響因素

由于研究區(qū)成土母巖中碳酸鹽含量很高，對風化作用和成土過程有顯著的影響，其風化物形成的成土母質(zhì)，在當?shù)氐纳餁夂驐l件下發(fā)育為土壤，而土壤中碳酸鈣的地球化學作用明顯，常見碳酸鹽新生體，鹽基飽和，因此其具有獨特的理化性質(zhì)。由土壤全硒、有效硒含量與土壤理化性質(zhì)的相關(guān)分析(表4)表明，土壤pH與全硒(= –0.218，<0.05)、有效硒(= –0.270，<0.01)含量呈顯著負相關(guān)，有機質(zhì)含量與全硒(=0.501，<0.01)、有效硒(=0.510，<0.01)含量呈顯著正相關(guān)，土壤黏粒含量與有效硒含量(= –0.259，<0.01)呈顯著負相關(guān)，全硒、有效硒含量與陽離子交換量(CEC)的相關(guān)性不顯著。另外全硒與有效硒呈顯著正相關(guān)(=0.588，<0.01)，表明土壤中的有效硒含量隨全硒含量的增加而增加，顯著受控于全硒含量。

表4 硒與土壤理化性質(zhì)的相關(guān)性

注：*、**分別表示相關(guān)性達<0.05和<0.01顯著水平。

碳酸鹽巖的主要化學成分是CaO、MgO及CO2，在酸性條件下更有利于母巖的化學風化，更多母巖中的硒在低pH環(huán)境的成土過程中轉(zhuǎn)移至土壤，所以全硒和有效硒含量均與土壤pH呈顯著負相關(guān)。六價態(tài)的硒酸鹽不易被黏土礦物吸附固定[29]，所以有效硒含量與黏粒含量呈顯著負相關(guān)。有機質(zhì)中含有有機硒，同時有機質(zhì)含量與其對硒的吸附固定作用成正比[30]，導致有效硒含量隨有機質(zhì)吸附固定全硒含量的增加而增加，同時表明硒以有機結(jié)合態(tài)為主，所以全硒、有效硒含量與有機質(zhì)含量呈顯著正相關(guān)。

3 結(jié)論

1)研究區(qū)以足硒土壤為主，土壤有效硒含量顯著受控于全硒含量，土壤pH、有機質(zhì)、黏粒等理化性質(zhì)對硒及其有效性影響顯著。

2)研究區(qū)碳酸鹽巖硒含量是土壤硒含量的基礎(chǔ)，風化過程中碳酸鹽巖體積、質(zhì)量損失巨大，析出的硒元素經(jīng)有機質(zhì)和腐殖質(zhì)吸附，在成土過程中，土壤中的硒主要繼承了母巖中的硒，是土壤硒相對富集的主要原因。

3)研究區(qū)大氣降塵引起的土壤硒的年增長速率為0.33%，在土壤日積月累的形成發(fā)育過程中，大氣降塵是土壤硒的重要輸入端元。

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Sources, Availability and Influencing Factors of Soil Selenium in Carbonate Rock Area of Central Shandong

JIANG Bing1,2, WANG Songtao1,2, SUN Zengbing1*, ZHANG Hairui1, LIU Yang1

(1 Shandong Provincial No.4 Institute of Geological and Mineral Survey, Weifang, Shandong 261021, China; 2 Key Laboratory of Coastal Zone Geological Environment Protection, Shandong Geology and Mineral Exploration and Development Bureau, Weifang, Shandong 261021, China)

Carbonate rocks are widely distributed in the southwest of Qingzhou City, Shandong Province, which are an important source of soil parent material. Taking the soil in this area as the study target, selenium (Se) in rock, atmosphere and soil as well as soil properties were analyzed. The source, availability and influencing factors of soil Se were studied. The results showed that the mean content of soil total Se was 0.28 mg/kg, and most soils were sufficient in Se. The mean content of soil available Se was 15.03 μg/kg. The mean effective degree of Se was 5.70%. Available Se was significant positively correlated with the total Se. The mean content of rock Se was 0.035 5 mg/kg, which was significant positively correlated with the corresponding soil Se. The contents of soil total and available Se were significant negatively correlated with soil pH, and significant positively correlated with organic matter. Soil available Se was significant negatively correlated with clay content. The mean content of Se in atmospheric dustfall was 1.77 mg/kg, the annual settlement flux was 0.28 mg/m2, the annual increment of Se in the surface soil was 0.000 9 mg/kg with an annual growth rate of 0.33%. The content of soil Se in the carbonate rock area of central Shandong is mainly controlled by the parent rock, followed by atmospheric dust. Soil physicochemical properties also have significant impacts on Se and its availability.

Selenium; Soil; Carbonate rock; Atmosphere

X142

A

10.13758/j.cnki.tr.2022.04.024

姜冰, 王松濤, 孫增兵, 等. 魯中碳酸鹽巖區(qū)土壤硒來源、有效性及影響因素. 土壤, 2022, 54(4): 841–846.

山東省地質(zhì)礦產(chǎn)勘查開發(fā)局地質(zhì)勘查引領(lǐng)示范和科技創(chuàng)新項目(KC201903、202005、KC202207)資助。

(sunzb0721@163.com)

姜冰(1984—)，男，山東濰坊人，碩士，高級工程師，主要從事生態(tài)環(huán)境地球化學研究。E-mail: jbing08@163.com