劉 靜，聶琨璞，楊 蛟，王 浟，安國斐，戴 康

(1.新疆大學(xué) 物理科學(xué)與技術(shù)學(xué)院，烏魯木齊 830046；2.西南技術(shù)物理研究所，成都 610041)

引 言

堿金屬是一種具有強化學(xué)活性的金屬，普遍存在于地殼和海水之中，在早期的化學(xué)物理學(xué)、激光器的發(fā)明和最新的激光物理領(lǐng)域扮演著重要的角色。自激光的初始概念提出以來，人們對堿基激光器進(jìn)行了大量的實驗和理論研究。2003年，KRUPKE[1]小組提出了利用堿金屬蒸氣作為增益介質(zhì)，由窄線寬半導(dǎo)體激光器作為抽運源的三能級系統(tǒng)激光器，將其稱為半導(dǎo)體抽運堿金屬激光器(diode pumped alkali laser,DPAL)。它結(jié)合了化學(xué)激光器和固態(tài)激光器的優(yōu)點，量子效率高、輸出線寬窄、功率高，在冷原子制備、激光加工、醫(yī)學(xué)、軍工和航空航天等領(lǐng)域中均具有很好的應(yīng)用前景[2-5]。

雖然DPAL具有很大潛力，但是要實現(xiàn)高效運行，仍然受到多方面因素制約，需要進(jìn)一步探索。這些探索主要集中在兩個方面。一方面是對DPAL的泵源和抽運系統(tǒng)結(jié)構(gòu)的研究[6-8]：ZHDANOV小組[9]提出了流動式鉀金屬激光器的實驗方案，獲得了斜率效率為31%，最大輸出功率為5W的連續(xù)鉀激光；YACOBY小組[10]報道的流動式堿金屬激光器系統(tǒng)能以連續(xù)形式穩(wěn)定運行1h以上。另一方面是對激光工作介質(zhì)系統(tǒng)的研究[11-13]:在堿蒸氣中充入不同緩沖氣體，可以增加譜線線寬，提高抽運吸收效率，還可以加速兩個精細(xì)結(jié)構(gòu)能級間的能量交換，實現(xiàn)有效粒子數(shù)反轉(zhuǎn)；KRUPKE的小組[14]發(fā)現(xiàn)，在Rb蒸氣室中充入3He，隨著壓強升高，DPAL的輸出功率可提高到28W，光光轉(zhuǎn)換效率可以提高到50%。

在早期研究中，對Cs和Rb蒸氣，通常選擇烷烴類氣體或惰性氣體作為緩沖氣體。烴類分子具有較大的碰撞轉(zhuǎn)移截面，容易實現(xiàn)有效粒子數(shù)反轉(zhuǎn)，但在溫度較高時，可能會與堿原子發(fā)生反應(yīng)，造成功率下降、蒸氣池污染損壞等。惰性氣體有較高的穩(wěn)定性，但是碰撞轉(zhuǎn)移截面較小。對激光介質(zhì)中的碰撞能量轉(zhuǎn)移及輻射過程進(jìn)行探索，尤其是對緩沖氣體的研究，可以為改善和提高DPAL的輸出性能提供必要的數(shù)據(jù)支持。WANG小組[15-16]對激發(fā)態(tài)堿原子之間及堿-氣體系統(tǒng)中的碰撞能量轉(zhuǎn)移及輻射過程進(jìn)行了大量的實驗研究，得到了豐富的數(shù)據(jù)。對Rb-(Ar,N2)和Cs-(Ne,N2)混合蒸氣系統(tǒng)，測量了不同氣壓下nP3/2激發(fā)態(tài)的有效輻射率，并給出了相應(yīng)的碰撞轉(zhuǎn)移截面。LIU小組[17]對Rb-N2系統(tǒng)進(jìn)行了實驗研究，給出了Rb(5Pj)原子的精細(xì)結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)移截面和猝滅截面(下標(biāo)j為總角量子數(shù)，取1/2和3/2)，并討論了緩沖氣體壓強對熒光強度的影響。

本文中對Cs-N2系統(tǒng)中的精細(xì)結(jié)構(gòu)碰撞轉(zhuǎn)移過程進(jìn)行了研究，并與相同條件下Rb-N2系統(tǒng)中的實驗結(jié)果進(jìn)行了比較。Cs(Rb)-DPAL的工作溫度通常在380K以內(nèi)，充入緩沖氣體的壓強在104Pa～105Pa量級。堿蒸氣溫度過高，會在蒸氣池內(nèi)溫度較低的部位沉積，嚴(yán)重影響堿金屬激光器的正常運行。此外，蒸氣池內(nèi)的高溫，會導(dǎo)致蒸氣池對抽運光的吸收降低，進(jìn)而影響堿金屬激光器的光光轉(zhuǎn)換效率。因此選擇的實驗條件為：充入氮氣壓強1.33×104Pa和2.66×104Pa，系統(tǒng)溫度在303K～368K間變化。

激光激發(fā)堿原子至nP3/2激發(fā)態(tài)，利用激光感應(yīng)熒光(laser induced fluorescence,LIF)光譜方法測量了不同條件下系統(tǒng)的D1線和D2線熒光強度。實驗結(jié)果表明，在Cs-N2系統(tǒng)中，N2的充入加速了精細(xì)結(jié)構(gòu)能級間的能量交換，使得D2線熒光減弱，D1線熒光增強。在340K附近，系統(tǒng)具有較高的熒光轉(zhuǎn)換效率，隨N2壓強增加，D1線強度增強了；溫度大于340K后，D1線和D2線熒光強度迅速下降，熒光猝滅效應(yīng)增強了。在Rb-N2系統(tǒng)中，N2分子主要參與猝滅過程，隨溫度升高，D1線和D2線強度同步增加，溫度高于360K后，Rb-N2間的電子-振動轉(zhuǎn)移迅速增加，自發(fā)輻射熒光強度下降。

1 實 驗

圓柱形石英玻璃蒸氣室長7.5cm，直徑2.5cm，清洗后接入高真空系統(tǒng)，抽真空達(dá)到10-5Pa。蒸氣室中充入幾十毫克純銫，在室溫下充入1.33×104Pa氮氣(壓強由壓強計測定)，封閉蒸氣室從高真空系統(tǒng)斷開。利用同樣方法獲得充有純銫和2.66×104Pa氮氣的蒸氣室，以及純銣和1.33×104Pa、2.66×104Pa氮氣的蒸氣室。

實驗裝置如圖1所示，蒸氣室兩端套有純銅加熱套，由直流穩(wěn)壓電源控制，中部裹有導(dǎo)熱薄膜。蒸氣室溫度由雙通道熱電偶監(jiān)測，最小精度為±0.1℃。調(diào)節(jié)DL 100激光器分別輸出852.3nm(780.2nm)激光激發(fā)Cs(Rb)原子到nP3/2激發(fā)態(tài)，激光束的調(diào)諧準(zhǔn)直可由電荷耦合器件(charge-coupled device,CCD)監(jiān)測。在與激光束垂直方向上由像增強CCD(intensified CCD,ICCD)(Andor：Shamrock-SR-500i and iStar)探測堿原子D1線和D2線的熒光信號。圖中，PMT為光電倍增管(photomultiplier tube)。

Fig.1 Experimental setup

2 數(shù)據(jù)分析與討論

2.1 動力學(xué)過程及速率方程分析

堿原子的D1和D2線躍遷輻射示意圖如圖2所示。為了便于表述，圖中nS1/2、nP1/2和nP3/2能級分別用0，1，2表示。n表示能層,激光激發(fā)堿原子至nP3/2激發(fā)態(tài)，堿原子可以通過自發(fā)輻射D2、精細(xì)結(jié)構(gòu)碰撞轉(zhuǎn)移D1、碰撞猝滅等過程回到基態(tài)。

Fig.2 Schematic diagram of D1 and D2 line transition radiation of alkali atom

在Cs-N2系統(tǒng)中，可能存在的動力學(xué)過程有：

Cs(6P3/2)+M→Cs(6P1/2)+

Cs(6S1/2)-551.4cm-1

(1)

Cs(6P1/2)+M→Cs(6P3/2)+

Cs(6S1/2)+551.4cm-1

(2)

Cs(6P3/2)+M→Cs(6S1/2)+M

(3)

Cs(6Pj)+Cs(6Pj)→Cs(6Dj)+Cs(6S1/2)

(4)

式中，過程(1)和(2)對應(yīng)Cs原子的精細(xì)結(jié)構(gòu)碰撞轉(zhuǎn)移過程，M為基態(tài)Cs原子或緩沖氣體N2分子。過程(1)的轉(zhuǎn)移速率系數(shù)決定了D1線的強度。過程(3)是激發(fā)態(tài)Cs原子與M粒子的碰撞猝滅過程，這一過程不產(chǎn)生熒光。過程(4)是激發(fā)態(tài)Cs原子的能量合并過程，在本實驗中，系統(tǒng)溫度在303K～368K間變化，Cs蒸氣壓強約為10-4Pa～10-2Pa，充入緩沖氣體氮氣的壓強約為104Pa，激發(fā)態(tài)Cs原子間的能量合并過程可忽略。在Rb-N2系統(tǒng)中，也有類似的動力學(xué)過程發(fā)生。

在本實驗條件下，為簡化求解，忽略系統(tǒng)中的能量合并和其它轉(zhuǎn)移過程，只考慮精細(xì)結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)移、自發(fā)輻射和猝滅過程，對nP1/2和nP3/2能級建立速率方程[17]：

(5)

(6)

式中，n(t)為相應(yīng)激發(fā)態(tài)粒子數(shù)密度，t為時間，Z為精細(xì)結(jié)構(gòu)碰撞轉(zhuǎn)移率，Γ為自發(fā)輻射率，Q為碰撞猝滅率(包括各種無輻射躍遷過程)，下標(biāo)代表參加碰撞的能級(如圖2所示),12和21表示能級1到2,或者2到1的躍遷。

代入初始條件，設(shè)t=0時，n2(0)=n，n1(0)=0，求解速率方程有：

(7)

(8)

式中,ω±為與轉(zhuǎn)移率、自發(fā)輻射率和猝滅率有關(guān)的參數(shù)。

堿原子D1線和D2線自發(fā)輻射熒光強度分別為I1和I2：

(9)

(10)

式中，ν1和ν2分別為堿原子D1線和D2線的頻率。D2線和D1線的熒光強度比為:

(11)

設(shè)Q1=k1N，Z21=k21N，Z12=k12N。其中，k1為碰撞猝滅速率系數(shù)，k21和k12為精細(xì)結(jié)構(gòu)碰撞轉(zhuǎn)移速率系數(shù)，N為碰撞粒子數(shù)密度。由參考文獻(xiàn)[18]可知，對于Cs原子，Γ1=2.97×107s-1，Γ2=3.39×107s-1；對于Rb原子，Γ1=3.70×107s-1，Γ2=3.89×107s-1?；喓笥校?/p>

(12)

(13)

(12)式對應(yīng)Cs原子熒光強度比，(13)式對應(yīng)Rb原子熒光強度比。

2.2 溫度和N2壓強對D1線和D2線熒光強度的影響

圖3a和圖3b中分別給出了Cs-N2系統(tǒng)中充入不同壓強氮氣，實驗系統(tǒng)溫度從303K～368K均勻升高時，Cs原子D1線和D2線熒光強度隨溫度變化的實驗曲線。

Fig.3 Temperature dependence of spontaneous emission fluorescence in Cs-N2 systema—D2-line transition b—D1-line transitions

從圖3中可以看出，充入氮氣壓強為1.33×104Pa時，隨溫度升高，Cs原子D2線熒光強度迅速下降，D1線熒光強度先增加后減小，在333K附近出現(xiàn)一個極大值。此時，6P3/2能級向6P1/2能級的轉(zhuǎn)移增強，有較大的精細(xì)結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)移截面。在340K以后，隨溫度升高，D2線和D1線熒光強度均減小，即猝滅過程(3)發(fā)生的概率迅速增加了。充入氮氣壓強為2.66×104Pa時，隨溫度升高，Cs原子D2線熒光強度下降，D1線熒光強度也是先增加后減小，在333K附近，精細(xì)結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)移增強，D1線熒光出現(xiàn)極大值。340K以后，隨溫度升高，D2線和D1線熒光強度迅速減小，N2分子與激發(fā)態(tài)Cs原子間的電子-振動能量轉(zhuǎn)移迅速增加。

從圖3中還可以明顯看出，充入氮氣壓強不同，Cs-N2系統(tǒng)中D2線熒光強度隨溫度變化的實驗曲線形狀不同。在340K之前，充入氮氣壓強為1.33×104Pa時，D2線熒光強度有一個快速下降過程；充入氮氣壓強為2.66×104Pa時，D2線熒光強度下降較平緩。在340K之后，兩條曲線基本重合。而不同氮氣壓強下D1線的變化規(guī)律基本相似，都有一個先增加后減小的過程。充入氮氣壓強為2.66×104Pa時，D1線熒光強度的峰值更高一些。

總體來說，Cs-N2系統(tǒng)中D1線和D2線熒光強度隨溫度變化的規(guī)律類似，在300K～320K之間，緩沖氣體氮氣壓強的增加導(dǎo)致D2線熒光輻射減弱，D1線熒光緩慢增加；在320K～340K之間，激發(fā)態(tài)Cs原子密度達(dá)到一定閾值，N2分子更多參與到與激發(fā)態(tài)Cs原子間的精細(xì)結(jié)構(gòu)碰撞轉(zhuǎn)移，N2分子壓強的增加使得D2線熒光的下降減緩了，D1線熒光迅速增加，在333K附近達(dá)到極大值；溫度高于340K之后，D1線和D2線熒光強度下降，氮氣壓強的變化對熒光強度變化規(guī)律影響不大。

對Rb-N2系統(tǒng)，充入氮氣壓強分別為1.33×104Pa和2.66×104Pa時，D1線和D2線熒光強度隨溫度變化曲線如圖4所示。圖4a和4b分別是Rb原子5P3/2能級和5P1/2能級自發(fā)輻射的D2線和D1線熒光強度隨溫度變化曲線，實線對應(yīng)氮氣壓強為1.33×104Pa，虛線對應(yīng)氮氣壓強為2.66×104Pa。

從圖4中可以看出，在Rb-N2系統(tǒng)中，在360K之前，隨溫度升高，D2線和D1線熒光強度均緩慢增加；在363K附近，D2線和D1線強度均達(dá)到極大值；360K之后，隨溫度升高，D2線和D1線熒光強度均減小，即熒光猝滅過程迅速增強了。隨充入氮氣壓強的增加，D2線強度減弱，D1線強度增加，N2分子對激發(fā)態(tài)Rb原子間的精細(xì)結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)移貢獻(xiàn)加強了。

比較Rb-N2系統(tǒng)和Cs-N2系統(tǒng)中D2線和D1線熒光強度隨溫度的變化規(guī)律，可以看出，N2分子既參與了過程(1)表述的精細(xì)結(jié)構(gòu)碰撞轉(zhuǎn)移，同時參與了過程(3)表述的猝滅過程。對Cs-N2系統(tǒng)，D1線熒光強度在333K附近有一個明顯的峰值，隨充入氮氣壓強增加，峰值強度增加。N2分子對激發(fā)態(tài)Cs原子的猝滅效應(yīng)較強，溫度高于340K后，雖然基態(tài)Cs原子密度增加，但D2線和D1線熒光強度迅速減小。對Rb-N2系統(tǒng)，在360K之前，隨溫度升高，基態(tài)Rb原子密度增加，D2線和D1線熒光同步增強，N2分子更多參與到激發(fā)態(tài)Rb原子的精細(xì)結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)移過程，在360K之后，D2線和D1線熒光同步減弱，N2分子的猝滅效應(yīng)增強。

Fig.4 Temperature dependence of spontaneous emission fluorescence in Rb-N2 systema—D2-line transition b—D1-line transitions

2.3 Cs(6P3/2)原子的精細(xì)結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)移速率系數(shù)

對純Cs蒸汽池和分別充入氮氣壓強為1.33×104Pa和2.66×104Pa的Cs-N2系統(tǒng)，在323K～368K溫度范圍測量相應(yīng)的D1線和D2線熒光強度。對純Cs系統(tǒng)，基態(tài)Cs原子密度隨溫度升高而增加，其密度可由蒸氣壓公式給出[19]：

lgp=5.006+A+BT-1+ClgT+DT-3

(14)

式中，參數(shù)A=4.165，B=-3830，C=D=0,T為開爾文溫度,p為壓強。該公式在估算10-10Pa～102Pa范圍內(nèi)的堿蒸氣壓強時，誤差小于5%。在溫度不太高時，Cs原子密度可由理想氣體狀態(tài)方程估算。計算得到303K～393K范圍的Cs原子密度約為8.11×1010cm-3～4.91×1013cm-3。

圖5中給出了相應(yīng)溫度下的熒光強度比與基態(tài)Cs原子密度的關(guān)系。擬合直線與(12)式比較，由斜率給出精細(xì)結(jié)構(gòu)碰撞轉(zhuǎn)移速率系數(shù)。

Fig.5 Relationship between fluorescence intensity ratio and reciprocal number density of Cs atoms in ground state

由圖5中直線的斜率，得到Cs(6P3/2)原子的精細(xì)結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)移速率系數(shù)k21=3.56×10-8cm3/s。該結(jié)果與以前文獻(xiàn)中的數(shù)據(jù)k21=5.20×10-11cm3/s相比[20]，大了3個量級，這時需要考慮光學(xué)厚蒸氣中的輻射陷獲效應(yīng)，對(11)式中的有效輻射率進(jìn)行修正，由Holstein理論給出Cs原子6Pj→6S1/2的有效輻射率Γ1≈Γ2=8.01×107/s[21]。代入(11)式可得k21=8.43×10-11cm3/s，與參考文獻(xiàn)中給出的結(jié)果量級一致。

對Cs-N2系統(tǒng)，由圖6可以看出，在充入氮氣壓強為1.33×104Pa和2.66×104Pa時，N2分子對激發(fā)態(tài)Cs原子的猝滅效應(yīng)較強，D2線熒光強度隨溫度升高而減小，基態(tài)Cs原子和N2分子同時參與精細(xì)結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)移過程，(12)式中的粒子數(shù)密度N應(yīng)包括基態(tài)Cs原子和N2分子。僅由相應(yīng)溫度下的熒光強度比與基態(tài)Cs原子密度的關(guān)系，擬合直線給出的精細(xì)結(jié)構(gòu)碰撞轉(zhuǎn)移速率系數(shù)存在較大誤差。圖6a圖和圖6b中分別是充入氮氣壓強為1.33×104Pa和2.66×104Pa時，熒光強度比與基態(tài)Cs原子密度的關(guān)系。

Fig.6 Relationship between fluorescence intensity ratio and the reciprocal number of Cs atomic density in Cs-N2 mixturea—pN2=1.33×104Pa b—pN2=2.66×104Pa

由圖6中可知，Cs(6P3/2)原子的精細(xì)結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)移速率系數(shù)分別為k21=6.39×10-8cm3/s和1.05×10-7cm3/s。這里沒有考慮N2分子與Cs(6P3/2)原子的精細(xì)結(jié)構(gòu)碰撞和猝滅效應(yīng)，故結(jié)果比實際的精細(xì)結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)移速率系數(shù)大。由第2.2節(jié)中的分析可知，N2分子的猝滅效應(yīng)使得D2線熒光強度迅速下降，熒光強度比減小，斜率下降，精細(xì)結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)移速率系數(shù)增加。

3 結(jié) 論

實驗研究了Cs-N2系統(tǒng)中的精細(xì)結(jié)構(gòu)碰撞能量轉(zhuǎn)移過程，討論了緩沖氣體N2分子對Cs原子精細(xì)結(jié)構(gòu)能級間的能量交換加速作用，為實現(xiàn)DPAL的高效運行提供參考數(shù)據(jù)。在堿原子蒸氣室中分別充入1.33×104Pa和2.66×104Pa緩沖氣體氮氣，系統(tǒng)溫度設(shè)定在303K～393K間變化。DL100半導(dǎo)體激光器激發(fā)堿原子到nP3/2激發(fā)態(tài)，利用LIF光譜方法測量了不同條件下的D1線和D2線熒光強度。

實驗結(jié)果表明，在Cs-N2系統(tǒng)中，在溫度不太高時，N2分子在猝滅D2線熒光的同時，加速了精細(xì)結(jié)構(gòu)能級間的能量交換，使得D1線熒光增強。在340K附近，系統(tǒng)具有較高的熒光轉(zhuǎn)換效率，D1線熒光具有極大值。溫度大于340K后，D1線和D2線熒光強度迅速下降，激發(fā)態(tài)Cs(6P3/2)原子的能量主要以電子-振動能量轉(zhuǎn)移方式猝滅衰減。溫度低于340K，氮氣壓強的增加導(dǎo)致D2線熒光減弱，D1線熒光增強，N2分子促進(jìn)了Cs原子精細(xì)結(jié)構(gòu)能級間的能量交換。溫度高于340K，N2分子的猝滅效應(yīng)迅速增強，氮氣壓強的增加基本不引起D1線和D2線熒光衰減曲線的變化。

在Rb-N2系統(tǒng)中，隨溫度升高，D1線和D2線熒光強度同步變化，溫度低于360K時，D1線和D2線熒光強度增加，N2分子對精細(xì)結(jié)構(gòu)能級間能量交換的促進(jìn)作用不明顯。溫度高于360K后，Rb-N2間的碰撞猝滅效應(yīng)增強，D1線和D2線自發(fā)輻射熒光強度下降。氮氣壓強的增加使得D1線強度整體降低，而D2線熒光強度整體上升。N2分子密度的增加，促進(jìn)了Rb原子精細(xì)結(jié)構(gòu)能級間的能量交換作用。

對Cs和Rb蒸氣，選擇乙烷或甲烷作為緩沖氣體，雖然具有較大的碰撞轉(zhuǎn)移截面，但在溫度較高時，可能發(fā)生化學(xué)反應(yīng)影響激光器的正常工作。選擇惰性氣體He作為緩沖氣體，可以加速能級混合效率和譜線加寬，但是碰撞轉(zhuǎn)移截面較小，且有明顯的滲漏效應(yīng)。氮氣具有豐富的振轉(zhuǎn)能級，比惰性氣體原子的碰撞轉(zhuǎn)移截面大，且性質(zhì)較為穩(wěn)定，可以為不同環(huán)境下DPAL緩沖氣體的選擇提供參考數(shù)據(jù)。