王云萍，侯軍燕，袁 春，康文運，陳安民，張魯薇

(1.北京跟蹤與通信技術(shù)研究所，北京 100094； 2.北京市遙感信息研究所，北京 100192； 3.中國科學(xué)院 長春光學(xué)精密機(jī)械與物理研究所 激光與物質(zhì)相互作用國家重點實驗室，長春 130033)

引 言

強(qiáng)激光照射光學(xué)元件時能對光學(xué)元件造成不可逆的損傷，這個損傷是一個復(fù)雜物理的過程，激光特性和元件屬性都對損傷的結(jié)果有直接的影響，不同特性(如波長和脈寬)的激光對同一元件的損傷結(jié)果不同，由于光學(xué)元件的制作過程、方法和條件等的不同也會使得元件破環(huán)的結(jié)果不同。盡管激光參數(shù)和元件性質(zhì)都相同，使用環(huán)境和使用條件也會影響元件的破壞效果。在光學(xué)元件的應(yīng)用中，它的損傷和破壞有清晰的評價規(guī)則，光學(xué)元件光激光的毀傷閾值恰恰是對元件抗毀傷特性最直觀的評估，它不僅是保證光學(xué)元件正常使用的參照標(biāo)準(zhǔn)，還是研究光學(xué)元件損傷機(jī)理的重要參數(shù)[1-7]。光輻照光學(xué)元件時產(chǎn)生的毀傷涉及到光吸收反射、元件升溫、激光特性、元件自身屬性、多光子過程、激光場以及激光誘導(dǎo)等離子體等物理過程。對應(yīng)的薄膜損傷機(jī)理主要可以分為：熱效應(yīng)和場效應(yīng)，其中熱效應(yīng)主要存在于較長脈寬和連續(xù)照射中，而場效應(yīng)主要在存在于較短脈沖中[8-9]。光照射光學(xué)元件時，光學(xué)元件的薄膜將吸收的光子能量并轉(zhuǎn)變成熱量，產(chǎn)生個別位置的高溫以及高溫度梯度，導(dǎo)致激光對薄膜的融化或由于熱應(yīng)力而導(dǎo)致薄膜破裂損傷，其主要由薄膜中存在雜質(zhì)和缺陷導(dǎo)致的，因此是非本征的。而對于光場效應(yīng)，主要探究光波傳播過程中形成的駐波對光學(xué)薄膜進(jìn)行的毀傷，在激光輻照期間，電子來不及將獲得的能量轉(zhuǎn)移到晶格時，毀傷機(jī)制主要是非線性的多光子吸收以及電子雪崩，其主要由材料的本身屬性所決定，因此是本征的。

目前，國內(nèi)外學(xué)者研究了光學(xué)薄膜的破環(huán)與激光參量、照射光斑尺寸、光照累積次數(shù)等要素之間的聯(lián)系。LI等人采用輸出波長為1064nm的納秒脈沖激光對HfO2薄膜進(jìn)行了毀傷測試[10]，發(fā)現(xiàn)1-on-1和S-on-1(S為脈沖數(shù))兩種測試下的損傷閾值分別為15.75J/cm2和11.90J/cm2。S-on-1條件下的毀傷閾值明顯低于1-on-1的閾值，這體現(xiàn)了S-on-1測試方式的累積效應(yīng)。PAN等人采用1064nm波長的激光照射HfO2/SiO2光學(xué)薄膜[11]，測量了HfO2/SiO2的毀傷閾值，結(jié)果發(fā)現(xiàn)，毀傷閾值隨缺陷的增加而下降，形貌表現(xiàn)為熱效應(yīng)。DENG等人采用輸出波長為1064nm和532nm的納秒脈沖激光對SiO2、HfO2和TiO23種單層薄膜樣片進(jìn)行了損傷測試[12]，結(jié)果表明，SiO2、HfO2和TiO2的毀傷閾值都隨脈沖光頻率的增加而減小。WANG等人采用輸出波長為355nm的納秒脈沖激光以1-on-1和S-on-1兩種測試方式下對HfO2/SiO2薄膜進(jìn)行了損傷測試[13]，發(fā)現(xiàn)1-on-1條件下的損傷閾值遠(yuǎn)高于S-on-1的損傷閾值。在多次輻射的模式下，影響損傷閾值的主要因素是不可逆的激光誘導(dǎo)缺陷和天然缺陷的累積。SHAN等人采用波長為1064nm和355nm的納秒脈沖激光對HfO2/SiO2進(jìn)行了毀傷測試[14]，發(fā)現(xiàn)1064nm波長的缺陷損傷閾值幾乎與532nm波長的缺陷閾值相同。

隨著激光技術(shù)的發(fā)展，人們越來越關(guān)注飛秒激光與光學(xué)薄膜的損傷研究。YUAN等人研究了飛秒激光誘導(dǎo)ZrO2和HfO2的損傷閾值[15]，發(fā)現(xiàn)這兩種薄膜的損傷形貌不同于納秒激光的損傷形貌。NGUYEN等人討論了真空中介質(zhì)氧化膜的飛秒脈沖損傷閾值[16]，發(fā)現(xiàn)環(huán)境氣壓不會影響單脈沖飛秒激光的損傷閾值，而多脈沖飛秒激光的損傷閾值隨著氣壓的降低而減小。SHI等人開展了飛秒激光照射HfO2/SiO2薄膜的損傷實驗[17]，在1-on-1下觀測到了膜層剝落的現(xiàn)象。YUAN等人比較了飛秒和納秒激光誘導(dǎo)單層HfO2膜和HfO2/SiO2高反膜的損傷[18]，對于納秒激光，單層HfO2膜的損傷閾值低于高反膜的損傷閾值；而飛秒激光確相反，單層HfO2膜的閾值高于高反膜的閾值。在納秒范圍內(nèi)，雜質(zhì)或缺陷以及熱擴(kuò)散對涂層的激光損傷起著重要作用。基于飛秒激光超快超強(qiáng)的特點，飛秒脈沖照射光學(xué)薄膜導(dǎo)致的破壞將不同于長脈沖激光導(dǎo)致的薄膜破壞損傷，強(qiáng)場電離起著重要的作用。

本文中采用鈦∶藍(lán)寶石脈沖放大系統(tǒng)輸出的飛秒激光作為光源，通過S-on-1的測試方法，對多光譜濾光片的前膜進(jìn)行了激光毀傷閾值的測試，使用顯微鏡觀測了濾光片前膜的損傷形貌，并對實驗結(jié)果進(jìn)行了分析，從脈沖累積以及光場效應(yīng)對測量的結(jié)果進(jìn)行了解釋。

1 實 驗

1.1 樣品定制

多光譜濾光片不同于傳統(tǒng)濾光片，往往需要針對特定的應(yīng)用場景進(jìn)行特殊設(shè)計。本文中采用電子束蒸發(fā)工藝定制了一種基底材料為熔石英的濾光片，圖1中給出了濾波片的光譜曲線。該濾光片由于其光譜要求比較特殊，膜層采用非規(guī)整結(jié)構(gòu)層，基本的層結(jié)構(gòu)是光學(xué)厚度不等的高低折射率材料(Ta2O5和SiO2)交替疊加，前膜為主峰濾光膜，后膜為截止濾光膜，它們具有不同的膜層結(jié)構(gòu)。前膜和后膜的透射光譜曲線如圖1a所示，其組合的光譜曲線如圖1b所示，光譜范圍為440nm～520nm。

Fig.1 Spectral curve of the filtera—spectral curves of front and rear films b—spectral curve of front film and rear film combination

1.2 實驗裝置

圖2中給出了大氣環(huán)境中飛秒激光對光學(xué)薄膜毀傷的實驗裝置圖。實驗中采用鈦∶藍(lán)寶石脈沖放大系統(tǒng)輸出飛秒激光，其波長、寬度分別為800nm和50fs，偏振狀態(tài)為線偏振。一個由計算機(jī)控制旋轉(zhuǎn)的半波片和格蘭棱鏡對輸出的脈沖能量進(jìn)行調(diào)控，脈沖能量的波動低于2%。使用一個平凸聚焦透鏡(焦距為10cm)將激光脈沖垂直匯聚到樣品表面，通過刀片法測量在此處位置的光斑直徑為3μm。待測樣品被固定在一個由計算機(jī)控制的電動3維平移臺(Thorlabs，PT3/M-Z8，精度為±1.5μm)上，平移臺最小移動步長為1μm。一個顯微鏡和相機(jī)用于實時觀測飛秒脈沖對薄膜毀傷的實驗過程，實驗結(jié)束后使用更精密的顯微鏡細(xì)致觀測前后膜的毀傷形貌。

Fig.2 Experimental setup for femtosecond laser damage to optical thin films

1.3 激光損傷閾值測試

采用國際標(biāo)準(zhǔn)ISO11254“S-on-1”作用模式[19]，即多次輻照測試。實驗過程中，脈沖能量密度逐步降低，直至樣品沒有被破壞，每個脈沖能量密度采樣30個點，每兩個脈沖照射點之間距離為200μm，依次記錄下每個激光能量密度下?lián)p傷的測試點占所有測試點的比例。并對激光輻照次數(shù)取不同的值(1，2，5和10)，繪制出不同S值對應(yīng)的破壞幾率與脈沖能量密度的曲線圖。在降低能量密度過程中，當(dāng)毀傷幾率為零時候，即為相應(yīng)的激光誘導(dǎo)損傷閾值(laser induced damage threshold，LIDT)[20]。

2 結(jié)果與討論

圖3顯示了不同S值(1，2，5和10)下毀傷幾率隨脈沖能量密度的變化以及LIDT與脈沖數(shù)的關(guān)系。根據(jù)圖3可以得到S值分別為1，2，5和10時的損傷閾值分別為1.68J/cm2、1.56J/cm2、1.44J/cm2和1.42J/cm2，隨著激光照射個數(shù)的提高，LIDT不斷降低。這是因為激光脈沖的多次輻射將對光學(xué)膜產(chǎn)生累積效應(yīng)，即使用能量密度低于LIDT的激光輻射樣品，雖然這個能量密度下的脈沖不足以損傷樣品，但對材料表面會產(chǎn)生一個微弱且不可逆的作用，緊接著后續(xù)的脈沖會加強(qiáng)這個微弱的作用，當(dāng)脈沖數(shù)目到達(dá)一定程度時會對材料表面產(chǎn)生損壞。正是因為累積效應(yīng)使得S-on-1測試下的LIDT低于1-on-1的LIDT，且S值越大損傷閾值越低，這種現(xiàn)象可以通過顯微鏡拍攝的圖像進(jìn)行觀測。圖4是不同S值(1和2)下薄膜損傷形貌圖。發(fā)現(xiàn)在S=1的情況下，激光能量密度為1.73J/cm2時照射的中心區(qū)域模糊不清；而在相同能量密度下，S=2時光斑較清晰。YUAN等人測試了1-on-1和S-on-1下激光對光學(xué)薄膜的LIDT[21]，發(fā)現(xiàn)在1000-on-1方法下的LIDT比1-on-1方法下的LIDT低。WANG等人[13]在1-on-1和S-on-1兩種模式下進(jìn)行激光損傷探測，發(fā)現(xiàn)單次輻射激光誘導(dǎo)的LIDT遠(yuǎn)高于多次輻射的LIDT。

Fig.3 Damage probability and threshold under different S values (1, 2, 5 and 10) for front filma—damage probability b—damage threshold

Fig.4 Damage morphologies of front film under 1-on-1 and 2-on-1

飛秒激光具備的超短和超強(qiáng)性質(zhì)，它對光學(xué)薄膜的毀傷機(jī)制主要為非線性的多光子電離、碰撞電離以及隧穿電離。一般認(rèn)為，當(dāng)飛秒脈沖的持續(xù)區(qū)間相對較長時，非線性的多光子電離、碰撞電離共同起作用；當(dāng)脈寬較短時，由多光子電離形成的自由電子足以對薄膜造成損傷；當(dāng)脈寬極短時，主要的機(jī)制是隧穿電離[22-23]。實驗過程中使用的脈寬為50fs，所以只考慮多光子電離對光學(xué)薄膜的損傷作用。初始導(dǎo)帶電子由多光子電離產(chǎn)生，隨后導(dǎo)帶電子迅速吸收激光能量，當(dāng)其能量大于材料的帶隙能時會與價帶電子發(fā)生碰撞產(chǎn)生另一個電子，進(jìn)而形成極多的自由電子，當(dāng)它的濃度達(dá)到1021cm-3時便會造成薄膜的損傷[22,24]。一般而言，由多光子電離產(chǎn)生的自由電子足夠多，而由材料本身的雜質(zhì)和缺陷產(chǎn)生的電子非常少以至于可以被忽略。所以，飛秒脈沖對光學(xué)膜的毀傷是本征的，由材料自身性質(zhì)決定[25]。薄膜中自由電子的激發(fā)過程取決于局部的場強(qiáng)分布，為此，作者計算了薄膜的電場分布。由于膜層為中心厚度不等的非規(guī)整膜系結(jié)構(gòu)，因而呈現(xiàn)出與常規(guī)濾光片不同的電場分布特性，圖5中給出了800nm波長的前膜電場分布。

由圖5可以看出，多光譜濾光片前膜確實存在局域的場增強(qiáng)效應(yīng)，只有前部分膜層有場分布。干涉場的強(qiáng)弱與薄膜駐留的激光能量多少相對應(yīng)，這樣特定的光學(xué)薄膜在激光場的輻照下，薄膜某一位置處的脈沖電場越高則LIDT越低[26]。由此可知，前膜的損傷形貌出現(xiàn)逐層剝離的現(xiàn)象，圖4驗證了這一結(jié)論。另外，前膜電場隨膜層分布較規(guī)律，存在隨著薄膜厚度(圖5中，QWOT是1/4的波長光學(xué)厚度(quarter wavelength optical thickness))的增加，電場強(qiáng)度逐漸下降的趨勢。因此，在1-on-1和2-on-1測試方法下，隨著飛秒激光能量密度的增加，前膜損傷區(qū)域的輪廓越來越清晰、規(guī)整，并逐漸出現(xiàn)清晰的分層現(xiàn)象，如圖4所示。因此，當(dāng)前實驗條件下，薄膜的損傷機(jī)制主要是場效應(yīng)。

Fig.5 Electric field distribution of front film for 800nm wavelength

3 結(jié) 論

利用飛秒激光脈沖對多光譜濾光片的前后膜進(jìn)行了激光損傷閾值測試，并使用顯微鏡觀測濾光片前后膜的損傷形貌。發(fā)現(xiàn)隨著照射次數(shù)的增加損傷閾值逐漸降低，這主要是由于激光的多次輻射會對光學(xué)薄膜產(chǎn)生累積效應(yīng)所引起的。由于飛秒激光的寬度極短，薄膜導(dǎo)帶電子由多光子電離產(chǎn)生，隨后導(dǎo)帶電子迅速吸收激光能量，當(dāng)其能量大于材料的帶隙能時會與價帶電子發(fā)生碰撞產(chǎn)生另一個電子，進(jìn)而形成大量的自由電子，從而對薄膜造成損傷。其次，在1-on-1和2-on-1測試方法下，濾光片前膜損傷區(qū)域出現(xiàn)清晰的分層現(xiàn)象。計算的薄膜電場分布表明，電場隨著膜層數(shù)的增加而下降，電場的分布是薄膜分層損傷的主要原因。