劉士煒，葉地發(fā)，劉杰

（1 北京計(jì)算科學(xué)研究中心，北京100193）

（2 北京應(yīng)用物理與計(jì)算數(shù)學(xué)研究所，北京100088）

（3 中國工程物理研究院研究生院，北京100193）

0 引言

飛秒強(qiáng)激光場與原子相互作用是探索原子內(nèi)部結(jié)構(gòu)及其運(yùn)動(dòng)規(guī)律的主要實(shí)驗(yàn)技術(shù)之一，其研究熱點(diǎn)集中在激光場驅(qū)動(dòng)的電子再碰撞過程中的高階閾上電離、高次諧波產(chǎn)生以及非序列電離等現(xiàn)象［1-2］。隨著激光技術(shù)以及實(shí)驗(yàn)測量手段的發(fā)展，原子多重電離中的電子關(guān)聯(lián)逐漸成為當(dāng)前強(qiáng)場領(lǐng)域所關(guān)心的熱點(diǎn)問題之一［3］。近年來，許多研究分別在實(shí)驗(yàn)與理論上成功探索了強(qiáng)激光場中稀有氣體原子的雙電離動(dòng)力學(xué)過程中的電子關(guān)聯(lián)［4］。此外，在一些三重電離、四重電離的實(shí)驗(yàn)觀測中也看到了再碰撞引起的所謂的“膝蓋（knee）結(jié)構(gòu)［5］”以及在長波長范圍內(nèi)可能存在從（e，2e）到（e，ne）的散射機(jī)制［6］，即多個(gè)電子同時(shí)發(fā)生再碰撞電離。對(duì)于更高電荷態(tài)離子，相對(duì)論效應(yīng)和磁場效應(yīng)的出現(xiàn)將使電子關(guān)聯(lián)行為更為復(fù)雜［7-9］。理論上通?？梢杂猛暾牧孔恿W(xué)描述激光與原子相互作用。然而到目前為止，僅獲得了針對(duì)激光驅(qū)動(dòng)氦原子的含時(shí)薛定諤方程（Time Dependent Schr?dinger Equation，TDSE）的數(shù)值解［10］。也有一些近似的方法用以研究多重電離，例如通過一維TDSE 來探討鋰三重電離過程中關(guān)于波函數(shù)對(duì)稱性的作用［11］以及采用時(shí)變緊密耦合（Time Dependent Close-Coupling，TDCC）方法研究鋰電離過程中四體Coulomb 問題的碎裂構(gòu)型等［12-14］。另一方面，一些工作成功地利用了費(fèi)米分子動(dòng)力學(xué)方法（Fermionic Molecular Dynamics，F(xiàn)MD）來研究激光原子相互作用、激光分子相互作用以及激光團(tuán)簇相互作用［15］。此模型是利用Heisenberg 勢與Pauli 勢的輔助排斥勢對(duì)經(jīng)典軌道方法進(jìn)行量子修正［16］。近年來，一些研究成功運(yùn)用該模型研究了碳原子在強(qiáng)激光脈沖下響應(yīng)的四重電離［17］、激光驅(qū)動(dòng)單個(gè)氙原子中六個(gè)價(jià)電子的動(dòng)力學(xué)過程［18］、強(qiáng)激光場中銣原子［19］以及氬原子的電離等［20-21］。

本文通過改進(jìn)的多電子原子系統(tǒng)的動(dòng)力學(xué)經(jīng)典軌道蒙特卡羅（Classical trajectory Monte Carlo with the Heisenberg potential，CTMC-H）模型［19，22］來研究激光驅(qū)動(dòng)鋰（lithium，Li）原子的電離問題。該方法是在傳統(tǒng)的經(jīng)典軌道模型的基礎(chǔ)上引入了Heisenberg 勢的量子修正。通過最小化系統(tǒng)哈密頓方法并對(duì)照實(shí)驗(yàn)上鋰各個(gè)價(jià)態(tài)的電離能，獲得了鋰原子的基態(tài)穩(wěn)定構(gòu)型，并通過求解經(jīng)典牛頓方程研究了強(qiáng)度范圍為1013W/cm2至1017W/cm2的鋰的總電離概率。我們發(fā)現(xiàn)在鋰的雙電離和三重電離中都存在基于再散射機(jī)制的非序列電離過程。通過Li3+的相關(guān)動(dòng)量譜重點(diǎn)研究了三重電離中的再散射行為。此外，根據(jù)Dalitz 圖［23］中映射的電子能量分布，發(fā)現(xiàn)在非序列三重電離中存在清晰的電子關(guān)聯(lián)印記。若沒有特殊說明，本文中的公式符號(hào)均采用原子單位制（atomic units，a.u.）。

1 經(jīng)典多體模型

在研究電子碰撞等問題中，傳統(tǒng)的經(jīng)典軌道蒙特卡羅（Classical Trajectory Monte Carlo，CTMC）方法是將電子視為經(jīng)典點(diǎn)粒子，在充分考慮電子與原子核以及電子與電子之間的庫侖相互作用的情況下，利用經(jīng)典牛頓運(yùn)動(dòng)方程來求解電子隨時(shí)間演化的動(dòng)力學(xué)過程。電子的初始動(dòng)量和位置通過蒙特卡羅隨機(jī)取樣獲得，例如束縛電子的初始分布可以從具有固定總能量（一般是原子的基態(tài)能量）的微正則系綜中取樣［24］。但是在對(duì)于多電子原子動(dòng)力學(xué)的模擬中，由于不存在束縛電子的能量下限使得經(jīng)典方法描述的原子會(huì)發(fā)生非物理的自電離而不穩(wěn)定?；贖eisenberg 勢與Pauli 勢修正的FMD 方法［16］可以成功的模擬高Z原子的經(jīng)典穩(wěn)定構(gòu)型［25］，并在涉及多體碰撞和強(qiáng)場電離等方面有重要應(yīng)用［19，22，26-28］。本文模型是基于經(jīng)典方法的改進(jìn)［29］，系統(tǒng)的哈密頓量為

式中，電子i的位置和動(dòng)量分別用ri和pi表示。在電子與核的相互作用中引入Heisenberg 勢的量子修正來模擬Heisenberg 不確定原理，其目的是為了禁止電子進(jìn)入量子力學(xué)禁止的經(jīng)典相空間區(qū)域［16］，其形式為

式中，參數(shù)α控制Heisenberg 勢的剛性，ξi用以擬合原子的電離能并形成穩(wěn)定的準(zhǔn)經(jīng)典基態(tài)構(gòu)型，可以通過?H/?ri=0，?H/?pi=0 來確定，即體系所有可能出現(xiàn)的運(yùn)動(dòng)狀態(tài)中，基態(tài)的能量處于極值。在本文模型中N=Z=3。通過將電子一個(gè)接一個(gè)地添加獲得鋰元素各個(gè)價(jià)態(tài)的哈密頓量并在每個(gè)步驟中重復(fù)上述操作，獲得了Li 原子的電子初態(tài)構(gòu)型，其中3 個(gè)電子處于同一平面上并顯示了明顯的殼層結(jié)構(gòu)，內(nèi)殼層的兩個(gè)電子成對(duì)地排列在原子核周圍，外層的電子離原子核的距離比其他兩個(gè)電子稍遠(yuǎn)，穩(wěn)定構(gòu)型的相關(guān)參數(shù)為Ip1=0.198，Ip2=2.780，Ip3=4.500；ξ1=1.569，ξ2=0.992，ξ3=0.954；r1=2.408，r2=0.361，r3=0.398，如圖1 所示。我們注意到位于同一殼層的兩個(gè)電子離核距離r2、r3的取值略有不同，這是因?yàn)椋ㄅc先前的FMD方法［16］不同）引入了不同的擬合參數(shù)ξi來精確模擬鋰原子各個(gè)價(jià)態(tài)的電離能。

圖1 鋰原子基態(tài)的經(jīng)典電子構(gòu)型以及鋰原子隨激光強(qiáng)度變化的電離率，激光波長為800 nmFig.1 The configuration of classical lithium atom and the ionization rate of Li as a function of the laser intensities，the laser wavelength is 800 nm

系統(tǒng)的哈密頓量式（1）在所有位置向量和所有動(dòng)量向量的單獨(dú)旋轉(zhuǎn)下是不變的［30］。這意味著H(r1，r2，r3；p1，p2，p3)=H(Ω1r1，Ω1r2，Ω1r3；Ω2p1，Ω2p2，Ω2p3)，其中Ω1和Ω2是兩個(gè)不同的Euler 旋轉(zhuǎn)操作。這一事實(shí)在模擬中被用來生成具有相同總能量的電子的隨機(jī)初始條件。針對(duì)上述基態(tài)構(gòu)型利用蒙特卡羅采樣技術(shù)隨機(jī)Euler 旋轉(zhuǎn)來獲取Li 原子基態(tài)下具有不同初始位置和動(dòng)量的電子系綜［29］。線極化激光場的電場的形式取E(t)=E0f(t)cos(ωt)ex，其中E0和ω分別是激光場的振幅和頻率，包絡(luò)函數(shù)為f(t)=sin2(πt/T)，T為脈沖長度，激光磁場B由ez×E/c給出，其中c是光速。

2 主要結(jié)果

2.1 Li 原子的多重電離率

在本文的模擬中，激光場與鋰原子相互作用的系統(tǒng)動(dòng)力學(xué)由正則方程描述，這是因?yàn)閺?qiáng)激光能夠?qū)㈦娮蛹铀俚阶銐虼蟮乃俣龋沟秒娮拥牡虏剂_意波長（電子位置的不確定性）遠(yuǎn)小于其在強(qiáng)激光場中的抖動(dòng)距離（電子軌跡的典型空間尺度）；以800 nm，1 PW/cm2的線偏振激光為例，電子在光場中的抖動(dòng)速度為vquiver=E/ω≈3 a.u.，對(duì)應(yīng)的德布羅意波長為λ=h/vquiver≈0.3 a.u.而電子在光場中的抖動(dòng)距離λquiver=E/ω2≈50 a.u.遠(yuǎn)大于λ。本文后續(xù)主要關(guān)注遠(yuǎn)大于1 PW/cm2強(qiáng)度的激光場中的原子電離過程。因此，在計(jì)算中，經(jīng)典軌道方法可以近似描述電子的動(dòng)力學(xué)過程。使用標(biāo)準(zhǔn)的4～5 階Runge-Kutta 方法來數(shù)值求解3 個(gè)電子的經(jīng)典動(dòng)力學(xué)方程，且根據(jù)電子的最終能量是否為正來判斷電離軌道［31］。對(duì)應(yīng)每一個(gè)確定的激光參數(shù)，跟蹤超過106條不同初始條件下的經(jīng)典軌道以確保統(tǒng)計(jì)結(jié)果的收斂性。每條軌道的電子初始狀態(tài)由蒙特卡羅采樣技術(shù)對(duì)Li 原子的基態(tài)構(gòu)型進(jìn)行隨機(jī)Euler 旋轉(zhuǎn)得到。在追蹤大量軌跡后獲得電離率Pn=kn/ktot，其中kn是末態(tài)離子的電荷數(shù)為n的電離事件的軌道數(shù)，而ktot是模擬的總軌道數(shù)。圖1（b）是800 nm 線偏振激光中強(qiáng)度范圍在0.01 PW/cm2至250 PW/cm2的Li 的各個(gè)價(jià)態(tài)的電離率曲線，激光的脈沖寬度T=25 fs。由于Li 原子屬于電子結(jié)構(gòu)較為特殊的堿金屬元素，第一電離能Ip1很小即最外層電子很容易發(fā)生電離，而次外層電子由于相對(duì)大的電離能而較難電離，于是發(fā)現(xiàn)在很長的激光參數(shù)范圍內(nèi)主要通道是單電離。因此，由再碰撞引起的雙電離膝蓋結(jié)構(gòu)的激光參數(shù)范圍也很長［4，31］。本文更關(guān)心的是三重電離通道，這主要是因?yàn)槿仉婋x包含了兩個(gè)電子以上的電子關(guān)聯(lián)?？梢钥吹饺仉婋x的激光參數(shù)大約在大于3 PW/cm2的強(qiáng)度范圍內(nèi)。而在約60 PW/cm2時(shí)，Li3+的離子產(chǎn)量出現(xiàn)膝蓋結(jié)構(gòu)的拐點(diǎn)［32-33］，即激光強(qiáng)度小于60 PW/cm2的三重電離屬于非序列三重電離。

2.2 Li3+離子的動(dòng)量譜

電離后的離子動(dòng)量譜可以為研究電離的整個(gè)過程提供更為豐富的動(dòng)力學(xué)信息。根據(jù)動(dòng)量守恒，利用電子的末態(tài)動(dòng)量計(jì)算三重電離Li3+的動(dòng)量分布。將鋰原子體系的能量寫為

式中，Pion表示鋰原子核的動(dòng)量。在這里將原子核、三個(gè)電子之間的相互作用記為V。因此能量隨時(shí)間的變化為

式中，vion，vi分別表示原子核以及三個(gè)電子的速度。根據(jù)帶電粒子在電磁場中的洛倫茲方程

將式（5）帶入式（4）得到

式中，Pk、pk，i分別表示原子核以及三個(gè)電子在激光傳播方向（k=E×B）的動(dòng)量，c是光速。在激光場與鋰原子相互作用的過程中，電子通過吸收一定的光子能量來克服庫侖勢的束縛，根據(jù)能量守恒有n?ω=Eion+其中Eion和Ei分別表示原子核與電子的末態(tài)能量，Ipi為電離能，n是鋰原子體系吸收的光子個(gè)數(shù)。在電離過程中，光子的線動(dòng)量Δpk=n?ω/c會(huì)傳遞給電離電子和原子核，即n?ω/c=［Eion+結(jié)合式（6）可以看出，系統(tǒng)沿激光傳播方向動(dòng)量的改變量正比于體系總能量的改變量，比例常數(shù)為1/c［34］。因此，Li3+激光電場極化方向、磁場極化方向和傳播方向末動(dòng)量（PE，PB，Pk）為

對(duì)比圖2（a）與（d），發(fā)現(xiàn)強(qiáng)度為20 PW/cm2下Li3+在激光極化方向PE的動(dòng)量分布呈現(xiàn)出雙峰結(jié)構(gòu)，而強(qiáng)度為100 PW/cm2的Li3+激光極化方向動(dòng)量譜表現(xiàn)為在零值附近的尖峰狀結(jié)構(gòu)。一般情況下，電離電子的動(dòng)量是電離時(shí)電子的初始動(dòng)量與激光場驅(qū)動(dòng)電子運(yùn)動(dòng)的漂移動(dòng)量的和，而電子的漂移動(dòng)量依賴于電離時(shí)激光場的矢勢，通常認(rèn)為束縛電子電離時(shí)的初始動(dòng)量很?。梢杂靡粋€(gè)峰值在0 的高斯分布描述）。如果電子是被激光場越壘電離，則電子的電離率取決于激光場的相位，并在電場峰值附近電離的概率最大，此時(shí)的激光場的矢勢較小，因此電子末態(tài)動(dòng)量將集中在零動(dòng)量附近。如果第一次電離的電子有一定的概率返回母離子（通常在場強(qiáng)幾乎為零時(shí)返回）并與其它電子發(fā)生再碰撞后電離，則最后的能量約為2Up，Up=E20/(4ω2)表示電子在激光場中的平均抖動(dòng)動(dòng)能。而母離子中的內(nèi)殼層電子在碰撞后由于能量較低，不能直接電離而被激發(fā)到激發(fā)態(tài)上，等到在下一個(gè)場強(qiáng)峰值附近電離而獲得了較小的末態(tài)動(dòng)量，因此Li3+的動(dòng)量分布將會(huì)偏離零點(diǎn)。在20 PW/cm2下Li3+離子的雙峰狀動(dòng)量分布表明這時(shí)的電離過程是再散射導(dǎo)致的非序列三重電離。而100 PW/cm2的Li3+離子的高斯型動(dòng)量分布表明該強(qiáng)度下的電離的主要通道是序列三重電離。圖2（b）與（e）中展示了不同場強(qiáng)下Li3+在激光磁場方向的動(dòng)量PB的分布，動(dòng)量譜始終表現(xiàn)為峰值在零點(diǎn)的尖峰狀結(jié)構(gòu)。對(duì)于激光傳播方向k，帶電粒子會(huì)受到洛倫茲力的作用。因此，Li3+動(dòng)量峰狀結(jié)構(gòu)分布的峰值會(huì)輕微偏離零點(diǎn)，如圖2（c）和（f）。這是由于在電離過程中對(duì)激光場能量的吸收伴隨著光子動(dòng)量的傳遞，根據(jù)式（7），系統(tǒng)會(huì)在光場的傳播方向額外獲得動(dòng)量。

圖2 Li3+電離的動(dòng)量分布Fig.2 The momentum distribution of Li3+

2.3 三重電離的電子能量關(guān)聯(lián)譜

在不同的電離機(jī)制下，電子的最終能量分配是不同的。為了進(jìn)一步研究再碰撞對(duì)三重電離的影響，在圖3 中利用Dalitz 圖［22］的形式描述了不同場強(qiáng)下電子的能量分配。Dalitz 圖是通過在等邊三角形坐標(biāo)系上繪制每個(gè)電子的相對(duì)能量εi來可視化三重電離的完整動(dòng)力學(xué)過程。電子的相對(duì)能量定義為εi=Ei/(E1+E2+E3)。如圖3 所示，在Dalitz 圖中三角形的中心表示三個(gè)電子的能量分配相同，而三角形的三個(gè)頂點(diǎn)則表示某個(gè)電子幾乎攜帶了系統(tǒng)的所有能量。

圖3 不同激光場強(qiáng)下鋰原子三重電離后電離電子的能量分配Fig.3 Energy distribution of ionization electron of lithium triple ionization

當(dāng)激光強(qiáng)度為100 PW/cm2時(shí)，順序電離占主導(dǎo)地位，即電子一個(gè)接一個(gè)的被激光場剝離。電離主要發(fā)生在激光場振蕩的峰值附近，對(duì)應(yīng)的激光矢勢接近于0，因此電子的末態(tài)能量會(huì)接近于0，即分配主要集中在Dalitz 圖等邊三角形的三條邊上，如圖3（a）所示。此外，我們看到三角形頂點(diǎn)處的概率分布最大，即某個(gè)電子幾乎攜帶了系統(tǒng)所有能量逃逸。通過回溯三重電離的電子經(jīng)典軌跡，發(fā)現(xiàn)這是一類典型電子軌道造成的。圖4（a）是這種典型的電子軌道。最外層電子由于較小的電離能，會(huì)在激光場上升沿電離且末態(tài)能量接近于0。而內(nèi)殼層電子有一定的概率在場峰值后電離，并在激光場反向后加速返回原子核附近發(fā)生散射，使得電子攜帶遠(yuǎn)大于其他電子的能量逃逸，但是這種散射是一種軟碰撞過程，即電子返回的離核距離大致在十幾到幾十個(gè)a.u.左右。這表明即使在強(qiáng)度高達(dá)1017W/cm2的序列三重電離區(qū)域也存在電子再散射過程。

圖4 Li 原子三重電離的典型再散射軌跡Fig.4 Typical re-scattering trajectories of lithium triple ionization

圖3（b）是20 PW/cm2強(qiáng)度下三重電離電子的能量分布?？梢钥闯鲭娮幽芰糠峙涓与S機(jī)，概率分布彌漫在整個(gè)正三角形空間內(nèi)，Dalitz 圖的不同位置對(duì)應(yīng)于不同的電子關(guān)聯(lián)方式。為了揭示背后的物理機(jī)制，我們分析了不同強(qiáng)度下發(fā)生三重電離的各個(gè)電子的電離時(shí)間分布發(fā)現(xiàn)與序列電離不同，20 PW/cm2強(qiáng)度下的第二次電離和第三次電離的電離時(shí)間有明顯的重合，通過追溯電子軌道，發(fā)現(xiàn)再碰撞過程扮演了重要角色。主要有以下三種電離機(jī)制：1）電離的電子被外場驅(qū)動(dòng)返回母離子時(shí)，會(huì)與其他兩個(gè)電子發(fā)生再碰撞，并通過e-e相互作用將部分能量重新分配給其他兩個(gè)電子，這兩個(gè)電子大致在場強(qiáng)為零時(shí)被同時(shí)電離并在激光場中獲得大量能量，這對(duì)應(yīng)于圖3（b）中的區(qū)域A；2）第一個(gè)電離的電子被外場驅(qū)動(dòng)回母離子發(fā)生再碰撞時(shí)獲得了大量的能量，而其他的兩個(gè)電子幾乎同時(shí)電離但獲得了少許能量，這對(duì)應(yīng)于圖3（b）中的區(qū)域B；在圖3（b）中的區(qū)域C 還有一種電離類型，這是清晰的（e，3e）電子關(guān)聯(lián)機(jī)制，率先電離的電子返回母離子會(huì)被短暫的束縛并與其他兩個(gè)電子發(fā)生熱化，最后三個(gè)電子大致在場峰值處同時(shí)電離，獲得能量會(huì)大致相同，其典型電子軌跡可參見如圖4（b）。

3 結(jié)論

本文通過利用Heisenberg 勢的量子修正改進(jìn)了傳統(tǒng)的經(jīng)典軌道蒙特卡羅方法來數(shù)值研究了800 nm 線偏振激光場中Li 原子三重電離的再散射過程，在強(qiáng)度約為20 PW/cm2的非序列電離區(qū)域，最外層電子在激光脈沖上升沿電離后返回母離子與內(nèi)殼層的兩個(gè)電子發(fā)生再碰撞并通過e-e相互作用將能量重新隨機(jī)分配。在強(qiáng)度約為100 PW/cm2的序列電離區(qū)域，內(nèi)殼層電子有一定的概率返回母離子發(fā)生彈性散射而獲得更高的逃逸能量。

近年來，結(jié)合冷原子囚禁技術(shù)、強(qiáng)激光脈沖和超快技術(shù)建立的磁光阱反沖離子動(dòng)量譜（Magneto-Optical Trap Recoil Ion Momentum Spectroscopy，MOTRIMS）平臺(tái)［35］能夠?qū)?qiáng)場多重電離和超快過程研究擴(kuò)展到堿金屬原子。我們揭示的Li 三重電離再散射過程值得進(jìn)一步關(guān)注，這些預(yù)測可以通過基于MOTRIMS 的符合測量進(jìn)行驗(yàn)證。由于堿金屬獨(dú)特的原子結(jié)構(gòu)和超冷的靶溫，超冷堿金屬原子在高分辨動(dòng)量譜研究超快飛秒光場誘導(dǎo)的多體相互作用方面有著顯著的應(yīng)用。本文計(jì)算模型與模擬結(jié)果為飛秒光場中多重電離的精確測量提供了理論參考，同時(shí)也為在阿秒尺度上有效操控多個(gè)電子提供可借鑒的理論方案。