楊文夷，皮冬勤，汪 琦，晏平仲，余進海，肖林鴻

1.中國科學院大氣物理研究所，北京 100029 2.江蘇省環(huán)境監(jiān)測中心，江蘇 南京 210019

空氣污染對公眾健康和社會經(jīng)濟活動均有著深遠的影響[1-2]。當前，以細顆粒物(PM2.5)和臭氧(O3)為主的大范圍復合污染已經(jīng)成為我國空氣污染治理領域面臨的關鍵問題。研究顯示，2010年全球有104萬～123萬成年人的呼吸系統(tǒng)疾病可歸因于O3污染[3]。完善的空氣質(zhì)量預報預警系統(tǒng)能夠為及時有效制定區(qū)域重污染應急措施提供科學支持，從而有利于緩解空氣污染對公眾健康、交通出行等的不利影響[4]。

統(tǒng)計模型和數(shù)值模式是用于預測短期空氣質(zhì)量的兩種主要方法。其中，統(tǒng)計模型需要找到影響環(huán)境質(zhì)量的關鍵因子，并通過機器學習和深度學習等算法在影響因子和污染變量之間建立映射關系。只要有足夠的觀測數(shù)據(jù)用于訓練統(tǒng)計模型，統(tǒng)計方法就很容易實現(xiàn)[5-6]。然而，統(tǒng)計模型難以給出較為準確的大范圍、長時間尺度空氣污染預報結果[7-8]?；瘜W傳輸數(shù)值模式是基于污染物的物理化學過程建模，能夠通過時間積分得到較長時間尺度的多種污染物的時空分布特征[9-10]，從而滿足業(yè)務管理的需求。多個國家已基于化學傳輸模式建立了空氣質(zhì)量預報系統(tǒng)，以提供實時空氣質(zhì)量預報[11-13]。但由于排放清單、氣象要素預測結果的不確定性，以及數(shù)值模式本身所含物理化學過程的不完善性，當前空氣質(zhì)量數(shù)值模式對O3和PM2.5濃度的預報結果仍存在一定的偏差[14-15]。

基于統(tǒng)計方法的模式預報后處理技術簡單、高效，因此，常被用于改善數(shù)值模式的預報效果。偏差校正是一種簡單的后處理技術，會利用數(shù)值模式的歷史誤差來校正當前的預報結果，從而有效提高預報效果。其中，滑動平均法是最為簡單的校正技術，直接利用最近一段時間的平均偏差來校正當前的預報結果[16]。此外，多模式集合平均也常被用于改善模式預報的效果。王茜等[17]基于多個數(shù)值模式對上海市空氣質(zhì)量進行了集合預報，發(fā)現(xiàn)集合預報能夠較好地模擬出主要污染物的日變化趨勢；王自發(fā)等[18]和陳煥盛等[19]分別對空氣質(zhì)量多模式集成預報系統(tǒng)在北京和廣州的實際應用進行了探索。此外，還有一種更先進的后處理技術，是將偏差校正和多模式集合相結合，先對單個模式的模擬結果進行校正，然后基于近期的模式預報效果對校正后的結果進行權重集成[20-21]，從而實現(xiàn)集合預報。

江蘇省常住人口8 000多萬人，是華東經(jīng)濟強省之一。隨著現(xiàn)代化進程的推進，在人類活動和氣候變化的共同影響下，該區(qū)域大氣污染問題面臨嚴峻的挑戰(zhàn)[22]。本研究基于江蘇省重污染天氣監(jiān)測預報預警系統(tǒng)(以下簡稱預報系統(tǒng))2019年業(yè)務化預報結果，通過優(yōu)化權重計算方法，發(fā)展了一種集合預報算法，并針對PM2.5和O3等級預報的準確率開展評估，對比分析預報系統(tǒng)中的不同模式及改進后的集合預報模式的預報效果。本研究有助于提升江蘇省空氣質(zhì)量業(yè)務預報的準確率，為打造宜居環(huán)境提供科技支撐，從而推進區(qū)域整體高質(zhì)量發(fā)展。

1 數(shù)值模式及方法介紹

1.1 數(shù)值模式

江蘇省環(huán)境監(jiān)測中心預報系統(tǒng)所使用的數(shù)值模式包括美國國家環(huán)境保護局CMAQ模式[23]、美國ENVIRON公司CAMx模式[24]、美國大氣海洋局(NOAA)預報系統(tǒng)實驗室(FSL)WRF-Chem模式[25]和中國科學院大氣物理研究所NAQPMS模式[26]。上述數(shù)值模式均采用3層嵌套模擬，從最外層到最內(nèi)層的分辨率分別為27、9、3 km，最外層區(qū)域包含整個東亞地區(qū)，最內(nèi)層區(qū)域覆蓋整個江蘇省。為了盡可能地減少氣象場和排放清單不確定性對模式預報效果的影響，各模式均由中尺度天氣預報模式WRF提供統(tǒng)一的氣象預報場，并采用統(tǒng)一的污染源排放清單。本研究的評估時段為2019年1月1日—2019年12月31日，選取預報系統(tǒng)最內(nèi)層區(qū)域(3 km水平分辨率)江蘇省13個主要城市每天未來48 h時效的預報結果開展效果評估。需要指出的是，本研究中的未來48 h時效預報結果是指預報系統(tǒng)中提前2 d的預報結果，即2019年1月1日預報2019年1月3日的空氣質(zhì)量。提高48 h時效預報效果的準確率，能更有效地支撐提前應對重污染過程的相關工作。

1.2 集合算法

本文采用了一種集合預報算法來改進預報系統(tǒng)對PM2.5和O3的預報效果，該算法對最優(yōu)化集成方法[27]進行了改進。漆梁波等[20]采用最優(yōu)化集成方法對上海區(qū)域的溫度和相對濕度等氣象要素進行了集合預報，發(fā)現(xiàn)最優(yōu)化集成方法的預報效果優(yōu)于卡爾曼濾波集合方法；吳劍斌等[21]首次將最優(yōu)化集成方法引入污染預報領域，發(fā)現(xiàn)該算法能夠較好地提升對O3的預報效果。本文采用相似的技術對PM2.5和O3進行集合預報。該方法主要分為3步：首先，計算模式在近期的平均偏差，并借此校正近期的模式預報結果，求得校正后的平均絕對誤差；然后，根據(jù)平均絕對誤差確定各模式在對應預報時次的權重系數(shù)；最后，校正模式預報值的系統(tǒng)偏差，并對校正結果進行權重集合。為了避免集合預報的結果過度依賴某個模式的預報結果，與最優(yōu)集成算法不同的是，本文優(yōu)化了權重計算方法，具體計算公式如下：

(1)

式中：wi為模式權重；ei為模式的平均絕對誤差；γ為調(diào)整參數(shù)，γ越大，各模式的權重越接近。

1.3 觀測數(shù)據(jù)

用于評估各方法預報效果的江蘇省PM2.5和O3觀測數(shù)據(jù)來源于全國城市空氣質(zhì)量實時發(fā)布平臺發(fā)布的站點小時濃度數(shù)據(jù)，本研究共涉及95個監(jiān)測站點。本研究所關注的是模式對城市空氣污染日變化特征的預報能力，在進行觀測資料預處理時，采用地級市所有站點的平均值作為城市污染濃度值。當有效監(jiān)測點位的數(shù)量低于城市站點總數(shù)量的75%時，記為缺測。同時，在計算日均值時，如某日參與計算的有效小時污染數(shù)據(jù)少于20 h，則當日濃度平均值記為缺測。參與本次評估的各城市PM2.5和O3有效監(jiān)測天數(shù)的范圍分別為339～365 d和340～365 d。

1.4 評估方法

本研究中參與評估的城市包括江蘇省13個地級市(分布如圖1所示)，評估對象包括4個國內(nèi)外主流空氣質(zhì)量數(shù)值模式(CMAQ、CAMx、WRF-Chem和NAQPMS)及集合預報模式(ENS)，評估變量包括PM2.5和O3。

注：底圖下載自自然資源部標準地圖服務網(wǎng)站(http://bzdt.ch.mnr.gov.cn/)，審圖號為GS(2019)3266號，下載日期為2021-05-10。下同。圖1 參與空氣質(zhì)量預報效果評估的江蘇省13個城市的分布Fig.1 Distribution of 13 cities in JiangsuProvince participating in the evaluationof air quality prediction effect

首先，對各模式在江蘇省實際應用中的偏差特征進行分析。為了避免極端值對模式系統(tǒng)偏差的計算產(chǎn)生影響，計算偏差時采用一個魯棒性較強的統(tǒng)計量來表征所評估城市的平均偏差，其公式為

(2)

然后，根據(jù)王曉彥等[28]給出的方法，對集合算法和4個數(shù)值模式所預報的城市單日PM2.5、O3空氣質(zhì)量分指數(shù)(IAQI)等級的準確率進行評估。如果實況IAQI級別在預報結果范圍內(nèi)，則記為準確。各城市不同污染物IAQI等級預報準確率CG的算法為

(3)

式中：n表示IAQI等級預報準確的天數(shù)，d；N表示參與評估的總天數(shù)，d。

2 結果與討論

2.1 數(shù)值預報模式的偏差特征

大量研究[7-8,10,14-15,29]發(fā)現(xiàn)，天氣系統(tǒng)預報結果、邊界層高度模擬結果、平流層O3輸送模擬結果、前體物排放清單的不確定性，以及化學機制的不完善性等，都會導致空氣質(zhì)量數(shù)值模式預報的污染物濃度與實際觀測濃度相比出現(xiàn)偏差。圖2為CMAQ、CAMx、WRF-Chem和NAQPMS 4個數(shù)值模式對2019年江蘇省各城市PM2.5和O3濃度的預報偏差箱線圖。從圖2可以看出，不同模式對江蘇省不同城市PM2.5和O3濃度的預報結果均存在一定程度的系統(tǒng)性偏差。對于PM2.5而言，CAMx、WRF-Chem和NAQPMS模式的預報結果表現(xiàn)為明顯的正偏差，其中，WRF-Chem模式對不同城市的預報偏差的離散程度更高，而CAMx和NAQPMS模式對各城市的預報結果的偏差差異更小，全年平均普遍高估5 μg/m3以內(nèi)；CMAQ模式對不同城市PM2.5濃度的預報結果呈現(xiàn)出低估現(xiàn)象，全年平均低估10 μg/m3以內(nèi)。對于O3而言，4個模式的預報結果均表現(xiàn)為正偏差，NAQPMS模式的預報偏差最小，WRF-Chem模式的高估現(xiàn)象最明顯且預報偏差最離散。

注：方框的框線上下限分別代表預報偏差數(shù)值的上下四分位數(shù)，框內(nèi)實線代表預報偏差數(shù)值的中位數(shù)，空心圓表示異常值。圖2 不同模式對2019年江蘇省13個城市PM2.5和O3(未來48 h時效預報結果)的預報偏差箱線圖Fig.2 Boxplot of prediction bias (48-hour forecast) of PM2.5 andO3 by different models for 13 cities in Jiangsu Province in 2019

從圖3可以看出，不同模式對江蘇省各城市PM2.5和O3濃度的預報偏差均存在明顯的月變化特征。對于PM2.5而言，與其他模式相比，WRF-Chem模式對各個城市的預報偏差相對較大，特別是在夏季，WRF-Chem模式的預報結果在多數(shù)城市存在明顯的高估現(xiàn)象。NAQPMS模式對江蘇省不同城市冬季PM2.5濃度存在一定的高估，各城市的預報偏差在3.4～31.2 μg/m3之間；對春季和秋季PM2.5濃度的預報偏差較小，平均偏差分別為-1.8 μg/m3和0.4 μg/m3。朱莉莉等[4]評估了NAQPMS模式對江蘇省2013年夏季PM2.5濃度的預報效果，評估結果顯示：對于江蘇省南部的南京市、無錫市、常州市和蘇州市，該模式預報的PM2.5濃度會高估15 μg/m3左右；而對于江蘇省北部的徐州市、連云港市、淮安市和宿遷市，其預報的PM2.5濃度會低估28～47 μg/m3?？赡苁且驗榻陙斫K省PM2.5污染有所改善，相對而言，在本研究中，NAQPMS模式對江蘇省PM2.5濃度的預報效果有一定的提高。2019年夏季，對于江蘇省南部城市，NAQPMS模式預報的PM2.5濃度的偏差范圍為-8.7～4.3 μg/m3；而對于江蘇省北部城市，其預報的PM2.5濃度的偏差范圍為3.7～10.3 μg/m3。

圖3 不同模式對2019年江蘇省PM2.5和O3(未來48 h時效預報結果)的預報偏差的月變化特征Fig.3 Monthly variation characteristics ofprediction bias of PM2.5 and O3 inJiangsu Province in 2019 forecasted bydifferent models (48-hour forecast)

對于O3而言，各模式的預報偏差呈現(xiàn)出不同的月變化特征，在冬季的一致性更強，而在夏季差異較大。CMAQ和CAMx模式明顯高估了江蘇省冬季O3濃度，平均偏差在30 μg/m3左右，而對夏季O3濃度平均低估25 μg/m3左右；WRF-Chem模式對江蘇省O3濃度的預報結果在2019年全年都呈現(xiàn)出高估的特點；NAQPMS模式對江蘇省冬季O3濃度的預報偏差較小，而對夏季O3濃度存在高估，平均預報偏差在25 μg/m3左右。

總體來說，對于江蘇省不同城市，CAMx模式的PM2.5濃度預報偏差最小，而NAQPMS模式預報的O3濃度則在量級上與觀測值更為接近。

2.2 集合預報的改進效果

上述評估結果表明，各模式對江蘇省不同城市PM2.5和O3濃度的預報結果均存在一定程度的系統(tǒng)性偏差，因此，在對本文采用的集合算法進行權重集成前，對各個模式的預報系統(tǒng)偏差進行了校正。圖4展示了分別采用CAMx、CMAQ、WRF-Chem、NAQPMS模式及集合預報模式得到的2019年江蘇省PM2.5IAQI等級準確率的空間分布。與O3IAQI等級的預報準確率相比(圖5)，4個數(shù)值模式對PM2.5IAQI等級的預報準確率相對較低，特別是在江蘇省南部地區(qū)。其中，WRF-Chem對長江以南各城市的預報準確率低于60%。然而，集合預報模式在很大程度上改善了這種情況，其對江蘇省北部城市PM2.5IAQI等級的預報準確率均超過了80%，對部分城市的預報準確率甚至超過了85%。就江蘇省整體而言，集合預報模式的預報效果相比單一模式更優(yōu)，可將江蘇省不同城市PM2.5IAQI等級的預報準確率提升將近6個百分點。

圖4 不同模式對2019年江蘇省PM2.5 IAQI等級(未來48 h時效預報結果)預報準確率的空間分布Fig.4 Spatial distribution of prediction accuracy of PM2.5 IAQI class inJiangsu Province in 2019 from different models (48-hour forecast)

圖5展示了分別采用CAMx、CMAQ、WRF-Chem、NAQPMS模式及集合預報模式得到的2019年江蘇省O3IAQI等級準確率的空間分布?？梢钥闯?，4個數(shù)值模式對江蘇省不同城市O3IAQI等級的預報準確率差異不大，WRF-Chem模式表現(xiàn)稍好，其對多數(shù)城市的O3IAQI等級的預報準確率為65%～80%。相比而言，集合預報模式對江蘇省不同城市O3IAQI等級的預報準確率最高，特別是在江蘇省北部地區(qū)，集合預報極大地改善了O3IAQI等級的預報準確率。其中，集合預報模式對徐州、連云港、淮安、鹽城等城市O3IAQI等級的預報準確率超過了85%。

圖5 不同模式對2019年江蘇省O3 IAQI等級(未來48 h時效預報結果)預報準確率的空間分布Fig.5 Spatial distribution of prediction accuracy of O3 IAQI class inJiangsu Province in 2019 from different models (48-hour forecast)

2.3 集合預報的局限性

圖6為2019年江蘇省各城市PM2.5和O3監(jiān)測結果在不同濃度水平出現(xiàn)的天數(shù)。從圖6可知，江蘇省O3污染相較于PM2.5污染更為嚴重。2019年江蘇省O3濃度基本在50～250 μg/m3，表現(xiàn)為Gamma分布形態(tài)；而PM2.5濃度呈典型的指數(shù)分布形態(tài)，主要分布在0～150 μg/m3，且濃度小于50 μg/m3的天數(shù)占全年總天數(shù)的2/3左右。

圖6 2019年江蘇省各城市PM2.5和O3監(jiān)測濃度在不同濃度水平出現(xiàn)的天數(shù)Fig.6 Number of days that PM2.5 and O3occur at different pollution concentrationlevels in each cites observed inJiangsu Province in 2019

圖7給出了不同污染濃度水平下的4個數(shù)值模式和集合預報模式對2019年江蘇省各城市PM2.5和O3濃度的預報偏差。可以看出，隨著污染濃度的增加，數(shù)值模式和集合預報模式的預報偏差在各城市之間變得更加離散，且各模式得到的PM2.5濃度預報偏差隨PM2.5濃度的增加而變大；集合預報較好地改善了4個數(shù)值模式的PM2.5濃度預報偏差，特別是在PM2.5濃度為150～250 μg/m3時。

圖7 各模式在不同污染濃度水平下對2019年江蘇省各城市PM2.5和O3濃度的預報偏差Fig.7 Prediction bias of PM2.5 and O3 atdifferent pollution concentration levelsforecasted by each model and ensemblealgorithm in Jiangsu Province in 2019

對于O3而言，CAMx和CMAQ模式的系統(tǒng)性偏差與O3濃度大致呈現(xiàn)線性關系。在O3濃度較低時，4個數(shù)值模式均表現(xiàn)為高估；而在O3濃度較高時，4個數(shù)值模式均表現(xiàn)為低估。CAMx和CMAQ模式對O3濃度的低估最為明顯，而WRF-Chem模式在O3濃度為150～300 μg/m3時表現(xiàn)最優(yōu)。整體而言，集合預報很好地改善了各數(shù)值模式在O3低值區(qū)呈現(xiàn)的高估現(xiàn)象。然而，集合算法在計算模式權重時并沒有區(qū)分不同的污染濃度水平，而CAMx和CMAQ模式在O3高值區(qū)出現(xiàn)的預報低估現(xiàn)象最為嚴重，從而導致集合預報模式在面臨高濃度O3污染時仍存在明顯的低估現(xiàn)象。

整體而言，集合算法能夠在一定程度上提升整個業(yè)務預報系統(tǒng)的預報準確率。但目前的集合算法在對各成員進行校正時，并未區(qū)分考慮污染物的不同濃度水平。因此，從集合預報算法呈現(xiàn)的O3濃度預報偏差特征來看，該算法仍存在一定的提升空間。

3 結論

1)本研究分析了江蘇省重污染天氣監(jiān)測預報預警系統(tǒng)中的不同數(shù)值模式對江蘇省各城市PM2.5和O3濃度的預報偏差，結果顯示，各模式均存在一定的系統(tǒng)性偏差。其中，CAMx模式對江蘇省PM2.5濃度的預報偏差相對最小，而NAQPMS模式預報的O3濃度則在量級上與觀測值更為接近。

2)本研究基于預報系統(tǒng)預報結果，發(fā)展了一種可以校正系統(tǒng)偏差的集合預報技術，以改善PM2.5和O3預報效果。就江蘇省整體而言，相比最優(yōu)的單一數(shù)值模式，集合預報模式可提升PM2.5IAQI等級預報準確率近6個百分點，使全省平均PM2.548 h預報準確率超過80%。

3)相較于單一、確定的數(shù)值模式，集合預報模式極大地改善了O3預報的準確率，特別是在江蘇省北部地區(qū)，其對徐州、連云港、淮安、鹽城等城市O3IAQI等級的預報準確率超過了85%，可使全省平均O348 h預報準確率超過80%。

4)不同污染水平下的預報偏差分析結果表明，受限于目前的校正策略，集合預報算法對高濃度O3發(fā)生天的預報效果的提升相對有限，仍有一定的改善空間。在下一步研究工作中，為了實現(xiàn)對集合預報算法的優(yōu)化，可以根據(jù)污染物的濃度水平進行分類，對不同濃度范圍內(nèi)的各個模式的預報結果分別進行偏差校正，從而進一步提升集合預報算法的預報效果。