馮龍呈 杜琛 楊圣新 張彩虹2)? 吳敬波2) 范克彬2) 金飚兵2) 陳健2) 吳培亨

1)(南京大學電子科學與工程學院,超導電子學研究所,南京 210093)

2)(紫金山實驗室,南京 211111)

太赫茲成像在生物醫(yī)學領(lǐng)域的應用潛力非常大,針對這個需求,本文設計并搭建了一種利用光整流和波前傾斜技術(shù)產(chǎn)生強場太赫茲信號以及基于電光探測的實時太赫茲(terahertz,THz)近場光譜成像系統(tǒng).該系統(tǒng)可以進行大視場THz 成像和緊聚焦THz 成像的切換使用,為實現(xiàn)系統(tǒng)集成化應用提供了方法.并且由于成像是基于傳統(tǒng)的太赫茲時域光譜方法,可以同時獲得樣品圖像光譜幅度和相位信息,光譜分辨率約15 GHz.利用該系統(tǒng)測量研究了一系列微納加工的樣品,對成像系統(tǒng)的性能進行了分析.結(jié)果表明,該實時太赫茲近場光譜成像系統(tǒng)在空間分辨率和成像速度上的優(yōu)越性,在1024× 512 的像素下,實時成像幀率高達20 f/s(1200 張/min).在大視場THz 成像下,空間最優(yōu)分辨率在1.5 THz達λ/4;在緊聚焦THz 成像下,空間最優(yōu)分辨率在0.82 THz達λ/12,這些性能使該系統(tǒng)在生物醫(yī)學成像、生物效應等方面具有很好的應用場景.

1 引言

太赫茲(terahertz,THz)波(通常簡稱為THz)通常是指頻率0.1—10 THz (1 THz=1012Hz)范圍內(nèi)的電磁輻射,在電磁波譜中位于微波和紅外之間.太赫茲波具有非常低的光子能量和比微波的更短的波長,因此太赫茲在物質(zhì)分析和無損檢測等方面具有非常廣泛的應用[1-6].由于非常低的光子能量,不同于目前廣泛應用的X 射線影像學檢查面臨的輻射電離損傷的潛在危害,太赫茲成像在生物醫(yī)學診斷中的應用已經(jīng)被人們廣泛關(guān)注[2,7],特別是其在腫瘤診療中的巨大價值.因此,對太赫茲成像系統(tǒng)的深入研究顯得尤為重要.

近年來,諸多太赫茲成像系統(tǒng)已經(jīng)被報道.早期,由Hu和Nuss[8]首次提出基于太赫茲時域光譜的成像系統(tǒng),該系統(tǒng)完成了太赫茲二維圖像的獲取,但是其遠場測量受制于衍射極限的限制,成像分辨率為毫米量級,且成像時間非常長.為了解決分辨率的限制,基于探針掃描太赫茲成像技術(shù)[9,10]以及基于原子力顯微鏡成像技術(shù)[11]可以對樣品表面電場進行增強,實現(xiàn)超高分辨的空間分辨率,可以突破到亞微米甚至納米級別,由于并沒有改變逐點掃描的方式,成像時間較慢,且對樣品與針尖之間的距離要求比較高.在提升成像時間方面,基于連續(xù)波的THz 實時快速成像技術(shù)[12]以及單像素壓縮感知成像技術(shù)[13-15]可以大幅度提升成像的時間,可以實現(xiàn)樣品的實時成像,但是其缺乏光譜信息.在1996 年,Wu等[16]報道了基于電光取樣方法的太赫茲脈沖焦平面成像系統(tǒng),該系統(tǒng)首次利用CCD相機直接獲取樣品二維圖像信息,使同時提升成像速度和空間分辨率成為可能.此后,人們也通過一些差分探測和光路優(yōu)化等方法嘗試提升系統(tǒng)的信噪比[17-19],但依然需要研究太赫茲脈沖與EO 晶體的相互作用,實時成像的性能以及結(jié)合光譜信息分析空間分辨率.

本文對LiNbO3晶體與不同厚度EO 晶體的作用效果、實時成像的性能以及時頻空間分辨率進行了研究.利用飛秒激光泵浦非線性晶體產(chǎn)生高強度太赫茲光束,然后將太赫茲光束分為大視場成像和緊聚焦成像,用于研究不同應用場景成像效果,在大視場THz 成像下,空間最優(yōu)分辨率在1.5 THz達λ/4;在緊聚焦THz 成像下,空間最優(yōu)分辨率在0.82 THz達λ/12.在兩種方案之間利用位移臺實現(xiàn)時分復用,并利用NIR CCD相機進行實時成像的性能表征,在1024× 512 的像素下,實時采集幀率達20 f/s (1200 張/min).本文工作充分平衡系統(tǒng)的成像分辨率與成像速度,為進一步實現(xiàn)在生物、醫(yī)學等領(lǐng)域的應用[20,21]奠定了基礎(chǔ).

2 實驗

2.1 實時太赫茲近場光譜成像系統(tǒng)

自主搭建了一套透射式的實時太赫茲近場光譜成像系統(tǒng),圖1(a)是其示意圖.飛秒激光放大器輸出激光脈沖中心波長800 nm,脈寬＜ 100 fs,重復頻率1 kHz.根據(jù)相干檢測原理[22],利用9∶1 分束鏡(BS)將飛秒激光分成泵浦光(pump beam)和探測光(probe beam)兩路光束,能量較高的光束稱為泵浦光,用于激發(fā)非線性電光晶體產(chǎn)生強場THz 脈沖,能量較低的光束稱為探測光.在泵浦光路中,泵浦光經(jīng)反射鏡(M1)和反射光柵(grating)到達非線性電光晶體,這里基于光整流產(chǎn)生強場THz 的非線性晶體為LiNbO3晶體,該晶體具有很高的非線性光學系數(shù),但很難實現(xiàn)共線匹配.為了提高THz 的輻射轉(zhuǎn)化效率,采用光柵對泵浦激光進行波前傾斜,實現(xiàn)一級衍射光在非線性晶體LiNbO3中的非共線相位匹配來提高太赫茲輻射效率;在探測光路中,延遲線用于改變探測光和泵浦光之間的相位差,探測光經(jīng)過延遲線后,與攜帶樣品信息的THz 脈沖同時到達EO (electronic optic)光電晶體,探測光被EO 晶體反射后經(jīng)過四分之一波片(QWP)、二分之一波片(HWP)和偏振分束鏡(PBS)分成偏振方向互相垂直的兩束線偏振光,這兩束線偏振光同時到達NIR CCD相機與光電平衡探測器,這樣可以同時獲得待測樣品的圖像信息和光譜信息.這里選用的EO 探測晶體為300 μm厚〈110〉晶向的GaP和20 μm 厚〈110〉晶向的LiNbO3.

圖1 實時太赫茲近場光譜成像原理圖 (a)THz 成像系統(tǒng)結(jié)構(gòu)示意圖;(b)THz 實時成像原理示意圖Fig.1.Schematic diagram of real-time Terahertz near-field spectral imaging: (a)Schematic diagram of THz imaging system;(b)schematic diagram of THz real-time imaging principle.

太赫茲實時成像原理示意圖如圖1(b)所示,這里使用復合凸透鏡組L1(f1=500 mm)和L2(f1=300 mm),將樣品緊貼于EO 探測晶體表面置于L1 透鏡的焦點處,探測光經(jīng)過透鏡L1 后聚焦于復合透鏡的共焦點處,然后經(jīng)過L2 后形成平行的光束照射到相機的CMOS 陣列上.選用開普勒望遠鏡系統(tǒng)設計的透鏡組是因為探測光在EO晶體的二維平面上經(jīng)過EO 光電效應直接獲得了樣品的二維平面信息,即可以對樣品二維平面直接實時面陣成像,這是和一般對樣品逐點掃描成像方式最大的區(qū)別,也是實現(xiàn)實時成像的關(guān)鍵技術(shù).這里選用的NIR CCD相機是CMOS 面陣相機,分辨率2048× 1080,曝光時間選擇8 ms,利用斬波器頻率60 Hz 采集一幅含有THz 信息的圖像和一幅不含THz 信息的背景圖像,兩幀圖像動態(tài)相減,提升信噪比.另外,根據(jù)標量衍射理論中的光場傳播,為了突破衍射極限獲得高分辨率成像,可以使用近場成像方式[23].這里我們使用位移臺將樣品緊貼EO 晶體,使兩者之間的距離遠遠小于波長,減小樣品與EO 晶體之間的衍射,從而實現(xiàn)了近場探測提高了空間分辨率.

為了適應不同類型樣品測量研究需求,LiNbO3晶體產(chǎn)生的太赫茲波光路被分為大視場光路和緊聚焦強信號光路.采用太赫茲相機對光斑進行了測量,并進行了歸一化強度表征,如圖2 所示.在大視場光路中,太赫茲光斑尺寸較大,直徑約為5 mm左右,具有較大的成像探測面積,觀測視場較大(光斑如圖2(a)所示);聚焦光束利用拋物面鏡(PM1(2,3))進行太赫茲的收集并進聚焦,聚焦處的太赫茲電場可高達0.8 MV/cm,適用于測量研究對THz 吸收較強、透射信號較小的樣品(光斑如圖2(b)所示).我們實現(xiàn)了對兩種光束的時分復用探測,如圖1(a)中虛線框所示,兩種光束通過電動平移臺(mobile stage)進行切換使用.

圖2 太赫茲光束圖像及橫截面輪廓 (a)大視場光束及橫截面輪廓;(b)緊聚焦光束及橫截面輪廓Fig.2.Terahertz beam image and cross-sectional profile: (a)Large field of view beam and cross-sectional profile;(b)tightly focused beam and cross-sectional profile.

2.2 微納結(jié)構(gòu)樣品制作

為了表征該太赫茲光譜成像系統(tǒng),基于微納加工技術(shù)(光刻、顯影、蒸金、剝離)制作了兩種微米尺度的微納結(jié)構(gòu)樣品用于測量研究系統(tǒng)性能.首先,選取透明石英作為基底,這與將結(jié)構(gòu)直接制作在探測晶體上的方法不同[24],可以具有很好的靈活性.然后旋涂LOR10B和AZ1500 兩種光刻膠用于剝離工藝,光刻顯影后使用磁控濺射儀蒸鍍200 nm Au 膜,剝離后得到完整的樣品結(jié)構(gòu),工藝流程圖如圖3(a)所示.

圖3 微結(jié)構(gòu)示意圖 (a)微納加工流程圖;(b)結(jié)構(gòu)設計圖Fig.3.Schematic diagram of the microstructure: (a)Micro-nano processing flow chart;(b)structural design drawing.

因為兩種光路的光斑面積大小差別較大,因此緊聚焦光路采用200 μm 線寬的‘N’字母進行成像,而大視場光路采用扇形樣品作為成像樣品,扇形樣品的直徑為4 mm,中心最小線寬受制于光刻機的精度誤差約在5 μm.樣品設計照片如圖3(b)所示.分別將樣品結(jié)構(gòu)與探測晶體緊密相貼,獲得近場成像結(jié)果,同時經(jīng)NIR CCD相機實時采集任意時域點處的圖像信息.

3 結(jié)果分析

3.1 理論分析

首先從理論上分析系統(tǒng)的光譜測量和太赫茲成像空間分辨的影響因素.對于光譜測量,構(gòu)建如圖4 的物理特性模型.直接測量透過樣品的THz 波的時域脈沖波形,通過傅里葉變換得到THz 波脈沖的振幅和相位,有樣品和沒有樣品數(shù)據(jù)傅里葉變換的比值可以得到樣品的復透射系數(shù),因此無需K-K 關(guān)系就能得到介電常數(shù)的實部和虛部.在時域波形中,只取第一個主透射峰時,薄膜層樣品的復透射系數(shù)H(ω)可以表示為如下公式[25]:

圖4 THz TDS 光譜測量物理特性模型Fig.4.Physical characteristic model of THz TDS measurement.

其中Efilm(ω)為樣品薄膜時域波形的傅里葉變換;Esub(ω)為基底的時域波形傅里葉變換;t12,t23,t13分別為太赫茲波通過不同介質(zhì)的透射系數(shù);r12,r23為太赫茲波通過不同介質(zhì)之間的反射系數(shù);Pf(ω,L2),Pair(ω,L2)為通過不同介質(zhì)產(chǎn)生的THz 波傳輸變化.FP=[ 1+r12r23Pf(ω,L2)]2為薄膜中Fabry-Perot 效應引起的反射信號.從(1)式可以看出,測得的透射譜主要和樣品的光學介電參數(shù)有關(guān),因此樣品的光學介電參數(shù)不同,就可以獲得不同的THz光譜,即可以獲得THz 光譜成像.

對于太赫茲成像空間分辨率的影響因素,構(gòu)建如圖5 所示的物理特性模型.系統(tǒng)從發(fā)射晶體LiNbO3產(chǎn)生太赫茲輻射功率是一樣的,在入射功率一樣的情況下,THz 電場和THz 光斑大小成反比.大視場下產(chǎn)生的THz 電場相對較弱,而緊聚焦小視場下,產(chǎn)生的THz 電場則較強.在EO 探測中,探測到的信號滿足公式[26]:

圖5 太赫茲成像物理特性模型(a)大視場成像;(b)緊聚焦成像Fig.5.Physical characteristic model of terahertz imaging:(a)Large field of view imaging;(b)tight focus imaging.

其中r41為探測晶體的非線性系數(shù);tEO為EO 探測晶體在THz 波段的透射系數(shù);L為EO 探測晶體的厚度;n0為晶體在800 nm 波段的折射率;ETHz為太赫茲電場強度.從(2)式中可以看出,較厚的EO 晶體可以獲得更好的信噪比.但是太赫茲波(波長幾百μm)在EO 探測晶體也存在衍射和吸收,會影響成像的空間分辨率.而薄的EO 晶體可以減少這些影響,獲得較高的成像空間分辨率,但是又會帶來對EO 晶體電光效應較弱導致信噪比較差的影響.實驗嘗試過程中,嘗試了從20,100,300,500 μm和1 mm 等多種厚度的EO 探測晶體.最終,綜合考慮信噪比和成像分辨率,以及購買加工EO 晶體的因素,我們在緊聚焦光路中選擇效果最佳的20 μm 的鈮酸鋰晶體作為EO 探測晶體;在大視場光路中,選擇效果最佳的300 μm 的GaP晶體作為EO 探測晶體.

3.2 緊聚焦THz 成像結(jié)果分析

THz 光譜成像系統(tǒng)的性能關(guān)鍵在于成像的空間分辨率及成像速度.相比于目前其他基于探針逐點掃描光譜成像而言,我們的系統(tǒng)在成像速度上得到了很大的提升,這特別適用于新鮮的生物醫(yī)學領(lǐng)域組織病理切片的樣品,是太赫茲在生物醫(yī)學領(lǐng)域廣泛應用的可能方面.由于采用了飛秒激光波段的NIR CCD相機,相當于把THz 信號轉(zhuǎn)化為飛秒激光信號直接用NIR CCD相機采集,避免了逐點掃描,直接可以得到完整的一幅圖像.

表征該緊聚焦成像系統(tǒng)分辨率時,我們將微納加工制作的金屬為結(jié)構(gòu)“N”字母樣品緊貼于探測晶體表面,“N”最小線寬為200 μm.類似于傳統(tǒng)的太赫茲時域光譜技術(shù),改變延遲線位置,利用光電平衡探測器掃描得到整個時域波形(圖6(a)所示),時域波形包含了全部的頻譜信息.對圖6(a)經(jīng)過FFT 變換后得到頻譜圖,如圖6(b)所示,在該圖中可以看到該樣品成像后的有效帶寬約2.0 THz.

首先表征包含全部頻譜信息的太赫茲時域圖像,圖6(c)顯示了時域最大值時(圖6(a)箭頭對應時域值)的太赫茲圖像,可以看出“N”微結(jié)構(gòu)被很好的顯示了出來.通過(3)式定量分析系統(tǒng)的分辨特性:

其中I0為實驗采集的原始數(shù)據(jù)信號;I為歸一化后的數(shù)值矩陣;Imax和Imin分別為原始數(shù)據(jù)矩陣中的最大值和最小值,將上式應用于時域數(shù)據(jù)和頻域數(shù)據(jù)的歸一化處理.圖6(e)顯示了此時時域圖像的空間分辨率,可以達到約40 μm.同時也研究了太赫茲頻譜圖像的情況,從頻譜圖可以看出,在0.65 THz附近信號最強,這樣成像的信噪比和對比度會比較好;隨著頻率升高,即波長變短,分辨率也更好,對應于樣品邊緣信息更清晰,但信噪比降低,導致樣品某些部分會因為信號變差而無法看清.反之,隨著頻率降低,波長更長,從而分辨率變差,如圖6(d)所示.

圖6 緊聚焦太赫茲光路“N”結(jié)構(gòu)成像結(jié)果分析 (a)太赫茲時域波形;(b)太赫茲頻域頻譜;(c)時域最大值處對應的CCD相機獲取的時域樣品太赫茲成像;(d)幾個不同頻率處的太赫茲成像;(e)樣品時域太赫茲成像分辨率結(jié)果分析;(f)樣品頻域分辨率結(jié)果分析Fig.6.THz imaging of the “N” sample by tightly focused THz beam: (a)The terahertz time domain waveform of “N” sample;(b)corresponding terahertz spectroscopy;(c)the temporal THz image from CCD camera when the waveform value is the maximum;(d)coppresponding frequency domain THz images;(e)the temporal THz imaging resolution;(f)the frequency THz imaging resolution.

綜合頻譜圖、信噪比和分辨率,選取了幾個頻點,比如0.47,0.65,0.82和1.05 THz.在不同頻點位置,對頻域太赫茲成像分辨率進行了分析,如圖6(f)所示.根據(jù)文獻[27],將THz 信號強度的10%至90%的變化對應橫坐標的變化量作為系統(tǒng)空間分辨率,可以計算得到緊聚焦光路系統(tǒng)在0.82 THz處空間分辨率達λ/12,遠遠超過了衍射極限.

3.3 大視場THz 成像結(jié)果分析

在大視場光路中,此時太赫茲場強相對緊聚焦光束相對較弱,較厚的EO 晶體電光效應較強,可獲得更高的信噪比,但是由于衍射和吸收的存在,稍微犧牲分辨率,最終選擇300 μm 的GaP 晶體作為EO 晶體.從發(fā)射晶體LiNbO3晶體出射的準平行太赫茲脈沖照射到距離發(fā)射源約12 cm 處的EO 探測晶體上,該處的太赫茲光斑如圖2(a)所示,該光斑相對緊聚焦光路光斑具有更大的成像面積.表征該光路的系統(tǒng)分辨率時,制作了直徑4.0 mm金屬微結(jié)構(gòu)樣品,金屬層的厚度為200 nm,該厚度大于該THz 波頻段在Au 中的趨膚深度[28].將樣品緊貼于探測晶體表面,通過改變探測光路中的延遲線位置,利用光電平衡探測器掃描得到整個時域波形(圖7(a)所示),對時域波形進行快速傅里葉變換可以獲取頻譜信號,如圖7(b)所示,在該圖中可以看到該樣品成像后的有效帶寬約為2.0 THz.

圖7 大視場光路下扇形樣品的太赫茲成像結(jié)果 (a)樣品太赫茲時域波形;(b)對應的樣品太赫茲頻譜;(c)樣品時域最大值處太赫茲成像;(d)不同頻率下太赫茲成像;(e)樣品時域分辨率分析;(f)樣品頻域分辨率結(jié)果Fig.7.THz imaging by large parallel THz beam: (a)The terahertz time domain waveform of the sample;(b)corresponding terahertz spectroscopy;(c)the temporal THz image from CCD camera when the waveform value is the maximum;(d)corresponding frequency domain THz images;(e)the temporal THz imaging resolution;(f)the frequency THz imaging resolution.

首先表征包含全部頻譜信息的太赫茲時域圖像,圖7(c)顯示了時域最大值時(圖7(a)箭頭對應時域值)的太赫茲圖像,可以清楚地看出扇形金屬微結(jié)構(gòu),中心處線寬接近此時時域最佳分辨效果.通過(2)式定量分析此時系統(tǒng)的分辨特性,圖7(e)顯示了此時時域圖像的分辨率,可以達到約60 μm.同時也研究了太赫茲頻譜圖像的情況,從頻譜圖可以看出低頻的頻譜圖像有較好的成像信噪比和對比度,隨著頻率的升高,即波長變短,分辨率也更好,信噪比降低,對應于樣品邊緣信息更清晰,如圖7(d)所示.

綜合頻譜圖、信噪比和分辨率,選取1.0,1.25,1.5和1.75 THz,在這些不同頻點位置,分析了對應的分辨效果,圖7(f)顯示了對應頻域圖像的分辨率,根據(jù)文獻[27],將THz 信號強度的10%至90%的變化對應橫坐標的變化量作為系統(tǒng)空間分辨率,可以計算得到大視場光路系統(tǒng)在1.5 THz 處分辨率達λ/12,實現(xiàn)了超過衍射極限的效果.這樣,可以穩(wěn)定進行大視場的生物組織實時成像.該系統(tǒng)光路在生物醫(yī)學領(lǐng)域具有非常好的應用潛力.

4 結(jié)論

本文介紹了利用LiNbO3晶體產(chǎn)生強場THz脈沖的實時太赫茲近場光譜成像系統(tǒng).該系統(tǒng)既可以獲得樣品的圖像信息又可以獲得光譜信息.該系統(tǒng)在探測模塊實現(xiàn)緊聚焦光束和大視場光束的時分復用探測,而且較傳統(tǒng)的遠場太赫茲時域光譜系統(tǒng),它具有更高的空間分辨率和更快的成像速度.在1024× 512 像素下,20 f/s 的實時幀率使其在生物醫(yī)學領(lǐng)域具有非常好的應用前景.另外,該系統(tǒng)在太赫茲微結(jié)構(gòu)以及表面等離子體器件等方面也具有很好的應用,可以推動太赫茲科學技術(shù)領(lǐng)域的進一步發(fā)展.