何 月,繩夢雅,雷莉萍,郭開元,賀忠華,蔡菊珍,方 賀,張小偉,劉 櫻,張育慧

長三角地區(qū)大氣NO2和CO2濃度的時空變化及驅動因子分析

何 月1,繩夢雅2,3,雷莉萍2*,郭開元2,3,賀忠華1,蔡菊珍1,方 賀1,張小偉1,劉 櫻1,張育慧1

(1.浙江省氣候中心,浙江 杭州 310052；2.中國科學院空天信息創(chuàng)新研究院數(shù)字地球重點實驗室,北京 100094；3.中國科學院大學,北京 100049)

以長三角城市群為研究對象,利用衛(wèi)星遙感觀測數(shù)據(jù)協(xié)同分析長三角地區(qū)大氣NO2和CO2濃度的時空變化特征和驅動因子,揭示了長三角地區(qū)污染物和CO2高濃度地區(qū)空間格局.結果表明長三角城市群地區(qū)大氣NO2和CO2濃度的時空分布及變化特征呈現(xiàn)了受化石燃料燃燒和機動車排放等人為活動以及區(qū)域地形、地表覆蓋、氣候等自然條件的綜合影響結果.大氣NO2和CO2高濃度值圍繞太湖明顯呈口對西南向的U字形分布,一致于圍繞太湖分布的杭州、上海、蘇州、無錫、常州和南京等大型城市區(qū)域,以及安徽銅陵地區(qū)的工業(yè)排放區(qū).大氣NO2濃度值呈現(xiàn)秋冬時期較高,夏季最低的季節(jié)分布特征.大氣CO2濃度受植被CO2吸收和CO2的積累影響,8～9月最低,4～5月最高.此外,隨著人為排放活動的急劇減少,2020年1～3月的大氣NO2濃度比2019年同時期降低了50%以上,其中分布了以鋼鐵廠、燃煤廠為主的大型工業(yè)熱源的城市NO2濃度下降最多,如鎮(zhèn)江、南京、馬鞍山.

大氣污染；人為排放；NO2；CO2；協(xié)同分析；長三角地區(qū)；空間分布

近年來,京津冀、長三角等人口密集的大城市群霧霾等現(xiàn)象頻發(fā),引起了人們的廣泛關注[1-2].

大氣中的NO2在一定條件下可以與碳氫化合物一起形成光化學煙霧和酸雨酸霧.經濟的增長增加了石油、煤炭、天然氣等化石燃料等能源的消耗,增加了NO2、SO2等氣體排放到大氣中.NO2是短壽命氣體,在對流層存留時間大約為數(shù)小時,根據(jù)瞬時羽流不規(guī)則形狀以及0.1～1km可檢測尺度的分析,排放源及周圍的NO2濃度通常高出背景水平幾個數(shù)量級[3].

CO2是大氣中一種重要的人為溫室氣體,它在大氣中含量較低,僅占大氣含量的0.04%,但在地球的能量平衡中起著重要作用[4-5].CO2是對全球變暖貢獻最大的一種長壽命氣體,隨著大氣中CO2含量每年增加2′10-6～3′10-6(體積分數(shù)),其對地球變暖的影響也在逐年增加[6].為了實現(xiàn)2015年巴黎協(xié)定提出的抑制全球增溫的主要目標,中國政府提出CO2排放力爭于2030年前達到峰值,2060年前實現(xiàn)碳中和.由于大氣CO2和常規(guī)污染物具有同根同源同過程的特性,在降低CO2排放的同時,也會減少污染物排放.因此,大氣NO2和CO2協(xié)同分析的區(qū)域人為排放特征可以為制定減污降碳協(xié)同政策提供重要依據(jù)[7].

大氣NO2和CO2濃度數(shù)據(jù)及其排放來源主要來自地面觀測和調查手段.衛(wèi)星遙感觀測技術具有客觀、大范圍、重復觀測的優(yōu)勢,已成為監(jiān)測大氣NO2和CO2濃度特征及其時空變化趨勢的有效數(shù)據(jù)源[8].目前在軌運行的大氣CO2觀測衛(wèi)星包括日本的GOSAT和GOSAT-2,美國發(fā)射的OCO-2和OCO-3等提供了2009年以來全球觀測的大氣CO2濃度數(shù)據(jù)[9].已有研究表明利用GOSAT和OCO-2的衛(wèi)星觀測數(shù)據(jù)可以檢測到區(qū)域或點源人為排放引起的大氣CO2濃度相對于背景水平1′10-6～3′10-6的升高[10-11].歐空局(ESA)于2017年10月13日發(fā)射了全球大氣污染監(jiān)測衛(wèi)星Sentinel-5P,該衛(wèi)星搭載的對流層觀測儀(TROPOMI)能有效的觀測大氣中痕量氣體組分,包括NO2、O3、SO2、HCHO、CH4和CO等[12-15],每日可覆蓋全球且技術特性有大幅提升.自2018年10月以來,ESA開始向全球用戶發(fā)布每日監(jiān)測數(shù)據(jù),“近實時”的NO2數(shù)據(jù)可以直接監(jiān)測全球范圍內大氣污染狀況,為定位污染物來源地、識別污染重點地區(qū)提供了有力的數(shù)據(jù)支撐[14-15].

近年來衛(wèi)星觀測已經揭示了區(qū)域大氣NO2和CO2濃度變化及其與人類活動的關聯(lián)性.王英等[16]分析指出NO2濃度變化與污染企業(yè)的搬遷、奧運會和世博會等大型活動密切相關.利用衛(wèi)星遙感觀測數(shù)據(jù)分析華北地區(qū)大氣NO2和CO2濃度的變化時,也同樣發(fā)現(xiàn)在北京奧運會、APEC會議、國慶閱兵和南京青奧會時期大氣環(huán)保政策的實施降低了大氣NO2和CO2濃度[17-18].Reuter等[15]利用TROPOMI觀測的NO2數(shù)據(jù)和OCO-2衛(wèi)星觀測的CO2數(shù)據(jù)共同定位了排放源及其排放所引起的大氣CO2增量,通過分析CO2羽流的橫截面通量,觀測到2018年3月9日南京在正常風速為(2.2±0.5)m/s、橫截面通量為(120±27)MtCO2/a的條件下,CO2增量約為5′10-6.鄭子豪等[19]分析了粵港澳大灣區(qū)近2a對流層NO2垂直柱濃度的分布及變化特征分析指出人類活動強度等因子與對流層NO2垂直柱濃度的分布有明顯的相關性.最新研究調查也發(fā)現(xiàn),在新冠肺炎(COVID-19)疫情期間,衛(wèi)星觀測數(shù)據(jù)監(jiān)測到大氣NO2和CO2濃度存在降低趨勢[20-23].總的來說,上述學者的研究主要集中于利用衛(wèi)星觀測資料分析大氣NO2或者CO2濃度的時空變化特征及與人類活動的關聯(lián),為分析區(qū)域大氣污染背景等相關研究提供了思路和方法.

隨著大氣污染綜合治理和減排控排要求的進一步落實,大氣NO2和CO2高濃度頻發(fā)區(qū)域、兩者的協(xié)同影響及其驅動因子的研究顯得更為重要,可以評估大氣污染物和人為CO2排放量的變化,追溯城市群人為排放的主要來源,為政府控排減排提供技術支撐,而這方面的研究尚不多見.長三角城市群作為我國經濟最發(fā)達的地區(qū)之一,城市密度大、產業(yè)活動密集,污染物排放強度高,區(qū)域性大氣污染較嚴重,是我國大氣污染防治重點區(qū)域[24-27].結合長三角城市群的功能定位、經濟社會發(fā)展、自然環(huán)境等因素,以長三角城市群為研究對象,揭示污染物和大氣CO2高濃度區(qū)的空間格局及驅動因子十分必要.本研究利用大氣NO2和CO2衛(wèi)星觀測數(shù)據(jù),結合夜光數(shù)據(jù)、人為排放清單、地面工業(yè)熱源、地表覆蓋、植被指數(shù)等重要驅動因子,對區(qū)域大氣NO2和CO2濃度時空變化特征進行協(xié)同分析,從而指出大氣NO2和CO2的時空變化受不同驅動因子的影響,以準確揭示污染物和大氣CO2高濃度地區(qū)的時空格局和排放溯源,為區(qū)域生態(tài)環(huán)境質量監(jiān)測、環(huán)境健康評估以及減污降碳協(xié)同增效的決策管理提供科學數(shù)據(jù)依據(jù).

1 數(shù)據(jù)與方法

1.1 研究區(qū)和數(shù)據(jù)

1.1.1 研究區(qū)概況 研究區(qū)面積為35.8萬km2,地處長江入海之前形成的沖積平原,地勢低平,海拔200～300m.該地區(qū)河川縱橫,湖泊棋布,農業(yè)發(fā)達,人口稠密,城市眾多,地表覆蓋類型主要為農田、森林和水體,是中國河網密度最高的地區(qū),平原上共有湖泊200多個.不透水地表的杭州、上海、蘇州、無錫、常州和南京大型城市區(qū)域明顯圍繞太湖東南和西北部分布.研究區(qū)以亞熱帶季風氣候為主,與地形等因素共同影響了地面排放的污染氣體的擴散流動.

1.1.2 多源衛(wèi)星遙感觀測數(shù)據(jù)及輔助數(shù)據(jù) 多源衛(wèi)星遙感觀測數(shù)據(jù)包括TROPOMI觀測的大氣NO2濃度數(shù)據(jù)、多源CO2觀測衛(wèi)星(GOSAT、OCO-2)反演的大氣CO2柱濃度(XCO2)數(shù)據(jù)、地表覆蓋以及與排放相關的夜間燈光數(shù)據(jù)和地面工業(yè)熱源.使用人為碳排放清單數(shù)據(jù)(ODIAC)用于對比分析大氣NO2和CO2濃度的排放特征.這些數(shù)據(jù)的主要信息參數(shù)特征如表1所示.

大氣NO2濃度數(shù)據(jù)是由TROPOMI觀測反演的3級OFFL產品中的總垂直柱NO2濃度[28-30].通過Google Earth Engine上獲取到2018年7月～2020年12月期間長三角區(qū)域的NO2數(shù)據(jù),數(shù)據(jù)原始單位為mol/m2.由于數(shù)據(jù)觀測噪聲的影響會導致清潔區(qū)域或低SO2排放區(qū)域的觀測數(shù)據(jù)存在負值,根據(jù)數(shù)據(jù)說明文檔的建議,去除低于-0.001mol/m2的異常觀測值[27],并將數(shù)據(jù)轉換為常用單位1016molec/cm2.

對于GOSAT和OCO-2衛(wèi)星的XCO2數(shù)據(jù),分別使用了ACOS算法反演的v9版本數(shù)據(jù)產品和OCO算法反演的v10版本數(shù)據(jù)產品,這兩個反演算法基本一致[31-34].提取陸地區(qū)域高增益且質量好的觀測點用于本研究數(shù)據(jù)的生成處理.

地表覆蓋數(shù)據(jù)為2020年GlobeLand30全球地表覆蓋數(shù)據(jù),空間分辨率為30m[35].植被指數(shù)為中分辨率成像光譜儀(MODIS)觀測反演的歸一化差異植被指數(shù)(NDVI),收集并使用2009～2021年MOD13C2產品的月值數(shù)據(jù)[36],與大氣CO2數(shù)據(jù)進行時序相關分析.

夜光數(shù)據(jù)采用2019年Suomi NPP/VIIRS衛(wèi)星觀測的夜間燈光數(shù)據(jù),空間分辨率為500m[37].地面熱源數(shù)據(jù)是對2012年9月～2016年9月Suomi NPP/VIIRS觀測反演的夜火數(shù)據(jù)的時空聚集特征進行識別和分類得到的工業(yè)熱源,提供了煤炭處理相關工廠、鋼鐵廠、非金屬相關工廠和油氣相關工廠四個類別的熱源矢量位置[38].人為碳排放清單數(shù)據(jù)使用的是全球高分辨率排放數(shù)據(jù)產品ODIAC提供的1km空間分辨率的全球月值排放數(shù)據(jù)[39-41],數(shù)據(jù)單位為t.最新版本ODIAC2020B數(shù)據(jù)產品覆蓋時間范圍為2000～2019年,研究主要使用2019年長三角地區(qū)排放數(shù)據(jù)用于對比分析.

表1 多源衛(wèi)星遙感數(shù)據(jù)和人為碳排放數(shù)據(jù)的參數(shù)特征

1.2 衛(wèi)星觀測反演數(shù)據(jù)的再處理與分析方法

針對不同規(guī)格的多源衛(wèi)星遙感數(shù)據(jù),按照圖1所示的數(shù)據(jù)處理技術路線圖,對原始數(shù)據(jù)進行時空整合統(tǒng)計處理和分析.

為獲取有效的空間分布連續(xù)的大氣NO2數(shù)據(jù),以16d為時間單位,處理生成了大氣NO2均值和最大值的柵格數(shù)據(jù).利用式(1)和式(2),求算每個格網()內衛(wèi)星觀測NO2[n]的16d時序均值(Mean_NO2[j])和最大值(Max_NO2[j]).將均值和最大值的格網數(shù)據(jù)合成為區(qū)域柵格數(shù)據(jù).若格網的時序數(shù)據(jù)點小于6個,該格網以無數(shù)據(jù)輸出.16d的均值和最大值合成處理,一方面解決了衛(wèi)星觀測時受到天氣條件、云等引起的NO2觀測誤差以及空白問題,另一方面一定時期內大氣NO2濃度的最高值能夠捕捉地面異常排放引起的大氣NO2變化信息.在此基礎上,對區(qū)域內所有格網的均值和最大值進行區(qū)域平均的統(tǒng)計計算,得到區(qū)域大氣NO2時序數(shù)據(jù).

Mean_NO2[j]=Mean (NO2[n]),=1,2,3,…,16 (1)

Max_NO2[j]=Max (NO2[n]),=1,2,3,…,16 (2)

為了解決受到云覆蓋、觀測周期等影響導致的衛(wèi)星觀測反演XCO2數(shù)據(jù)的時空不連續(xù)和觀測空白問題,本文對GOSAT和OCO-2的XCO2數(shù)據(jù)進行歸一化處理,利用時空地統(tǒng)計方法對衛(wèi)星觀測數(shù)據(jù)進行時空插值填補[48-51],生成了2009年4月～2020年12月1°格網時空連續(xù)的XCO2月值數(shù)據(jù).基于曲線擬合的方法,提取長三角地區(qū)大氣CO2數(shù)據(jù)時間變化特征,包括長期趨勢、季節(jié)變化和增長率[33].

圖1 數(shù)據(jù)處理與分析流程

使用長時期大氣NO2和CO2數(shù)據(jù)的同期差異,即計算相同時間單位的數(shù)據(jù)與前一年的差值,用于檢測長三角地區(qū)大氣NO2和CO2時空格局變化特征,并結合衛(wèi)星遙感夜光數(shù)據(jù)、人為碳排放清單數(shù)據(jù)和工業(yè)熱源數(shù)據(jù)對比分析長三角地區(qū)人為排放空間特征.

2 結果分析

2.1 長三角地區(qū)大氣NO2濃度的時空變化

圖2 長三角地區(qū)大氣NO2濃度16d均值和最大值的時序變化

圖3 長三角地區(qū)大氣NO2濃度季節(jié)平均的空間分布

圖2為2018～2020年以16d為時間單位的大氣NO2濃度最大值和均值合成數(shù)據(jù)統(tǒng)計計算的長三角地區(qū)大氣NO2時序變化和同期差異.結果顯示,大氣NO2濃度呈現(xiàn)季節(jié)性變化,12月最高,夏季最低.季節(jié)變化的結果表明該區(qū)域在12月期間地面NO2排放的增加,同時也對應冬季大氣擴散條件差.與2018年相比,2019年區(qū)域大氣NO2濃度也在12月呈現(xiàn)出最高值,卻有明顯的降低趨勢.這與COVID-19時期防控封鎖措施導致的人為排放急劇的減少有關.

為了便于描述季節(jié)變化,本文分別定義每年的4～6月、7～9月、10～12月、1～3月為春、夏、秋、冬四個季節(jié).通過對16d均值數(shù)據(jù)進行季節(jié)平均的統(tǒng)計計算,圖3為2020年和2019年各季節(jié)大氣NO2濃度均值的空間分布.在空間變化格局上,各季節(jié)大氣NO2高濃度值都圍繞太湖明顯呈口對西南向的U字形分布.這些高值區(qū)域的分布對應著太湖的東南部和東北部的杭州、上海、蘇州、無錫和南京大型城市區(qū)域,以及西北部安徽省沿河流分布的銅陵、蕪湖等地區(qū)的工業(yè)化工廠.大氣NO2濃度以秋冬季最高,夏季最低.對比不同年份之間的變化,可以發(fā)現(xiàn)2020年冬季的大氣NO2濃度明顯低于2019年同期均值,2020年春季的濃度值也略低于2019年春季,而夏季NO2濃度基本相近.2020年NO2濃度變化指出了COVID-19時期人為排放的明顯減少,16d均值和最大值統(tǒng)計分別降低了約2×1016molec/cm2和6×1016molec/cm2,下降率約為48.87%和62.20%.

不同城市由于產業(yè)結構、資源配置、經濟條件等多方面的差異,在污染物排放上存在一定的差異.同時,區(qū)域的地形、地表覆蓋、氣候條件等自然條件影響了大氣污染物的擴散.以城市行政區(qū)劃為空間單位,利用大氣NO2濃度的16d均值和最大值數(shù)據(jù),計算了長三角各城市內所有0.01°格網NO2數(shù)據(jù)的平均值作為城市NO2濃度值.圖4顯示了利用16d最大值數(shù)據(jù)統(tǒng)計的各城市NO2濃度均值的排序結果.蘇州、無錫、常州、上海、鎮(zhèn)江、南京、馬鞍山、湖州、銅陵等從高到低依次顯示了較高的NO2濃度,16d均值為1.0×1016～1.3×1016molec/cm2,最大值為2.0×1016～2.9× 1016molec/cm2.銅陵市呈現(xiàn)的較高濃度與該地區(qū)有著很多的工業(yè)化工廠有關.對比大城市的NO2濃度,杭州市顯示出較低濃度值,排序在平均水平以下.然而排放清單數(shù)據(jù)顯示其人為碳排放并沒有明顯低于其他地區(qū).與上海、無錫、蘇州、南京等城市不同,杭州市的西南部基本為森林覆蓋,植被或許降低了杭州市大氣污染,同時與大氣擴散條件也有關.

圖4 2008年7月到2020年11月各城市大氣NO2濃度均值的排序結果

圖5為各城市大氣NO2濃度的時序變化以及同期的差異,僅顯示了圖4中大氣NO2濃度值排序最高的前10個城市.COVID-19期間NO2降低最明顯的三個城市為鎮(zhèn)江、馬鞍山、南京,這些城市分布了以鋼鐵廠和燃煤廠為主的大型工業(yè)熱源,表明了在疫情封鎖期間這些城市區(qū)域工業(yè)生產活動的明顯減少.16d最大值統(tǒng)計和均值統(tǒng)計分別呈現(xiàn)了2×1016～16×1016、0.2×1016～2.3×1016molec/cm2的濃度降低.

2.2 長三角區(qū)大氣CO2濃度的時空變化

圖6為2019年衛(wèi)星觀測反演的1°格網XCO2數(shù)據(jù)的年均值經過三次卷積插值后的空間分布.結果表明,長三角地區(qū)大氣CO2濃度的空間分布也呈現(xiàn)了與大氣NO2濃度一致的分布特征,高濃度值圍繞太湖分布、呈口對西南向的U形分布.大氣CO2數(shù)據(jù)的區(qū)域差異較小,最大值與最小值之間僅有1′10-6的濃度差異.

圖6 2019年長三角區(qū)域XCO2的空間分布

圖7顯示了2009～2020年區(qū)域XCO2月值數(shù)據(jù)的時序變化和同期差值.受植被CO2吸收活動和CO2排放在大氣中累積的影響[46-48],大氣CO2濃度在8～9月最低,4～5月最高,季節(jié)變化幅度約為8′10-6. 2009～2020年長三角地區(qū)大氣CO2濃度的年增量為1′10-6～4′10-6,總體平均為2.5′10-6,略高于同時期增量值為2.4′10-6的全球大氣CO2濃度年增長[20].各城市的大氣CO2濃度時間變化特征基本相似.在大城市(上海、南京、合肥等)和安慶-銅陵-蕪湖-馬鞍山一帶工業(yè)熱源分布密集的城市,冬季時期大氣CO2濃度高于區(qū)域整體水平,而植被覆蓋密度高的長三角區(qū)南部城市(杭州、紹興、寧波、金華、臺州等)CO2在夏季時期高于區(qū)域整體水平,這也表明了各城市大氣CO2濃度季節(jié)變化受人為CO2排放和生態(tài)系統(tǒng)CO2通量的影響.

受COVID-19疫情防控封鎖措施的影響,人為排放活動明顯下降.Le Quéré等研究表明2020年1～4月期間中國的CO2排放量減少了242MtCO2(不確定性范圍為108～394MtCO2)[49].然而,圖7中長三角區(qū)域XCO2同期差異顯示2020年1～3月份大氣CO2濃度與前一年同時期相比仍存在約2′10-6的增量,并沒有如大氣NO2顯示出異常的降低.這與大氣CO2是長壽命氣體有關,地面排放到大氣的CO2通過全球大氣環(huán)流和風場傳輸?shù)幕旌?受傳感器敏感性和數(shù)據(jù)精度的限制,大氣CO2數(shù)據(jù)難以檢測到人為排放減少引起的微弱的下降信號,因此不同年份的XCO2同期差異并不能確切反應本地排放情況.另一方面,大氣CO2和NO2的主要排放來源有所不同,CO2排放更多來自于化石燃料燃燒的火電廠,而長三角地區(qū)NO2排放主要來自于火電廠排放和交通排放,COVID-19時期封鎖措施導致的機動車活動的急劇減少或許更多地降低了NO2濃度.

圖7 長三角區(qū)域XCO2均值的時序變化和同期差值

2.3 大氣NO2和CO2濃度變化的驅動因子

NO2污染物來源主要是化石燃料燃燒及汽車尾氣兩個方面.在中國,電廠、工業(yè)以及道路移動源對NO總排放量的貢獻率達到89%.我國大型城市市區(qū)空氣中50%以上的NO污染來自機動車排放,NO2排放源主要集中在城市區(qū)域及其周邊[50].圖8為聚焦長三角城市群的大氣NO2濃度和工業(yè)熱源的空間分布.上海、杭州、蘇州、無錫、常州、南京大型城市的大氣NO2濃度明顯高于其他城市.對比熱源分布,NO2高濃度值與工業(yè)熱源的位置分布基本一致,特別是上海、南通、南京等地區(qū).從銅陵至馬鞍山地帶NO2濃度較高,這是由于該地區(qū)分布了很多的工業(yè)排放源(如化工廠、鋼廠等),另一方面還與該地區(qū)沿著河流、地形低洼的封閉型地形不易于污染物擴散有關.

圖8 2019年長三角主要城市群大氣NO2濃度空間分布

圖9和圖10為2019年長三角城市群地區(qū)的夜光和人為CO2排放(ODIAC數(shù)據(jù))的空間分布.夜光數(shù)據(jù)包括工廠生產、居民生活以及交通機動車等夜間燈光情況,間接表征了人為消耗能量的排放情況.大氣NO2濃度的總體分布格局總體上與夜光和人為CO2排放的分布格局相似,其中上海市呈現(xiàn)了很高的夜光和人為碳排放,異常高于長三角其他區(qū)域.進一步分析城市大氣NO2和CO2濃度值與夜光以及人為碳排放量之間的關系,如圖11和圖12所示.

圖11 大氣NO2濃度與人為碳排放(a)和夜光(b)的相關對比

灰色是所有城市的統(tǒng)計結果,黑色是剔除了異常高排放和夜光值的上海市后的統(tǒng)計結果,下同

夜光和人為碳排放與大氣NO2分別呈現(xiàn)了決定系數(shù)為0.4和0.5的顯著線性相關.這是由于夜光數(shù)據(jù)包含了機動車燈光,并且能夠間接地揭示能源的消耗,而來自ODIAC排放清單的人為碳排放主要來自化石燃料的燃燒.大氣CO2濃度隨人為CO2排放的增加而升高,已有研究結果表明衛(wèi)星觀測反演的XCO2與人為排放清單的相關統(tǒng)計結果顯示出線性正相關關系[51].城市統(tǒng)計的大氣CO2濃度與夜光和人為碳排放也呈現(xiàn)了一定的線性關系(圖12),但統(tǒng)計結果并沒有顯著相關性,這與局部地區(qū)大氣CO2濃度還受生態(tài)通量和大氣傳輸?shù)挠绊懹嘘P.

2009～2020年長三角區(qū)域大氣CO2季節(jié)變化和NDVI月值數(shù)據(jù)之間顯示了顯著的負相關性,相關系數(shù)為-0.69.陸地植被生態(tài)CO2吸收和排放的季節(jié)性周期變化是大氣CO2季節(jié)變化的主要驅動因子.在去除大尺度背景濃度后,區(qū)域CO2異常的時序變化一致于大氣NO2濃度季節(jié)變化,冬季時期為正值,夏季時期為負值[31].通過自然分割法提取了大氣NO2濃度高濃度地區(qū),分別為大城市上海和杭州以及工業(yè)熱源密集分布區(qū)域(銅陵-蕪湖-馬鞍山-南京、南通-無錫-常州-蘇州).圖13顯示了區(qū)域內每年冬季時期大氣CO2濃度相對于背景濃度的1′10-6～ 3.5′10-6增量,其中背景濃度為25°～45°緯度帶的XCO2中值.工業(yè)熱源密集分布地區(qū)的區(qū)域XCO2增量的長時期變化趨勢一致,相對于上海和杭州的濃度值偏高.杭州NO2濃度值明顯高于周邊區(qū)域,而CO2濃度值并沒有很高,增量基本小于2′10-6.為了分析大氣傳輸對區(qū)域大氣CO2濃度的影響,利用NOAA開發(fā)的HYSPLIT大氣傳輸模型[52],以GDAS氣象數(shù)據(jù)作為輸入風場數(shù)據(jù),選擇這四個高濃度地區(qū)的中心點為模擬位置,模擬大氣分子72h后向傳輸軌跡.模擬結果顯示,這些區(qū)域的外來大氣分子輸送路徑相似,冬季以北向為主的風場將中國北部地區(qū)工業(yè)排放源分布的地區(qū)(如河北唐山、山東濟南和淄博等)的大氣分子擴散至此.杭州市及周邊工業(yè)熱源較少,人為CO2排放相對于上海、銅陵-蕪湖-馬鞍山-南京、南通-無錫-常州-蘇州等地區(qū)較低.NO2主要排放來源為交通排放,是導致該區(qū)域NO2濃度較高的原因之一,而大氣CO2濃度更多受外來大氣分子輸送的影響,低于其他區(qū)域.

圖13 大氣NO2高濃度區(qū)域的冬季時期CO2增量

3 結論

3.1 空間分布上,大氣NO2高濃度值圍繞太湖明顯呈口對西南向的U字形分布,一致于圍繞太湖分布的杭州、上海、蘇州、無錫、常州和南京大型城市區(qū)域、以及太湖西北部沿銅陵到馬鞍山的工業(yè)化工聚集帶;大氣CO2濃度的空間分布相似于大氣NO2空間分布.

3.2 季節(jié)變化上,大氣NO2濃度值呈現(xiàn)秋冬時期較高,夏季最低的分布;大氣CO2濃度受植被CO2吸收和CO2的積累影響,8～9月最低,4～5月最高.

3.3 對于人為活動的排放源,大型城市機動車排放以及工廠排放源(杭州、上海、蘇州、無錫、常州、南京、馬鞍山、銅陵等)的人為活動構成了大氣NO2和CO2濃度主要空間格局;COVID-19時期大氣NO2濃度的異常降低,表明了人為活動減少(如機動車排放、工廠停工停產)的影響.

3.4 自然條件(地形、地表覆蓋等)影響大氣風場的擴散進而擾動排放源人為活動所形成的NO2和CO2時空格局.

[1] 許艷玲,薛文博,雷 宇.氣象和排放變化對PM2.5污染的定量影響 [J]. 中國環(huán)境科學,2019,39(11):4546-4551.

Xu,Y L,Xue W B,Lei Y. Impact of meteorological conditions and emission change on PM2.5pollution in China [J]. China Environmental Science,2019,39(11):4546-4551.

[2] 范 丹,梁佩鳳,劉 斌.霧霾污染的空間外溢與治理政策的檢驗分析 [J]. 中國環(huán)境科學,2020,40(6):2741-2750.

Fan D,Liang P F,Liu B. An analysis of the spatial spillover of smog pollution and policy testing [J]. China Environmental Science,2020,40(6):2741-2750.

[3] Richter A,Burrows J,Nü? H,et al. Increase in tropospheric nitrogen dioxide over China observed from space [J]. Nature,2005,437:129- 132.

[4] 楊 強,馬千里,姚 波,等.唐山上空CO2和CO濃度特征的飛機探測研究 [J]. 中國環(huán)境科學,2020,40(4):1460-1467.

Yang Q,Ma Q L,Yao B,et al. The characteristic of atmospheric CO2and CO concentrations based on aircraft observation over Tangshan [J]. China Environmental Science,2020,40(4):1460-1467.

[5] WMO. WMO Greenhouse Gas Bulletin No.14 [EB/OL]. https: //library.wmo.int/doc_num.php?explnum_id=5455.

[6] 王紹武,葉瑾琳. 近百年全球氣候變暖的分析[J]. 大氣科學,1995,19(5):545-553.

Wang S W,Ye J L. An Analysis of Global Warming during the Last One Hundred Years [J]. Scientia Atmospherica Sinica,[6]1995,19(5): 545-553.

[7] 毛顯強,邢有凱,高玉冰,等.溫室氣體與大氣污染物協(xié)同控制效應評估與規(guī)劃 [J]. 中國環(huán)境科學,2021,41(7):3390-3398.

Mao X Q,Xing Y K,Gao Y B,et al. Study on GHGs and air pollutants co-control: assessment and planning [J]. China Environmental Science,2021,41(7):3390-3398.

[8] Beirle S,Boersma K F,Platt U,et al. Megacity emissions and lifetimes of Nitrogen Oxides Probed from Space [J]. Science,2011,333(6050): 1737-1739.

[9] Hsueh Y H,Li K F,Lin L C,et al. East Asian CO2level change caused by Pacific Decadal Oscillation [J]. Remote Sensing of Environment,2021,264:112624.

[10] Kort E A,Frankenberg C,Miller C E,et al. Space- based observations of megacity carbon dioxide [J]. Geophysical Research Letters,2012,39(17):17806.

[11] 雷莉萍,鐘 惠,賀忠華,等.人為排放所引起大氣CO2濃度變化的衛(wèi)星遙感觀測評估 [J]. 科學通報,2017,62(25):2941-2950.

Lei L P,Zhong H,He Z H,et al. Assessment of atmospheric CO2concentration enhancement from anthropogenic emissions based on satellite observations (in Chinese) [J]. Chinese Science Bulletin,2017,62(25):2941-2950.

[12] Park H,Jeong S,Park H,et al. An assessment of emission characteristics of Northern Hemisphere cities using spaceborne observations of CO2,CO and NO2[J]. Remote Sensing of Environment,2021,254:112246.

[13] Reuter M,Buchwitz M,Schneising O,et al. Towards monitoring localized CO2emissions from space: co-located regional CO2and NO2enhancements observed by the OCO-2 and S5P satellites [J]. Atmospheric Chemistry and Physics,2019,19(14):9371-9383.

[14] 李旭文,張 悅,姜 晟,等.“哨兵-5P”衛(wèi)星TROPOMI傳感器在江蘇省域大氣污染監(jiān)測中的初步應用 [J]. 環(huán)境監(jiān)控與預警,2019,11(2):10-16.

Li X W,Zhang Y,Jiang S,et al. Preliminary application of atmospheric pollution monitoring in Jiangsu Province with TROPOMI Sensor onboard Sentinel-5P satellite [J]. Environmental Monitoring and Forewarning,2019,11(2):10-16.

[15] LI X W,Zhang Y,Jiang S,et al. Preliminary application of atmospheric pollution monitoring in Jiangsu Province with TROPOMI sensor onboard Sentinel-5P satellite [J]. Environmental Monitoring and Forewarning,2019,11(2):10-16.

[16] 王 英,李令軍,劉 陽.京津冀與長三角區(qū)域大氣NO2污染特征[J]. 環(huán)境科學,2012,33(11):3685-3692.

Wang Y,Li L J,Liu Y. Characteristics of atmospheric NO2in the Beijing-Tianjin-Hebei region and the Yangtze River Delta analyzed by satellite and ground observations [J]. Environmental science,2012,33(11):3685-3692.

[17] 章吳婷,張秀英,劉 磊,等.多源衛(wèi)星遙感的華北平原大氣NO2濃度時空變化[J]. 遙感學報,2018,22(2):335-346.

Zhang W T,Zhang X Y,Liu L,et al. Spatial variations in NO2trend in North China Plain based on multi-source satellite remote sensing [J]. Journal of Remote Sensing,2018,22(2):335-346.

[18] Lei L P,Zhong H,He Z H,et al. Assessment of atmospheric CO2concentration enhancement from anthropogenic emissions based on satellite observations [J]. Chinese Science Bulletin,2017,62(25): 2941-2950.

[19] 鄭子豪,吳志峰,陳穎彪,等.基于Sentinel-5P的粵港澳大灣區(qū)NO2污染物時空變化分析[J]. 中國環(huán)境科學,2021,41(1):63-72.

Zheng Z H,Wu Z F,Chen Y B,et al. Analysis of temporal and spatial variation characteristics of NO2pollutants in Guangdong- Hong Kong-Macao Greater Bay Area based on Sentinel-5P satellite data [J]. China Environmental Science,2021,41(1):63-72.

[20] Zheng B,Geng G,Ciais P,et al. Satellite-based estimates of decline and rebound in China's CO2emissions during COVID-19pandemic [J]. Science Advances,2020,6(49):eabd4998.

[21] Kumari P,Toshniwal D. Impact of lockdown measures during COVID-19 on air quality–A case study of India [J]. International Journal of Environmental Health Research,2022,32(3):503-510.

[22] Buchwitz M,Reuter M,No?l S,et al. Can a regional-scale reduction of atmospheric CO2during the COVID-19 pandemic be detected from space? A case study for East China using satellite XCO2retrievals [J]. Atmospheric Measurement Techniques,2021,14(3):2141-2166.

[23] Liang M,Zhang Y,Ma Q,et al. Dramatic decline of observed atmospheric CO2and CH4during the COVID-19 lockdown over the Yangtze River Delta of China [J]. Journal of Environmental Sciences,2023,124:712-721.

[24] 易 睿,王亞林,張殷俊,等.長江三角洲地區(qū)城市臭氧污染特征與影響因素分析 [J]. 環(huán)境科學學報,2015,35(8):2370-2377.

Yi R,Wang Y L,Zhang Y J,et al. Pollution characteristics and influence factors of ozone in Yangtze River Delta [J]. Acta Scientiae Circumstantiae,2015,35(8):2370-2377.

[25] 陸 燕,王勤耕,翟一然,等.長江三角洲城市群人為熱排放特征研究 [J]. 中國環(huán)境科學,2014,34(2):295-301.

Lu Y,Wang Q G,Zhai Y R,et al. Anthropogenic heat emissions in the Yangtze River Delta region [J]. China Environmental Science,2014,34(2):295-301.

[26] 郭 政,陳 爽,董 平,等.長江三角洲城市群工業(yè)污染時空演化及其驅動因素 [J]. 中國環(huán)境科學,2019,39(3):1323-1335.

Guo Z,Chen S,Dong P,et al. Spatial-temporal evolution of industrial pollution in the Yangtze River Delta urban agglomeration and its driving factors [J]. China Environmental Science,2019,39(3):1323- 1335.

[27] 劉立新,夏玲君,周凌晞.我國長三角和京津冀城市群大氣溫室氣體特征對比分析[C]//第33屆中國氣象學會年會S11大氣成分與天氣,氣候變化及環(huán)境影響,2016.

Liu L X,Xia L J,Zhou L X. Comparative analysis of atmospheric greenhouse gas characteristics in the Yangtze River Delta and Beijing-Tianjin-Hebei urban agglomeration [C]//S11Atmospheric Composition and Weather,Climate Change and Environmental Impact,the 33rd Annual Meeting of the Chinese Meteorological Society,2016.

[28] Saw G K,Dey S,Kaushal H,et al. Tracking NO2emission from thermal power plants in North India using TROPOMI data [J]. Atmospheric Environment,2021,259:118514.

[29] Sentinel-5P OFFL NO2: Offline Nitrogen Dioxide. Available online: https://developers.google.com/earth-engine/datasets/catalog/COPERNICUS_S5P_OFFL_L3_NO2(accessed on 15February 2021).

[30] Sentinel-5P TROPOMI NO2Data Products. Available online: http://www.tropomi.eu/data-products/nitrogen-dioxide (accessed on 15February 2021).

[31] Crisp D,Frankenberg C,Messerschmidt J,et al. The ACOS CO2retrieval algorithm—Part II: Global XCO2data characterization [J]. Atmospheric Measurement Techniques,2012,5(4):687-707.

[32] Janne H,Ialongo I,Maksyutov S,et al. Analysis of Four years of global XCO2 anomalies as seen by Orbiting Carbon Observatory-2 [J]. Remote Sensing,2019,11(7):850.

[33] Sheng S M,Lei L,Zeng Z C,et al. Detecting the responses of CO2column abundances to anthropogenic emissions from satellite observations of GOSAT and OCO-2 [J]. Remote Sensing,2021,13(17): 3524.

[34] Goddard Earth Science Data Information and Services Center (GES DISC) at National Aeronautics and Space Administration (NASA). Available online: https://oco2.gesdisc.eosdis.nasa.gov/data/(accessed on 19 January 2021).

[35] 國家基礎地理信息中心(http://www.globallandcover.com/).

National Basic Geographic Information Center (http://www. globallandcover.com/).

[36] LAADS DAAC (https://ladsweb.modaps.eosdis.nasa.gov/).

[37] Nighttime Light (https://eogdata.mines.edu/nighttime_light/monthly/ v10/).

[38] Liu Y,Hu C,Zhan W,et al. Identifying industrial heat sources using time-series of the VIIRS Nightfire product with an object-oriented approach [J]. Remote Sensing of Environment,2018,204:347-365.

[39] Oda T,Maksyutov S. A very high-resolution (1 km×1 km) global fossil fuel CO2emission inventory derived using a point source database and satellite observations of nighttime lights [J]. Atmospheric Chemistry amd Physics,2011,11(2):543-556.

[40] Nakajima M,Kuze A,Suto H. The current status of GOSAT and the concept of GOSAT-2 [J]. Proceedings of SPIE- The International Society for Optical Engineering,2012,8533,10.

[41] Oda T,Maksyutov S,Andres R J. The Open-source Data Inventory for Anthropogenic CO2,version 2016 (ODIAC2016): A global monthly fossil fuel CO2gridded emissions data product for tracer transport simulations and surface flux inversions [J]. Earth System Science Data,2018,10(1):87-107.

[42] Zeng Z C,Lei L,Hou S,et al. A regional gap-filling method based on spatiotemporal variogram model of columns [J]. IEEE Transactions on Geoscience and Remote Sensing,2014,52(6):3594-3603.

[43] Zeng ZC,Lei L,Strong K,et al. Global land 1mapping dataset of XCO2from satellite observations of GOSAT and OCO-2 from 2009 to 2020 [J]. International Journal of Digital Earth,2017,10(4):426-456.

[44] He Z,Lei L,Zhang Y,et al. Spatio-temporal mapping of multi- satellite observed column atmospheric CO2using precision- weighted kriging method [J]. Remote Sensing,2020,12(3):576.

[45] Sheng S M,Lei L,Zeng Z C,et al. Detecting the responses of CO2column abundances to anthropogenic emissions from satellite observations of GOSAT and OCO-2 [J]. Big Earth Data,2022,DOI: 10.1080/20964471.2022.2033149.

[46] Yokota T N,Eguchi Y Y,Ota Y,et al. Global Concentrations of CO2and CH4retrieved from GOSAT: first preliminary results [J]. Scientific Online Letters on the Atmosphere,2009,5:160-163.

[47] Lindqvist H,O"Dell C W,Basu S,et al. Does GOSAT capture the true seasonal cycle of carbon dioxide? [J]. Atmospheric Chemistry and Physics,2015,15(22):13023-13040.

[48] Eldering A,O'Dell C W,Wennberg P O,et al.The Orbiting Carbon Observatory-2: First 18months of science data products [J]. Atmospheric Measurement Techniques,2017,10(2):549-563.

[49] Le Quéré C,Jackson R B,Jones M W,et al. Temporary reduction in daily global CO2emissions during the COVID-19 forced confinement [J]. Nature Climate Change,2020,10:647-653.

[50] 張楚瑩,王書肖,邢 佳,等.中國能源相關的氮氧化物排放現(xiàn)狀與發(fā)展趨勢分析[J]. 環(huán)境科學學報,2008,28(12):2470-2479.

Zhang C Y,Wang S X,Xing J,et al. Current status and future projections of NOemission from energy related industries in China [J]. Acta Scientiae Circumstaniae,2008,28(12):2470-2479.

[51] Yang S,Lei L,Zeng Z,et al. An assessment of anthropogenic CO2emissions by satellite-based observations in China [J]. Sensors,2019,19(5):1118.

[52] NOAA HYSPLIT Trajectory Model,https://www.ready.noaa.gov/ hypub-bin/trajtype.pl?runtype=archive.

致謝：本研究使用的大氣NO2觀測數(shù)據(jù)由歐空局(ESA)提供,大氣CO2衛(wèi)星觀測數(shù)據(jù)由美國宇航局戈達德地球科學資料和信息服務中心提供,在此表示感謝.同時,本研究感謝國家基礎地理信息中心提供的地表覆蓋數(shù)據(jù),感謝日本國際環(huán)境研究機構(NIES)提供的ODIAC清單數(shù)據(jù),感謝地球觀測組織(EOG)提供的夜光數(shù)據(jù).

Driving factors and spatio-temporal distribution on NO2and CO2in the Yangtze River Delta.

HE Yue1,SHENG Meng-ya2,3,LEI Li-ping2*,GUO Kai-yuan2,3,HE Zhong-hua1,CAI Ju-zhen1,FANG He1,ZHANG Xiao-wei1,LIU Ying1,ZHANG Yu-hui1

(1.Zhejiang Province Climate Center,Hangzhou 310052,China；2.Key Laboratory of Digital Earth Science,Aerospace Information Research Institute,Beijing 100094,China；3.Chinese Academy of Sciences,Beijing 100094,China).,2022,42(8)：3544～3553

In this paper,with the Yangtze River Delta urban agglomerations as the study area,the satellite remote sensing data were used to carry out collaborative analysis on the temporal and spatial variations of atmospheric NO2and CO2concentrations and the driving factors,which revealed the areas with high concentrations of air pollution and CO2. The results indicated that the spatio-temporal distributions of NO2and CO2and its changing characteristics in the Yangtze River Delta urban agglomeration areas were subjected to the combined effects of human activities such as fossil fuel combustion and vehicle emissions,as well as natural conditions such as regional topography,regional topography,surface coverage and climate. The areas with high concentrations of atmospheric NO2and CO2were in an U-shaped distribution towards the southwest direction around Taihu Lake,which was consistent with the distribution of the surrounding large urban areas and the industrial emission areas. Featured with seasonal distribution characteristics,the atmospheric NO2concentrations were higher in autumn and winter,and the lowest in summer. Affected by vegetation CO2uptake and CO2emission accumulation,atmospheric CO2concentrations were the lowest in August-September and the highest in April-May. In addition,with the sharp reduction in anthropogenic emission activities from January to March 2020,NO2concentrations were reduced by more than 50% compared with the same period in 2019 and dropped the most in cities with large-scale ferrous-metal and coal-processing industrial heat sources.

air pollution；anthropogenic emission；NO2；CO2；collaborative analysis；the Yangtze River Delta；spatial distribution

X511

A

1000-6923(2022)08-3544-10

2021-12-27

中國氣象局創(chuàng)新發(fā)展專項(CCSF202036); 浙江省自然科學基金(LQ21D050001,2017C33072,LDF18D050001);中國氣象局衛(wèi)星專項(FY-3(03)-AS-12.13);浙江省氣象局重點項目(2019ZD08)

* 責任作者,研究員,leilp@radi.ac.cn

何 月(1981-),女,浙江湖州人,高級工程師,主要從事生態(tài)環(huán)境及遙感應用研究.發(fā)表論文10余篇.