張桂鋒,趙 勇,2

(1.南華大學(xué) 資源環(huán)境與安全工程學(xué)院,湖南 衡陽 421001;2.中國(guó)原子能科學(xué)研究院,北京 100000)

0 引 言

我國(guó)核工業(yè)發(fā)展產(chǎn)生的大量鈾尾砂具有極高的鐳含量[1-2]，賦存的226Ra衰變能產(chǎn)生大量的氡原子[3]，長(zhǎng)期吸入氡及其子體容易誘發(fā)肺癌[4-5]。鈾尾礦庫是鈾尾砂集中處理的地方，在長(zhǎng)達(dá)千年的時(shí)間尺度內(nèi)，鈾尾礦庫將受到各種人類活動(dòng)，甚至突發(fā)極端地震所引起的低頻振動(dòng)[6-7]。鈾尾砂又是氡析出的源頭，因此，研究鈾尾砂在振動(dòng)作用下，氡的內(nèi)在析出機(jī)理，對(duì)改進(jìn)控氡措施極具意義。

目前，眾多國(guó)內(nèi)外學(xué)者對(duì)控氡方法的研究，多集中在覆蓋材料的種類及其參數(shù)等方面。H.A.A.Ghany等[8]、葉維榮等[9]研究了不同覆蓋材料，對(duì)鈾尾礦庫氡析出的影響；譚凱旋等[10]基于分形理論，研究了覆蓋材料的粒度分布分形特征，對(duì)尾礦庫氡析出的影響；徐衛(wèi)東等[11]開展了覆蓋材料壓實(shí)度對(duì)鈾尾礦庫氡析出的影響；黃建兵、周芙蓉等[12-13]對(duì)降氡效果最好的覆土厚度進(jìn)行了研究；謝騰飛等[14]開展了鈾尾礦庫灘面覆蓋材料中，黏土壓實(shí)度和含水率參數(shù)變化對(duì)降氡效果的影響研究。前人的控氡研究，大多是建立在未受擾動(dòng)的工程背景下，通過改變覆蓋材料及其參數(shù)展開的。關(guān)于在振動(dòng)作用下，鈾尾砂對(duì)氡析出影響的研究并不多。雖然Z.Cai等[15]研究了低頻振動(dòng)對(duì)類鈾礦巖氡析出規(guī)律的影響，李向陽等[16]研究了在TVU耦合作用下砂巖型類鈾礦巖的氡析出規(guī)律，但是都集中于研究塊狀類鈾礦巖的氡析出規(guī)律，與鈾尾砂小顆粒散體大量堆積的情形相比，在析出途徑上有很大區(qū)別。袁勁帆等[17]開展了振動(dòng)作用下，鈾尾礦庫覆蓋層灘面氡析出規(guī)律的研究，但是并未對(duì)氡析出的內(nèi)在機(jī)理進(jìn)行分析。

由此可知，目前針對(duì)鈾尾砂在振動(dòng)作用下，氡析出的研究并不多。因此，本文以鈾尾砂為研究對(duì)象，在分析頻率、振幅、溫度和含水率對(duì)氡析出規(guī)律的影響的基礎(chǔ)上，研究氡析出的內(nèi)在機(jī)理，為控氡方法的優(yōu)化提供一定的理論依據(jù)。

1 振動(dòng)試驗(yàn)及數(shù)據(jù)處理方法

1.1 試驗(yàn)方案

試驗(yàn)采用控制變量法，即分別以頻率、振幅、含水率、溫度四個(gè)影響因素為變量。振動(dòng)試驗(yàn)均持續(xù)300 min。試驗(yàn)中，令輸出功率為1.5 W之時(shí)的振幅為A，通過功率放大器成倍數(shù)地調(diào)節(jié)輸出電流，以達(dá)到振幅成倍的增大(見表1)。

表1 試驗(yàn)方案

1.2 試驗(yàn)裝置

試驗(yàn)裝置由激振系統(tǒng)、析出系統(tǒng)、檢測(cè)系統(tǒng)3部分組成，如圖1所示。

圖1 振動(dòng)氡析出測(cè)試裝置

激振系統(tǒng)：主要包括溫度控制器、HY5872A型功率放大器、YE1311型掃頻信號(hào)發(fā)生器、JZQ-20型電動(dòng)式激振器。其中，電動(dòng)式激振器和析出罐通過螺桿相連，由激振器帶動(dòng)螺桿對(duì)析出罐及其支架施加激振力。

析出系統(tǒng)：主要由析出罐、包裹于析出罐四周的加熱絲和用于固定析出罐的支架組成。析出罐是內(nèi)部尺寸為Φ130 mm×210 mm、材質(zhì)為304不銹鋼的圓柱形密封容器。頂蓋為橡膠圈密封法蘭蓋，法蘭蓋上裝有溫度傳感器與溫度控制器相連，用于監(jiān)控加熱溫度。析出罐通過支架與底座相連。

檢測(cè)系統(tǒng)：析出罐通過密封的橡膠導(dǎo)氣管經(jīng)過管道開關(guān)、干燥劑、過濾器與RAD-7測(cè)氡儀相連。氣體從進(jìn)氣孔進(jìn)入，流經(jīng)析出罐內(nèi)腔經(jīng)管道到達(dá)RAD-7測(cè)氡儀，然后排向大氣。

1.3 試驗(yàn)過程

篩選粒徑為0.15 mm到0.55 mm的鈾尾砂，充分混合均勻后，按照單一變量的原則制備400 g的試樣若干。400 g試樣裝入析出罐的初始堆積深度為2.5 cm。

為了還原真實(shí)的自然環(huán)境對(duì)鈾尾砂中氡遷移的影響，采用開環(huán)的形式進(jìn)行氡測(cè)量，過程如下：

1)裝入試樣并擰緊密封蓋，依次打開進(jìn)氣閥和管道開關(guān)，并將試樣加熱至試驗(yàn)溫度。

2)溫度穩(wěn)定后，打開RAD-7測(cè)氡儀，凈化15 min，以便排出測(cè)試系統(tǒng)殘留氡氣并將濕度降至10%以下。

3)調(diào)節(jié)功率放大器和掃頻信號(hào)發(fā)生器，設(shè)定試驗(yàn)所需的頻率和振幅。

4)將RAD-7測(cè)氡儀設(shè)置為“sniff”模式，用來跟蹤析出罐內(nèi)快速變化的氡濃度。振動(dòng)開啟的同時(shí)，RAD-7測(cè)氡儀開始測(cè)氡濃度。每次測(cè)量時(shí)間為20 min，測(cè)量循環(huán)次數(shù)為15次，總共300 min。

5)分析不同變量下，析出的累積氡濃度值，計(jì)算氡析出率。

1.4 數(shù)據(jù)處理

鈾尾砂表面氡析出率用下式計(jì)算[18-19]：

(1)

式中：C為鈾尾砂的表面氡濃度，Bq/m3；C0為析出罐中的初始氡濃度，Bq/m3；t為振動(dòng)試驗(yàn)時(shí)間，s；J為鈾尾砂表面氡析出率，Bq/(m2·s)；S為試樣析出面積，m2；V為析出罐凈空間體積，m3；Gv為析出罐內(nèi)的通風(fēng)流量，0.016 7 L/s；λ為氡衰變常數(shù)，2.1×10-6s-1；Rc為氡的抗擴(kuò)散率和泄漏率之和，s-1。

將式(1)移項(xiàng)變換得:

(2)

求解微分方程有：

(3)

其中M為積分常數(shù)。對(duì)式(3)進(jìn)行積分有，

(4)

由式(1)可知，邊界條件：t=0時(shí)C=C0，所以積分常數(shù)M解得：

(5)

由于試驗(yàn)以開環(huán)的方式測(cè)定氡析出率，氡的抗擴(kuò)散率和泄漏率之和Rc可認(rèn)為是0 s-1，故鈾尾砂的表面氡濃度可表示為：

(6)

(7)

經(jīng)RAD-7測(cè)定，實(shí)驗(yàn)室大氣中的氡濃度值相較于試驗(yàn)時(shí)樣品的表面氡濃度值非常小，且析出罐直接又與大氣相連，所以可認(rèn)為C0=0 Bq/m3。因此，鈾尾砂表面氡析出率可表示為：

(8)

2 振動(dòng)結(jié)果與分析

2.1 振動(dòng)頻率對(duì)氡析出的影響

圖2可知，振動(dòng)作用明顯加劇了鈾尾砂的氡析出，隨著振動(dòng)時(shí)間的增加，累積氡濃度均近似線性增長(zhǎng)。而且，頻率越快累積氡濃度越大，10 Hz、20 Hz、30 Hz的累積氡濃度與靜置時(shí)的368.9 Bq/m3相比增大了約524.3 Bq/m3、831.05 Bq/m3、1 161.6 Bq/m3。

圖2 不同頻率作用下的累積氡濃度

通過式(8)計(jì)算不同頻率作用下15個(gè)測(cè)量循環(huán)內(nèi)的瞬時(shí)氡析出率，將瞬時(shí)氡析出率進(jìn)行平均處理，得到如圖3所示結(jié)果。由圖3可知，振動(dòng)作用增大了鈾尾砂的平均氡析出率。隨著頻率的加快，平均氡析出率近似線性增長(zhǎng)，振動(dòng)頻率為30 Hz時(shí)的平均氡析出率達(dá)到0.998 4 Bq/(m2·s)，約為靜置時(shí)0.254 6 Bq/(m2·s)的3.9倍。

圖3 不同頻率作用下的平均氡析出率

鈾尾砂顆粒在振動(dòng)過程中，小顆粒鈾尾砂下沉，大顆粒上移，使原本密實(shí)的鈾尾砂愈發(fā)疏松，且頻率越快效果越明顯[20]。此外，頻率越快，鈾尾砂顆粒獲得的動(dòng)能就越大，顆粒間及顆粒與析出罐內(nèi)壁的摩擦、碰撞越劇烈，導(dǎo)致顆粒內(nèi)部孔隙、裂紋增多，氡在晶格中的反沖路程得到了縮短，降低了成為自由氡所必需的反沖能量。同時(shí)，氡動(dòng)能的增大，反沖能力得到增強(qiáng)，加劇氡析出。

2.2 振幅對(duì)氡析出的影響

圖4可知，隨著振動(dòng)時(shí)間的增加，累積氡濃度均近似線性增長(zhǎng)。振動(dòng)作用加劇了鈾尾砂的氡析出，但振幅大于A后，增大振幅卻能相對(duì)抑制氡的析出。

圖4 不同振幅作用下的累積氡濃度

通過式(8)計(jì)算不同振幅作用下15個(gè)測(cè)量循環(huán)內(nèi)的瞬時(shí)氡析出率，將瞬時(shí)氡析出率進(jìn)行平均處理，得到如圖5所示結(jié)果。從圖5中可知，振動(dòng)作用增大了鈾尾砂的平均氡析出率；振幅小于A時(shí)，增大振幅平均氡析出率增大；振幅大于A小于5A時(shí)，振幅增大平均氡析出率近似線性減小。當(dāng)振幅為A和5A時(shí)對(duì)應(yīng)的平均氡析出率分別為1.162 7 Bq/(m2·s)和0.564 5 Bq/(m2·s)，相對(duì)于靜置情況下的平均氡析出率約增大了3.6倍和1.2倍。

圖5 不同振幅作用下的平均氡析出率

當(dāng)振幅小于A時(shí)，振動(dòng)作用導(dǎo)致鈾尾砂堆松散程度增加，振幅增大，有利于氡原子從顆粒間隙中逸出。但是，當(dāng)振幅大于A時(shí)，振動(dòng)中鈾尾砂顆粒間的相對(duì)運(yùn)動(dòng)隨振幅的增大而加劇，反復(fù)的摩擦致使鈾尾砂顆粒越來越光滑，進(jìn)而促使顆粒間越來越密實(shí)，堵塞了原有的一些氣流通道，阻礙氡的逸出。

2.3 振動(dòng)下溫度對(duì)氡析出的影響

圖6可知，隨著振動(dòng)時(shí)間的增加，累積氡濃度均近似線性增長(zhǎng)。振動(dòng)作用下，溫度為35 ℃、40 ℃、45 ℃、50 ℃時(shí)，相對(duì)30 ℃(10 Hz)而言，累積氡析出量增大了約5.1%、20.3%、35.7%、44.9%，相對(duì)30 ℃(0 Hz)約增大了1.5倍、1.9倍、2.3倍、2.5倍。由此可知，振動(dòng)作用下，溫度升高，累積氡濃度不斷增大。而且，溫度和振動(dòng)共同作用于鈾尾砂時(shí)，累積氡濃度增大得更多，說明二者的共同作用加劇了鈾尾砂的氡析出。

圖6 振動(dòng)作用下不同試驗(yàn)溫度時(shí)的累積氡濃度

通過式(8)計(jì)算振動(dòng)作用下不同試驗(yàn)溫度時(shí)15個(gè)測(cè)量循環(huán)內(nèi)的瞬時(shí)氡析出率，將瞬時(shí)氡析出率進(jìn)行平均處理，得到如圖7所示結(jié)果。由圖7可知，振動(dòng)作用下，鈾尾砂平均氡析出率，隨著溫度的升高近似線性增長(zhǎng)，與張忠相等[21]、董魁等[22]的研究結(jié)果類似。溫度為50 ℃時(shí)平均氡析出率達(dá)到最大，為0.875 2 Bq/(m2·s)，約為30 ℃(10 Hz)的1.6倍、靜置時(shí)的3.4倍。

圖7 振動(dòng)作用下不同溫度時(shí)的平均氡析出率

振動(dòng)作用，促使鈾尾砂產(chǎn)生更多的次生孔隙和裂紋，孔隙率變大，氡原子擴(kuò)散的路徑增多，對(duì)氡原子的擴(kuò)散阻礙作用減弱，擴(kuò)散系數(shù)增大，加劇氡析出。此外，溫度升高，將增強(qiáng)氡在鈾尾砂中的擴(kuò)散能力，微孔、裂隙中的氣體在振動(dòng)的同時(shí)受熱膨脹、分子熱運(yùn)動(dòng)加劇，導(dǎo)致氡局部的瞬間積聚，與顆粒外部形成一定的孔隙壓、濃度差，增強(qiáng)氡在微孔、裂隙中的擴(kuò)散遷移能力。此外，溫度升高，導(dǎo)致氡在孔隙中的溶解度降低，氡的析出能力增強(qiáng)[23]，所以，振動(dòng)下溫度升高，平均氡析出率近似線性增大。

2.4 振動(dòng)下含水率對(duì)氡析出的影響

圖8可知，隨著振動(dòng)時(shí)間的增加，累積氡濃度均近似線性增長(zhǎng)。振動(dòng)作用下，含水率的增大，累積氡濃度先增大后減小，15%時(shí)最大。相較于含水率為5%(0 Hz)，振動(dòng)和濕度共同作用于鈾尾砂時(shí)累積氡濃度增大得更多，說明二者共同作用加劇了鈾尾砂的氡析出。

通過式(8)計(jì)算振動(dòng)作用下不同含水率時(shí)15個(gè)測(cè)量循環(huán)內(nèi)的瞬時(shí)氡析出率，將瞬時(shí)氡析出率進(jìn)行平均處理，得到如圖9所示結(jié)果。從圖9中可知，振動(dòng)作用下，含水率增大，鈾尾砂平均氡析出率先增大后減小，與葉勇軍等[24]、F.Fournier等[25]、A.Sakoda等[26]的研究結(jié)果類似。含水率為15%時(shí)，平均氡析出率最大，為1.200 3 Bq/(m2·s)，約是5%(10 Hz)的2.2倍，是靜置時(shí)的4.7倍。

圖9 振動(dòng)作用下不同含水率時(shí)的平均氡析出率

溫度升高，氡在鈾尾砂顆粒上的物理吸附減少[26]，增強(qiáng)了氡的射氣能力，并使氡的熱運(yùn)動(dòng)加劇，增大氡的反沖能量。部分氡原子從鈾尾砂顆粒的晶格反沖到微孔、裂隙中時(shí)仍有剩余能量，氡原子會(huì)繼續(xù)向著相鄰晶格運(yùn)動(dòng)，導(dǎo)致氡原子鑲嵌進(jìn)入鄰近的晶格中成為束縛氡。但是，當(dāng)含水率小于15%時(shí)，孔隙水將耗掉氡原子巨大的動(dòng)能，將氡原子滯留在微孔、裂隙中成為自由氡，孔隙水增強(qiáng)氡的射氣能力成為主導(dǎo)。與此同時(shí)，振動(dòng)作用增大微孔隙、裂紋，縮短氡在晶格中反沖路程的同時(shí)，為氡原子在微孔裂隙水中的反沖提供了更大的緩沖區(qū)，獲得更多的自由氡，加劇氡析出。含水率越大，平均氡析出越大。但是，含水率大于15%時(shí)，孔隙水阻礙氡擴(kuò)散成為主導(dǎo)，阻礙氡逸出。含水率增大時(shí)，平均氡析出率減小。

3 結(jié) 論

1)頻率加快，鈾尾砂顆粒間愈發(fā)疏松、顆粒裂隙增多縮短氡反沖路程，導(dǎo)致氡析出加劇，平均氡析出率近似線性增長(zhǎng)。

2)振幅小于A時(shí)，振動(dòng)作用導(dǎo)致鈾尾砂堆松散程度增加，有利于氡原子從顆粒間隙中逸出；振幅大于A時(shí)，振幅增大，鈾尾砂顆粒在振動(dòng)中反復(fù)摩擦變得愈發(fā)光滑，顆粒間愈發(fā)密實(shí)，填堵原有氣流通道，氡析出減弱，平均氡析出率近似線性減小。

3)振動(dòng)下溫度升高，鈾尾砂顆粒內(nèi)外形成孔隙壓、濃度差，氡的熱運(yùn)動(dòng)加劇，導(dǎo)致平均氡析出率近似線性增長(zhǎng)。

4)振動(dòng)下含水率增大，平均氡析出率先增大后減小，15%時(shí)的平均氡析出率最大。這是因?yàn)楹市∮?5%時(shí)，孔隙水增強(qiáng)氡射氣成為主導(dǎo)，捕獲了更多的自由氡，加劇氡析出；含水率大于15%時(shí)，孔隙水阻礙氡擴(kuò)散成為主導(dǎo)，減弱氡析出。