陸建峰，李 斌，黃凌欣，甄賜達，方劍青

(1.國家環(huán)境保護輻射環(huán)境監(jiān)測重點實驗室，浙江 杭州 310012；2.生態(tài)環(huán)境部輻射環(huán)境監(jiān)測技術中心，浙江 杭州 310012)

核應急監(jiān)測中，快速測量γ輻射空氣吸收劑量率是一項重要的監(jiān)測任務。NaI晶體探測器由于其密度較大，對γ射線的探測效率高于氣體探測器高，廣泛應用于車載和航空γ能譜測量中[1-2]。早期，HASL實驗室Beck等[3]實現(xiàn)了就地NaI譜儀測量環(huán)境γ輻射空氣吸收劑量率，通過對不同核素的全能峰進行刻度，實現(xiàn)了能譜數(shù)據(jù)與γ輻射空氣吸收劑量率之間的轉換，通過轉換系數(shù)進行γ輻射空氣吸收劑量率的測量。

就地γ譜儀在歐美、日本[4-6]等國家已經被廣泛應用于環(huán)境天然核素、人工核素的識別，以及定量測量，還用于環(huán)境γ劑量率的測量。日本的Moriuchi等發(fā)明了G(E)函數(shù)法進行就地NaI譜儀的γ輻射空氣吸收劑量率的測量，文獻中計算了127 mm×102 mm NaI(Tl)譜儀的G(E)函數(shù)[7-8]，但論述的實驗及公式推導較簡單，沒有詳細的數(shù)據(jù)分析和計算。目前，該技術已經在西方國家得到廣泛使用，但在我國應用還較少，中國原子能科學研究院的肖雪夫等[9]利用Beck公式法對一臺便攜式就地HPGe γ譜儀進行了就地測量的實驗室刻度，西北核技術研究所的馮天成等[10-11]在就地HPGe γ譜儀測量技術方面開展了較多的應用研究。目前，在我國輻射監(jiān)測機構中，仍然使用高壓電離室或者塑料閃爍體探測器為主進行γ輻射空氣吸收劑量率的測量[12-14]。在我國核事故應急體系中，主要應用車載、航測及便攜式NaI譜儀實現(xiàn)劑量率測量，通過單一能量γ射線的響應實現(xiàn)(如使用137Cs源的661.66 keV的射線能量)總計數(shù)與劑量率之間的轉換，無法滿足核事故狀態(tài)下多種放射性核素疊加后產生的總劑量率。G(E)函數(shù)法能夠實現(xiàn)多種γ射線下的能譜數(shù)據(jù)響應，通過建立NaI探測器的G(E)函數(shù)，實現(xiàn)任意輻射場的劑量率測量。

本研究以加拿大RS250型3″×3″就地NaI譜儀為研究對象，通過標準點源和Geant4程序模擬計算相結合的方式對其進行G(E)函數(shù)刻度，以實現(xiàn)應急監(jiān)測中γ輻射空氣吸收劑量率的測量。這既是對就地譜儀測量劑量率的刻度，也是利用新方法進行測量的一次嘗試。

1 就地NaI譜儀G(E)函數(shù)計算

G(E)函數(shù)定義如下：對于每種能量的γ射線，在就地NaI譜儀的能譜響應中，某道每秒一個計數(shù)所對應的γ輻射空氣吸收劑量率值，即為該道的G(E)函數(shù)值。具體計算方法為，把能譜每一道的計數(shù)率乘以該道的G(E)函數(shù)值，然后將各道的結果相加，所得結果即為測量點的γ輻射空氣吸收劑量率值。計算如公式(1)所示：

(1)

式中：Da為γ輻射空氣吸收劑量率，nGy·h-1；i為測量能譜的道數(shù)，i=1-n；Ni為能譜第i道的計數(shù)；G(Ei)為該道的G(E)函數(shù)值，其中該道對應的能量為Ei。

1.1 標準點源刻度

一般用于刻度的放射源滿足如下條件：(1) 活度不至于太弱，以降低測量能譜的統(tǒng)計漲落，并能在探測器處產生較高的劑量率；(2) 放射源盡量發(fā)射單一能量γ射線；(3) 放射源發(fā)射的γ射線能量覆蓋較寬的能量范圍。

本研究利用5種標準點源對RS250型就地NaI譜儀(能量分辨率<8%，能量范圍為50 keV～3.0 MeV，能量線性<±1%)進行刻度，得到其對各種不同能量γ射線的響應能譜。選用的5種放射源為：241Am、133Ba、152Eu、137Cs、60Co。所用放射源活度已知，測量時放射源與探測器之間的距離為30 cm，標準點源在一定距離處產生的γ輻射空氣吸收劑量率可以通過公式(2)計算[11]：

(2)

式中：Da為γ輻射空氣吸收劑量率，nGy/h；n為該點源的主要特征γ射線數(shù)量；φi為第i種特征γ射線注量率，m-2·s-1；Ei為能量，keV；(μen/ρ)ia為該能量γ射線在空氣中的質量能量吸收系數(shù)[15]，m2·kg-1；(1.6×10-7×3 600)為nGy/h與keV/s之間的轉換系數(shù)。

其中，注量率的計算如公式(3)所示：

(3)

式中，A為點源活度，Bq；Pi為第i種特征γ射線發(fā)射幾率，無量綱；r為點源到探測器中心的距離，m。

使用公式(2)計算上述5種標準點源在探測器中心處產生的γ輻射空氣吸收劑量率，計算結果列于表1，表中標準點源能量范圍為59.5～1 408.0 keV，在探測器中心處產生的γ輻射空氣吸收劑量率從2.56～474.23 nGy/h。

表1 5種標準點源的特征γ射線能量及其產生的γ劑量率

除用上述5種點源進行刻度外，本研究還利用Geant4程序模擬計算60～2 000 keV能量范圍內共27個能量的模擬能譜數(shù)據(jù)[16-18]，模擬能譜數(shù)據(jù)及其對應的劑量率結果列于表2，表中的活度為單位時間內發(fā)射107個光子計算得到，光子發(fā)射幾率為1。為了驗證模擬計算得到的劑量率的準確性，通過比較相同測量條件下相同或相近能量下的理論計算和模擬計算劑量率，比較結果列于表3，表中列出了4個能量下單位數(shù)量光子產生的劑量率，表明利用模擬方法可準確計算其他能量點處的劑量率。

表2 Geant4模擬計算各能量劑量率

表3 理論計算和模擬計算劑量率比較

1.2 最小二乘法求解G(E)函數(shù)

G(E)函數(shù)可以用公式(4)的多項式形式表示：

(4)

式中：K為多項式的最高項數(shù)，Ak為與多項式第k項相對應的系數(shù)。較大的K值可以提高曲線擬合精度，但計算更加復雜。本研究計算中取K=10。

根據(jù)公式(1)和公式(4)，利用不同能量γ射線進行G(E)計算如下：

(5)

式中，D′j為使用G(E)函數(shù)計算的某一能量點源產生的γ輻射空氣吸收劑量率；T′c為能譜測量時間，在計算中統(tǒng)一歸一化到3 600 s；E0為測量能譜起始能量，為60 keV；E1為截止能量，為2 MeV。因為實際計算過程中，能譜都是離散的形式，因此公式(5)寫成離散形式如下：

(6)

(7)

式中，Ei為點源測量能譜第i道對應的能量；Nj(Ei)為第j種點源的能譜測量中，能量為Ei的道的總計數(shù)；n是能譜的道數(shù)，本研究中n=1 024。

通過求解公式(6)的系數(shù)Ak就能得到G(E)函數(shù)，求解Ak采用最小二乘法進行計算，方法如下：

(8)

(9)

Ak使用最小二乘法進行求解，以使S2最小。即滿足以下關系：

(10)

具體表達式為：

(11)

其中，

Fjm=Bjm/Dj,j=1,2,3…J,m=1,2,3…10

(12)

利用表1、表2中的數(shù)據(jù)，并采用計算程序對上述線性方程組進行求解，可以求出10個Ak，結果列于表4。

表4 G(E)函數(shù)系數(shù)值

將上述系數(shù)代入公式(4)，求出RS250型探測器的G(E)函數(shù)，結果示于圖1。為便于反應整個能量范圍的變化趨勢，縱坐標采用對數(shù)坐標系表示，G(E)函數(shù)值隨著能量增加呈現(xiàn)先變小后變大的趨勢，曲線的拐點在<100 keV處，與文獻中趨勢一致[11]。

圖1 RS250型探測器G(E)函數(shù)曲線圖

2 現(xiàn)場測量及結果驗證

為了驗證所得G(E)函數(shù)的準確性，本研究測量了1個環(huán)境γ輻射空氣吸收劑量率點(位于浙江環(huán)保大廈1417實驗室)；2個標準點源產生的γ輻射空氣吸收劑量率點(位于中國測試技術研究院、郫縣基地檢定實驗室，如圖2所示)，測量結果列于表5。對于環(huán)境γ輻射空氣吸收劑量率點采用高壓電離室進行驗證，2個標準點源測量得到的劑量率由檢定實驗室給出。

由表5結果可知，對于RS250型探測器，由于在計算G(E)函數(shù)時采用的能量范圍為60～2 000 keV，因此在測量環(huán)境本底時，γ射線能量主要集中在低能端，所以導致通過G(E)函數(shù)計算的劑量率值出現(xiàn)較大誤差，而對于測量標準點源(60Co和137Cs源)產生的劑量率結果則誤差較小，吻合較好。在應急監(jiān)測中，本研究計算G(E)函數(shù)所覆蓋的能量范圍基本包括了人工放射性核素產生的γ射線能量。

3 結論

在核應急中利用NaI譜儀進行空氣吸收劑量率的測量是常用且有效的手段。本研究針對一款用于核電廠周邊輻射環(huán)境監(jiān)測用NaI譜儀，利用G(E)函數(shù)法實現(xiàn)多種γ射線下復雜輻射場的劑量率測量，克服了現(xiàn)階段利用單一能量γ射線刻度總計數(shù)和劑量率關系方法的局限性。采用理論計算和模擬計算結合的方式得到了47個能量下的劑量率用于擬合G(E)函數(shù)，提高了該方法的計算精度。

利用G(E)函數(shù)刻度后的NaI譜儀測量了2個標準劑量場、1個環(huán)境劑量場，通過與標準劑量率和高壓電離室測量的劑量率進行比對，所得結果的相對偏差滿足日常監(jiān)測要求。