陸建峰，李 斌，黃凌欣，甄賜達(dá)，方劍青

(1.國家環(huán)境保護(hù)輻射環(huán)境監(jiān)測重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，浙江 杭州 310012；2.生態(tài)環(huán)境部輻射環(huán)境監(jiān)測技術(shù)中心，浙江 杭州 310012)

核應(yīng)急監(jiān)測中，快速測量γ輻射空氣吸收劑量率是一項(xiàng)重要的監(jiān)測任務(wù)。NaI晶體探測器由于其密度較大，對γ射線的探測效率高于氣體探測器高，廣泛應(yīng)用于車載和航空γ能譜測量中[1-2]。早期，HASL實(shí)驗(yàn)室Beck等[3]實(shí)現(xiàn)了就地NaI譜儀測量環(huán)境γ輻射空氣吸收劑量率，通過對不同核素的全能峰進(jìn)行刻度，實(shí)現(xiàn)了能譜數(shù)據(jù)與γ輻射空氣吸收劑量率之間的轉(zhuǎn)換，通過轉(zhuǎn)換系數(shù)進(jìn)行γ輻射空氣吸收劑量率的測量。

就地γ譜儀在歐美、日本[4-6]等國家已經(jīng)被廣泛應(yīng)用于環(huán)境天然核素、人工核素的識別，以及定量測量，還用于環(huán)境γ劑量率的測量。日本的Moriuchi等發(fā)明了G(E)函數(shù)法進(jìn)行就地NaI譜儀的γ輻射空氣吸收劑量率的測量，文獻(xiàn)中計(jì)算了127 mm×102 mm NaI(Tl)譜儀的G(E)函數(shù)[7-8]，但論述的實(shí)驗(yàn)及公式推導(dǎo)較簡單，沒有詳細(xì)的數(shù)據(jù)分析和計(jì)算。目前，該技術(shù)已經(jīng)在西方國家得到廣泛使用，但在我國應(yīng)用還較少，中國原子能科學(xué)研究院的肖雪夫等[9]利用Beck公式法對一臺便攜式就地HPGe γ譜儀進(jìn)行了就地測量的實(shí)驗(yàn)室刻度，西北核技術(shù)研究所的馮天成等[10-11]在就地HPGe γ譜儀測量技術(shù)方面開展了較多的應(yīng)用研究。目前，在我國輻射監(jiān)測機(jī)構(gòu)中，仍然使用高壓電離室或者塑料閃爍體探測器為主進(jìn)行γ輻射空氣吸收劑量率的測量[12-14]。在我國核事故應(yīng)急體系中，主要應(yīng)用車載、航測及便攜式NaI譜儀實(shí)現(xiàn)劑量率測量，通過單一能量γ射線的響應(yīng)實(shí)現(xiàn)(如使用137Cs源的661.66 keV的射線能量)總計(jì)數(shù)與劑量率之間的轉(zhuǎn)換，無法滿足核事故狀態(tài)下多種放射性核素疊加后產(chǎn)生的總劑量率。G(E)函數(shù)法能夠?qū)崿F(xiàn)多種γ射線下的能譜數(shù)據(jù)響應(yīng)，通過建立NaI探測器的G(E)函數(shù)，實(shí)現(xiàn)任意輻射場的劑量率測量。

本研究以加拿大RS250型3″×3″就地NaI譜儀為研究對象，通過標(biāo)準(zhǔn)點(diǎn)源和Geant4程序模擬計(jì)算相結(jié)合的方式對其進(jìn)行G(E)函數(shù)刻度，以實(shí)現(xiàn)應(yīng)急監(jiān)測中γ輻射空氣吸收劑量率的測量。這既是對就地譜儀測量劑量率的刻度，也是利用新方法進(jìn)行測量的一次嘗試。

1 就地NaI譜儀G(E)函數(shù)計(jì)算

G(E)函數(shù)定義如下：對于每種能量的γ射線，在就地NaI譜儀的能譜響應(yīng)中，某道每秒一個(gè)計(jì)數(shù)所對應(yīng)的γ輻射空氣吸收劑量率值，即為該道的G(E)函數(shù)值。具體計(jì)算方法為，把能譜每一道的計(jì)數(shù)率乘以該道的G(E)函數(shù)值，然后將各道的結(jié)果相加，所得結(jié)果即為測量點(diǎn)的γ輻射空氣吸收劑量率值。計(jì)算如公式(1)所示：

(1)

式中：Da為γ輻射空氣吸收劑量率，nGy·h-1；i為測量能譜的道數(shù)，i=1-n；Ni為能譜第i道的計(jì)數(shù)；G(Ei)為該道的G(E)函數(shù)值，其中該道對應(yīng)的能量為Ei。

1.1 標(biāo)準(zhǔn)點(diǎn)源刻度

一般用于刻度的放射源滿足如下條件：(1) 活度不至于太弱，以降低測量能譜的統(tǒng)計(jì)漲落，并能在探測器處產(chǎn)生較高的劑量率；(2) 放射源盡量發(fā)射單一能量γ射線；(3) 放射源發(fā)射的γ射線能量覆蓋較寬的能量范圍。

本研究利用5種標(biāo)準(zhǔn)點(diǎn)源對RS250型就地NaI譜儀(能量分辨率<8%，能量范圍為50 keV～3.0 MeV，能量線性<±1%)進(jìn)行刻度，得到其對各種不同能量γ射線的響應(yīng)能譜。選用的5種放射源為：241Am、133Ba、152Eu、137Cs、60Co。所用放射源活度已知，測量時(shí)放射源與探測器之間的距離為30 cm，標(biāo)準(zhǔn)點(diǎn)源在一定距離處產(chǎn)生的γ輻射空氣吸收劑量率可以通過公式(2)計(jì)算[11]：

(2)

式中：Da為γ輻射空氣吸收劑量率，nGy/h；n為該點(diǎn)源的主要特征γ射線數(shù)量；φi為第i種特征γ射線注量率，m-2·s-1；Ei為能量，keV；(μen/ρ)ia為該能量γ射線在空氣中的質(zhì)量能量吸收系數(shù)[15]，m2·kg-1；(1.6×10-7×3 600)為nGy/h與keV/s之間的轉(zhuǎn)換系數(shù)。

其中，注量率的計(jì)算如公式(3)所示：

(3)

式中，A為點(diǎn)源活度，Bq；Pi為第i種特征γ射線發(fā)射幾率，無量綱；r為點(diǎn)源到探測器中心的距離，m。

使用公式(2)計(jì)算上述5種標(biāo)準(zhǔn)點(diǎn)源在探測器中心處產(chǎn)生的γ輻射空氣吸收劑量率，計(jì)算結(jié)果列于表1，表中標(biāo)準(zhǔn)點(diǎn)源能量范圍為59.5～1 408.0 keV，在探測器中心處產(chǎn)生的γ輻射空氣吸收劑量率從2.56～474.23 nGy/h。

表1 5種標(biāo)準(zhǔn)點(diǎn)源的特征γ射線能量及其產(chǎn)生的γ劑量率

除用上述5種點(diǎn)源進(jìn)行刻度外，本研究還利用Geant4程序模擬計(jì)算60～2 000 keV能量范圍內(nèi)共27個(gè)能量的模擬能譜數(shù)據(jù)[16-18]，模擬能譜數(shù)據(jù)及其對應(yīng)的劑量率結(jié)果列于表2，表中的活度為單位時(shí)間內(nèi)發(fā)射107個(gè)光子計(jì)算得到，光子發(fā)射幾率為1。為了驗(yàn)證模擬計(jì)算得到的劑量率的準(zhǔn)確性，通過比較相同測量條件下相同或相近能量下的理論計(jì)算和模擬計(jì)算劑量率，比較結(jié)果列于表3，表中列出了4個(gè)能量下單位數(shù)量光子產(chǎn)生的劑量率，表明利用模擬方法可準(zhǔn)確計(jì)算其他能量點(diǎn)處的劑量率。

表2 Geant4模擬計(jì)算各能量劑量率

表3 理論計(jì)算和模擬計(jì)算劑量率比較

1.2 最小二乘法求解G(E)函數(shù)

G(E)函數(shù)可以用公式(4)的多項(xiàng)式形式表示：

(4)

式中：K為多項(xiàng)式的最高項(xiàng)數(shù)，Ak為與多項(xiàng)式第k項(xiàng)相對應(yīng)的系數(shù)。較大的K值可以提高曲線擬合精度，但計(jì)算更加復(fù)雜。本研究計(jì)算中取K=10。

根據(jù)公式(1)和公式(4)，利用不同能量γ射線進(jìn)行G(E)計(jì)算如下：

(5)

式中，D′j為使用G(E)函數(shù)計(jì)算的某一能量點(diǎn)源產(chǎn)生的γ輻射空氣吸收劑量率；T′c為能譜測量時(shí)間，在計(jì)算中統(tǒng)一歸一化到3 600 s；E0為測量能譜起始能量，為60 keV；E1為截止能量，為2 MeV。因?yàn)閷?shí)際計(jì)算過程中，能譜都是離散的形式，因此公式(5)寫成離散形式如下：

(6)

(7)

式中，Ei為點(diǎn)源測量能譜第i道對應(yīng)的能量；Nj(Ei)為第j種點(diǎn)源的能譜測量中，能量為Ei的道的總計(jì)數(shù)；n是能譜的道數(shù)，本研究中n=1 024。

通過求解公式(6)的系數(shù)Ak就能得到G(E)函數(shù)，求解Ak采用最小二乘法進(jìn)行計(jì)算，方法如下：

(8)

(9)

Ak使用最小二乘法進(jìn)行求解，以使S2最小。即滿足以下關(guān)系：

(10)

具體表達(dá)式為：

(11)

其中，

Fjm=Bjm/Dj,j=1,2,3…J,m=1,2,3…10

(12)

利用表1、表2中的數(shù)據(jù)，并采用計(jì)算程序?qū)ι鲜鼍€性方程組進(jìn)行求解，可以求出10個(gè)Ak，結(jié)果列于表4。

表4 G(E)函數(shù)系數(shù)值

將上述系數(shù)代入公式(4)，求出RS250型探測器的G(E)函數(shù)，結(jié)果示于圖1。為便于反應(yīng)整個(gè)能量范圍的變化趨勢，縱坐標(biāo)采用對數(shù)坐標(biāo)系表示，G(E)函數(shù)值隨著能量增加呈現(xiàn)先變小后變大的趨勢，曲線的拐點(diǎn)在<100 keV處，與文獻(xiàn)中趨勢一致[11]。

圖1 RS250型探測器G(E)函數(shù)曲線圖

2 現(xiàn)場測量及結(jié)果驗(yàn)證

為了驗(yàn)證所得G(E)函數(shù)的準(zhǔn)確性，本研究測量了1個(gè)環(huán)境γ輻射空氣吸收劑量率點(diǎn)(位于浙江環(huán)保大廈1417實(shí)驗(yàn)室)；2個(gè)標(biāo)準(zhǔn)點(diǎn)源產(chǎn)生的γ輻射空氣吸收劑量率點(diǎn)(位于中國測試技術(shù)研究院、郫縣基地檢定實(shí)驗(yàn)室，如圖2所示)，測量結(jié)果列于表5。對于環(huán)境γ輻射空氣吸收劑量率點(diǎn)采用高壓電離室進(jìn)行驗(yàn)證，2個(gè)標(biāo)準(zhǔn)點(diǎn)源測量得到的劑量率由檢定實(shí)驗(yàn)室給出。

由表5結(jié)果可知，對于RS250型探測器，由于在計(jì)算G(E)函數(shù)時(shí)采用的能量范圍為60～2 000 keV，因此在測量環(huán)境本底時(shí)，γ射線能量主要集中在低能端，所以導(dǎo)致通過G(E)函數(shù)計(jì)算的劑量率值出現(xiàn)較大誤差，而對于測量標(biāo)準(zhǔn)點(diǎn)源(60Co和137Cs源)產(chǎn)生的劑量率結(jié)果則誤差較小，吻合較好。在應(yīng)急監(jiān)測中，本研究計(jì)算G(E)函數(shù)所覆蓋的能量范圍基本包括了人工放射性核素產(chǎn)生的γ射線能量。

3 結(jié)論

在核應(yīng)急中利用NaI譜儀進(jìn)行空氣吸收劑量率的測量是常用且有效的手段。本研究針對一款用于核電廠周邊輻射環(huán)境監(jiān)測用NaI譜儀，利用G(E)函數(shù)法實(shí)現(xiàn)多種γ射線下復(fù)雜輻射場的劑量率測量，克服了現(xiàn)階段利用單一能量γ射線刻度總計(jì)數(shù)和劑量率關(guān)系方法的局限性。采用理論計(jì)算和模擬計(jì)算結(jié)合的方式得到了47個(gè)能量下的劑量率用于擬合G(E)函數(shù)，提高了該方法的計(jì)算精度。

利用G(E)函數(shù)刻度后的NaI譜儀測量了2個(gè)標(biāo)準(zhǔn)劑量場、1個(gè)環(huán)境劑量場，通過與標(biāo)準(zhǔn)劑量率和高壓電離室測量的劑量率進(jìn)行比對，所得結(jié)果的相對偏差滿足日常監(jiān)測要求。