陸小軍 何林鋒 孟令超 忻智煒 宋家斑 韓 剛 李小雙

1（上海市計(jì)量測(cè)試技術(shù)研究院 上海201203）

2（上海工物高技術(shù)產(chǎn)業(yè)發(fā)展有限公司 上海200003）

α放射性核素結(jié)合在空氣中微小顆粒物上形成的放射性氣溶膠，通過(guò)呼吸系統(tǒng)及體表創(chuàng)口進(jìn)入人體將造成內(nèi)照射損害，尤其毒性大且半衰期相對(duì)較長(zhǎng)的人工α 放射性核素氣溶膠是鈾礦采冶、核燃料加工、核電站及核醫(yī)學(xué)等行業(yè)領(lǐng)域輻射安全防護(hù)重點(diǎn)監(jiān)測(cè)的對(duì)象。

環(huán)境中由氡及其子體形成的天然α放射性氣溶膠的存在，會(huì)嚴(yán)重干擾人工α 放射性核素氣溶膠的監(jiān)測(cè)?；谀茏V分析，有多種扣除天然放射性α 氣溶膠影響的方法，包括衰變法、能量甄別法、α/β比值法以及能譜擬合剝離法等［1-4］，基于上述方法國(guó)內(nèi)外研發(fā)了多種放射性氣溶膠監(jiān)測(cè)儀產(chǎn)品，然而，受使用環(huán)境和峰形擬合函數(shù)的影響，目前大多數(shù)α 放射性氣溶膠監(jiān)測(cè)儀并未能完全扣除天然α放射性氣溶膠的影響。為此，有必要通過(guò)實(shí)驗(yàn)方法探求不同的氡背景條件對(duì)α 放射性氣溶膠監(jiān)測(cè)儀的響應(yīng)性能的影響。

本實(shí)驗(yàn)以基于混合廣義Pareto 函數(shù)［5］的某型α放射性氣溶膠監(jiān)測(cè)儀為實(shí)驗(yàn)對(duì)象，自行研制239Pu 核素濾膜參考源作為測(cè)量標(biāo)準(zhǔn)，利用標(biāo)準(zhǔn)氡室提供不同體積活度的氡背景條件，實(shí)驗(yàn)測(cè)試該型α 放射性氣溶膠監(jiān)測(cè)儀在不同氡背景條件下對(duì)239Pu核素濾膜參考源的響應(yīng)及其變化。

1 主要參數(shù)

1.1 儀器的響應(yīng)

響應(yīng)是放射性氣溶膠監(jiān)測(cè)儀最重要的計(jì)量性能參數(shù)。以往對(duì)于α 放射性氣溶膠監(jiān)測(cè)儀，通常采用標(biāo)準(zhǔn)電鍍?cè)催M(jìn)行靜態(tài)或動(dòng)態(tài)測(cè)量模式下的儀器響應(yīng)測(cè)試［6-8］，但在實(shí)際工作中α 放射性氣溶膠監(jiān)測(cè)儀采用濾膜進(jìn)行采樣測(cè)量，源于在采樣介質(zhì)，天然α放射性氣溶膠在濾膜上的空間分布上存在差異，用電鍍?cè)礈y(cè)試不能準(zhǔn)確反映天然α放射性氣溶膠對(duì)響應(yīng)結(jié)果的干擾。為此，用239Pu 核素標(biāo)準(zhǔn)溶液制備氣溶膠濾膜參考源，用以作α 放射性氣溶膠監(jiān)測(cè)儀響應(yīng)的實(shí)驗(yàn)測(cè)試。

考慮到α放射性氣溶膠監(jiān)測(cè)結(jié)果往往受氣溶膠粒徑、采樣時(shí)間、空氣質(zhì)量等因素的影響［9］，α放射性氣溶膠監(jiān)測(cè)儀器響應(yīng)性能評(píng)價(jià)不宜采用活度響應(yīng)，因此，本實(shí)驗(yàn)采用表面發(fā)射率響應(yīng)來(lái)定量評(píng)價(jià)該型α放射性氣溶膠監(jiān)測(cè)儀的響應(yīng)及其非線性。

表面發(fā)射率響應(yīng)計(jì)算公式如下：

式中：Ri為儀器對(duì)第i個(gè)參考源的表面發(fā)射率響應(yīng)；ni為儀器對(duì)第i個(gè)參考源的計(jì)數(shù)率，s-1；nb為儀器的本底計(jì)數(shù)率，s-1；qi為第i個(gè)參考源的表面發(fā)射率，min-1。

響應(yīng)的非線性按式（2）計(jì)算：

式中：R為儀器對(duì)n個(gè)參考源表面發(fā)射率響應(yīng)的平均值。將|Li|max取作該儀器的非線性。

1.2 最低判斷限

判斷限是評(píng)估放射性氣溶膠連續(xù)監(jiān)測(cè)儀性能的一個(gè)關(guān)鍵指標(biāo)，當(dāng)監(jiān)測(cè)樣品的計(jì)數(shù)高于判斷限時(shí)，可以在一定程度上判定存在人工放射性，但若計(jì)數(shù)低于這個(gè)指標(biāo)，并不能判定樣品中不存在人工放射性，也有可能是儀器監(jiān)測(cè)能力不足而無(wú)法作出正確判斷［10］。本實(shí)驗(yàn)采用天然本底檢測(cè)法進(jìn)行最低判斷限［10-12］的計(jì)算，k取2（置信水平95%），如下：

其中：

2 實(shí)驗(yàn)器材

2.1 某型α放射性氣溶膠監(jiān)測(cè)儀

該型α 放射性氣溶膠監(jiān)測(cè)儀搭配堪培拉CAM450AM 型鈍化注入平面硅（Passivated Implanted Planar Silicon，PIPS）探測(cè)器，探頭面積450 mm2，測(cè)量范圍為1×10-2~1×106Bq·m-3，取樣流量可在0~50 L·min-1范圍內(nèi)設(shè)置，具有連續(xù)和精確兩種測(cè)量模式。在連續(xù)測(cè)量模式，儀器同時(shí)進(jìn)行采樣、測(cè)量，結(jié)果更新時(shí)間快。在精確測(cè)量模式，儀器采樣結(jié)束后會(huì)對(duì)測(cè)量腔室抽真空，當(dāng)腔室內(nèi)壓力達(dá)到0.01 MPa 時(shí)，開(kāi)始進(jìn)行能譜測(cè)量，測(cè)量周期相對(duì)較長(zhǎng)。兩種模式在進(jìn)行氡背景干擾扣除算法方面無(wú)明顯區(qū)別，均基于混合廣義Pareto 函數(shù)的能譜扣除方法［6］。

2.2 標(biāo)準(zhǔn)氡室

不同體積活度的氡背景由華東最高社會(huì)公用計(jì)量標(biāo)準(zhǔn)“測(cè)氡儀檢定裝置”提供，見(jiàn)圖1。量值范圍370~20 000 Bq·m-3，相對(duì)擴(kuò)展不確定度Urel=4.0%~5.8%（k=2），可實(shí)現(xiàn)目標(biāo)氡體積活度的自動(dòng)調(diào)控?？紤]到氣溶膠監(jiān)測(cè)儀采樣流量較大，實(shí)驗(yàn)時(shí)氡體積活度分別設(shè)置為3~4 kBq·m-3、10~11 kBq·m-3（以下簡(jiǎn)寫為氡背景條件2、3）。

圖1 標(biāo)準(zhǔn)氡室Fig.1 Photographic of standard radon chamber

2.3 氣溶膠濾膜參考源

2.3.1 參考源濾膜的選擇

基質(zhì)材料的差異將決定氣溶膠采集時(shí)的過(guò)濾效率，為保證測(cè)量對(duì)象的一致性，本實(shí)驗(yàn)選用該型放射性氣溶膠監(jiān)測(cè)儀配套的濾膜材料（FSLW型疏水膜，過(guò)濾效率4 μm粒子99.9%）作為制備參考源的基材。

2.3.2 濾膜參考源的制備

用239Pu 標(biāo)準(zhǔn)溶液配制不同比活度的239Pu 核素溶液，利用高精度滴定裝置分布均勻地滴在濾膜表面，在環(huán)境溫度（20±5）℃、相對(duì)濕度≤60%的條件下緩慢蒸干后，濾膜背部安裝骨架，周邊覆濾膜和骨架固定。自制的239Pu 核素系列濾膜參考源如圖2所示。

圖2 高精度滴定裝置(a)及239Pu濾膜參考源(b)Fig.2 Photographic of high-precision titration device(a)and239Pu filter membrane reference source(b)

2.3.3 濾膜參考源的定值

制備的濾膜參考源的量值由2πα、2πβ表面發(fā)射率標(biāo)準(zhǔn)裝置測(cè)定，該裝置α 粒子表面發(fā)射率測(cè)量范圍為102~106min-1，相對(duì)擴(kuò)展不確定度為Urel=2.5%，k=2。239Pu濾膜參考源的表面發(fā)射率見(jiàn)表1。

表1 239Pu濾膜參考源信息Table 1 239Pu filter membrane reference source information

3 實(shí)驗(yàn)方法及結(jié)果分析

3.1 高氡背景對(duì)儀器表面發(fā)射率響應(yīng)的影響

該型α放射性氣溶膠監(jiān)測(cè)儀的能譜分區(qū)見(jiàn)圖3。由于本文所提氡背景為222Rn 環(huán)境，故理論上ROI1區(qū)計(jì)數(shù)應(yīng)為0。根據(jù)其算法，此時(shí)ROI2 區(qū)的計(jì)數(shù)均由214Po 產(chǎn)生，通過(guò)構(gòu)建混合廣義的Pareto 能譜擬合函數(shù)，可擬合214Po 的能譜，進(jìn)而得到其在ROI2、ROI3 和ROI4 區(qū)產(chǎn)生的計(jì)數(shù)。同理，可利用扣除214Po 貢獻(xiàn)后的ROI3 區(qū)計(jì)數(shù)，擬合得到其在ROI4區(qū)產(chǎn)生的干擾計(jì)數(shù)，扣除干擾計(jì)數(shù)后ROI4區(qū)的剩余計(jì)數(shù)即全部由239Pu 人工核素在測(cè)量時(shí)間內(nèi)衰變產(chǎn)生。實(shí)際上，ROI4區(qū)的計(jì)數(shù)大小不僅與氡背景體積活度、濾膜上239Pu含量有關(guān)，還與測(cè)量腔室內(nèi)的真空度密切相關(guān)。

圖3 α放射性氣溶膠監(jiān)測(cè)儀α能譜分區(qū)圖Fig.3 Division of α spectral measured by α radioactive aerosol monitor

為此，實(shí)驗(yàn)時(shí)儀器采樣流量設(shè)置為50 L·min-1（通用流量3 m3·h-1），測(cè)量周期設(shè)置為60 min（連續(xù)模式：采樣時(shí)間0 min，測(cè)量時(shí)間60 min；精確模式：采樣時(shí)間30 min，測(cè)量時(shí)間30 min），分別在連續(xù)測(cè)量和精確測(cè)量模式下，測(cè)定儀器在氡背景1、2、3 條件下，對(duì)239Pu濾膜源的表面發(fā)射率響應(yīng)及其非線性，偏差表示儀器在氡背景2 和3 影響時(shí)的表面發(fā)射率響應(yīng)與氡背景1下的響應(yīng)的偏離，結(jié)果見(jiàn)表2。

表2 兩種測(cè)量模式下儀器在不同氡背景下的響應(yīng)情況Table 2 The response of the instrument under different radon backgrounds in the two measurement modes

表2顯示，該型α放射性氣溶膠監(jiān)測(cè)儀在室內(nèi)本底條件下，對(duì)239Pu 濾膜系列參考源表面發(fā)射率響應(yīng)的非線性均在±15%內(nèi)；在高氡背景下，α 放射性氣溶膠監(jiān)測(cè)儀的表面發(fā)射率響應(yīng)均會(huì)大于本底條件下的結(jié)果，精確模式下偏差在15%以內(nèi)，連續(xù)模式下偏差則超過(guò)20%，驗(yàn)證了精確模式下測(cè)量結(jié)果精度更高。此外，由于相同測(cè)量周期（60 min）內(nèi)，精確模式的采樣時(shí)間小于連續(xù)模式，使其在ROI4區(qū)產(chǎn)生的計(jì)數(shù)少于連續(xù)模式，故使得精確模式下的表面發(fā)射率響應(yīng)小于連續(xù)模式。

該型α放射性氣溶膠監(jiān)測(cè)儀對(duì)各濾膜參考源的響應(yīng)結(jié)果見(jiàn)圖3。

由圖4可見(jiàn)，在兩種測(cè)量模式下，儀器對(duì)1#濾膜源的表面發(fā)射率響應(yīng)隨著氡背景體積活度的增大而逐漸增大，而對(duì)3#濾膜源的活度響應(yīng)隨著氡體積活度的增大而呈現(xiàn)穩(wěn)定，說(shuō)明氡背景的存在會(huì)使該型α放射性氣溶膠監(jiān)測(cè)儀的表面發(fā)射率響應(yīng)隨著采樣環(huán)境中氡體積活度而增大，但隨著采樣環(huán)境中239Pu濃度的升高，表面發(fā)射率響應(yīng)受氡體積活度的影響會(huì)逐漸減小，當(dāng)239Pu 的表面發(fā)射率大于104min-1·2πSr 時(shí)，表面發(fā)射率響應(yīng)的偏差已小于5.3%（精確模式下僅2.9%）。

3.2 最低判斷限

α氣溶膠監(jiān)測(cè)儀的最低判斷限根據(jù)天然本底檢測(cè)法計(jì)算［9］。該方法要求將放射性氣溶膠監(jiān)測(cè)儀置于無(wú)人工α 核素存在的環(huán)境中進(jìn)行連續(xù)監(jiān)測(cè)，通過(guò)設(shè)置儀器的采樣時(shí)間、采樣流量、測(cè)量模式等參數(shù)，計(jì)算得到特定條件下儀器的最低判斷限。但由于使用環(huán)境中天然本底并不相同，尤其是氡釷氣體的存在將有可能在α放射性氣溶膠監(jiān)測(cè)儀人工核素能區(qū)產(chǎn)生計(jì)數(shù)，從而影響測(cè)量結(jié)果，造成環(huán)境中存在人工放射性核素污染的誤判。為驗(yàn)證該型α氣溶膠監(jiān)測(cè)儀對(duì)天然本底及氡及子體的剔除和甄別能力，在連續(xù)測(cè)量模式下，將儀器流量設(shè)置為50 L·min-1（采樣通用流量3 m3·h-1），采樣測(cè)量時(shí)間分別設(shè)置為5 min、20 min、30 min、60 min，分別放置在3 種氡背景條件下進(jìn)行了測(cè)量，結(jié)果見(jiàn)圖4和表3。

表3 α氣溶膠監(jiān)測(cè)儀監(jiān)測(cè)結(jié)果Table 3 Alpha radioactive aerosol monitor monitoring results

圖4 連續(xù)模式(a)和精確模式(b)下α放射性氣溶膠監(jiān)測(cè)儀在不同氡背景下的響應(yīng)Fig.4 Responses of α radioactive aerosol monitors under different radon backgrounds in continuous mode(a)and accurate mode(b)

由表3 和圖5 可以看出，無(wú)高氡背景時(shí)，當(dāng)測(cè)量時(shí)間大于5 min后，該儀器對(duì)人工α核素的監(jiān)測(cè)結(jié)果均近似等于0；當(dāng)采樣環(huán)境中存下高氡背景時(shí)，監(jiān)測(cè)結(jié)果的平均值就會(huì)隨著連續(xù)測(cè)量而逐漸減?。欢?dāng)單次測(cè)量時(shí)長(zhǎng)小于60 min 時(shí)，單次監(jiān)測(cè)結(jié)果會(huì)隨著測(cè)量次數(shù)的增加呈現(xiàn)增長(zhǎng)或遞減的趨勢(shì)，這主要是基于其內(nèi)部算法和構(gòu)造函數(shù)模型的因素，根據(jù)參考文獻(xiàn)［6］，該型α放射性氣溶膠監(jiān)測(cè)儀是基于有限混合模型和廣義Pareto 函數(shù)的能譜計(jì)數(shù)求解方法，通過(guò)構(gòu)造α 能譜拖尾峰形函數(shù)，利用所有天然道和人工道的能譜數(shù)據(jù)進(jìn)行擬合計(jì)算，從而使得所有核素的貢獻(xiàn)均為正，以有效避免負(fù)值監(jiān)測(cè)結(jié)果的問(wèn)題。從圖5 也可看出，當(dāng)測(cè)量時(shí)間大于5 min 后，監(jiān)測(cè)結(jié)果就未出現(xiàn)負(fù)值。經(jīng)過(guò)數(shù)據(jù)處理，計(jì)算得到該儀器在三種氡背景下單次測(cè)量60 min，連續(xù)測(cè)量24 h 的最低探測(cè)限分別為0.000 81 Bq·m-3、0.024 Bq·m-3、0.024 Bq·m-3。綜上所述，該型號(hào)的α放射性氣溶膠監(jiān)測(cè)儀使用時(shí)應(yīng)盡可能將單次測(cè)量時(shí)間設(shè)置大于60 min。存在較高的氡背景時(shí)，應(yīng)使連續(xù)采樣測(cè)量大于24 h。

圖5 不同測(cè)量周期和氡背景下α放射性氣溶膠監(jiān)測(cè)儀測(cè)得值(a)5 min，(b)20 min，(c)30 min，(d)60 minFig.5 Measured values under different measurement periods and radon backgrounds of the α radioactive aerosol monitor(a)5 min,(b)20 min,(c)30 min,(d)60 min

4 結(jié)語(yǔ)

通過(guò)制備系列α 放射性濾膜參考源對(duì)某型α 放射性氣溶膠監(jiān)測(cè)儀進(jìn)行了高氡背景下的響應(yīng)和最低判斷限的測(cè)試評(píng)估，結(jié)果表明：1）該型α放射性氣溶膠監(jiān)測(cè)儀的表面發(fā)射率響應(yīng)隨著采樣環(huán)境中氡背景的增高而增大，但隨著采樣環(huán)境中人工α 監(jiān)測(cè)對(duì)象239Pu 濃度的升高，表面發(fā)射率響應(yīng)受氡背景的影響會(huì)逐漸減小，當(dāng)239Pu 的表面發(fā)射率大于104min-1·2πSr 時(shí)，響應(yīng)的偏差已小于5.3%（精確模式下僅2.9%）；2）該型號(hào)α放射性氣溶膠監(jiān)測(cè)儀使用時(shí)應(yīng)盡可能將單次測(cè)量時(shí)間設(shè)置大于60 min，當(dāng)使用環(huán)境中存在較高的氡背景時(shí)，應(yīng)連續(xù)采樣測(cè)量24 h以上。

本工作可應(yīng)用于新型α放射性氣溶膠監(jiān)測(cè)儀的算法及模型的驗(yàn)證，以及基于有限混合模型和廣義Pareto 函數(shù)開(kāi)發(fā)的α 放射性氣溶膠監(jiān)測(cè)儀的性能測(cè)試。

作者貢獻(xiàn)聲明陸小軍：完成了實(shí)驗(yàn)方案設(shè)計(jì)、數(shù)據(jù)分析并撰寫了論文；何林鋒：提供濾膜參考源制備方案；孟令超：提供設(shè)備并解析能譜數(shù)據(jù)；忻智煒：進(jìn)行了實(shí)驗(yàn)測(cè)試并提供基金資助；宋家斑：參與響應(yīng)實(shí)驗(yàn)測(cè)試；韓剛：參與制備了濾膜參考源；李小雙：參與判斷限的實(shí)驗(yàn)測(cè)試。