于文秀，胡利民,，石學(xué)法，張鈺瑩，葉君,3，白亞之，夏逸，楊剛，Anatolii Astakhov

1. 中國海洋大學(xué)海洋地球科學(xué)學(xué)院海底科學(xué)與探測技術(shù)教育部重點(diǎn)實驗室，青島 266100

2. 自然資源部第一海洋研究所海洋地質(zhì)與成礦作用重點(diǎn)實驗室，青島 266061

3. 青島海洋科學(xué)與技術(shù)試點(diǎn)國家實驗室海洋地質(zhì)過程與環(huán)境功能實驗室，青島 266237

4. 俄羅斯科學(xué)院遠(yuǎn)東分院太平洋海洋研究所，符拉迪沃斯托克，690041

海洋沉積有機(jī)碳的源匯過程是全球碳循環(huán)研究的重要組成部分[1-2]，而具有高度穩(wěn)定性的黑碳（Black Carbon，BC)的地球化學(xué)過程及其歸宿對于了解碳排放、流域環(huán)境變化和精確評估全球碳庫儲量等方面具有重要的科學(xué)意義[3-5]。化石燃料和生物質(zhì)等不完全燃燒產(chǎn)生的黑碳具有很強(qiáng)的抗氧化、耐分解的能力，能夠長期保存在海洋、土壤等沉積物中，在碳循環(huán)中具有重要的作用[3-4,6-7]。在地質(zhì)時間尺度上，黑碳的形成大約可減少2%～18%的CO2凈排放，是大氣CO2的一個重要“匯”[8-10]。沉積物被認(rèn)為是黑碳最終的歸宿[11-12]，盡管沉積物中的黑碳可能只占其總量的一小部分，但其對全球碳循環(huán)有重要影響[6-7,13-14]。研究顯示，全球約90%的黑碳沉積發(fā)生在陸架-邊緣海地區(qū)[10,15]，前人也對不同緯度、不同地區(qū)的陸架邊緣黑碳的源匯過程開展了較多的研究，如熱帶東南亞的泰國灣[16]，中國邊緣海的黃渤海[17-18]、萊州灣[19]、東海[20-21]、緬因灣[22]，北歐邊緣海[15]，泛北極河流[23-24]，北極陸架[11]等，這些工作都突顯了陸架沉積黑碳在全球黑碳從源到匯過程中的關(guān)鍵性作用。

近幾十年來，在全球變暖背景下，北極地區(qū)出現(xiàn)了野火異常增多、夏季海冰減退、徑流加大，凍土退化和初級生產(chǎn)力提高等顯著變化[25-28]；北極地區(qū)作為全球氣候變化的“放大器”和“晴雨表”[29-31]，對陸地生態(tài)系統(tǒng)碳循環(huán)也產(chǎn)生了深刻的影響[32]。而且，圍繞當(dāng)前應(yīng)對氣候變化和“碳中和”、“碳達(dá)峰”等國家戰(zhàn)略，對極地碳的生物地球化學(xué)過程及其氣候環(huán)境效應(yīng)的研究也更加具有現(xiàn)實意義。北極東西伯利亞陸架作為全球最大的陸架系統(tǒng)，接受了巨量的陸源物質(zhì)輸入，陸海相互作用強(qiáng)烈，凍土沉積廣泛發(fā)育，海岸侵蝕作用顯著，周邊更是當(dāng)前北極野火發(fā)生率最高的地區(qū)[33]。一方面，西伯利亞地區(qū)野火活動的不斷增加導(dǎo)致了鄰近陸架沉積物中黑碳含量的升高[34-35]；隨著氣候變暖加劇，輸入北冰洋的陸源物質(zhì)也在增加，使得更多的黑碳從陸地進(jìn)入海洋[9,11,33-35]。另一方面，低緯地區(qū)排放的黑碳?xì)馊苣z可通過大氣傳輸?shù)奖睒O地區(qū)，其中相當(dāng)一部分將埋藏到沉積物中[36-37]。因此，北極東西伯利亞陸架是研究北極快速變化背景下沉積黑碳的地球化學(xué)特征及其環(huán)境意義的天然實驗室。

前人圍繞北極海域沉積黑碳已開展了一些研究，主要報道了黑碳含量的空間分布，發(fā)現(xiàn)大氣沉降和河流輸入是其主要的來源，沿岸侵蝕的海冰-凍土復(fù)合體中的老碳排放也是其重要的來源，此外還有冰筏作用等貢獻(xiàn)方式[11]。不同來源的黑碳貢獻(xiàn)以及埋藏通量也有報道[11,15,22-24]。這些研究表明了北極陸架在黑碳埋藏上的重要性，發(fā)現(xiàn)了凍土融化在黑碳輸送過程中起的關(guān)鍵作用。

根據(jù)燃燒物和溫度的不同，一般可將黑碳分成焦炭（char）和煙炱（soot）[3-4,19,38-39]。char顆粒物粒徑較 大（微 米 級，1～100 μm），主要 在 低溫（300～600 °C）明火燃燒或燜燒階段形成；而煙炱是在高溫下（＞600 °C）濃縮聚合而成，顆粒物粒徑較?。▉單⒚准?，＜1 μm）[4,38-39]。研究表明，生物質(zhì)燃燒為主形成的char主要先停留在原地；而化石燃料產(chǎn)生的soot更容易遠(yuǎn)距離傳輸[38]。已有研究發(fā)現(xiàn)soot比char更耐氧化，顯示出更難降解的性質(zhì)和長期碳匯的意義[40]。因此，不同類型黑碳對碳循環(huán)的影響和意義也具有顯著的差異，這就需要進(jìn)一步了解和評估沉積環(huán)境中不同來源的黑碳及其地球化學(xué)行為和環(huán)境效應(yīng)。在這方面，上述北極地區(qū)已有的工作主要是針對高溫黑碳（soot為主）進(jìn)行的研究；但考慮到環(huán)北極地區(qū)植被火災(zāi)的頻繁發(fā)生[41-42]，沉積環(huán)境中來自生物質(zhì)燃燒（低溫燃燒為主）產(chǎn)生的char可能占有相當(dāng)?shù)谋壤?，因此，需要對不同黑碳的賦存特征、輸入及其環(huán)境意義等進(jìn)行進(jìn)一步評估。本文依據(jù)2016年和2018年兩次中俄北極聯(lián)合科考在東西伯利亞陸架獲得的表層沉積物樣品，重點(diǎn)探討不同類型黑碳的空間分布特征及輸入方式，闡明char和soot的空間分布格局及其控制影響因素，為進(jìn)一步評估極地高緯海域沉積黑碳的源匯過程及其氣候環(huán)境效應(yīng)提供科學(xué)依據(jù)。

1 研究區(qū)概況

東西伯利亞陸架是全球最為寬淺的陸架，面積約為北冰洋的三分之一（約1 800×103km2），包括拉普捷夫海、東西伯利亞海和俄羅斯西部的楚科奇海（圖1）。陸架水動力條件復(fù)雜，該區(qū)主要環(huán)流系統(tǒng)由太平洋入流水、穿極流、波弗特環(huán)流和西伯利亞沿岸流等構(gòu)成，并受到徑流輸入、大氣和海冰過程的共同影響[43-45]。其海岸線約為數(shù)千千米，主要由細(xì)顆粒的富冰沉積物組成[46]，與北極其他由泥炭和礦質(zhì)土壤構(gòu)成的永久凍土相比，這類海岸凍土更加脆弱，更易受侵蝕作用的影響[47]。受北極大河勒拿河輸入的影響[48]，拉普捷夫海陸海相互作用強(qiáng)烈，流域植被和海岸凍土侵蝕深刻影響該區(qū)的物質(zhì)組成和性質(zhì)[46,49]。東西伯利亞海東西兩側(cè)的沉積環(huán)境和物質(zhì)來源等具有顯著的差異，以160°E為界，東部受到太平洋流入水的影響，初級生產(chǎn)力較高[43,50]；西部受河流輸入和海岸融化凍土侵蝕的影響較大，周邊野火活動頻繁發(fā)生[44]。楚科奇海作為初級生產(chǎn)力最高的海區(qū)之一[51]，因受太平洋入流水輸入的影響，陸源輸入較低[52]。

2 材料與方法

2.1 樣品

本次研究基于2016年和2018年兩次中俄北極聯(lián)合科考航次在拉普捷夫海、東西伯利亞海和楚科奇海所取得的沉積物樣品（水深6～2 542 m），表層沉積物（75站）采用箱式采樣器采集，取上層浮泥于4℃下進(jìn)行保存，具體采樣站位如圖1所示。

圖 1 北極東西伯利亞陸架內(nèi)采樣站位分布（a）、植被類型的空間分布[34]（b）及2003—2006年西伯利亞主要流域內(nèi)的火災(zāi)燃燒區(qū)[34]（c）Fig.1 Deployment of sampling stations in the East Siberian Arctic Shelf (a), spatial distribution of vegetation types[34] (b), and fire burning areas in the major Siberian watersheds during 2003-2006[34] (c)

2.2 方法

目前對于定量沉積物中的黑碳還沒有一個確定且統(tǒng)一的方法，使用的測試方法不同，得出的結(jié)果也不同，并且有較大差異[39]。本研究中表層沉積物樣品的黑碳分析采用濕化學(xué)預(yù)處理結(jié)合熱光反射法來進(jìn)行檢測（Thermal Optical Reflectance，簡稱TOR法），該方法被廣泛應(yīng)用于土壤、揚(yáng)塵、湖泊及海洋沉積物中進(jìn)行黑碳含量的測定[16,53-55]。濕化學(xué)預(yù)處理的操作步驟詳見方引等[19]。黑碳含量采用DRI Model 2001A型有機(jī)碳/元素碳(OC/EC)分析儀測定。將預(yù)處理后沉積物樣品過濾至石英纖維膜上，干燥后在膜上鉆取0.544 cm2的樣品置于石英舟中，以 100% 的He為載氣，分階段逐步升溫至 140、280、480和 580 °C，生成4種有機(jī)碳組分（OC1-OC4）；然后通入2%的 O2和98% 的He混合氣體，分階段性升溫至580、740和840 °C，生成3種黑碳組分（EC1-EC3）。由于純He氛圍下加熱會造成有機(jī)質(zhì)的焦化，使得部分OC轉(zhuǎn)變?yōu)楹谔?，形成裂解?Pyrogenic Organic Carbon, POC)，因此，利用He-Ne激光全程照射樣品以扣除POC對黑碳結(jié)果的影響。根據(jù)IMPROVE (Interagency Monitoring of Protected Visual Environment)協(xié)議，將黑碳定義為 EC1+EC2+EC3–POC。Han等[53-54]利用TOR法對char和soot的標(biāo)準(zhǔn)樣品進(jìn)行分析，結(jié)果顯示EC1階段char首先被氧化，在EC2和 EC3 階段時soot被氧化，char和 soot這兩種黑碳亞組分最終被分離出來。

質(zhì)量保證和質(zhì)量控制（QA/QC）：濕化學(xué)預(yù)處理后的樣品在濾膜上的均勻性會直接影響黑碳含量的準(zhǔn)確程度[39,53-54]，結(jié)果顯示，不同位置濾膜分析得到的黑碳含量偏差＜10%，說明樣品在濾膜上分布均勻。同時, 在每批次約20個沉積物樣品分析中,加入5個空白樣品和4個重復(fù)樣品，以檢驗樣品處理流程的可靠性。重復(fù)樣品分析表明，相對誤差＜5%，空白樣品中沒有黑碳檢出。

粒度和有機(jī)碳分析測試在自然資源部海洋地質(zhì)與成礦作用重點(diǎn)實驗室完成。取適量沉積物樣品加入雙氧水（H2O2）和鹽酸（HCl）以去除有機(jī)碳和碳酸鹽，完全反應(yīng)后超聲震蕩，使樣品分散均勻，使用英國Master sizer 3000激光粒度儀進(jìn)行上機(jī)測試，測試范圍為0.01～3 500 μm，樣品重復(fù)測量相對誤差＜3%，沉積物類型根據(jù)福克法命名[56]。有機(jī)碳分析：取適量凍干研磨好的樣品進(jìn)行酸處理（加入1M HCl以去除碳酸鹽），經(jīng)洗酸、烘干、研磨等步驟后，稱量約30 mg樣品進(jìn)行錫舟包樣，使用Elmentar-Vario EL Ⅲ 元素分析儀進(jìn)行上機(jī)測試，實驗中添加GSD-9標(biāo)樣和重復(fù)樣品用于質(zhì)量保證和控制，結(jié)果偏差＜0.05%[57]。比表面積分析：取適量凍干研磨過的樣品，高溫（350 ℃）下灼燒3.5 h，于200 ℃下脫氣2 h，使用3H-2000PS4比表面積分析儀進(jìn)行上機(jī)測試，經(jīng)氮?dú)猓∟2）吸附后，采用5點(diǎn)BET法進(jìn)行比表面積的測定[58]，測試結(jié)果相對標(biāo)準(zhǔn)偏差小于3.46%。

3 結(jié)果與討論

3.1 黑碳含量、空間分布及控制因素

3.1.1 表層沉積物中黑碳的含量及空間分布

研究區(qū)表層沉積物中黑碳含量范圍為0.1～2.3 mg/g，平均為0.99 mg/g（n=75）。其中，拉普捷夫海黑碳的含量范圍為0.1～2.3 mg/g，平均為1.24 mg/g（n=26），楚科奇海為0.28～1.38 mg/g，平均為0.94 mg/g（n=9），東 西 伯 利 亞 海 為0.36～1.55 mg/g，平均為0.83 mg/g（n=40）。與基于TOR法的已有工作進(jìn)行比較，如萊州灣海岸帶沉積黑碳的含量為0.02～9.35 mg/g[19]，渤黃海為0.02～3.55 mg/g[17],太湖為0.31～1.09 mg/g[59]等，對比發(fā)現(xiàn)上述地區(qū)黑碳含量相當(dāng)，具有一定的可比性。

相比于利用化學(xué)熱氧化法（CTO-375）獲得的北極陸架區(qū)黑碳含量，如北極永久凍土（0.2～1.5 mg/g）[11]、泛北極河流河口（0.2～1.5 mg/g）[23]、北極東西伯利亞陸架海岸線（0.1～2.5 mg/g）[24]、馬更些陸架（1.4～2.5 mg/g）[36]、楚科奇陸架（0.41～0.53 mg/g）[36]，本次研究中的黑碳含量處于中—較高的水平，但低于北歐海陸架（0.58～17.66 mg/g）[15]。Salvadó等[11]用CTO-375的方法測得的東西伯利亞陸架遠(yuǎn)岸站位的黑碳含量范圍為0.1～2.1 mg/g，與本研究中的結(jié)果相當(dāng)。事實上，CTO-375法獲得黑碳指具有高度難熔特性的組分[39,60], 而TOR法采用逐步升溫的程序，得到的黑碳含量是char和soot這兩種亞組分的和，因此在進(jìn)一步研究中需首先注意不同方法上的差異。

如圖2所示，東西伯利亞陸架不同海區(qū)的黑碳分布具有顯著的空間異質(zhì)性，拉普捷夫海黑碳含量最高，東西伯利亞海次之，楚科奇海的黑碳含量最低。拉普捷夫海和東西伯利亞海西部地區(qū)（160°E為界）較高的黑碳含量與海岸侵蝕、融化凍土和河流輸入的影響有關(guān)[61-62]；楚科奇海陸源輸入相對較少，沉積物主要來自于洋流輸入和海岸侵蝕[63]，黑碳含量整體上偏低。東西伯利亞海東部臨近楚科奇海，陸源輸入相對較少，相比于西部地區(qū)，整體黑碳含量也較低。研究發(fā)現(xiàn)，富冰凍土海岸和勒拿河河口處的黑碳濃度較高（1.57～2.30 mg/g，圖2），勒拿河是泛北極河流入海物質(zhì)輸入最主要的貢獻(xiàn)者之一[64]，全新世以來由于勒拿河流量的增加使拉普捷夫海陸坡沉積物中有機(jī)質(zhì)成分發(fā)生了顯著變化[65]。因此，勒拿河的直接輸入可能是河口區(qū)黑碳高值的直接原因。隨著離岸距離的增加，黑碳含量明顯下降。東西伯利亞陸架周邊海岸侵蝕作用強(qiáng)烈，侵蝕速率較高，粗顆粒物會被截留在近岸陸架區(qū)，黑碳含量較低；而遠(yuǎn)岸深水區(qū)常年被海冰覆蓋，受水動力分選、降解及海冰的攔截作用影響[66]，來自陸源輸入（包括海岸侵蝕、河流、凍土融化等）的黑碳相對較少。

圖 2 北極東西伯利亞陸架表層沉積物中BC、TOC、BC/TOC、中值粒徑（MD）、比表面積（SSA）的空間分布特征Fig.2 Spatial distribution characteristics of BC, TOC, BC/TOC, MD, and SSA of surface sediments in the East Siberian Arctic Shelf

3.1.2 黑碳與TOC、沉積物粒度等的相關(guān)性

研究區(qū)黑碳占TOC的14.78%～39.72%（平均為29.02%），與其他海岸系統(tǒng)相比處于中—較高水平，表明黑碳是北極、亞北極海洋沉積有機(jī)碳庫的重要組成部分[11,15,23-24]。TOC的空間變化規(guī)律與黑碳相似，但黑碳/TOC的空間分布與黑碳和TOC分布相比有較大的差異（圖2）。以160°E為界，東部海區(qū)黑碳/TOC比值明顯低于西部海區(qū)，最高值出現(xiàn)在勒拿河河口附近，楚科奇海區(qū)呈現(xiàn)最低值。楚科奇海是初級生產(chǎn)力最高的海區(qū)之一，有機(jī)碳含量高，加上該區(qū)無直接的大河輸入所導(dǎo)致的低黑碳值，使得黑碳/TOC呈現(xiàn)出最低值（圖3b）。東西伯利亞海近岸西部和拉普捷夫海近岸海域受勒拿河輸入、沿岸凍土侵蝕及東西伯利亞沿岸流的影響，接收了較高的黑碳含量，因此有相對較高的黑碳/TOC值。北部遠(yuǎn)岸深水區(qū)黑碳/TOC值相對較高，可能是相當(dāng)一部分TOC在向外海輸運(yùn)過程中發(fā)生了優(yōu)先降解[11]，而黑碳作為TOC中難降解的一種組分，能更大程度地輸運(yùn)到外陸架。三個海區(qū)中，黑碳和TOC均呈顯著的正相關(guān)關(guān)系（圖3a），東西伯利亞海相對更高，這可能與不同地區(qū)的沉積環(huán)境和物源輸入有關(guān)。如前所述，楚科奇海和東西伯利亞海東部，陸源輸入較少，黑碳和TOC之間的關(guān)系可能受控于區(qū)域沉積水動力環(huán)境的影響，而物源的直接影響較弱[16]；拉普捷夫海和東西伯利亞海西部黑碳和TOC的分布則主要受控于較強(qiáng)的陸源輸入（例如海岸侵蝕、河流輸入等）。

黑碳與沉積物粒徑（MD）呈現(xiàn)較高的相關(guān)性（圖3），表明黑碳更容易在細(xì)顆粒沉積物中富集，體現(xiàn)出細(xì)粒物質(zhì)的吸附作用[67]，反映出粒度可能是影響沉積物黑碳分布的重要因素。由于東西伯利亞陸架的部分海岸侵蝕強(qiáng)烈，粗顆粒物受水動力分選作用會被截留在近岸陸架區(qū)[66]，導(dǎo)致沉積物粒度相對“粗化”，這一定程度上不利于黑碳的近岸富集（河口區(qū)除外）；而在冬季，受冰間湖和海冰輸運(yùn)的影響，可將細(xì)顆粒物向外搬運(yùn)[68]。因此，沉積水動力作用可能是影響黑碳整體空間格局的重要因素。

圖 3 楚科奇海、東西伯利亞海和拉普捷夫海表層沉積物中TOC與BC（a）、BC/TOC與BC（b）、MD與BC（c）、SSA與BC（d）的散點(diǎn)圖c中黑色曲線代表所有樣品的相關(guān)趨勢。Fig.3 Scatter plot of TOC-BC (a), BC/TOC-BC (b), MD-BC (c), and SSA-BC (d) in surface sediments in the Chukchi Sea (black spots),the East Siberian Sea (blue spots), and the Laptev Sea (red spots)The black curve in Figure 3c represents the correlation trends of all samples.

3.2 char和soot的空間分布及影響因素

黑碳是化石燃料和生物質(zhì)不完全燃燒產(chǎn)生的連續(xù)體[4,8]?；诜治龀绦蛑械臏囟瓤刂?，可進(jìn)一步將其分為兩個亞型（即char和soot）[3,54-55]。為了更好地了解北極近海環(huán)境中不同類型黑碳的分布、來源和輸入方式，本文使用改進(jìn)的熱光法對char和soot這兩種黑碳組分進(jìn)行分析[53-55]。

char和soot的空間分布如圖所示（圖4a、b），含量分別為0.03～1.79 mg/g（平均為0.72 mg/g）、0.07～0.59 mg/g（平均為0.27 mg/g），char約占黑碳含量的73%。與前人的研究結(jié)果相比較為合理，如泛北極河流中的黑碳區(qū)分為21%的現(xiàn)代生物質(zhì)來源和79%的化石來源（化石燃料燃燒和源巖）[23]，東西伯利亞氣溶膠中生物質(zhì)燃燒產(chǎn)生的黑碳約31%±19%[37]。由于char在表層沉積物樣品的黑碳中占據(jù)絕大部分，故char和黑碳呈現(xiàn)較一致的空間特征；另一方面，隨著離海岸距離的增加，soot含量不降反升，這與char的離岸趨勢顯著不同（圖4b），反映soot可能更容易受到長距離傳輸?shù)挠绊?。如前言所述，char和soot作為不同的黑碳類型，燃燒機(jī)制和顆粒的粒徑有明顯區(qū)別[4,38-39]，導(dǎo)致char/soot的比值也有差異。通常化石燃料燃燒產(chǎn)生的黑碳顆粒更細(xì)，char/soot的比值也比生物質(zhì)燃燒的結(jié)果偏低[18]，相對更易受大氣和水的長距離遷移的影響。

本研究以水深100 m為界[69]，將東西伯利亞陸架大體分為近岸區(qū)和遠(yuǎn)岸區(qū)，同時考慮河口在近岸區(qū)中的特殊性（圖5），對不同地區(qū)char和soot進(jìn)行相關(guān)性分析。從整體上來看，近岸區(qū)char/soot的比值較高，遠(yuǎn)岸區(qū)char/soot較低（圖4c，圖5a），表明來自低溫燃燒的生物質(zhì)黑碳是北極陸架沉積黑碳的重要組成部分。尤其對于近岸區(qū)，來自地表徑流和海岸侵蝕的輸入可能是這類黑碳從陸向海的主要輸入方式；而隨著離岸距離的增加，soot在黑碳中所占比例相對增加，除了來源的差別，這可能也反映了其不同的輸入方式（大氣沉降）和水動力搬運(yùn)的影響。

圖 4 北極東西伯利亞陸架表層沉積物中char（a）、soot（b）、char/soot（c）的空間分布特征Fig.4 Characteristics in spatial distribution of char (a), soot (b),and char/soot (c) in surface sediments in the East Siberian Arctic Shelf

圖 5 北極東西伯利亞陸架近岸、遠(yuǎn)岸及河口處表層沉積物中char與soot（a）、char與SSA（b）、soot與SSA（c）的散點(diǎn)圖Fig.5 Scatter plot of char-soot (a), char-SSA (b), and soot-SSA(c) in surface sediments in near shore, distant shore, and estuary of the East Siberian Arctic Shelf

此外，考慮到細(xì)顆粒的吸附作用，進(jìn)一步對不同黑碳與沉積物比表面積(SSA)進(jìn)行相關(guān)性分析，發(fā)現(xiàn)近岸區(qū)char與比表面積的相關(guān)性明顯高于遠(yuǎn)岸區(qū)（圖5b）；遠(yuǎn)岸區(qū)soot與比表面積的相關(guān)程度更高（圖5c），反映了水動力分選和細(xì)顆粒物吸附作用的綜合影響。綜上，不同燃燒源生成的char和soot的物理性質(zhì)差異（即粒徑大小）和沉積水動力條件的共同作用是造成二者上述空間分布的主導(dǎo)因素。上述不同類型黑碳在北極陸架海區(qū)具有不同的地球化學(xué)行為和沉積特征，這對認(rèn)識區(qū)域陸源有機(jī)碳的源匯過程及其環(huán)境效應(yīng)具有重要意義[23-24]。

3.3 區(qū)域?qū)Ρ扰c環(huán)境指示意義

在全球變暖的背景下，北極地區(qū)凍土退化、海冰覆蓋面積減退、海岸侵蝕加劇、野火頻繁發(fā)生，這些變化使該區(qū)碳的生物地球化學(xué)過程和生態(tài)系統(tǒng)也受到影響[70]。圍繞北極陸架區(qū)黑碳的源匯過程已有不少研究，例如北歐陸架相對偏高的黑碳含量（0.6～17.7 mg/g）主要是由來自高度工業(yè)化和人口稠密地區(qū)的大氣沉降所致[15]，而大氣沉降和河流輸入則是海冰邊緣區(qū)和楚科奇陸架海水中顆粒黑碳（PBC）的主要輸入方式[71]。相比之下，由于西伯利亞遠(yuǎn)東地區(qū)泥炭和森林火災(zāi)發(fā)生頻繁，近岸河口處的黑碳更多的是來自流域內(nèi)植被或野火燃燒[24]，其中絕大部分為char（圖4，圖5），由于粒徑較大，因此更容易停留在原地；除徑流外，沿岸侵蝕和凍土融化對黑碳的貢獻(xiàn)也不可忽視[11]。另一方面，勒拿河流域廣泛發(fā)育永久凍土和森林植被，大約一半的北極火災(zāi)發(fā)生在這些區(qū)域，并且極易復(fù)燃[35,72-74]。研究表明，北極4條西伯利亞河流流域內(nèi)裸子植物燃燒對水體中Py-DOC（熱成溶解有機(jī)碳）有重要貢獻(xiàn)[34]，另外，低溫野火的不完全燃燒過程也對土壤和沉積物中顆粒態(tài)黑碳有貢獻(xiàn)，增加了這一“難降解”碳庫的儲量[74]，這對認(rèn)識北極快速變化下野火對黑碳的源-匯過程具有重要意義；而通過對燃燒物的進(jìn)一步劃分（如植被類型，草本/木本、裸子/被子植物等），還可進(jìn)一步評估野火的燃燒程度和規(guī)模大小[34]。隨著全球變暖和野火的發(fā)生頻率及規(guī)模的不斷增加[33,75]，下一步應(yīng)重視利用黑碳等地球化學(xué)指標(biāo)建立陸架沉積記錄與周邊廣闊流域野火活動和植被演化的聯(lián)系，探究其對區(qū)域氣候環(huán)境變化的響應(yīng)與反饋機(jī)制。

4 結(jié)論

（1）北極東西伯利亞陸架沉積物中黑碳的含量為0.1～2.3 mg/g，平均為0.99 mg/g。黑碳對TOC的貢獻(xiàn)為14.78%～39.72%，平均為29.02%，該值與其他海岸系統(tǒng)相比處于中—較高水平，表明黑碳是該區(qū)沉積有機(jī)碳庫的重要組成部分。

（2）黑碳的空間分布具有顯著的異質(zhì)性：拉普捷夫海和東西伯利亞海西部地區(qū)受海岸融化凍土侵蝕和河流輸入影響較大，黑碳的含量較高；陸架東部（包括楚科奇海），陸源輸入較少，黑碳含量相對較低；勒拿河河口處的黑碳含量最高，顯示出受徑流輸入的直接影響。

（3）char含 量 為0.03～1.79 mg/g（平 均 為0.72 mg/g），soot含量為0.07～0.59 mg/g（平均為0.27 mg/g），其中char占黑碳的70%以上。兩種不同類型黑碳的空間分布格局顯著不同，對于近岸區(qū)，地表徑流和海岸侵蝕輸入可能是char從陸向海的主要輸入方式；離海岸越遠(yuǎn)，soot在黑碳中所占比例相對增加。在水動力分選和細(xì)顆粒物吸附的綜合影響下，遠(yuǎn)岸處soot與SSA的相關(guān)程度相對更為顯著。

致謝：本次使用樣品為2016年與2018年兩次中俄北極聯(lián)合科學(xué)考察航次中獲得，感謝參加調(diào)查工作的全體考察隊員。