雷建廷 余璇 史國強(qiáng) 閆順成 孫少華 王全軍 丁寶衛(wèi) 馬新文 張少鋒 丁晶潔?

1) (蘭州大學(xué)核科學(xué)與技術(shù)學(xué)院,蘭州 730000)

2) (中國科學(xué)院近代物理研究所,蘭州 730000)

3) (中國科學(xué)院大學(xué),北京 100049)

極紫外(extreme ultraviolet,XUV)光與物質(zhì)相互作用是探索微觀粒子內(nèi)部結(jié)構(gòu)的重要方式.本文利用反應(yīng)顯微成像譜儀測量了Ne,Xe 原子在XUV 光作用下單電離與雙電離的電子角分布,提取了Ne 原子2p 電子和Xe 原子5p,5s 電子電離的β 不對稱參數(shù),并結(jié)合前人已發(fā)表的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)與不同的理論模型進(jìn)行對比.結(jié)果表明Ne 原子2p 殼層電子電離受電子關(guān)聯(lián)效應(yīng)影響較弱;Xe 原子5p 電子電離受電子關(guān)聯(lián)效應(yīng)影響強(qiáng),且不受相對論效應(yīng)的影響,但這兩種效應(yīng)在Xe 原子5s 電子電離過程中都發(fā)揮了重要作用.此外,研究還發(fā)現(xiàn)Xe 原子雙電離存在直接雙電離和間接雙電離兩種機(jī)制,并給出了間接雙電離第一步與第二步光電子角分布與β 不對稱參數(shù)信息.

1 引言

電子-電子關(guān)聯(lián)是自然界中最普遍的物理過程之一,是許多現(xiàn)象(如化學(xué)反應(yīng)、超導(dǎo)現(xiàn)象、凝聚態(tài)材料性質(zhì)等)的本質(zhì)原因.光與物質(zhì)相互作用是研究原子、分子中電子關(guān)聯(lián)效應(yīng)的重要途經(jīng),能幫助人們從根本上了解物質(zhì)微觀層面的結(jié)構(gòu)與演變.飛秒激光迅速發(fā)展,為研究原子超快動(dòng)力學(xué)提供了有力工具,其與物質(zhì)相互作用時(shí)會產(chǎn)生許多有趣的物理過程,如多光子電離[1,2]、非次序雙電離[3]、隧穿電離等.這些物理過程促進(jìn)了人們對微觀世界中粒子運(yùn)動(dòng)規(guī)律的認(rèn)識.飛秒激光一般處于近紅外波段,主要通過多光子吸收等方式使原子分子電離或激發(fā),電離效率隨電離勢增加而指數(shù)下降,因此強(qiáng)場電離通常是將原子分子中束縛較弱的外殼層電子電離.通常需要將光子能量提高至極紫外光波段來探究原子內(nèi)殼層電子動(dòng)力學(xué)過程.相比于外殼層電子來說,內(nèi)殼層電子與電子之間的關(guān)聯(lián)更加強(qiáng)烈.多電子體系高激發(fā)態(tài)往往由原子內(nèi)殼層電子電離形成,與自然界中發(fā)生的動(dòng)力學(xué)演化直接相關(guān),例如行星大氣中的太陽誘導(dǎo)輻射等過程[4,5].因此利用超快極紫外(extreme ultraviolet,XUV)光脈沖研究多電子體系高激發(fā)態(tài)是理解電子關(guān)聯(lián)效應(yīng)的主要途徑之一.

早在20 世紀(jì)50 年代,人們就在實(shí)驗(yàn)中發(fā)現(xiàn)單光子電離的同時(shí)伴隨著離子激發(fā)現(xiàn)象[6,7],并認(rèn)識到電子關(guān)聯(lián)效應(yīng)在該過程中有不可忽視的作用.隨著同步輻射等光源的發(fā)展,光子能量和場強(qiáng)得到了有效的提高,另外大量的實(shí)驗(yàn)研究了原子的電離、激發(fā)過程.Wuilleumier 等[8]通過研究Ne 原子與100—2000 eV 的光子相互作用,確定了各種電離激發(fā)過程的相對截面,驗(yàn)證了相應(yīng)理論的可靠性.Becker 等[9]發(fā)現(xiàn)通道間的強(qiáng)耦合關(guān)聯(lián)會引起Ar原子激發(fā)態(tài)數(shù)量的顯著增加.利用光強(qiáng)1013W/cm2的XUV 光,Richter 等[10]證明了內(nèi)部原子非線性行為會影響Xe 原子的光電離激發(fā)過程.另外,多電子體系吸收光子發(fā)生多電離,出射的電子通過庫侖相互作用進(jìn)行能量交換,因此多電離過程也是研究電子關(guān)聯(lián)效應(yīng)一種重要途徑.Bolognesi 等[11]利用33.0—54.5 eV 的XUV 光首次發(fā)現(xiàn)了Xe2+離子的 5s25p4(3P,1D,1S) 和5s5p5(3P,1P)電子能級以及Xe2+激發(fā)態(tài)5s25p3nl能態(tài).在研究惰性氣體雙電離的相對截面時(shí),人們發(fā)現(xiàn)自電離是導(dǎo)致雙電離的主要方式[12].同時(shí),大量的研究表明相對論效應(yīng)在光電離反應(yīng)過程中的影響也尤為重要.即使在低原子序數(shù)原子中,這些效應(yīng)同樣顯得非常重要.如堿金屬原子s 態(tài)電子和2P3/2與2P1/2態(tài)電子的偶極矩陣元略有不同,導(dǎo)致了非零的庫珀極小值[13]的存在.自旋軌道耦合是人們研究最多的一種相對論效應(yīng),Wuilleumier 等[14]用21—107 eV 的XUV光研究了Xe 原子2P3/2與2P1/2態(tài)電子電離的分支比,并發(fā)現(xiàn)其分支比與能量相關(guān).目前,很多實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)光電子的角分布偏離非相對論理論的預(yù)測,特別是s 殼層電子電離.在非相對論條件近似下,對于s 態(tài)電子角動(dòng)量轉(zhuǎn)移為 0,光電子的軌道角動(dòng)量l具有唯一的取值+1,此時(shí)β 不對稱參數(shù)為定值2.但是在庫珀極小值范圍內(nèi),相對論效應(yīng)的影響將被放大從而使得β 值偏離2[15],因此,精確測量庫珀極小值附近s 殼層電子電離的β 取值,可以為電子關(guān)聯(lián)和相對論效應(yīng)等相關(guān)理論的發(fā)展提供參考.早期的實(shí)驗(yàn)工作大都只關(guān)注于光電子能譜信息,而光電子角分布的相關(guān)研究鮮有報(bào)道.這是由于早期的實(shí)驗(yàn)裝置對光電子的收集立體角范圍一般在幾度左右,只能測量特定角度出射的光電子.而要想得到光電子的角分布信息,就需要用多個(gè)探測器或可旋轉(zhuǎn)的探測設(shè)備來實(shí)現(xiàn)多角度的測量[16].利用99 eV 的光子,Schwarzkopf 等[17]通過兩個(gè)電子譜儀研究He 原子直接雙電離過程,發(fā)現(xiàn)攜帶相同能量的兩個(gè)出射電子更傾向于背對背出射.Ueda 等[18]用多個(gè)獨(dú)立譜儀研究了Kr 原子共振態(tài)和Xe 原子共振態(tài)級聯(lián)衰變后兩個(gè)俄歇電子的關(guān)聯(lián)角分布信息.從相關(guān)研究可以發(fā)現(xiàn),以上方法雖然實(shí)現(xiàn)了對光電子角分布的測量,但是由于各角度的測量相互獨(dú)立,測量效率存在差別,需要進(jìn)行復(fù)雜的校準(zhǔn)歸一,這樣會帶來多種系統(tǒng)誤差,因此光電子角分布的研究受到很大的影響.反應(yīng)顯微成像技術(shù)實(shí)現(xiàn)了對光電子的4π 立體角全方位收集,進(jìn)而可以得到更準(zhǔn)確的光電子角分布信息.目前用反應(yīng)顯微成像譜儀研究原子的單光子電離激發(fā),主要集中在簡單的He 原子體系[19?21],而較重的原子在電離過程中的光電子角分布的相關(guān)報(bào)道較少.由于缺少可以對比的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù),大原子序數(shù)原子電離的相關(guān)理論計(jì)算的適用性需要進(jìn)一步驗(yàn)證.

本文使用XUV 光源結(jié)合反應(yīng)顯微成像譜儀技術(shù)研究了Ne 原子、Xe 原子不同電離通道的光電子角分布以及對應(yīng)的β 不對稱參數(shù),通過與不同理論模型比較,得到與實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)符合較好的理論模型.此外實(shí)驗(yàn)研究了Xe 原子雙電離過程,提取了間接電離通道以及角分布信息,補(bǔ)充了該過程中光電子角分布數(shù)據(jù)的空白,為相關(guān)理論的發(fā)展提供了參考,對深入理解電子關(guān)聯(lián)效應(yīng)具有重要的意義.

2 實(shí)驗(yàn)裝置

實(shí)驗(yàn)裝置示意圖如圖1 所示,系統(tǒng)由反應(yīng)顯微成像譜儀和桌面化XUV 光源組成,其工作原理詳細(xì)介紹見文獻(xiàn)[22,23],這里只做簡要描述.裝置以近紅外飛秒激光作為產(chǎn)生驅(qū)動(dòng)高次諧波(HHG)的基頻光.飛秒激光系統(tǒng)產(chǎn)生中心波長約為800 nm,重復(fù)頻率為3 kHz,最大單脈沖能量可達(dá)3 mJ,脈沖寬度約為25 fs 的近紅外飛秒激光.飛秒激光脈沖聚焦到中空波導(dǎo)管內(nèi),使其與管內(nèi)的惰性氣體Ar 反應(yīng)產(chǎn)生HHG.波導(dǎo)管內(nèi)徑約為150 μm,長度為5 cm.HHG 的轉(zhuǎn)化效率由兩個(gè)因素決定:微觀生成過程(如三步模型)和宏觀傳播效應(yīng)(飛秒驅(qū)動(dòng)激光場和 XUV 光子之間的相位匹配)[24].波導(dǎo)管內(nèi)的氣壓用于調(diào)整最佳的相位匹配,具體取決于近紅外激光脈沖強(qiáng)度和持續(xù)時(shí)間,以及需要優(yōu)化的諧波階次(本次實(shí)驗(yàn)氣壓為60 Torr,1 Torr=133.32 Pa).鋁膜可將近紅外光過濾,只允許XUV光子通過.該光源產(chǎn)生XUV 光子的能量范圍在20—45 eV 之間.XUV 光子通過掠入射的方式入射到鍍金環(huán)面聚焦鏡和鍍金光柵上,這里采用光柵的圓錐衍射方式,既能保證XUV 光的反射率,還能限制脈沖的展寬效應(yīng).經(jīng)過光柵衍射之后,不同能量的光子以不同的衍射角出射,然后在特定的位置加裝小孔,通過調(diào)節(jié)光柵角度選出特定能量的光子.選出的單能XUV 光被另一個(gè)鍍金環(huán)面鏡重新聚焦到反應(yīng)顯微成像譜儀中的超音速氣體靶上.超音速冷靶是在氣體絕熱膨脹過程中提取,室溫下的高壓(10 bar 左右,1 bar=105Pa)氣體,通過直徑30 μm 的小孔,發(fā)生絕熱膨脹形成超音速靜寂區(qū).為進(jìn)一步減小氣體束的發(fā)散度,我們使用了直徑分別為180,300 μm 兩級錐形過濾器(skimmer)提取分散度最小的冷靶,同時(shí)在三級差分上增加3 組由刀片組成的狹縫.通過以上設(shè)計(jì),氣體靶的橫向動(dòng)量和縱向動(dòng)量分布被限制在一個(gè)很窄的范圍內(nèi).最終冷靶到達(dá)反應(yīng)腔中心并與XUV 光子相互作用.反應(yīng)產(chǎn)生的離子和電子在均勻電場(3.5 V/cm)的作用下被分別引出到兩端的探測器上.對電子而言,僅靠電場很難實(shí)現(xiàn)完全收集.為了提高電子的收集效率,我們用亥姆霍茲線圈產(chǎn)生10 Gs (1 Gs=10–4T)的勻強(qiáng)磁場來進(jìn)一步約束電子橫向運(yùn)動(dòng),實(shí)現(xiàn)對40 eV 以內(nèi)電子的完全收集.為了提高電場方向上帶電粒子的動(dòng)量分辨,飛行時(shí)間譜儀在結(jié)構(gòu)上設(shè)計(jì)成加速區(qū)和漂移區(qū)的長度比為1∶2,滿足一維時(shí)間聚焦條件[25].根據(jù)實(shí)驗(yàn)測得的時(shí)間信息和位置信息就可以重構(gòu)所有碎片離子的三維動(dòng)量.為了方便討論,這里定義加速電場的方向?yàn)閤軸,超音速氣體冷靶的方向?yàn)閥軸,XUV 光的傳播方向?yàn)閦軸,且偏振方向沿著y方向.

圖1 實(shí)驗(yàn)裝置示意圖Fig.1.Schematic diagram of the experimental setup.

3 結(jié)果分析與討論

3.1 Ne 原子單光子單電離

Ne 原子的第一電離能為21.5 eV,Ne+的第一激發(fā)態(tài)電離所需要的能量為48.5 eV.在能量約40 eV 光子的作用下,Ne 原子僅能發(fā)生單光子單電離.之前我們利用Ar 原子電離的電子能譜和β 不對稱參數(shù)完成了實(shí)驗(yàn)設(shè)備的標(biāo)定,保證了后續(xù)實(shí)驗(yàn)電子能譜等信息的準(zhǔn)確性[23].圖2(a)是Ne 原子光電子能譜圖,可知電子的動(dòng)能為14.6 eV.取動(dòng)量|Px|＜0.1 的事件,圖2(b)所示結(jié)果為統(tǒng)計(jì)Ne 原子單電離過程中出射電子在探測器平面的二維動(dòng)量分布,其中紅色箭頭為XUV 光的偏振方向,光電子的動(dòng)量分布展示出完整的偶極分布特征.圖2(c)所示結(jié)果為通過二維動(dòng)量分布提取的出射電子角分布,圖中的角度為出射電子與XUV 光子偏振方向的夾角.實(shí)驗(yàn)測量結(jié)果和理論計(jì)算已進(jìn)行歸一化處理,帶有誤差棒的黑色實(shí)心點(diǎn)是本次實(shí)驗(yàn)結(jié)果.

采用Hartree-Fock (H-F)理論來計(jì)算2p 電子的角分布,結(jié)果如圖2(c)中藍(lán)色虛線所示.紅色曲線為擬合結(jié)果,擬合公式為

其中,E為光子能量,σ(E)是光電離的總截面,θ為電子出射方向與激光偏振方向的夾角,P2(cosθ)為二階勒讓德多項(xiàng)式,β 被稱為電子角分布不對稱參數(shù),由于必須為正值,因此β的取值范圍為-1 ?β?2.當(dāng)β 為正時(shí),電子沿著光子偏振方向出射;β 為負(fù)時(shí),電子傾向于垂直光子偏振方向出射;當(dāng)β=0 時(shí),電子呈各向同性出射.實(shí)驗(yàn)得到的 Ne 原子 2p 電子電離的β不對稱參數(shù)為 0.665 ± 0.011,電子沿著XUV 光偏振方向出射.圖2(d)給出了 Ne 原子2p 電子的β 值隨入射光子能量的變化,其中藍(lán)色虛線和黑色實(shí)線分別對應(yīng)H-F 理論和隨機(jī)相位近似(random phase approximation,RPA)理論的計(jì)算結(jié)果;紅色實(shí)點(diǎn)、空心三角、空心圓和正方形分別為本實(shí)驗(yàn)、Codling 等[26]、Dehmer 等[27]以及Schmidt[28]的測量結(jié)果.H-F 理論為單電子近似模型,認(rèn)為電子運(yùn)動(dòng)相互獨(dú)立,并構(gòu)造中心場來引入電子間的平均庫侖作用,將電子-電子相互作用等效成一個(gè)平均值,電子是在一個(gè)平均場中運(yùn)動(dòng),因此模型中沒有考慮電子-電子關(guān)聯(lián)效應(yīng).而RPA 理論模型的初末態(tài)波函數(shù)增加了不同殼層電子的耦合關(guān)聯(lián),將電子關(guān)聯(lián)效應(yīng)納入到了模型中[29].從圖2(d)中發(fā)現(xiàn)RPA 理論與實(shí)驗(yàn)值符合地很好,而H-F 理論結(jié)果在低能光子低能部分與實(shí)驗(yàn)值符合好,在高能光子高能部分與實(shí)驗(yàn)值有較小的偏差.表明Ne 原子2p 殼層電子的電子關(guān)聯(lián)效應(yīng)較弱,隨著光子能量升高,2p 電子電離才受到一定的電子關(guān)聯(lián)效應(yīng)的影響.本實(shí)驗(yàn)中測量的Ne 原子2p電子β 值與已發(fā)表的實(shí)驗(yàn)值及理論結(jié)果符合地很好,進(jìn)一步證明了實(shí)驗(yàn)測量的可靠性.

圖2 (a) Ne 原子光電子的能譜;(b) 光電子動(dòng)量在y-z 平面內(nèi)的二維動(dòng)量分布圖,統(tǒng)計(jì)動(dòng)量|Px|＜0.1的事件;(c) 2p 電子的角分布;(d) 2p 電子的β 不對稱參數(shù)隨光子能量的變化關(guān)系Fig.2.(a) Energy spectrum of the photoelectron from Ne;(b) density plots of the momentum distribution of the photoelectron on the y-z plane for events with transverse momentum |Px|＜0.1;(c) angular distribution of 2p electrons;(d) the β-asymmetric parameter for 2p photoionization as a function of the photon energy.

3.2 Xe 原子單光子單電離

Xe 原子外層電子排布為5s25p6,其第一電離能為12.1 eV,Xe+的第一激發(fā)態(tài)電子電離所需要的能量為23.3 eV.當(dāng)Xe 原子吸收光子的能量大于Xe+的第一激發(fā)能時(shí),Xe 原子在電離的同時(shí)伴隨著其他電子的激發(fā).XUV 光子的一部分能量被用于激發(fā)離子,導(dǎo)致光電子的動(dòng)能減小,在光電子能譜上形成不同能量的峰,每個(gè)能峰對應(yīng)Xe+離子的一種激發(fā)態(tài).表1 給出Xe 原子的不同能級及其對應(yīng)的結(jié)合能,可以看出P3/2態(tài)與P1/2態(tài)的能級差僅為1.3 eV,而實(shí)驗(yàn)中XUV 光的頻譜范圍寬,因此難以區(qū)分兩個(gè)態(tài)的電子能譜.圖3(a)為入射光子能量為38.8 eV 時(shí),Xe 原子單電離光電子能譜,帶有誤差棒的黑點(diǎn)為實(shí)驗(yàn)值,其他不同顏色的實(shí)線為擬合曲線.圖中電子譜主峰(紫色區(qū)域I)對應(yīng)Xe 原子5p 殼層P3/2,P1/2態(tài)電子電離.Xe 原子內(nèi)殼層能級較密,平臺區(qū)能譜峰對應(yīng)5s 電離以及其他電離激發(fā)的組態(tài)電離.通過文獻(xiàn)[30]可知,

圖3 (a) 入射光子能量為38.8 eV 時(shí),Xe 原子單電離的出射光電子能譜;(b) Xe 原子單電離出射光電子在y-z 平面內(nèi)的二維動(dòng)量分布Fig.3.(a) Photoelectron energy spectrum for Xe with 38.8 eV XUV photon;(b) photoelectron momentum distribution of Xe on the y-z plane defined by the XUV polarization.

表1 Xe 原子不同電子組態(tài)及結(jié)合能Table 1.Different electronic configurations and binding energies of Xe atoms.

在40 eV 光子作用下反應(yīng)截面最大的激發(fā)態(tài)能級為5p4(3P)6p,5s25p4(3P)5d 和5s25p4(1S)6s.這 些離子態(tài)的結(jié)合能可見表1,對應(yīng)的光電子能譜互相疊加不能區(qū)分.綜上分析,平臺區(qū)僅利用雙峰擬合提取5s 態(tài)以及其他疊加激發(fā)態(tài)對應(yīng)的電子能譜,主峰(紫色區(qū)域I)利用雙峰擬合5p 殼層P3/2態(tài)與P1/2態(tài)的電子能譜.擬合得到的峰值分別為26.7,25.4,15.6,10.9 eV,其中峰1、峰2 對應(yīng) 5p 殼層 P3/2態(tài)與P1/2態(tài)電子電離,峰3 對應(yīng)5s 電子電離,峰4 對應(yīng)5p4(3P)6p,5s25p4(3P)5d 和5s25p4(1S)6s 態(tài)電子的電離.根據(jù)能量守恒公式Epho=Eion(12.1 eV)+Ee+Eexcit,其 中Epho,Eion,Ee和Eexcit分別代表入射光子能量、Xe 原子電離能、光電子動(dòng)能和離子激發(fā)能.我們得到光子能量是Xe 原子電離能、光電子動(dòng)能以及離子激發(fā)所需要的能量之和.因此本次實(shí)驗(yàn)單光子能量為38.8 eV(對應(yīng)第25 階HHG).Xe 原子在該能量下電離的總截面為2.24 Mb (1 b=10–28m2)[31,32],5s 電子在該能量下的電離截面占總截面的6%[33,34].在本次實(shí)驗(yàn)中,3 號峰面積占總峰面積的7.0%±1.2%,即5s 電離截面占比為7.0%±1.2%,與之前的實(shí)驗(yàn)和理論結(jié)果基本符合,驗(yàn)證了擬合的準(zhǔn)確性.

圖3(b)為Xe 原子單電離電子在探測器y-z平面內(nèi)的二維動(dòng)量分布(激光偏振方向沿著y,傳播方向?yàn)閦),這里僅提取電場方向動(dòng)量|Px|＜0.1的事件.圖3(b)中不同的同心圓環(huán)對應(yīng)不同能量的出射電子,即代表不同的電離反應(yīng)通道,其中最外層圓環(huán)為5p 電子電離,對應(yīng)圖3(a)中的主峰(紫色區(qū)域I).內(nèi)部的圓環(huán)依次為5s 電子電離以及其他激發(fā)態(tài)電離.對電子能譜施加限制條件選擇特定的反應(yīng)通道事例,本次實(shí)驗(yàn)選擇能量范圍為22—32 eV (I),15.5—19.5 eV (II),7—11 eV (III).

統(tǒng)計(jì)區(qū)間I 內(nèi)的事件,得到Xe 原子5p 殼層電子的角分布,如圖4(a)所示.其中黑色帶有誤差棒的點(diǎn)為實(shí)驗(yàn)值,紅色曲線為采用(1)式得到的擬合曲線,本次實(shí)驗(yàn)得到5p 電子的β不對稱參數(shù)為1.00 ± 0.04.圖4(b)為不同光子能量下5p 電子的β 參數(shù)實(shí)驗(yàn)值及理論計(jì)算結(jié)果,其中紅色點(diǎn)為本次實(shí)驗(yàn)值,實(shí)心三角和空心三角為電離P3/2態(tài)與P1/2態(tài)電子的β 不對稱參數(shù)的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)[35].理論計(jì)算方面,RPA 模型只考慮不同殼層電子關(guān)聯(lián),并沒有引入相對論效應(yīng).相對論隨機(jī)相位近似(relativistic random phase approximation,RRPA)理論基于Dirac 方程發(fā)展,其中包括以從頭算為基礎(chǔ)的相對論效應(yīng),同時(shí)在初態(tài)和末態(tài)波函數(shù)中考慮了電子關(guān)聯(lián)相互作用;因此RRPA 模型不僅考慮了殼層電子與電子的關(guān)聯(lián),還考慮了自旋軌道耦合等相對論效應(yīng)[36].圖4(b)中藍(lán)色虛線和綠色實(shí)線分別為RRPA 模型考慮5s,5p,4d 殼層電子關(guān)聯(lián)耦合計(jì)算得到的5p (2P1/2) 態(tài)和5p (2P3/2) 態(tài)電子電離的β 不對稱參數(shù)隨光子能量變化的結(jié)果[36],黑色實(shí)線和黃色虛線分別為RRPA 理論[37]與RPA 模型考慮到5s,5p,4d 電子殼層關(guān)聯(lián)得到的5p 電子電離的不對稱參數(shù)結(jié)果,紅色虛線為RRPA 理論僅考慮5s,5p 兩個(gè)殼層電子關(guān)聯(lián)耦合得到的β 不對稱參數(shù)結(jié)果.將該結(jié)果結(jié)合前人的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)與理論模型對比發(fā)現(xiàn),紅色虛線偏離實(shí)驗(yàn)值較大(尤其光子能量大于35 eV),黑色實(shí)線與實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)更吻合.這說明同時(shí)考慮5s,5p,4d 殼層(尤其是4d 殼層)的關(guān)聯(lián)相互作用對理論的準(zhǔn)確性起重要作用.由圖4(b)可知,RPA 模型比RRPA 模型與實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)符合更好,說明在40 eV 左右光子作用下,Xe 原子p 殼層電子電離基本不受相對論效應(yīng)的影響.通過比較圖4(b)與圖2(d)發(fā)現(xiàn),Ne 原子p 殼層電子電離不考慮電子關(guān)聯(lián)效應(yīng)的理論值與實(shí)驗(yàn)值的偏差,相比于Xe 原子理論值與實(shí)驗(yàn)值的偏差要小,說明Xe 原子p 殼層電子比Ne 原子p 殼層電子關(guān)聯(lián)效應(yīng)更強(qiáng).

圖4 (a),(c) 分別為Xe 原子5p 電子與5s 電子電離的角分布圖;(b),(d) 分別為5p 電子與5s 電子對應(yīng)的β 不對稱參數(shù)隨入射光子能量的變化Fig.4.(a),(c) Angular distribution of the 5p and 5s photoelectrons of Xe,respectively;(b),(d) β-asymmetric parameter of 5p and 5s electron varies with the photon energy,respectively.

5s 電離通道角分布以及β 參數(shù)的實(shí)驗(yàn)測量較少,尤其在本實(shí)驗(yàn)中所使用的光子能量范圍附近.這主要是因?yàn)楣庾釉?4—35 eV 能量內(nèi),Xe 原子5s 電離的截面處在一個(gè)極小值,稱為庫珀極小值.當(dāng)光子能量處于該值附近時(shí),5s 電離概率低.早期的電子角分布測量受探測手段的影響很難進(jìn)行有效測量,使用反應(yīng)顯微成像譜儀測量具有顯著的優(yōu)勢.選擇區(qū)域II 中的事件,得到Xe 原子5s 電子角分布信息,如圖4(c)所示.紅色曲線是采用(1)式所得的擬合曲線,黑色點(diǎn)為本實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù).本實(shí)驗(yàn)得到β=1.10 ± 0.15,結(jié)合其他實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)與對應(yīng)的理論比較,如圖4(d)所示.其中紅色點(diǎn)為本實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)點(diǎn),誤差為擬合誤差,白色三角和黑色三角的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)來自文獻(xiàn)[38,39].紅色虛線和黑色實(shí)線分別為RRPA 理論考慮了5s,5p 殼層相互作用與5s,5p,4d 殼層電子耦合關(guān)聯(lián)的計(jì)算結(jié)果.紫色曲線為Dirac-Fock (D-F) 理論結(jié)果,該模型僅考慮了自旋軌道耦合等相對論效應(yīng),沒有考慮電子關(guān)聯(lián)效應(yīng).結(jié)果表明考慮相對論效應(yīng)和電子關(guān)聯(lián)的RRPA 理論與實(shí)驗(yàn)符合較好,且考慮不同軌道電子耦合越多,理論結(jié)果與實(shí)驗(yàn)值吻合越好.選取電子能量III 范圍的事件,得到其激發(fā)態(tài)的平均不對稱參數(shù)β=0.50 ± 0.04.由于激發(fā)能級較密,實(shí)驗(yàn)難以有效區(qū)分;電離激發(fā)過程的相關(guān)理論目前也無法準(zhǔn)確計(jì)算,因此需要更高分辨的實(shí)驗(yàn)測量和更準(zhǔn)確的理論來幫助人們進(jìn)一步理解高激發(fā)態(tài)背后的物理機(jī)制.

3.3 Xe 原子單光子雙電離

Xe 原子的第一電離能和第二電離能分別為12.13,33.10 eV,因此在38.8 eV 光子作用下,Xe 原子會發(fā)生單光子雙電離反應(yīng)(圖5(a)).通過分析1 個(gè)光電子能譜與Xe 原子能級,可判斷出雙電離有直接途徑和間接途徑.直接雙電離途徑是Xe 原子的1 個(gè)核外電子吸收XUV 光子后出射,出射電子通過庫侖相互作用使第2 個(gè)電子電離,兩個(gè)電子以高度相關(guān)的方式同時(shí)發(fā)射.而間接雙電離途徑是第1 個(gè)電子吸收XUV 光子后出射,第2 個(gè)電子同時(shí)被激發(fā)到Xe+的激發(fā)態(tài),其能量高于Xe原子雙電離閾值,然后通過自電離衰減為 Xe2+基態(tài)(Xe+γ → Xe+*+e,Xe+*→ Xe2++e),因此在電子能譜上會出現(xiàn)兩個(gè)孤立的共振峰結(jié)構(gòu).圖5(b)為Xe 原子雙電離電子能譜,在1 eV 附近存在明顯的共振峰結(jié)構(gòu),同時(shí)在5 eV 附近似乎也存在共振峰現(xiàn)象,所以判斷出存在間接雙電離反應(yīng)機(jī)制.對于雙電離的詳細(xì)過程,需要利用Xe 原子的能級進(jìn)一步解釋.如圖5(a)所示,紅色箭頭為直接雙電離,藍(lán)色箭頭為間接雙電離.Xe 原子在38.8 eV 光子的作用下發(fā)生直接雙電離會產(chǎn)生5 種Xe2+末 態(tài):3P2,3P0,3P1,1D,1S;其能量分別為33.1,34.2,34.4,35.3,37.6 eV[40];間接雙電離形成Xe+的中間態(tài)主要集中在Xe+(5p4)1S 7d,Xe+(5p4)1Dnd (n=8,9)這3 個(gè)態(tài)布局,能量分別為33.90,33.64,34.10 eV.對于直接雙電離,兩個(gè)電子的能量總和與XUV 光子能量和Xe2+末態(tài)之間的能量差相等.至于間接雙電離,它主要涉及兩步:Xe+γ → Xe+*+e,Xe+*→ Xe2++e.第一步的光電子動(dòng)能取決于 Xe+里德伯態(tài)和XUV 光子能量之差,第二步自電離電子的能量僅取決于Xe+里德伯態(tài)和最終 Xe2+末態(tài)之間的能量差.因此,由圖5(a)能級可知,間接雙電離第一步的光電子主要貢獻(xiàn)了圖5(b)中5 eV 左右的能譜,而間接電離的第二步的電子貢獻(xiàn)了1 eV 附近的能譜.光電子能譜在高能附近有較長的拖尾,這是由XUV 頻譜較寬造成的.

圖5 (a) 在38.8 eV XUV 光的作用下,Xe 原子雙電離對應(yīng)的反應(yīng)路徑;(b) Xe 原子單光子雙電離的電子能譜;(c) 光電子能量在0?1.5 eV 內(nèi)的電子角分布;(d) 5.5?7.0 eV 能量的光電子角分布Fig.5.(a) Typical routes to double ionization of Xe interacting with 38.8 eV XUV photon;(b) kinetic energy distribution of photoelectrons from double ionization of Xe;(c) angular distributions of the photoelectrons energy in the range of 0–1.5 eV;(d) angular distributions of the photoelectrons energy in the range of 5.5–7.0 eV.

根據(jù)圖5(b)能量分布可以確定2 個(gè)能量范圍:[0,1.5] eV 和 [5.5,7.0] eV,并做出對應(yīng)的光電子角分布.圖5(c)對應(yīng)能量在[0,1.5] eV 范圍的電子角分布,通過(1)式擬合得到不對稱參數(shù) β=0.16 ± 0.02.結(jié)果發(fā)現(xiàn)角分布基本呈各向同性,僅在沿著激光偏振方向的計(jì)數(shù)略多.這是由于高激發(fā)態(tài) Xe1+(1D)nd (n=8,9) 和 Xe1+(1S) 7d 退激到最終的 Xe2+(3P2) 基態(tài)的過程為自電離過程,不受激光的影響.表明能量在[0,1.5] eV 范圍的電子來自間接電離的第二步,而角分布出現(xiàn)傾向激光偏振方向出射的原因主要是在該能區(qū)存在直接雙電離的貢獻(xiàn).而能量范圍[5.5,7.0] eV 中的電子角分布為圖5(d),其對應(yīng)的β 不對稱參數(shù)為0.32 ± 0.12.不同能量區(qū)間β 參數(shù)是所涉及通道的加權(quán)平均值,由于該里德伯態(tài)處于內(nèi)殼層激發(fā),目前并沒有相關(guān)理論能對其進(jìn)行精確計(jì)算.

4 結(jié)論

本文利用反應(yīng)顯微成像譜儀進(jìn)行了Ne 原子、Xe 原子在XUV 光作用下的電離實(shí)驗(yàn),分析了Ne 原子與36.1 eV XUV 光反應(yīng)的單電離電子角分布及 β 不對稱參數(shù),以及Xe 原子在38.8 eV 光子作用下單電離與雙電離的電子角分布及β 參數(shù)特征.Ne 原子2p 殼層電子電離的β 不對稱參數(shù)為0.665 ± 0.011,實(shí)驗(yàn)值與考慮到電子關(guān)聯(lián)效應(yīng)的RPA 模型符合較好,同時(shí)與沒有考慮電子關(guān)聯(lián)效應(yīng)的H-F 模型相差不大,說明Ne 原子2p 殼層電子在電離過程中受電子關(guān)聯(lián)效應(yīng)較弱.Xe 原子5p 電子在其能量下電離的不對稱參數(shù)β=1.00 ±0.04,通過與RPA、RRPA 理論不同殼層關(guān)聯(lián)的計(jì)算結(jié)果對比,結(jié)果發(fā)現(xiàn)實(shí)驗(yàn)值與考慮5s,5p,4d 殼層耦合的RPA 理論符合較好,表明5p 殼層電子電離基本不受相對論效應(yīng)的影響,電子-電子關(guān)聯(lián)效應(yīng)對其起重要作用.將Xe 原子與Ne 原子p 殼層的β 參數(shù)進(jìn)行比較,發(fā)現(xiàn)Ne 原子不考慮電子關(guān)聯(lián)效應(yīng)的理論值與實(shí)驗(yàn)值偏差比Xe 原子要小,說明Xe 原子p 殼層電子比Ne 原子的電子關(guān)聯(lián)效應(yīng)更強(qiáng).同時(shí)測得Xe 原子5s 電子在該能量下的β=1.10 ± 0.15,與考慮到自旋軌道耦合等相對論效應(yīng)和電子關(guān)聯(lián)效應(yīng)的RRPA 理論模型更符合.此外,通過電子能譜和角分布判斷出Xe 原子雙電離存在直接雙電離與間接雙電離機(jī)制,確定出間接雙電離第一步到達(dá)的亞穩(wěn)態(tài)是Xe1+(1 D)nd (n=8,9)和 Xe1+(1 S)7d,并測量了間接電離第一步與第二步的光電子角分布以及對應(yīng)β 不對稱參數(shù)分別為0.32 ± 0.12 和0.16 ± 0.02.