劉強(qiáng) 倪堯 劉璐 孫林 劉甲奇 徐文濤

(南開大學(xué)光電子薄膜器件與技術(shù)研究所,天津市光電子薄膜器件與技術(shù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,天津 300350)

神經(jīng)形態(tài)電子學(xué)的迅速發(fā)展為生物神經(jīng)系統(tǒng)仿生與模擬提供了有力支持.具有三明治結(jié)構(gòu)的兩端人造突觸電子器件不僅在結(jié)構(gòu)上模擬了生物突觸,同時(shí)在類神經(jīng)電脈沖信號(hào)的作用下可以完成對(duì)生物突觸塑性的模擬與調(diào)控.本文利用溶膠-凝膠法合成了具有層狀結(jié)構(gòu)的P3 相Na2/3Ni1/3Mn2/3O2 多元金屬氧化物.借助其晶體結(jié)構(gòu)中Na+易于嵌入/脫出的特性,設(shè)計(jì)并制備了基于Na2/3Ni1/3Mn2/3O2 的離子遷移型人造突觸,器件在電脈沖信號(hào)的刺激下實(shí)現(xiàn)了對(duì)生物突觸塑性的模擬,并通過調(diào)校類神經(jīng)尖峰脈沖信號(hào),成功對(duì)塑性行為進(jìn)行了調(diào)控.成功模擬了興奮性突觸后電流、雙脈沖易化、脈沖數(shù)量依賴可塑性、脈沖頻率依賴可塑性、脈沖電壓幅值依賴可塑性和脈沖持續(xù)時(shí)間依賴可塑性.同時(shí),器件實(shí)現(xiàn)了對(duì)摩斯電碼指令的準(zhǔn)確識(shí)別與響應(yīng).

1 引言

近年來為進(jìn)一步優(yōu)化神經(jīng)形態(tài)計(jì)算工作模式,實(shí)現(xiàn)工作效率大幅提升,突觸電子學(xué)應(yīng)運(yùn)而生[1?3],將電子器件的電學(xué)屬性與生物突觸的塑性行為緊密聯(lián)系,有望打破目前利用傳統(tǒng)計(jì)算機(jī)設(shè)備模擬神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)時(shí)所面臨的存儲(chǔ)與計(jì)算難以并行、資源配置嚴(yán)重失衡且發(fā)展緩慢的現(xiàn)狀[4,5].不同類別的人造突觸電子器件陸續(xù)被用以模擬生物突觸,旨在實(shí)現(xiàn)對(duì)突觸塑性行為進(jìn)行模擬,并通過主動(dòng)干預(yù)的手段對(duì)其進(jìn)行調(diào)控,有望打破馮·諾伊曼瓶頸的桎梏,建立新一代的神經(jīng)形態(tài)計(jì)算模式.

兩端人造突觸電子器件具有與憶阻器等電子元件相似的物理結(jié)構(gòu),工作機(jī)制與生物突觸更為相近,憑借響應(yīng)時(shí)間短、超低功耗、易于集成、應(yīng)用場(chǎng)景豐富等特點(diǎn)受到了廣泛關(guān)注[6?9].常被設(shè)計(jì)為金屬電極-活性層-金屬電極的三明治結(jié)構(gòu),其中活性層的選取在一定程度上決定了器件整體的工作水平.在近年的研究中,利用鹵化物鈣鈦礦[10,11]、過渡金屬氧化物[12,13]、有機(jī)/無機(jī)半導(dǎo)體[14]、無機(jī)鹽[15]等多類光電半導(dǎo)體材料作為器件活性物質(zhì)所構(gòu)建的人造突觸,展現(xiàn)出了優(yōu)異的塑性可調(diào)控能力,為神經(jīng)形態(tài)電子器件的發(fā)展提供了新思路.而具有層狀結(jié)構(gòu)的過渡金屬氧化物,由于其在外界激勵(lì)下易實(shí)現(xiàn)電化學(xué)摻雜/脫摻雜[16?18]的特性,更接近于生物突觸電信號(hào)-化學(xué)信號(hào)-電信號(hào)的神經(jīng)信號(hào)傳遞形式,是電化學(xué)型人造突觸電子器件中極具發(fā)展?jié)摿Φ幕钚怨δ懿牧?具有P3 相層狀結(jié)構(gòu)的多元金屬氧化物Na2/3Ni1/3Mn2/3O2作為一種優(yōu)良的離子傳輸材料,Na+在其晶格中可實(shí)現(xiàn)往復(fù)穿梭[19?21].在正電壓的作用下,位于外部電解質(zhì)中的Na+可在電壓作用下嵌入其晶格內(nèi)部,占據(jù)過渡金屬原子層間的Na 原子位點(diǎn);反之,當(dāng)撤去電壓刺激后,Na2/3Ni1/3Mn2/3O2中所嵌入的Na+脫出晶格后返回電解質(zhì)層[22?24].

本文通過溶膠-凝膠法合成了多元層狀金屬氧化物Na2/3Ni1/3Mn2/3O2,基于其Na+的電化學(xué)遷移特性設(shè)計(jì)并制備了兩端離子遷移型人造突觸.在類神經(jīng)電脈沖信號(hào)的激勵(lì)下,器件可對(duì)生物突觸可塑性進(jìn)行模擬與調(diào)控,如興奮性突觸后電流(excitatory postsynaptic current,EPSC)、雙脈沖易化(paired-pulse facilitation,PPF)、脈沖數(shù)量依賴可塑性(spike-number dependent plasticity,SNDP)、脈沖頻率依賴可塑性(spike-frequency dependent plasticity,SFDP)、脈沖電壓依賴可塑性(spikevoltage dependent plasticity,SVDP)、脈沖持續(xù)時(shí)間依賴可塑性(spike-duration dependent plasticity,SDDP)等.此外,當(dāng)對(duì)人造突觸施加摩斯電碼制式的電信號(hào)激勵(lì)時(shí),器件可以準(zhǔn)確識(shí)別摩斯電碼內(nèi)容并做出響應(yīng).

2 實(shí)驗(yàn)方法

2.1 材料制備

活性材料Na2/3Ni1/3Mn2/3O2常通過溶膠-凝膠法、固相法、共沉淀法、水熱法等多種手段合成[25,26].考慮到溶膠-凝膠法過程安全、易于操作且合成樣品結(jié)晶質(zhì)量好等優(yōu)勢(shì),本文采用此方法對(duì)目標(biāo)材料Na2/3Ni1/3Mn2/3O2進(jìn)行制備.首先將稱量好的摩爾比例為2∶1∶1 的乙酸鈉、乙酸鎳、乙酸錳置于樣品瓶中并溶于去離子水,室溫條件下經(jīng)磁力攪拌后得到淺綠色均一澄清的溶液.向其中加入一定質(zhì)量的螯合劑一水合檸檬酸,并在80 ℃時(shí)持續(xù)攪拌使溶液逐漸稠化變?yōu)槿苣z,之后持續(xù)加熱實(shí)現(xiàn)溶膠向凝膠的轉(zhuǎn)變.將得到的凝膠置于鼓風(fēng)烘箱內(nèi)于80 ℃烘干8 h 后取出研磨并做壓片處理.為除去額外加入的一水合檸檬酸,壓制所得的藥片需在400 ℃的條件下退火處理3 h.此外,為保證反應(yīng)充分進(jìn)行,在除去螯合劑后藥片仍需在900 ℃條件下二次退火處理12 h.經(jīng)研磨后,便可得到結(jié)晶良好的Na2/3Ni1/3Mn2/3O2粉末.

2.2 器件設(shè)計(jì)與機(jī)制

突觸作為神經(jīng)系統(tǒng)中最基本的結(jié)構(gòu)單元,承載著神經(jīng)信號(hào)傳遞的職能[27].如圖1(a)所示,生物突觸由相互聯(lián)結(jié)的前級(jí)神經(jīng)元的軸突、后級(jí)神經(jīng)元的樹突及二者間的間隙構(gòu)成.在動(dòng)作電位的刺激下前級(jí)神經(jīng)元軸突尾部的離子通道打開,神經(jīng)元內(nèi)的離子開始自由擴(kuò)散,導(dǎo)致突觸前膜發(fā)生囊泡的胞吐行為,向突觸間隙中釋放神經(jīng)遞質(zhì).最終,神經(jīng)遞質(zhì)與突觸后膜上具有識(shí)別性的受體相結(jié)合,將動(dòng)作電位傳遞到后級(jí)神經(jīng)元,形成了突觸后電流[28?30].

圖1 (a) 生物神經(jīng)元及突觸結(jié)構(gòu)示意圖;(b) 人工突觸電子器件結(jié)構(gòu)示意圖;(c) P3 相Na2/3Ni1/3Mn2/3O2 結(jié)構(gòu)示意圖Fig.1.(a) Schematic diagram of biological neuron and synapse structure;(b) schematic diagram of artificial synaptic electronic device structure;(c) schematic diagram of the structure of P3 phase Na2/3Ni1/3Mn2/3O2.

結(jié)合生物突觸的工作機(jī)制,設(shè)計(jì)了圖1(b)所示的具有三明治結(jié)構(gòu)的兩端人造突觸電子器件用來模擬生物突觸.器件的制備在底電極鋁箔上完成,各組分制備順序?yàn)?Na2/3Ni1/3Mn2/3O2涂層、PEONa 電解質(zhì)薄層、頂電極Au.首先,將質(zhì)量比例為7∶2∶1 的Na2/3Ni1/3Mn2/3O2粉末、乙炔黑、質(zhì)量分?jǐn)?shù)為4%的聚偏氟乙烯粘結(jié)劑(溶于N-甲基吡咯烷酮)置于研缽中均勻混合后,采用規(guī)格為15 μm的涂布器在底電極鋁箔上進(jìn)行涂布.在60 ℃的退火處理之后,溶劑充分揮發(fā),可以獲得Na2/3Ni1/3Mn2/3O2涂層,用以對(duì)前級(jí)神經(jīng)元的結(jié)構(gòu)與功能進(jìn)行模擬.之后將鋁箔裁剪為2 cm×2 cm 的方形并粘貼在與之大小相當(dāng)?shù)牟Ａбr底上,以3000 r/min,30 s 的參數(shù)旋涂鈉離子固態(tài)電解質(zhì)溶液(聚乙烯吡咯烷酮(PEO)與NaClO4按照8∶1 的質(zhì)量比溶于乙腈構(gòu)成質(zhì)量分?jǐn)?shù)為10%的PEO-Na 電解質(zhì)溶液),旋涂完成后按照90 ℃的條件進(jìn)行退火處理,直至溶劑揮發(fā)完全后可得到PEO-Na 電解質(zhì)薄層,實(shí)現(xiàn)對(duì)活性層表面的修飾[31,32].最后,通過定制的掩模版按照點(diǎn)狀陣列的形狀,在PEO-Na 薄層上進(jìn)行蒸鍍頂電極Au.根據(jù)所定制的掩模版尺寸,點(diǎn)狀電極的半徑為300 μm,蒸鍍過程中通過調(diào)整參數(shù)可將電極厚度控制在50 nm.表面蒸鍍了Au電極陣列的PEO-Na 層對(duì)后級(jí)神經(jīng)元進(jìn)行了模擬.金屬氧化物活性層、PEO-Na 電解質(zhì)層及其間界面實(shí)現(xiàn)了對(duì)突觸間隙的模擬[33].圖1(c)進(jìn)一步形象化地描述了具有P3 相Na2/3Ni1/3Mn2/3O2活性層的層狀晶體結(jié)構(gòu),每層過渡金屬原子之間都有Na 原子穿插其中.

3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與分析

3.1 材料物相結(jié)構(gòu)及形貌測(cè)試

圖2(a)為Na2/3Ni1/3Mn2/3O2粉末的X 射線衍射測(cè)試圖譜,發(fā)現(xiàn)其存在10 個(gè)衍射特征峰,分別在2θ=16.1°,32.5°,37.0°,38.3°,42.3°,46.1°,53.9°,58.4°,65.9°,68.4°處.將各特征峰與標(biāo)準(zhǔn)卡片對(duì)比后可以發(fā)現(xiàn)其分別與 (003),(006),(101),(012),(014),(015),(107),(018),(110),(113)晶面相對(duì)應(yīng).由此可知,Na2/3Ni1/3Mn2/3O2晶格為六方晶系中具有P3 相的層狀結(jié)構(gòu)[34].在電脈沖信號(hào)激勵(lì)下,處于過渡金屬原子層之間的Na 原子易于在層間遷移并嵌入/脫出電解質(zhì)薄層,實(shí)現(xiàn)了層間的電化學(xué)摻雜/脫摻雜,與生物突觸中間隙內(nèi)信號(hào)轉(zhuǎn)變的過程類似.

圖2 (a) Na2/3Ni1/3Mn2/3O2 粉末X 射線衍射測(cè)試圖;(b) Na2/3Ni1/3Mn2/3O2 粉末掃描電子顯 微鏡測(cè)試圖;(c) Na2/3Ni1/3Mn2/3O2粉末X 射線能譜分析圖;(d) Na2/3Ni1/3Mn2/3O2 活性層掃描電子顯微鏡表面形貌測(cè)試圖;(e) 底電極鋁箔、Na2/3Ni1/3Mn2/3O2 活性層與PEO-Na 電解質(zhì)薄層掃描電子顯微鏡斷面形貌測(cè)試圖;(f) Na2/3Ni1/3Mn2/3O2 活性層原子力顯微鏡測(cè)試圖Fig.2.(a) X-ray diffraction test diagram of Na2/3Ni1/3Mn2/3O2 powder;(b) scanning electron microscope test diagram of Na2/3Ni1/3Mn2/3O2 powder;(c) EDS test diagram of Na2/3Ni1/3Mn2/3O2 powder;(d) surface topography test diagram of Na2/3Ni1/3Mn2/3O2 active layer scanning electron microscope ;(e) bottom electrode Al foil,Na2/3Ni1/3Mn2/3O2 active layer and PEONa electrolyte thin layer scanning electron microscope cross-sectional morphology test diagram;(f) atom force microscope test diagram of Na2/3Ni1/3Mn2/3O2 active layer.

圖2(b)為Na2/3Ni1/3Mn2/3O2粉末在掃描電子顯微鏡下的微觀形貌,其X 射線能譜分析的結(jié)果如圖2(c)所示.不難看出,粉末粒度均勻,顆粒尺度約為100 nm.在能譜分析中,除去粉末載體所含的碳元素外,其余各元素所占權(quán)重之比與產(chǎn)物Na2/3Ni1/3Mn2/3O2的化學(xué)計(jì)量比相符,進(jìn)一步證明反應(yīng)充分、合成產(chǎn)物可靠.圖2(d)為活性層掃描電子顯微鏡表面形貌測(cè)試圖,能清晰地看到涂層致密、均一.底電極鋁箔、Na2/3Ni1/3Mn2/3O2活性層與PEO-Na 電解質(zhì)薄層掃描電子顯微鏡斷面形貌測(cè)試圖,如圖2(e)所示,可以清晰地看到三層的層堆疊結(jié)構(gòu),經(jīng)測(cè)量得底電極鋁箔厚度約為4 μm,Na2/3Ni1/3Mn2/3O2涂層厚度約為7.5 μm,與規(guī)格為10 μm 的涂布器誤差范圍相吻合,PEO-Na 電解質(zhì)薄層厚度約為8.6 μm.圖2(f)為活性層在原子力顯微鏡下所觀測(cè)到的形貌,對(duì)邊長(zhǎng)為5 μm 的方形區(qū)域進(jìn)行采樣,得到區(qū)域內(nèi)的平均粗糙度為84 nm,相較于活性層的厚度可忽略,由此可知所制備的活性層較為均勻、平整.

3.2 人造突觸電子器件塑性測(cè)試

由于神經(jīng)元間相互聯(lián)結(jié)且聯(lián)結(jié)強(qiáng)度可調(diào)等特點(diǎn),生物突觸產(chǎn)生了塑性行為,并稱神經(jīng)元間的聯(lián)結(jié)強(qiáng)度為突觸權(quán)重.在外界刺激下,突觸結(jié)構(gòu)在動(dòng)作電位的驅(qū)動(dòng)下進(jìn)行塑性調(diào)節(jié).不同的刺激引發(fā)突觸權(quán)重的變化不同,根據(jù)權(quán)重變化的特點(diǎn),將突觸的塑性行為分為短時(shí)程塑性(STP)和長(zhǎng)時(shí)程塑性(LTP)兩類.其中,STP 是構(gòu)建神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的核心基礎(chǔ)[35?37],其因塑性過程持續(xù)時(shí)間較短,可應(yīng)用于傳感、識(shí)別、計(jì)算等眾多領(lǐng)域.EPSC 作為神經(jīng)活動(dòng)中最基礎(chǔ)的一種STP,是生物神經(jīng)系統(tǒng)進(jìn)行復(fù)雜活動(dòng)時(shí)所傳遞的基礎(chǔ)信號(hào)之一[38].

基于層狀多元金屬氧化物Na2/3Ni1/3Mn2/3O2的兩端人造突觸電子器件具有三明治結(jié)構(gòu),底電極鋁箔與頂電極Au 分別對(duì)突觸前膜與后膜進(jìn)行模擬,金屬氧化物活性層與鈉離子固態(tài)電解質(zhì)薄層相耦合,構(gòu)成離子遷移系統(tǒng)對(duì)突觸間隙進(jìn)行模擬.利用金屬探針將人造突觸與外部測(cè)試設(shè)備相連,并對(duì)器件進(jìn)行阻變特性及塑性行為測(cè)試.圖3(a)為器件在單次0 V—5 V—0 V 電壓掃描下的阻變特性曲線,隨著對(duì)器件施加電壓的改變,器件的電阻發(fā)生改變,即電解質(zhì)層極化和活性層Na+電化學(xué)摻雜的程度隨施加電壓發(fā)生改變.同時(shí)可觀察到,當(dāng)施加電壓約為2.5 V 時(shí),電流響應(yīng)明顯增大,可解釋為PEO-Na 電解質(zhì)薄層與活性材料Na2/3Ni1/3Mn2/3O2在施加電壓為2.5 V 時(shí)所發(fā)生的極化和電化學(xué)摻雜現(xiàn)象格外強(qiáng)烈,引起器件阻態(tài)大幅改變.圖3(b)為器件在連續(xù)50 次電壓循環(huán)掃描下的阻變特性穩(wěn)定能力測(cè)試圖,在50 次連續(xù)的電壓循環(huán)掃描下,器件的響應(yīng)電流并未發(fā)生明顯變化,體現(xiàn)了較好的電學(xué)穩(wěn)定性.

圖3 (a) 單次阻變特性測(cè)試;(b) 連續(xù)50 次阻變特性穩(wěn)定能力測(cè)試;(c) 對(duì)器件施加單個(gè)幅值為0.2 V 的電脈沖信號(hào)所產(chǎn)生的EPSC;(d) 對(duì)器件連續(xù)施加兩個(gè)幅值為0.2 V 的電脈沖信號(hào)所產(chǎn)生的PPF;對(duì)器件施加多對(duì)時(shí)間間隔不同幅值為0.2 V 的電脈沖信號(hào)所產(chǎn)生的(e) PPF 以及(f) PPF 指數(shù)Fig.3.(a) Single resistance characteristic test;(b) 50 consecutive tests of resistance characteristic stability;(c) EPSC generated by applying a single electrical pulse signal with an amplitude of 0.2 V to the device;(d) PPF generated by continuously applying two electrical pulse signals with an amplitude of 0.2 V to the device;(e) PPF and (f) PPF index generated by applying multiple pairs of electrical pulse signals with different amplitudes of 0.2 V to the device.

當(dāng)對(duì)鋁箔底電極施加一恒定的讀取電壓Vr(0.1 V),對(duì)Au 頂電極陣列施加瞬時(shí)突觸前電壓脈沖VPre時(shí),器件表現(xiàn)出了較好的STP.當(dāng)對(duì)頂電極施加VPre時(shí),頂電極端的VPre大于底電極端的Vr,存在由Au 指向鋁箔的電勢(shì)差,電解質(zhì)中的Na+在電勢(shì)作用下發(fā)生極化,向活性層定向遷移,最終嵌入到Na2/3Ni1/3Mn2/3O2的晶格中,實(shí)現(xiàn)了電化學(xué)摻雜.根據(jù)其阻變特性曲線同樣可以觀測(cè)出脫離PEO-Na 的Na+與活性層之間發(fā)生了電化學(xué)摻雜,而并非只運(yùn)動(dòng)到兩層材料的界面處.當(dāng)撤去電壓激勵(lì)時(shí),極化現(xiàn)象無法維系,電解質(zhì)層發(fā)生去極化,摻雜入活性層的部分Na+會(huì)發(fā)生脫摻雜,返回到PEO-Na.在電化學(xué)摻雜/脫摻雜過程中均存在Na+的定向運(yùn)動(dòng),因此導(dǎo)致電流的增加,但在撤去激勵(lì)后,電流會(huì)逐漸衰減至初始水平[39].Na+由平衡態(tài)產(chǎn)生極化至非平衡態(tài),再經(jīng)去極化恢復(fù)至平衡態(tài)的運(yùn)動(dòng)過程所產(chǎn)生的離子電流即為EPSC,圖3(c)為VPre=0.2 V 時(shí)的EPSC,突觸后電流在VPre刺激下瞬時(shí)增大到5 nA,撤去后逐漸衰減至pA 水平.

PPF 作為一類典型的STP 行為,是完成學(xué)習(xí)和信息處理等簡(jiǎn)單神經(jīng)元任務(wù)的關(guān)鍵[40],表現(xiàn)為當(dāng)兩個(gè)連續(xù)的神經(jīng)信號(hào)作用到前級(jí)神經(jīng)元時(shí),后級(jí)神經(jīng)元對(duì)第二個(gè)信號(hào)響應(yīng)的突觸后電流被放大,其峰值總是會(huì)大于第一個(gè)神經(jīng)信號(hào).如圖3(d)所示,當(dāng)對(duì)頂電極施加幅值為0.2 V 的兩個(gè)連續(xù)VPre時(shí),會(huì)產(chǎn)生兩個(gè)突觸后電流響應(yīng),所產(chǎn)生的第二個(gè)突觸后電流的峰值A(chǔ)2遠(yuǎn)大于前一個(gè)峰值A(chǔ)1,稱A2與A1的比值為PPF 指數(shù),此時(shí)PPF 指數(shù)為123%.當(dāng)撤去第一個(gè)電脈沖時(shí),離子交換系統(tǒng)發(fā)生去極化,Na+恢復(fù)至平衡態(tài)的過程被施加的第二個(gè)電脈沖信號(hào)破壞,導(dǎo)致系統(tǒng)再次極化,累積的離子濃度變大,致使去極化時(shí)突觸后電流增大.同時(shí),改變所施加兩個(gè)電脈沖信號(hào)的時(shí)間間隔會(huì)影響易化率大小,圖3(e)為VPre=0.2 V 時(shí),時(shí)間間隔分別為50,100,150,200 ms 時(shí)的PPF 塑性行為.可以看出隨著時(shí)間間隔變大,突觸后電流峰值A(chǔ)2逐漸變小,如圖3(f)所示,這表明PPF 指數(shù)與時(shí)間間隔呈負(fù)相關(guān).

在生物神經(jīng)系統(tǒng)中,由于神經(jīng)信號(hào)數(shù)量龐大且模式不同,難以簡(jiǎn)單歸類處理,因此在塑性能力測(cè)試過程中,通過調(diào)整VPre的數(shù)量、幅值、脈寬、頻率等參數(shù)來進(jìn)一步實(shí)現(xiàn)對(duì)SNDP,SVDP,SDDP,SFDP 等更為復(fù)雜的生物突觸塑性行為的模擬十分必要[41,42].如圖4(a)所示,當(dāng)連續(xù)施加10 個(gè)幅值為0.2 V 的VPre時(shí),會(huì)產(chǎn)生10 個(gè)峰值連續(xù)增大的突觸后電流響應(yīng),實(shí)現(xiàn)了對(duì)SNDP 的模擬,最后1 個(gè)電流峰值A(chǔ)10遠(yuǎn)大于第1 個(gè)峰值A(chǔ)1,稱A10與A1的比值為n=10 時(shí)的SNDP 指數(shù).從圖4(b)可知,所產(chǎn)生的突觸后電流的峰值隨電信號(hào)刺激數(shù)量增加而增加.隨著脈沖數(shù)量的增加,SNDP指數(shù)隨之增大,但突觸后電流的增益速度即曲線斜率逐漸變小.

與之相似的是,當(dāng)增加VPre的幅值、脈寬、頻率時(shí),得到的突觸后電流的峰值同樣會(huì)隨之變大,與生物突觸的SVDP,SDDP,SFDP 等塑性行為一致.圖4(c)為器件對(duì)SVDP 的模擬,當(dāng)VPre的幅值以0.1 V 為步長(zhǎng),按0 V—4 V—0 V 的形式循環(huán)10 次時(shí),突觸后電流峰值會(huì)按照電脈沖幅值的變化同步發(fā)生改變,由于器件在去極化與脫摻雜過程中,所展現(xiàn)出較好的STP,在10 次脈沖信號(hào)循環(huán)的過程中突觸后電流的峰值變化呈現(xiàn)出較好的重復(fù)性,體現(xiàn)了器件較好的循環(huán)保持能力.在對(duì)SDDP 進(jìn)行模擬過程中,設(shè)置VPre的幅值為0.2 V,脈寬從50 ms 均勻增加到500 ms時(shí),突觸后電流的峰值逐漸增大,如圖4(d),(e)所示.規(guī)定脈寬為50 ms的電信號(hào)刺激所產(chǎn)生的電流響應(yīng)峰值為A1,隨著脈寬逐漸均勻增加,電流響應(yīng)的峰值分別命名為A2—A10,各峰值與A1的比值定義為SDDP 指數(shù),SDDP 指數(shù)也隨脈寬的增大而增大,而電流的增益速度即曲線斜率逐漸變小.SFDP 體現(xiàn)了突觸對(duì)神經(jīng)信號(hào)的選頻特性,如圖4(f)所示,將連續(xù)10 個(gè)幅值為0.2 V 的VPre的頻率分別設(shè)置為1.25,2.50,5.00,10.00 Hz,突觸后電流峰值隨脈沖頻率增大而增大,體現(xiàn)出突觸器件對(duì)不同頻率的分辨能力.以上通過調(diào)整VPre的幅值、脈寬、頻率等參數(shù)而實(shí)現(xiàn)的塑性調(diào)控行為,是由于Na+由非平衡態(tài)恢復(fù)至平衡態(tài)的過程中被新的VPre打斷,再一次發(fā)生極化,實(shí)現(xiàn)離子存儲(chǔ),因而增大了突觸后電流的響應(yīng)峰值.但因脈沖刺激強(qiáng)度有限且離子交換系統(tǒng)中可激發(fā)的Na+數(shù)量固定,導(dǎo)致突觸后電流增長(zhǎng)速度逐漸減小[43].

圖4 對(duì)器件連續(xù)施加10 個(gè)幅值為0.2 V 的電脈沖信號(hào)所產(chǎn)生的 (a) SNDP 以及(b) SNDP 指數(shù);(c) 對(duì)器件施加幅值從0 V—4 V—0 V 變化的10 組電脈沖信號(hào)循環(huán)所產(chǎn)生的SVDP;對(duì)器件施加多個(gè)脈沖寬度不同幅值為0.2 V 的電脈沖信號(hào)所產(chǎn)生的(d) SDDP 以及(e) SDDP 指數(shù);(f) 對(duì)器件連續(xù)施加多組頻率不同幅值為0.2 V 的電脈沖信號(hào)所產(chǎn)生的SFDPFig.4.(a) SNDP and (b) SNDP index generated by continuously applying 10 electrical pulse signals with an amplitude of 0.2 V to the device;(c) 10 groups of amplitudes varying from 0 V to 4 V to 0 V are applied to the device SVDP generated by electrical pulse signal cycle;(d) SDDP and (e) SDDP index generated by applying multiple electrical pulse signals with different pulse widths and amplitudes of 0.2 V to the device;(f) SFDP generated by continuously applying multiple groups of electrical pulse signals with the different frequencies and amplitudes of 0.2 V to the device.

如圖5 所示,基于層狀多元金屬氧化物Na2/3Ni1/3Mn2/3O2的兩端人造突觸電子器件,成功實(shí)現(xiàn)了對(duì)摩斯電碼的識(shí)別與響應(yīng)[44,45].對(duì)摩斯電碼的基礎(chǔ)字符“·”和“—”進(jìn)行定義,將“·”編碼為由單個(gè)脈寬為50 ms,幅值為0.2 V 的電壓脈沖觸發(fā)的信號(hào);“—”為由連續(xù)3 個(gè)脈寬為50 ms,幅值為0.2 V 的電壓脈沖觸發(fā)的信號(hào).按照國際摩斯電碼表,以活性層材料名稱“Na2/3Ni1/3Mn2/3O2”作為傳遞目標(biāo)信息,按照摩斯電碼制式將攜帶其名稱信息的脈沖序列傳遞至突觸器件,規(guī)定水平處于5—6 nA 區(qū)間的電流為“·”所觸發(fā),水平處于8.5—9.5 nA 區(qū)間的電流為“—”所觸發(fā).通過劃分突觸后電流峰值的水平所在區(qū)間的方法,可判斷出脈沖信號(hào)所傳輸信息的內(nèi)容,準(zhǔn)確讀取傳遞信息中不同的英文字母、數(shù)字和符號(hào).這種以人造突觸為媒介,利用生物神經(jīng)系統(tǒng)的工作模式解決問題的方式為神經(jīng)形態(tài)電子器實(shí)現(xiàn)類腦計(jì)算提供了新的應(yīng)用場(chǎng)景[46],一定程度上解決了傳統(tǒng)馮·諾依曼計(jì)算機(jī)難以實(shí)現(xiàn)存算一體且資源消耗巨大等問題.

圖5 對(duì)器件施加內(nèi)容為Na2/3 (a),Ni1/3 (b),Mn2/3 (c),O2 (d)的摩斯電碼制式的電脈沖信號(hào)所產(chǎn)生的突觸后電流響應(yīng)Fig.5.Post-synaptic current response generated by applying Morse code electrical pulse signals with content of (a) Na2/3,(b) Ni1/3,(c) Mn2/3,(d) O2 to the device.

4 結(jié)論

本文通過溶膠-凝膠法合成了結(jié)晶良好的層狀多元金屬氧化物Na2/3Ni1/3Mn2/3O2粉末,與鈉離子固態(tài)電解質(zhì)(PEO-Na)薄層構(gòu)成了離子遷移系統(tǒng),并將其制備為具有三明治結(jié)構(gòu)的兩端人造突觸電子器件.在類神經(jīng)電脈沖信號(hào)的刺激下,Na+在離子遷移系統(tǒng)中實(shí)現(xiàn)了電化學(xué)摻雜/脫摻雜,器件實(shí)現(xiàn)了對(duì)生物突觸中EPSC,PPF,SNDP,SFDP,SVDP,SDDP 等塑性行為的模擬與調(diào)控,同時(shí)對(duì)摩斯電碼發(fā)出指令內(nèi)容可以準(zhǔn)確地識(shí)別與響應(yīng).