李少坤，王少軍*，張志，陳曉倩，王磊，雷天賜

（1.中國地質(zhì)大學(xué)（武漢）地理與信息工程學(xué)院，空間規(guī)劃與人地系統(tǒng)模擬研究中心，武漢 430074；2.中國地質(zhì)大學(xué)（武漢）地球物理與空間信息學(xué)院，武漢 430074；3.長江大學(xué)地球科學(xué)學(xué)院，武漢 430100；4.中國地質(zhì)調(diào)查局武漢地質(zhì)調(diào)查中心，武漢 430205）

土壤是人類賴以生存的重要自然資源，是陸地生態(tài)系統(tǒng)中極其重要的組成部分[1]，隨著工業(yè)化和城市化進(jìn)程的加快，工業(yè)“三廢”超標(biāo)排放、交通運(yùn)輸、化肥農(nóng)藥的使用以及各種人類活動已成為威脅土壤生態(tài)環(huán)境的關(guān)鍵因素[2]。土壤有害元素具有毒性高、不可降解的特點(diǎn)，有害元素不僅會對土壤本身及周邊的土壤產(chǎn)生危害，還會通過經(jīng)口攝入、皮膚接觸以及呼吸等方式進(jìn)入人體，并威脅人體健康，引發(fā)各種健康問題[3]，如腎臟功能障礙、內(nèi)分泌失調(diào)、生殖功能障礙和癌癥等。因此，土壤有害元素污染問題已成為社會各界關(guān)注與研究的熱點(diǎn)。

贛州市作為“一帶一路”的重要節(jié)點(diǎn)城市，是江西省南部重要的生態(tài)屏障，同時(shí)也是稀土、鎢礦資源富集的地區(qū)。受特殊的地質(zhì)背景控制，贛州市土壤本身具有元素背景值高的屬性，加之工礦企業(yè)等人類活動的巨大影響，研究區(qū)有害元素來源機(jī)制及影響因素極為復(fù)雜[4]。贛州市南部地區(qū)具有土壤有害元素范圍廣、毒性強(qiáng)、潛在健康風(fēng)險(xiǎn)高等特征，對原本脆弱的白堊紀(jì)紅層為主要區(qū)域的生態(tài)系統(tǒng)和人體健康構(gòu)成潛在危害。因此，研究有害元素的空間異質(zhì)性以及潛在的人體健康風(fēng)險(xiǎn)可為保障區(qū)域糧食安全和防范人類健康風(fēng)險(xiǎn)提供科學(xué)依據(jù)。

長期以來，克里格和隨機(jī)模擬是地統(tǒng)計(jì)學(xué)研究的兩大主流方法[5]。鄒勇軍等[6]運(yùn)用普通克里格法解析出贛州市8 種土壤有害元素的空間分異規(guī)律；楊濤[7]基于克里格法繪制了贛南鎢礦區(qū)周邊農(nóng)田土壤7 種有害元素分布圖；雍太健等[8]應(yīng)用克里格插值法分析了贛州市土壤有害元素空間分布及地球化學(xué)等級。但是，克里格法存在“平滑效應(yīng)”的缺點(diǎn)。隨機(jī)模擬中的序貫高斯協(xié)同模擬（SGCS）可以刻畫出多變量的線性模型的空間關(guān)系，實(shí)現(xiàn)多個(gè)土壤有害元素變量的協(xié)同模擬[9]，但是SGCS 存在數(shù)據(jù)計(jì)算量大、運(yùn)行時(shí)間慢的缺點(diǎn)。序貫高斯模擬（SGS）解決了克里格平滑效應(yīng)的缺點(diǎn)，還可以刻畫出多變量的空間分異性[10]。最小/最大自相關(guān)因子（MAF）是基于主成分分析的多元統(tǒng)計(jì)算法[11]，能夠?qū)⒍鄠€(gè)土壤有害元素變量分解為獨(dú)立成分。將MAF 與SGS 相結(jié)合可很好地實(shí)現(xiàn)復(fù)雜的多元地統(tǒng)計(jì)模擬。

有害元素的健康風(fēng)險(xiǎn)評價(jià)方法通常使用美國環(huán)保署（USEPA）提出的人體健康暴露風(fēng)險(xiǎn)模型[12]，如楊泉等[13]對贛州市土壤有害元素污染特征與健康風(fēng)險(xiǎn)進(jìn)行評價(jià)，表明Cd中度污染，且存在一定潛在健康風(fēng)險(xiǎn)，但在應(yīng)用中需要結(jié)合實(shí)際情況調(diào)整模型參數(shù)。本研究考慮到我國居民的行為習(xí)慣，采用2019 年生態(tài)環(huán)境部發(fā)布的《建設(shè)用地土壤污染風(fēng)險(xiǎn)評估技術(shù)導(dǎo)則》（HJ 25.3—2019）中的人體健康暴露參數(shù)，可以更精準(zhǔn)地評價(jià)人體健康風(fēng)險(xiǎn)。

前人的研究證實(shí)，江西省贛州地區(qū)存在一定程度的土壤有害元素污染問題[6-7，13]，但鮮見生態(tài)脆弱區(qū)——于都縣和贛縣南部的紅層盆地土壤有害元素系統(tǒng)全面的研究。鑒于此，本研究系統(tǒng)采集了表層（0～20 cm）土壤230個(gè)樣品，測定了土壤Hg、As、Cu、Ni、Pb、Cr、Cd、Zn的含量，構(gòu)建了基于MAF和SGS的多元地統(tǒng)計(jì)模擬模型，運(yùn)用改進(jìn)的人體健康風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)模型評估了兒童和成人致癌風(fēng)險(xiǎn)及非致癌風(fēng)險(xiǎn)，以期準(zhǔn)確掌握生態(tài)脆弱區(qū)內(nèi)各鄉(xiāng)鎮(zhèn)土壤重金屬污染的程度，構(gòu)建土壤空間數(shù)據(jù)庫系統(tǒng)，為管理部門解決土壤環(huán)境安全利用、污染源阻斷及污染土壤的修復(fù)提供決策支持。

1 材料與方法

1.1 研究區(qū)概況

研究區(qū)位于素有“世界鎢都”和“稀土王國”之稱的贛州市下轄的于都縣和贛縣西南部，包括12 個(gè)鄉(xiāng)鎮(zhèn)，總面積1 800 km2（圖1）。研究區(qū)屬于亞熱帶濕潤季風(fēng)性氣候，年平均氣溫18.8 ℃。研究區(qū)西部地層主要屬于晚元古界震旦系、寒武系，燕山期早期中侏羅世、中期晚侏羅世花崗巖，中部多為白堊系上統(tǒng)地層，中西部地質(zhì)狀態(tài)較為穩(wěn)定，生態(tài)環(huán)境良好，而東部的地層狀態(tài)較不穩(wěn)定，包含了寒武系的上中下統(tǒng)、泥盆系的上統(tǒng)、石炭系的下統(tǒng)、侏羅系下統(tǒng)、二疊系的上統(tǒng)和下統(tǒng)、白堊系上統(tǒng)以及晚元古界震旦系上統(tǒng)，地質(zhì)年代的跨度非常廣，處于地層新老交替的地帶則較為活躍，生態(tài)脆弱度低。整體來看，地質(zhì)背景的控制使得研究區(qū)內(nèi)的生態(tài)脆弱區(qū)占較大面積。土壤類型以紅壤和水稻土為主，經(jīng)濟(jì)作物以水稻和花生為主，特色農(nóng)作物以臍橙、水蜜桃、大紅李等水果和竹林為主。采砂、捕魚、養(yǎng)殖業(yè)及工業(yè)發(fā)達(dá)，主要的礦產(chǎn)資源有鎢、錫、鉍、鋅、稀土、金、銀、銅等金屬礦，非金屬礦主要有煤、滑石、螢石、石英、云母、高嶺石等24 種，鎢礦儲量尤為豐富，分布著大、中型鎢礦7 處，是贛州市重要的礦產(chǎn)資源基地。

圖1 研究區(qū)域采樣點(diǎn)分布及地質(zhì)、土壤類型Figure 1 Sampling point distribution and geological and soil type of the study area

1.2 土壤樣品采集與測定

2019 年8 月11—21 日嚴(yán)格按照《土壤環(huán)境監(jiān)測技術(shù)規(guī)范》（HJ/T 166—2004）進(jìn)行采樣。采用網(wǎng)格形采樣法，采集230 個(gè)表層（0～20 cm）土壤樣品。現(xiàn)場采樣階段，在使用奧維軟件定位的同時(shí)，根據(jù)周圍的地形選取采樣點(diǎn)。對每個(gè)采樣點(diǎn)的坐標(biāo)和該點(diǎn)周圍的環(huán)境進(jìn)行記錄和描述，記錄該點(diǎn)的位置以及土壤A層的土壤類型、顏色、濕度、質(zhì)地等信息。采樣時(shí)，將含雜質(zhì)的2 cm 的土壤表層土去掉，并采集新鮮土壤樣本3袋，充分混合后約1 000 g，剔除土樣中的雜質(zhì)，自然晾曬，研磨過20 目（0.84 mm）篩，過篩后的樣本質(zhì)量300 g 左右，全部通過200 目（0.074 mm）孔徑篩，用pH 計(jì)（水土比為2.5∶1）測定土壤樣品，然后采用HNO3-HCl-HF-HClO4法消煮。在樣品收集、運(yùn)輸、加工等過程中，確保每個(gè)樣品密封，在每個(gè)樣品箱內(nèi)安裝濕度計(jì)，并做好防污染措施。

核工業(yè)二三〇研究所對8 種有害元素進(jìn)行了分析測試。土壤Hg 含量參照GB/T 22105.1—2008 中的原子熒光光譜法（HG-AFS）測定，土壤As、Cd 含量參照GB/T 14506.30—2010 中的等離子體質(zhì)譜法（ICPMS）測定，土壤Cr、Cu、Ni、Pb、Zn 含量參照HJ 780—2015 中的X 射線熒光光譜法測定。分析方法的準(zhǔn)確度和精密度采用中國計(jì)量科學(xué)研究院標(biāo)準(zhǔn)土壤樣品（GBW 系列）均進(jìn)行分析檢驗(yàn)，按比例隨機(jī)檢查和異常點(diǎn)剔除均進(jìn)行嚴(yán)格的質(zhì)量控制，最終標(biāo)準(zhǔn)土樣的回收率為95.21%～103.37%，確保結(jié)果真實(shí)可靠。測試過程中，所有樣品均進(jìn)行3 次平行試驗(yàn)和空白試驗(yàn)。平行樣標(biāo)準(zhǔn)偏差均在9%以內(nèi)。

1.3 數(shù)據(jù)分析

1.3.1 基于MAF和SGS的多元地統(tǒng)計(jì)分析

（1）MAF基本原理

MAF 是以空間自相關(guān)和主成分分析為基礎(chǔ)而形成的多元統(tǒng)計(jì)方法，主要應(yīng)用于空間網(wǎng)格圖像的多通道數(shù)據(jù)處理領(lǐng)域[14]，而對土壤有害元素的研究較少，本研究嘗試將其應(yīng)用于研究區(qū)土壤有害元素多元地統(tǒng)計(jì)分析。其原理是求解原始變量的自相關(guān)因子矩陣并按照空間自相關(guān)大小進(jìn)行排列。

（2）多元地統(tǒng)計(jì)模擬步驟

MAF 分解的前提是數(shù)據(jù)符合正態(tài)分布，將i個(gè)樣品、j個(gè)有害元素構(gòu)成的數(shù)據(jù)矩陣X（i×j）進(jìn)行高斯變換，形成符合正態(tài)分布的矩陣，并且將X（u）=δ[F（u）]函數(shù)展開為埃爾米特多項(xiàng)式[15]。對δ[Y（f）]的反函數(shù)進(jìn)行原始變量標(biāo)準(zhǔn)化。埃爾米特多項(xiàng)式展開如下：

使用R軟件包中的Rcpp和RGeostats模塊可以很好地求解原始變量的自相關(guān)因子矩陣，并可以將高斯變量數(shù)據(jù)轉(zhuǎn)換成相同數(shù)量的獨(dú)立成分。

對每個(gè)自相關(guān)因子進(jìn)行變異函數(shù)計(jì)算，擬合得到理論變異函數(shù)。

采用SGS對各個(gè)獨(dú)立成分進(jìn)行1 000次模擬[16]，創(chuàng)建研究區(qū)內(nèi)網(wǎng)格節(jié)點(diǎn)的隨機(jī)路徑，每個(gè)網(wǎng)格節(jié)點(diǎn)只被訪問一次，在每個(gè)節(jié)點(diǎn)處：①利用反距離權(quán)重累計(jì)分布函數(shù)（CCDF）的參數(shù)（包括均值和方差）；②從CCDF中隨機(jī)獲得一個(gè)點(diǎn)的模擬值，然后將其添加到網(wǎng)格節(jié)點(diǎn)；③重復(fù)步驟①和②，直到每個(gè)網(wǎng)格節(jié)點(diǎn)全部被賦予模擬值。

運(yùn)用公式（1）實(shí)現(xiàn)MAF 的自相關(guān)因子模擬值-高斯變量模擬值-原始變量模擬值的全部逆轉(zhuǎn)換過程。

1.3.2 人體健康風(fēng)險(xiǎn)評估

健康風(fēng)險(xiǎn)評估是用定量的方法來評估人體的危害。根據(jù)USEPA 推薦的健康風(fēng)險(xiǎn)評價(jià)模型，結(jié)合《建設(shè)用地土壤污染風(fēng)險(xiǎn)評估技術(shù)導(dǎo)則》（HJ 25.3—2019）中的人體健康暴露參數(shù)（表1），分別對兒童和成人的非致癌性和致癌性風(fēng)險(xiǎn)進(jìn)行危害識別、接觸評估、劑量反應(yīng)評估。土壤有害元素通過經(jīng)口攝入、呼吸吸入、皮膚接觸這三種途徑進(jìn)入體內(nèi)并對兒童和成年人產(chǎn)生危害。上述三種暴露劑量可以通過平均每日劑量進(jìn)行估算[17-18]，其中，成人的壽命采用2019 年《江西統(tǒng)計(jì)年鑒》中的男女平均值74 a，三種途徑日平均暴露劑量計(jì)算公式如下：

表1 健康風(fēng)險(xiǎn)評價(jià)模型暴露參數(shù)Table 1 Exposure parameters of health risk assessment model

式中：C為表層土壤重金屬含量，mg·kg-1。

（1）非致癌風(fēng)險(xiǎn)

USEPA 規(guī)定1 為風(fēng)險(xiǎn)閾值，當(dāng)HI≤1 時(shí)，無非致癌風(fēng)險(xiǎn)，不會產(chǎn)生非致癌效應(yīng)；當(dāng)HI>1 時(shí)，暴露人群具有潛在的非致癌風(fēng)險(xiǎn)，計(jì)算公式如下：

式中：HI表示有害元素非致癌風(fēng)險(xiǎn)總指數(shù)；HQi表示非致癌有害元素i的單項(xiàng)健康風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)；CDDij表示非致癌有害元素i的第j種暴露途徑的日平均暴露劑量；RfDij表示非致癌有害元素i的第j種暴露途徑的參考劑量。

（2）致癌風(fēng)險(xiǎn)

當(dāng)TCR<10－6時(shí)，認(rèn)為不會對人體產(chǎn)生致癌風(fēng)險(xiǎn)；當(dāng)10-6≤TCR≤10-4時(shí)，認(rèn)為致癌風(fēng)險(xiǎn)處于可接受的水平；當(dāng)TCR>10－4時(shí)，認(rèn)為致癌風(fēng)險(xiǎn)不可接受，會對人體健康產(chǎn)生致癌風(fēng)險(xiǎn)。計(jì)算公式如下：

式中：CRij表示有害元素i的第j種暴露途徑的致癌風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)；CDDij表示致癌有害元素i的第j種暴露途徑的日平均暴露劑量；SFij表示致癌有害元素i的第j種暴露途徑的斜率因子；TCR為有害元素所有途徑所引起的總致癌風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)。各有害元素的RfDij和SFij的參考值見表2。

表2 土壤有害元素不同暴露途徑的參考劑量（RfD）和斜率因子（SF）Table 2 RfD and SF of different toxic elements exposure pathways

2 結(jié)果與討論

2.1 描述性統(tǒng)計(jì)分析

描述性統(tǒng)計(jì)分析結(jié)果（表3）表明，研究區(qū)pH 平均值為4.46，呈酸性，研究區(qū)土壤有害元素As、Cd、Hg、Cr、Ni、Cu、Zn、Pb 的平均含量分別為24.83、0.11、0.07、66.28、20.20、25.12、52.67、39.46 mg·kg-1。所有元素的含量平均值均低于《土壤環(huán)境質(zhì)量農(nóng)用地土壤污染風(fēng)險(xiǎn)管控標(biāo)準(zhǔn)（試行）》（GB 15618—2018）篩選值。除Ni、Zn 外，土壤中其余6 種有害元素含量均超過江西省背景值[18]，分別為背景值的1.73、1.02、1.32、1.45、1.13、1.30 倍。但是8 種元素的最大值均超過背景值，As、Cd、Cu、Pb的最大值超過農(nóng)用地土壤污染風(fēng)險(xiǎn)篩選值。其中Pb、Cu 的最大值分別為農(nóng)用地風(fēng)險(xiǎn)篩選值的3.87、3.06 倍。土壤背景值本身是自然狀態(tài)下的有害元素的含量，研究區(qū)中的土壤有害元素已經(jīng)超出背景值，意味著在人類活動的影響下土壤中有害元素的聚集呈現(xiàn)增強(qiáng)趨勢。土壤有害元素在酸性條件下多以游離態(tài)或水化離子態(tài)存在[13]，隨著時(shí)間的推移，土壤有害元素富集程度逐漸加強(qiáng)[19]，這說明土壤受自然源重金屬污染的影響。參照文獻(xiàn)方法[20]對變異系數(shù)（CV）進(jìn)行分級，8種有害元素的變異系數(shù)變化范圍在40%～109%之間，均屬于高度變異（CV>36%）。特別是As、Cd的變異系數(shù)超過其他元素，說明這兩種元素分布較不均勻，可能受人類活動的影響較大。K-S 檢驗(yàn)表明土壤中Cr、Hg 符合正態(tài)分布，其余6 種元素則不符合正態(tài)分布，經(jīng)過對數(shù)變換后使之全部符合正態(tài)分布。研究區(qū)的土壤pH 變異系數(shù)為0.03，表明土壤的理化性質(zhì)較為穩(wěn)定。

表3 研究區(qū)土壤有害元素及pH的描述性統(tǒng)計(jì)Table 3 Descriptive statistics of toxic elements and pH in the study area

將贛州市與其他城市的土壤有害元素含量進(jìn)行比較[21-26]，結(jié)果如表4 所示，贛州市As 元素的含量高于其他城市，與撫州市的差值高達(dá)23.66 mg·kg-1；Cd的平均含量與三明市相同，但低于其他地區(qū)；Cr 的平均含量僅低于衡陽市、中山市；Cu 的平均含量低于南昌市、中山市，與廣州市、桂林市較為接近；Hg的平均含量明顯低于其他城市，與瑞金市較為接近；Ni 的平均含量與桂林市較為接近；Pb的平均含量僅高于撫州市、瑞金市，低于其他地區(qū)；Zn的平均含量明顯低于其他地區(qū)。綜上所述，研究區(qū)的As平均含量高于其他地區(qū)，Cr、Cu、Ni、Pb 的平均含量在所有地區(qū)中處于中等水平，Hg、Zn、Cd 的平均含量與其他地區(qū)相比水平較低。廣州、中山、南昌等大城市的土壤有害元素的富集可能與城市快速發(fā)展和產(chǎn)業(yè)集聚有關(guān)。

表4 研究區(qū)與其他城市土壤中8種元素的平均含量（mg·kg-1）Table 4 Average content of eight elements in the research area and other cities（mg·kg-1）

2.2 空間分析

對研究區(qū)土壤有害元素?cái)?shù)據(jù)高斯變換之后進(jìn)行MAF 分析，得到符合正態(tài)分布的8 個(gè)自相關(guān)因子（ICs）。計(jì)算8個(gè)自相關(guān)因子的變異函數(shù)，利用SGS做空間分布模擬后，將因子模擬結(jié)果轉(zhuǎn)化為原始變量數(shù)據(jù)，使用ArcGIS 將有害元素含量模擬結(jié)果可視化。在自相關(guān)因子的理論變異函數(shù)擬合過程中，運(yùn)用多個(gè)變異函數(shù)的嵌套可以更精準(zhǔn)地刻畫變量的空間結(jié)構(gòu)[27]。模型結(jié)構(gòu)將塊金效應(yīng)和2 個(gè)球狀模型對ICs 進(jìn)行擬合，見表5。IC1、IC2、IC3、IC4、IC5均可用塊金效應(yīng)和2個(gè)球狀模型擬合；IC6和IC8只能用塊金效應(yīng)和一個(gè)球狀模型擬合，另外1 個(gè)球狀模型不符合，因而被剔除。IC6 和IC8 的塊金值/總方差值均低于0.25，說明樣本之間的空間相關(guān)性較強(qiáng)；其余6 個(gè)ICs 的塊金值/總方差值在30%～80%之間，說明樣本之間的空間相關(guān)性呈中度。

表5 自相關(guān)因子的理論變異函數(shù)擬合參數(shù)Table 5 Parameters of variogram fitting of autocorrelation factors

圖2 為研究區(qū)土壤中8 種有害元素及pH 的空間分布圖。總體來說，這些有害元素在土壤中的空間分布呈島狀分布格局，尤其是As、Ni這兩種重金屬的分布較為相似（圖2a、2e），高值區(qū)基本一致。As 高值區(qū)分布在王母渡鎮(zhèn)的東北部、鐵山垅鎮(zhèn)西部，低值區(qū)主要分布在新陂鄉(xiāng)、利村鄉(xiāng)白堊紀(jì)紅層盆地（圖2a）。Cd 主要分布在鐵山垅鎮(zhèn)西部、大埠鄉(xiāng)西北部（圖2b）。Hg 高值區(qū)分布在利村鄉(xiāng)北部、禾豐鎮(zhèn)東部、鐵山垅鎮(zhèn)東南部，Hg 的含量在整個(gè)研究區(qū)都偏高（圖2c），高值區(qū)分布在鐵山壟鎮(zhèn)大型的稀土鎢業(yè)集團(tuán)公司附近，稀土鎢業(yè)集團(tuán)采用的是“浮選-磁選-重選”聯(lián)合工藝，生產(chǎn)過程中會產(chǎn)生廢棄物，因而導(dǎo)致Hg含量較高。Pb 的高值區(qū)主要集中于禾豐鎮(zhèn)東部（圖2h）。Cr 含量在除大埠鄉(xiāng)外的其他鄉(xiāng)鎮(zhèn)均較高（圖2d）。Ni 高值區(qū)主要分布在王母渡鎮(zhèn)東部（圖2e）。Cu、Zn 含量在鐵山壟鎮(zhèn)偏高，其他鄉(xiāng)鎮(zhèn)普遍偏低（圖2f、2g）。pH 高值區(qū)集中在小溪鄉(xiāng)、祁祿山鎮(zhèn)、盤古山鎮(zhèn)、靖石鄉(xiāng)、鐵山壟鎮(zhèn)、禾豐鎮(zhèn)。這些有害元素的空間分布表明，輕度污染地區(qū)主要分布在利村鄉(xiāng)、新陂鄉(xiāng)、羅江鄉(xiāng)盆地附近。

圖2 研究區(qū)土壤有害元素及pH的空間分布Figure 2 Spatial distribution of toxic elements and pH in the study area

2.3 人體健康風(fēng)險(xiǎn)評估

將研究區(qū)內(nèi)的土壤有害元素污染劃分為非致癌、致癌兩種健康風(fēng)險(xiǎn)類型。計(jì)算采樣點(diǎn)上有害元素的非致癌風(fēng)險(xiǎn)暴露劑量（CDD）、單項(xiàng)非致癌風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)（HQ）和總非致癌風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)（HI），3 種暴露途徑的CDD、HQ均值表現(xiàn)為經(jīng)口攝入>皮膚接觸>呼吸吸入。兒童和成人的HI平均值大小均表現(xiàn)為As>Cu>Cr>Pb>Ni>Hg>Zn>Cd。Cr、Cu、Pb雖未超過USEPA 標(biāo)準(zhǔn)（HI>1），但風(fēng)險(xiǎn)值已接近閾值1，因此環(huán)保部門應(yīng)對該元素給予重視。研究發(fā)現(xiàn)，三種途徑下兒童的非致癌風(fēng)險(xiǎn)均高于成人，8 種有害元素在3 種暴露途徑下的非致癌風(fēng)險(xiǎn)值中，只有As 對兒童的非致癌風(fēng)險(xiǎn)值大于閾值1（HI=1.005，圖3），表明As對人體具有潛在的非致癌風(fēng)險(xiǎn)。

如圖3 所示，兒童和成人As、Cd、Pb、Cr 致癌風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)分別為3.999×10-5、6.744×10-7、9.440×10-9、7.715×10-14和2.300×10-5、3.776×10-7、7.531×10-9、1.670×10-13。無論成人還是兒童，3 種暴露途徑的風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)均表現(xiàn)為經(jīng)口攝入>皮膚接觸>呼吸吸入。對比三種途徑各元素CRing、CRinh、CRderm值可知，CRing值最大的有害元素是As（兒童CRing=3.744×10-6，成人CRing=2.096×10-5），CRinh值最大的有害元素是Cr（兒童CRinh=7.715×10-14，成人CRinh=1.670×10-13），CRderm值最大的有害元素是As（兒童CRderm=2.558×10-6，成人CRderm=2.040×10-6）。其中，As、Cr 導(dǎo)致的兒童致癌風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)和成人致癌風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)在10-6～10-4及以下范圍，說明致癌風(fēng)險(xiǎn)人體可接受。但USEPA 推薦的CR標(biāo)準(zhǔn)是大于10-6，所以As 元素需要引起關(guān)注，防止出現(xiàn)土壤As 污染事故。由于目前只有部分有害元素的致癌參數(shù)，未考慮其他有害元素的致癌風(fēng)險(xiǎn)，故潛在的有害元素致癌風(fēng)險(xiǎn)可能高于該研究的風(fēng)險(xiǎn)。土壤中有害元素的賦存形態(tài)特征是研究有害元素的來源和生物有效性的重要信息，今后的研究應(yīng)該考慮8 種有害元素在離子交換態(tài)和水溶態(tài)下的生物活性系數(shù)對人體健康風(fēng)險(xiǎn)的潛在影響[28]，此外，不同人群和年齡段接受的暴露劑量的差異性也應(yīng)該進(jìn)一步精細(xì)化。

圖3 兒童、成人非致癌和致癌人體健康風(fēng)險(xiǎn)Figure 3 Human health risk of non carcinogenic and carcinogenic with respect to both children and adults

3 結(jié)論

（1）描述性統(tǒng)計(jì)分析表明，除Ni、Zn 外研究區(qū)土壤中其余6 種元素含量均超過江西省背景值，8 種元素的平均值均低于《土壤環(huán)境質(zhì)量 農(nóng)用地土壤污染風(fēng)險(xiǎn)管控標(biāo)準(zhǔn)（試行）》篩選值。從變異系數(shù)看，8 種元素的變異系數(shù)均超過36%，表明數(shù)據(jù)離散程度較高，這8種有害元素的空間差異比較明顯。

（2）基于MAF 和SGS 的多元地統(tǒng)計(jì)模擬結(jié)果表明，研究區(qū)土壤中8 種有害元素含量呈現(xiàn)島狀分布格局，各有害元素在王母渡鎮(zhèn)東北部、鐵山垅鎮(zhèn)西部等幾個(gè)鄉(xiāng)（鎮(zhèn)）出現(xiàn)高值點(diǎn)，As、Cr 的空間分布格局基本一致。

（3）除了As的兒童非致癌風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)大于閾值外，其余7 種元素的兒童和成人非致癌風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)均小于1，兒童和成人非致癌風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)平均值大小均表現(xiàn)為As>Cu>Cr>Pb>Ni>Hg>Zn>Cd。8 種有害元素總致癌風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)均介于10-6～10-4之間，整體來說，土壤有害元素污染導(dǎo)致的兩類健康風(fēng)險(xiǎn)處于可接受范圍，但應(yīng)對As元素予以重視，以防出現(xiàn)潛在危害。