孫仲濤，宋 建，安佳康

(海軍潛艇學院，山東 青島 266199)

1 引言

高純鍺伽瑪(HPGeγ)譜儀是一種重要的放射性核素測量分析設備，由于其具有靈敏體積大、能量分辨率高等優(yōu)良特性，廣泛應用于環(huán)境輻射監(jiān)測和放射性事故應急測量。HPGeγ譜儀測量精度高，需要保證其測量的可靠性，現在國際標準化組織推薦使用不確定度來表征測量的可靠性。目前，國內對HPGeγ譜儀測量的不確定研究比較多，主要是針對特定的測量對象進行不確定分析研究，如文獻[2]用HPGeγ測量Ce活度的不確定度分析，文獻[3]用HPGeγ測量土壤樣品的不確定度分析等。上述可靠性分析方法針對性強，但有兩點不足，一是普遍適用性不強，二是實驗測量程序復雜、時間長。本文基于上述兩點不足，采用不確定度建模分析的方法對HPGeγ譜儀測量結果的影響因素進行研究，并設計軟件仿真計算，結合實驗測量數據進行驗證，進一步確保HPGeγ譜儀測量的可靠性。

2 儀器測量程序

利用實驗室的HPGeγ譜儀進行測量，按照本底、刻度源、樣品源的順序依次進行。刻度源和樣品源均置于離開探頭中軸30 cm處。用該譜儀自帶解譜軟件進行解譜，本底在解譜時自動扣除，測量所得數據為刻度源和樣品源的全能峰凈面積計數。測量前還需要用刻度源對該譜儀做能量刻度和探測效率刻度。

3 影響因素分析建模

根據儀器測量程序分析譜儀測量的影響因素，可推測影響其測量準確性的因素很多，主要有計數統計誤差、儀器穩(wěn)定性、源位置一致性、測量樣品源的半衰期、

γ

發(fā)射幾率、刻度源活度和全能峰效率等，并且主要來源各因素獨立不相關。

3.1 計數統計誤差

譜儀在測量樣品的計數時會產生統計誤差，通過不確定度的方法來衡量。先重復測量樣品源的比活度，據此求出所有樣品平均比活度的標準偏差

S

(

x

)。

計數統計的相對標準不確定度為

(1)

3.2 儀器的穩(wěn)定性

譜儀工作時性能的穩(wěn)定性也是測量準確度的重要影響因素，通過其不確定度的方法進行衡量，具體為：在室溫下連續(xù)開機100h(小時)以上，開機0.5h后，每0.5h重復測量某標準源的的特征峰對應的道址和凈計數，連續(xù)測5h，記錄測量的計數。

譜儀穩(wěn)定性的相對標準不確定度為

(2)

3.3 源位置一致性

譜儀測量時，刻度源、樣品源需多次重復測量，每塊源每次放置的位置也會產生誤差，影響測量的準確性。放置源時，由于縱向位置相同，所以不考慮縱向位置對不確定度的影響；用隨機放入的方法考察橫向位置不確定度。用某標準源做橫向位置測量，共測量10次左右，每次測量相同時間，每次測量完成后取出，再重新放入測量，記錄測量全能峰凈計數。

源橫向位置的相對標準不確定度為

(3)

3.4 樣品源的半衰期

樣品源的半衰期有一定的誤差，對測量的準確度有一定的影響。

樣品源半衰期的相對標準不確定度為

(4)

式中：

t

為樣品半衰期；Δ

t

為樣品半衰期的誤差。

3.5 樣品源γ發(fā)射幾率

樣品源一般都發(fā)出不同能量的

γ

射線，其不同能量的

γ

射線都有一定的發(fā)射幾率，對測量的準確度也有一定的影響。樣品源發(fā)出一種能量

γ

幾率的相對標準不確定度計算式為

(5)

式中：

n

為樣品源的發(fā)射

γ

幾率；Δ

n

為樣品源的發(fā)射

γ

幾率誤差。若樣品源發(fā)出不同能量

γ

射線，其分支比不確定度

u

由樣品源每一種能量點對應的相對標準不確定度

u

合成求得，即

(6)

3.6 刻度源的活度

刻度源用于對譜儀做能量刻度和探測效率刻度，刻度源的活度與真值有一定的誤差，對測量的準確度也有較大的影響。

刻度源活度相對標準不確定度為

(7)

式中：

A

為刻度源的活度；Δ

A

為刻度源活度的誤差，

k

一般取2。

3.7 全能峰效率

由于測量前需用刻度源對譜儀做探測效率刻度，探測效率刻度即指在給定測量條件下，建立

γ

射線能量與其全能峰效率關系曲線，確定全能峰效率隨能量關系曲線的方法常用的是實驗測量的方法。先選擇實驗室常用的效率擬合函數，即

(8)

式中：

ε

為 能量

E

處全能峰效率；

a

為擬合常數；

E

為不同能量點對應的

γ

射線能量。

再測出刻度源不同能量點的全能峰凈面積計數，代入計算出擬合函數的擬合常數，確定全能峰效率擬合曲線。

全能峰效率的相對標準不確定度計算式為

(9)

式中：

s

(

x

)為擬合曲線的標準偏差；

k

=2。

3.8 合成擴展不確定度

根據上述各個影響因素的相對標準不確定度，合成擴展不確定度，綜合衡量譜儀測量樣品的準確度，其計算式為

(10)

式中

k

=2。

4 程序設計仿真

4.1 程序設計

軟件采用C++builder、Access數據庫和MCNP編寫，開發(fā)主工作窗口、基本信息輸入模塊、效率刻度模塊、樣品測量模塊、不確定度計算模塊，數據庫模塊、MCNP格式轉換模塊，其中，數據庫模塊用于數據的存儲和輸出，MCNP格式轉換模塊用于調用MCNP模擬HPGeγ譜儀測量放射源的能譜，并存儲特定能量值，用于計算。利用蒙特卡羅方法的MCNP程序可以方便的對HPGeγ譜儀做能譜模擬和探測效率計算，模擬結果與實驗測量中得到的γ能譜具有相同的特性，可以為γ能譜測量中確定γ射線的能量和探測效率刻度提供幫助。設計流程圖如圖1所示。

圖1 仿真軟件流程圖

4.2 程序界面

主工作窗口對應軟件主界面，設有四個模塊的菜單，如圖2所示。點擊菜單進入相應的模塊界面。

圖2 仿真軟件主窗口

基本信息輸入模塊界面輸入樣品源、標準刻度源和HPGeγ譜儀三個部分相關數據， 用于其它三個模塊的模擬計算。如圖3所示。

圖3 基本信息輸入模塊界面

效率刻度模塊界面用于計算效率擬合曲線及其標準偏差。如圖4所示。其中，在界面的右半部點擊“MCNP能譜模擬顯示”按鈕，用于調用MCNP程序模擬顯示HPGeγ譜儀測量刻度源的能譜，并在能譜上選取刻度源能量點對應的模擬全能峰凈面積計數值，存到數據庫中，用于下面的效率擬合曲線及其標準偏差的計算。

圖4 效率刻度模塊界面

樣品測量模塊界面用于模擬測量并計算樣品的平均比活度及其標準偏差。如圖5所示。其中，點擊界面右半部的“樣品MCNP能譜模擬顯示”按鈕，調用MCNP程序模擬HPGeγ譜儀測量樣品源的能譜，并在能譜上選取樣品特征峰(能量點)的計數值，存到數據庫中，用于樣品比活度計算。點擊該按鈕兩次，模擬HPGeγ譜儀測量樣品源兩次，所得數據用于樣品平均活度及其標準偏差計算。

圖5 樣品測量模塊界面

不確定度計算模塊界面用于計算各測量影響因素的不確定度，并最后求出合成不確定度。如圖6所示。其中，在界面的左上部錄入不同的MCNP模擬時間(模擬時間大于10分鐘效果較好)，再點擊界面中上部“標準源MCNP能譜模擬顯示”按鈕，模擬不同時間HPGeγ譜儀測量標準源Cs的計數，得出特征峰多個模擬計數，用于穩(wěn)定性不確定計算。

在界面的右上部錄入譜儀與被測標準源不同距離，再點擊界面中上部“標準源MCNP能譜模擬顯示”按鈕，模擬相同時間、不同距離HPGeγ譜儀測量標準源Cs的計數，得出全能峰多個模擬計數，用于源橫向位置不確定度計算。

在界面的左下部進行樣品源半衰期相對不確定度計算和計數統計的相對標準不確定度計算。在界面的右下部進行全能峰效率相對不確定度計算和樣品源γ發(fā)射幾率相對不確定度計算。在界面的中下部，進行刻度源不確定度和合成擴展不確定度計算。

圖6 不確定度計算模塊界面

4.3 仿真計算

仿真模擬的刻度源和樣品源為實驗室配備的放射源，以便實驗測量驗證。模擬的刻度源和樣品源均為扁平源，源直徑25 mm。刻度源：Eu扁平源，活度為2.5×10Bq±8×10Bq(k=2)。樣品源：Cs扁平源，質量272mg。模擬的HPGeγ譜儀也為實驗室配備儀器。該譜儀探測器模擬為直徑為60 mm，長為80 mm的圓柱體，死層厚度為705μm，封裝在厚度為1.3 mm的鋁殼中，中間為真空。把上述相關信息錄入到基本信息輸入模塊界面。

選擇刻度源Eu扁平源的10個能量點及分支比錄入到效率刻度模塊界面。見表3。仿真計算出擬合能量-效率曲線方程為：

ln

ε

=0

.

091(ln

E

)3-1

.

472(ln

E

)2+9

.

102(ln

E

)-23

.

2

擬合曲線標準偏差為0.0156。

選擇樣品源Cs扁平源的8個能量點及分支比錄入到樣品測量模塊界面。見表9。仿真計算得樣品源Cs平均比活度為1671(Bq/mg)，其標準偏差為3.14(Bq/mg)。

把Cs標準源特征峰能量值661.61keV錄入到不確定度計算模塊界面左上部，模擬不同時間HPGeγ譜儀測量標準源Cs的計數十次，得出特征峰十個模擬計數，見表1。仿真計算出穩(wěn)定性相對標準不確定度為0.031%。

表1 137Cs特征峰模擬計數

在界面的右上部錄入譜儀與被測標準源Cs不同距離，模擬時間相同、不同距離HPGeγ譜儀測量標準源Cs的計數9次，得出全能峰9個模擬計數，見表2。仿真計算出源橫向位置相對標準不確定度0.13%。

表2 137Cs測量模擬全能峰計數表

在界面的左下部錄入樣品Cs半衰期的誤差為0.001年，計算樣品源半衰期相對不確定度為0.0484%。計數統計的相對標準不確定度仿真計算為0.094%。

在界面的右下部進行全能峰效率相對不確定度仿真計算和樣品源γ發(fā)射幾率相對不確定度計算，分別為0.78%和0.105% ?？潭仍椿疃认鄬Σ淮_定度為1.6%。最后合成擴展不確定度仿真計算為3.58%。

5 實驗測量驗證

進行實驗驗證所用刻度源和樣品源與仿真模擬的源一致。按照儀器測量程序進行測量驗證。

5.1 效率曲線實驗測量計算

選擇刻度源Eu以表3能量點做能量刻度和探測效率刻度。

表3 152Eu刻度能量表

所選Eu各能量點對應的全能峰凈面積計數見表4。

表4 152Eu刻度源全能峰凈面積計數表

計算得到的Eu所選能量點對應的探測效率值見表5。

表5 152Eu刻度能量點探測效率值

利用式(8)擬合能量-效率曲線，擬合的曲線方程為

ln

ε

=0

.

08(ln

E

)3-1

.

5(ln

E

)2+9

.

02(ln

E

)-24

.

1

圖7為能量-效率實驗數據與擬合曲線對比，可計算出擬合曲線標準偏差s(x)=0.0138。

圖7 能量-效率實驗數據擬合曲線

5.2 樣品源比活度計算

表6 134Cs兩次測量計數統計表

采用γ射線全吸收峰探測效率計算樣品中核素活度，樣品中待測核素的活度計算公式如下

(11)

式中：

A

為樣品中該核素的活度；

C

為測量得到的該核素選定特征峰的計數率；

ε

，為

γ

射線全吸收峰探測效率；

a

為該核素每次衰變發(fā)射選定特征

γ

射線的概率。

結合表9，將相關數據代入式(11)，第一次測量計算得：

Cs比活度為A/m=1667 (Bq/mg)；

第二次測量計算得：

Cs比活度為A/m=1662 (Bq/mg)；

則Cs平均比活度為1664(Bq/mg)，其標準偏差為2.55(Bq/mg)。

5.3 不確定度計算

根據上述影響因素分析建模，來計算不確定度。

1)計數統計的相對標準不確定度：

根據式(1)可求得其不確定度為u=0.077%。

2)測量儀器穩(wěn)定性的不確定度：與仿真模擬一致，測量標準源Cs的特征峰(661.61keV)對應的凈計數，表7為測量數據。根據式(2)，計算譜儀穩(wěn)定度的相對標準不確定度為u=0.039%°

表7 137Cs特征峰計數

3)源橫向位置的相對標準不確定度：與仿真模擬一致，仍利用Cs標準源做橫向位置測量實驗，共測量9次，測量相同時間1200s，測量計數如表8。根據式(3)計算源橫向位置的相對標準不確定度為u=0.11%°

表8 137Cs測量計數表

4)樣品源的半衰期：Cs半衰期為2.065±0.001年，根據式(4)，Cs半衰期的相對標準不確定度為u=0.0484%。

5)樣品源γ發(fā)射幾率：Cs能量點分支比不確定度統計表見表9。根據表9和式(6)，得分支比的相對標準不確定度為u=0.105%。

表9 134Cs能量點分支比不確定度統計表

6)刻度源活度相對不確定度：根據式(7)其相對不確定度為

u

=1

.

6

%

。7)全能峰效率的不確定度：根據式(9)，全能峰效率的不確定度為

u

=0

.

69

%

。8)合成擴展不確定度：根據式(10)，可得合成擴展不確定度為3

.

503

%

。

6 仿真與實驗對比及結論

通過仿真計算及實驗驗證，可看出仿真結果與實驗測量計算結果吻合較好，見表10，因此，設計的仿真軟件可以用于實驗室HPGeγ譜儀測量及可靠性評估，能夠減少實際測量花費時間長、程序復雜的弊端，提高測量的時效。其中，樣品活度仿真計算值比實驗測量結果偏大，是由于利用MCNP模擬的樣品源沒有考慮樣品源自吸收。計數統計誤差、儀器穩(wěn)定性、源位置一致性和全能峰效率的仿真結果與實驗測量結果有一定偏差，是由于此四項在仿真中還調用了MCNP模擬計算，MCNP理論模擬與HPGeγ譜儀實際測量放射源有一定差別。通過分析建模和仿真可確認影響HPGeγ譜儀測量可靠性的主要因素由大到小排列是刻度源活度、全能峰效率、源位置一致性、樣品源γ發(fā)射幾率、計數統計誤差、樣品源半衰期和儀器穩(wěn)定性，與實驗測量結果一致；所以，提高譜儀測量的可靠性，重要的是降低刻度源活度和全能峰效率不確定度。根據式(7)，可以在實際測量中選用誤差小、活度大的刻度源，降低刻度源活度的不確定度。進行能量和探測效率刻度程序較復雜，引起的不確定度較大，需注意減少制作能量能量-效率擬合曲線時人為的操作誤差。

表10 仿真與實驗對比表