劉 慧，王建鵬，黃 鑫，祁春娟，李培榮

(1.陜西省氣象臺(tái)，西安 710014；2.陜西省氣象局秦嶺和黃土高原生態(tài)環(huán)境氣象重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，西安 710016；3.西安市氣象局，西安 710016；4.陜西省氣象信息中心，西安 710014)

臭氧(O3)是大氣光化學(xué)污染的產(chǎn)物，具有強(qiáng)氧化性，對(duì)人體健康和生態(tài)系統(tǒng)有重要影響[1-2]。近年來城市化進(jìn)程不斷加速，O3污染問題日益凸顯[3-5]。對(duì)流層中的O3主要由氮氧化物和揮發(fā)性有機(jī)物等前體物在光照條件下生成[6-8]。除了受排放源影響外，氣象條件也影響O3的時(shí)空分布，大氣環(huán)流對(duì)云量、降水、風(fēng)、氣溫、濕度等氣象條件有直接影響[9]，不同的大氣環(huán)流背景可導(dǎo)致不同的光化學(xué)反應(yīng)效率及O3和其前體物的區(qū)域輸送過程[10]。目前國(guó)內(nèi)分別針對(duì)北京、福州、上海、杭州、寧波、武漢等地在天氣型與O3污染方面已經(jīng)進(jìn)行了一系列研究[11-15]。大氣環(huán)流分型包括主觀分型和客觀分型。主觀分型主要依據(jù)預(yù)報(bào)經(jīng)驗(yàn)來分類，主觀性明顯，不利于推廣應(yīng)用?？陀^分型方法基于數(shù)學(xué)方法進(jìn)行分類，具有可重復(fù)性，適用于長(zhǎng)時(shí)段、數(shù)據(jù)量大的情況。Jenkinson等通過定義指數(shù)及分類標(biāo)準(zhǔn)將Lamb分類方法客觀化[16-17]，該方法操作性強(qiáng)，天氣氣候?qū)W意義明確，已被廣泛應(yīng)用于研究大氣環(huán)流分型。Santurtún等基于Lamb-Jenkinson(L-J)環(huán)流分型方法研究了西班牙2001—2010年O3的變化趨勢(shì)及與環(huán)流型的關(guān)系[18]，結(jié)果表明反氣旋環(huán)流下O3質(zhì)量濃度的中位數(shù)值較低；Liao等基于L-J分型方法分析了長(zhǎng)三角地區(qū)大氣環(huán)流形勢(shì)及其與 O3的關(guān)系并指出，西風(fēng)直流形勢(shì)對(duì)應(yīng)較高的O3質(zhì)量濃度[19]。

汾渭平原地形狹長(zhǎng)且周邊山脈眾多，這種相對(duì)封閉的地形條件使得污染物不易擴(kuò)散。2018年汾渭平原被列為國(guó)務(wù)院《打贏藍(lán)天保衛(wèi)戰(zhàn)三年行動(dòng)計(jì)劃》(國(guó)發(fā)〔2018〕22號(hào))，成為持續(xù)開展大氣污染防治行動(dòng)的三大重點(diǎn)區(qū)域之一。近年來該區(qū)域大氣污染方面的相關(guān)研究主要側(cè)重于顆粒物方面[20-23]，圍繞O3的研究主要局限在部分重點(diǎn)城市[24-25]，針對(duì)汾渭平原城市群的研究較少。本研究基于L-J分型方法探討汾渭平原大氣環(huán)流形勢(shì)及不同環(huán)流形勢(shì)下氣象要素的分布特點(diǎn)，剖析O3質(zhì)量濃度對(duì)不同環(huán)流類型的響應(yīng)，為研究污染形成機(jī)理、評(píng)估政府減排措施及O3預(yù)報(bào)業(yè)務(wù)提供科學(xué)依據(jù)。

1 資料與方法

1.1 站點(diǎn)及數(shù)據(jù)介紹

汾渭平原包括山西省呂梁、晉中、臨汾、運(yùn)城，河南省洛陽(yáng)、三門峽，陜西省西安、寶雞、渭南、咸陽(yáng)、銅川等11個(gè)城市(圖1)。所用O3和氣象要素觀測(cè)數(shù)據(jù)為2014—2018年O3污染季(4—10月)資料。O3數(shù)據(jù)來源于全國(guó)城市空氣質(zhì)量實(shí)時(shí)發(fā)布平臺(tái)，每個(gè)城市至少有3個(gè)觀測(cè)站點(diǎn)，汾渭平原區(qū)域共62個(gè)站(圖1中的三角形)。參照《環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》(GB 3095—2012)，一日內(nèi)(08—24時(shí))O3最大 8 h滑動(dòng)平均質(zhì)量濃度(用C8 h(O3)表示)，超過160 μg/m3即為超標(biāo)，該日即為O3污染日[26]。氣溫、相對(duì)濕度、風(fēng)速、風(fēng)向、露點(diǎn)溫度等數(shù)據(jù)來自于中國(guó)氣象局國(guó)家氣象觀測(cè)站逐小時(shí)地面常規(guī)觀測(cè)資料，汾渭平原區(qū)域共113個(gè)站(圖1中十字)，日值由小時(shí)值求平均獲得。用于進(jìn)行客觀分型的海平面氣壓數(shù)據(jù)來自歐洲中心ERA-Interim再分析資料，時(shí)間間隔6 h，空間分辨率為1.0°×1.0°，海平面氣壓場(chǎng)日值由ERA-Interim逐6 h值求日平均獲得。地轉(zhuǎn)風(fēng)和地轉(zhuǎn)渦度由鄰近格點(diǎn)的海平面氣壓值計(jì)算獲得。

圖1 汾渭平原環(huán)境觀測(cè)站和氣象觀測(cè)站的地理位置分布(審圖號(hào)為GS(2018)1432號(hào))

1.2 L-J環(huán)流分型方法

L-J環(huán)流分型法由Lamb提出，后經(jīng)Jenkinson等發(fā)展成為一種比較成熟的環(huán)流分型方法。具體方法是在設(shè)定的計(jì)算范圍內(nèi)，在每隔10個(gè)經(jīng)度、5個(gè)緯度的網(wǎng)格上取一個(gè)差分格點(diǎn)，共計(jì)16個(gè)點(diǎn)(圖2)。以西安(34.45°N，108.98°E)為區(qū)域中心點(diǎn)，以25°N～45°N、94°E～124°E的范圍為研究區(qū)域，根據(jù)公式(1)～(6)計(jì)算區(qū)域中心點(diǎn)的地轉(zhuǎn)風(fēng)及地轉(zhuǎn)渦度，并根據(jù)表1把環(huán)流類型分為平直氣流型、旋轉(zhuǎn)型和混合型3大類。平直型分為8小類，分別為偏北氣流、東北氣流、偏東氣流、東南氣流、偏南氣流、西南氣流、偏西氣流、西北氣流；旋轉(zhuǎn)型分為反氣旋型和氣旋型；混合型由平直型和旋轉(zhuǎn)型組合而成，共16小類。基于該方法得到的分型結(jié)果具有物理意義，例如A型表示區(qū)域被反氣旋控制，C型表示區(qū)域被氣旋控制，N型表示區(qū)域被偏北地轉(zhuǎn)風(fēng)控制，AN型表示區(qū)域被高壓系統(tǒng)下的偏北地轉(zhuǎn)風(fēng)控制，即高壓前部，其他型的物理意義以此類推。

表1 L-J環(huán)流分型表

圖2 L-J環(huán)流分型方法16個(gè)差分格點(diǎn)分布圖

Fs=1.305[0.25(P5+2P9+P13)-0.25(P4+2P8+P12)]，

(1)

Fw=0.5(P12+P13)-0.5(P4+P5)，

(2)

Zs= 0.85[0.25(P6+2P10+P14)-0.25(P5+2P9+P13)-0.25(P4+2P8+P12)+0.25(P3+2P7+P11)]，

(3)

Zw=1.12[0.5(P15+P16)-0.5(P8+P9)]-0.91[0.5(P8+P9)-0.5(P1+P2)]，

(4)

F=(Fs2+Fw2)1/2，

(5)

Z=Zs+Zw。

(6)

式中，F(xiàn)為地轉(zhuǎn)風(fēng)，F(xiàn)s為地轉(zhuǎn)風(fēng)經(jīng)向分量，F(xiàn)w為地轉(zhuǎn)風(fēng)緯向分量，Z為地轉(zhuǎn)渦度，Zs為地轉(zhuǎn)渦度的緯向梯度，Zw為地轉(zhuǎn)渦度的經(jīng)向梯度。以上6個(gè)量的單位均為 0.1 hPa/(°)，P1～P16為16個(gè)格點(diǎn)上的海平面氣壓日值，單位為hPa。

2 汾渭平原臭氧分布特點(diǎn)

從2014—2018年4—10月汾渭平原C8 h(O3)平均值的空間分布看(圖3)，處在三省交界的運(yùn)城、三門峽及河南與山西交界處的洛陽(yáng)O3污染較重，三市C8 h(O3)平均值分別為122.8 μg/m3、118.6 μg/m3、121.3 μg/m3，主要與人口分布和地理位置有關(guān)[27]。銅川地區(qū)O3污染程度僅次于這三個(gè)城市，主要由于銅川第二產(chǎn)業(yè)較高，前體物排放較其他區(qū)域突出，而處于汾渭平原城市群邊界區(qū)域的呂梁和寶雞O3污染程度最輕[27]。C8 h(O3)值超過160 μg/m3時(shí)定義為一個(gè)超標(biāo)日， O3超標(biāo)率的分布與其質(zhì)量濃度分布基本一致，運(yùn)城和洛陽(yáng)的超標(biāo)率均達(dá)到20%以上。

圖3 2014—2018年4—10月汾渭平原C8 h(O3)平均值(a)及超標(biāo)率(b)空間分布(審圖號(hào)為GS(2018)1432號(hào))

從2014—2018年4—10月C8 h(O3)的逐日變化來看(圖4)，O3污染程度呈波動(dòng)增加趨勢(shì)，2017年污染最為嚴(yán)重，臨汾、運(yùn)城、洛陽(yáng)的超標(biāo)日數(shù)達(dá)到90 d以上，其中運(yùn)城超標(biāo)日為116 d，臨汾重度以上日數(shù)達(dá)8 d。西安涇河站4—10月2017年35 ℃以上的高溫日數(shù)達(dá)42 d，高于其他年份，其中O3污染最重的6—7月日最高氣溫平均值為34.2 ℃，高于其他年份，這也是導(dǎo)致2017年污染最重的一個(gè)原因。

圖4 2014—2018年4—10月汾渭平原各地市C8 h(O3)逐日變化圖

3 汾渭平原環(huán)流型特點(diǎn)及與污染物質(zhì)量濃度和氣象要素的關(guān)系

3.1 汾渭平原環(huán)流型特點(diǎn)

在O3前體物排放量變化不大的情況下，O3質(zhì)量濃度的變化主要受氣象條件制約，而區(qū)域O3污染的發(fā)生與環(huán)流形勢(shì)密切相關(guān)，因此對(duì)環(huán)流分型的研究有重要意義。基于2014—2018年4—10月ERA-Interim海平面氣壓再分析資料，對(duì)汾渭平原的環(huán)流形勢(shì)進(jìn)行分類。環(huán)流型頻率為某環(huán)流型出現(xiàn)日數(shù)與總?cè)諗?shù)的比值，頻率超過5%的環(huán)流型為NE型(15%)、C型(13%)、A型(12%)、E型(10%)、S型(7%)、SE型(6%)、N型(6%)，這七種環(huán)流型即為影響汾渭平原地區(qū)的主要環(huán)流背景。

3.2 環(huán)流型與污染物質(zhì)量濃度的關(guān)系

為了更好地研究環(huán)流型對(duì)C8 h(O3)的影響，以西安為例，用某環(huán)流型下O3污染日所占比例(R1)與所有環(huán)流型下O3污染日所占比例(R2)的比值來分析。當(dāng)比值大于1時(shí)，表示某環(huán)流型出現(xiàn)時(shí)，易造成O3污染；當(dāng)比值小于1時(shí)，不易造成污染[28]。C8 h(O3)值超過160 μg/m3時(shí)，即對(duì)應(yīng)的空氣質(zhì)量分指數(shù)超過100時(shí)記為一個(gè)O3污染日。R1/R2大于1時(shí)從大到小對(duì)應(yīng)的環(huán)流型依次為CNW型、CW型、C型、CNE型、CN型、ANW型、CE型、NW型、W型、N型、NE型(圖5)，表明這些環(huán)流型出現(xiàn)時(shí)較易造成O3污染事件。其中CNW型和CW型雖然極易造成O3污染，但2014—2018年的O3污染季出現(xiàn)次數(shù)很少；A型雖然不是最易造成O3污染的天氣型，但出現(xiàn)次數(shù)達(dá)132次。由于不同環(huán)流型出現(xiàn)的頻率不同，且各環(huán)流型控制下的C8 h(O3)值有所差異；因此，以各環(huán)流型出現(xiàn)的頻率與對(duì)應(yīng)的污染日數(shù)的乘積來分析影響汾渭平原區(qū)域O3污染的主要環(huán)流型，從大到小依次為C型、NE型、E型、N型、A型、S型及CNE型(圖5)。其中C型出現(xiàn)的頻率較高，且對(duì)應(yīng)的C8 h(O3)值較高；NE型、E型、A型、S型出現(xiàn)的頻率較高，但對(duì)應(yīng)的C8 h(O3)值較低；CNE型出現(xiàn)的頻率較少，但對(duì)應(yīng)的C8 h(O3)值最高。綜上分析，R1/R2大于1且環(huán)流型出現(xiàn)頻率與對(duì)應(yīng)的污染日數(shù)的乘積較大的環(huán)流型為C型、NE型、N型及CNE型。

圖5 2014—2018年4—10月汾渭平原不同環(huán)流型下R1/R2及環(huán)流型出現(xiàn)頻率與污染日數(shù)的乘積

將R1/R2大于1且環(huán)流型出現(xiàn)頻率與對(duì)應(yīng)的污染日數(shù)的乘積較大的四種流型下的海平面氣壓場(chǎng)和C8 h(O3)分別進(jìn)行平均，即得到不同環(huán)流型下海平面氣壓場(chǎng)(圖6)和C8 h(O3)(圖7)分布圖。CNE型和C型對(duì)應(yīng)的C8 h(O3)值較高，這是由于低壓輻合運(yùn)動(dòng)容易導(dǎo)致周邊O3向汾渭平原區(qū)域輸送，同時(shí)氣壓梯度力較弱，靜穩(wěn)小風(fēng)天氣不利于污染物的水平擴(kuò)散，易造成O3積累。

圖6 2014—2018年4—10月汾渭平原四種環(huán)流型下海平面氣壓合成場(chǎng)(n為樣本數(shù))

圖7 2014—2018年4—10月汾渭平原四種環(huán)流型下C8 h(O3)分布圖(n為樣本數(shù)；審圖號(hào)為GS(2018)1432號(hào))

3.3 環(huán)流型與氣象要素的關(guān)系

污染過程與環(huán)流型密切相關(guān)，但各環(huán)流型控制下的氣象要素有所差異。太陽(yáng)輻射為O3光化學(xué)過程提供了能量來源，而氣溫的高低能夠反映太陽(yáng)輻射的強(qiáng)弱，云量會(huì)散射或者吸收太陽(yáng)輻射，從而影響近地面太陽(yáng)輻射強(qiáng)弱；濕度較高時(shí)利于O3干沉降，同時(shí)濕度較高時(shí)光化學(xué)反應(yīng)中消耗O3的反應(yīng)過程占主導(dǎo)，水汽中所含的OH和HO2等自由基迅速將O3分解為O2，降低大氣中的O3質(zhì)量濃度[29]；風(fēng)速對(duì)O3生成的作用比較復(fù)雜，當(dāng)風(fēng)速較小時(shí)利于O3及其前體物的光化學(xué)生成和積聚，隨著風(fēng)速的增大，一方面會(huì)對(duì)O3前體物及O3產(chǎn)生擴(kuò)散和稀釋，降低O3質(zhì)量濃度，另一方面利于邊界層高度的抬升，促進(jìn)上層大氣中的O3向近地層輸送[5]。以西安為例，探討不同環(huán)流型下O3和氣象要素的特征(圖8)。C型及與C型混合的環(huán)流型控制時(shí)C8 h(O3)值均較高，這幾種環(huán)流型控制時(shí)利于O3及其前體物的輻合，同時(shí)對(duì)應(yīng)的日平均氣溫和日最高氣溫均較高，利于光化學(xué)反應(yīng)的發(fā)生，促進(jìn)O3生成。A型及與A型混合的環(huán)流型控制時(shí)C8 h(O3)值均較低，對(duì)應(yīng)的日平均氣溫和日最高氣溫也較低，不利于光化學(xué)反應(yīng)的發(fā)生，同時(shí)對(duì)應(yīng)的相對(duì)濕度及云量均較高，減弱太陽(yáng)輻射強(qiáng)度，不利于O3的累積。風(fēng)速與C8 h(O3)的相關(guān)性較差。日最高氣溫、日平均氣溫、相對(duì)濕度、風(fēng)速及云量與C8 h(O3)的相關(guān)系數(shù)分別為0.94、0.87、-0.82、-0.33、-0.70。

圖8 2014—2018年4—10月西安不同環(huán)流型下C8 h(O3)及日最高氣溫、日平均氣溫、相對(duì)濕度、風(fēng)速、云量的箱線圖

4 結(jié)論

(1) 2014—2018年4—10月運(yùn)城、三門峽、洛陽(yáng) O3污染較重，C8 h(O3)值分別為122.8、118.6、121.3 μg/m3，呂梁和寶雞O3污染程度最輕。運(yùn)城和洛陽(yáng)的超標(biāo)率均達(dá)到20%以上。2014—2018年4—10月O3污染程度呈波動(dòng)增加趨勢(shì)，2017年污染最為嚴(yán)重。.

(2)頻率超過5%的環(huán)流型為NE型(15%)、C型(13%)、A型(12%)、E型(10%)、S型(7%)、SE型(6%)、N型(6%)，其中CN型、CNE型、CE型、CW型及CNW型對(duì)應(yīng)的C8 h(O3)值較高。不同環(huán)流型出現(xiàn)的頻率不同，且各環(huán)流型控制下的C8 h(O3)有所差異，R1/R2大于1且環(huán)流型出現(xiàn)頻率與對(duì)應(yīng)的污染日數(shù)的乘積較大的環(huán)流型為C型、NE型、N型及CNE型，這四個(gè)環(huán)流型是影響汾渭平原地區(qū)O3污染的主要環(huán)流形勢(shì)。

(3)C型及與C型混合的環(huán)流型控制時(shí)西安C8 h(O3)值較高，對(duì)應(yīng)的日平均氣溫和日最高氣溫均較高。A型及與A型混合的環(huán)流型控制時(shí)C8 h(O3)值較低，對(duì)應(yīng)的日平均氣溫和日最高氣溫也較低，同時(shí)對(duì)應(yīng)的相對(duì)濕度及云量均較高。日最高氣溫、日平均氣溫、相對(duì)濕度、風(fēng)速及云量與C8 h(O3)的相關(guān)系數(shù)分別為0.94、0.87、-0.82、-0.33、-0.70。