黃云鳳,翟元曉,高 兵,崔勝輝

1 集美大學(xué)港口與環(huán)境工程學(xué)院, 廈門 361021

2 中國科學(xué)院城市環(huán)境研究所,城市環(huán)境與健康重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室, 廈門 361021

3 福建農(nóng)林大學(xué)生命科學(xué)學(xué)院, 福州 350002

4 廈門市城市代謝重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室, 廈門 361021

活性氮(Reactive Nitrogen,Nr)是指環(huán)境中的生物可利用性氮,農(nóng)業(yè)生產(chǎn)中排放到環(huán)境的活性氮主要有氧化亞氮(N2O)、氨(NH3)、排放到水體的活性氮(Nr-wp)以及氮氧化物(NOx)等形態(tài)[1—2]。Nr的過量排放不僅會引起氣候變暖、大氣污染、生物多樣性減少、糧食安全等環(huán)境問題,還會間接危害人類身體健康[3]。中國作為農(nóng)業(yè)大國,化學(xué)氮肥消耗量占世界總消耗量的1/3,是世界上最大的氮肥生產(chǎn)國和消費(fèi)國,由此引發(fā)的Nr排放問題受到國際社會的廣泛關(guān)注[4—7]。

國內(nèi)外學(xué)者對Nr的研究已取得豐碩成果,主要體現(xiàn)在Nr排放源分析[8—9]、排放量估算及變化趨勢的預(yù)測[ 10—11]、循環(huán)過程[6,10]等方面。如Cui等研究發(fā)現(xiàn)中國的Nr產(chǎn)生量從1910年的9.2 Tg(1Tg=1012g)增長到了2010年的56 Tg[5]；Gu等對中國1980年和2010年的農(nóng)作物子系統(tǒng)等14個(gè)系統(tǒng)的氮排放及循環(huán)進(jìn)行了核算并預(yù)測了2050年中國的Nr排放量[4]。以往的研究多基于國家或省級尺度,如高偉等構(gòu)建1952—2016年長江經(jīng)濟(jì)帶的人為源氮輸入時(shí)空模型,評估了該區(qū)域氮輸入的時(shí)空變動(dòng)特征[11]；張千湖等揭示福建省各地市活性氮的排放量及排放強(qiáng)度特征[12]；Zhang等從地面和空間兩個(gè)維度對中國1995—2004年的氮氧化物排放趨勢進(jìn)行研究[13]。這些研究側(cè)重對多個(gè)系統(tǒng)單一形態(tài)Nr排放,缺乏對自然流域農(nóng)業(yè)系統(tǒng)的各形態(tài)Nr排放量及排放強(qiáng)度的時(shí)空變化研究。目前,關(guān)于黃河流域的研究大多聚焦于水質(zhì)的監(jiān)測及污水的來源[13—15],如夏星輝等[16]發(fā)現(xiàn)1980—1999年間黃河干、支流河水氨氮、總氮含量存在明顯加速上升趨勢,廢污水排放和氮肥施用量增加是氮污染的主要原因。而在黃河流域尺度上的各類活性氮排放源及減排對策的研究尚未見報(bào)道。

1 研究區(qū)概況

黃河發(fā)源于青藏高原巴顏喀拉山北麓,流經(jīng)青海、四川、甘肅、寧夏、內(nèi)蒙古、山西、陜西、河南、山東9省區(qū)。黃河流域全長5464 km,是中國第二長河,也被稱為中國的“母親河”。流域內(nèi)土地、水能、煤炭、石油、天然氣、礦產(chǎn)等自然資源豐富,發(fā)展?jié)摿Υ?。黃河流域現(xiàn)有耕地1193.33萬hm2,是中國糧食主產(chǎn)區(qū)之一。流域大部分位于我國中西部地區(qū),經(jīng)濟(jì)社會發(fā)展相對滯后。流域內(nèi)的河南、山東、內(nèi)蒙古為全國糧食生產(chǎn)核心區(qū)；能源、原材料行業(yè)仍是黃河流域各省(區(qū))國民經(jīng)濟(jì)發(fā)展的主力行業(yè),占據(jù)重要地位；近年來,黃河流域第三產(chǎn)業(yè)發(fā)展較為迅速[17]。2019年黃河流域人口總量為3.24億人,占全國人口總量的23.31%[18]。該流域種植歷史悠久,糧食產(chǎn)量占全國1/3；且地理位置獨(dú)特,有著重要的生態(tài)廊道作用。

本文采用排放因子法估算了2000、2005及2010年黃河流域農(nóng)業(yè)生產(chǎn)Nr排放量,分析不同形態(tài)Nr的排放源,揭示單位農(nóng)業(yè)GDP、單位耕地面積、單位農(nóng)村人口氮排放強(qiáng)度變化特征及驅(qū)動(dòng)因素。該方法廣泛應(yīng)用于碳排放等領(lǐng)域,是較為成熟的溫室氣體排放核算工具,能自下而上的計(jì)算多種來源、多種形態(tài)的Nr,方法簡便,但存在一定的不確定性。通過核算及分析,本研究旨在為黃河流域農(nóng)業(yè)生產(chǎn)中的Nr減排,提供因地制宜、分類施策的科學(xué)基礎(chǔ),促進(jìn)生態(tài)保護(hù)與高質(zhì)量發(fā)展戰(zhàn)略的實(shí)施。黃河流域所處位置如圖1所示。

圖1 黃河流域區(qū)位示意圖Fig.1 Location diagram of the Yellow River Basin

2 數(shù)據(jù)來源和研究方法

2.1 數(shù)據(jù)來源

本文研究的時(shí)間尺度為2000、2005、2010年；研究區(qū)域?yàn)辄S河流域,包含上游的青海、四川、甘肅、寧夏、內(nèi)蒙古5個(gè)省(區(qū)),中游陜西、山西2個(gè)省(區(qū))以及下游河南、山東2個(gè)省(區(qū))；研究對象為農(nóng)業(yè)生產(chǎn)中的Nr排放,涉及4種形態(tài),即NH3、N2O、NOx和Nr-wp。農(nóng)業(yè)生產(chǎn)過程中NH3的人為排放源主要來源于農(nóng)田生態(tài)系統(tǒng)、畜牧業(yè)、生物質(zhì)燃燒及人體排泄物。農(nóng)業(yè)活動(dòng)產(chǎn)生的N2O可分為直接排放和間接排放兩大部分。NOx主要指農(nóng)業(yè)生產(chǎn)過程中柴油、汽油燃燒等產(chǎn)生。Nr-wp是指各種形態(tài)的Nr排放到地表水體的部分,其中作物系統(tǒng)包括流失、淋洗和土壤氮累積三部分,畜禽養(yǎng)殖系統(tǒng)主要考慮糞便流失和淋洗。

數(shù)據(jù)主要來源于各年份的各類統(tǒng)計(jì)年鑒、政府文件資料及研究論文等。各形態(tài)Nr排放量計(jì)算所需的活動(dòng)水平數(shù)據(jù)及參數(shù)詳見表1,農(nóng)村人口、第一產(chǎn)業(yè)GDP等社會經(jīng)濟(jì)數(shù)據(jù)來源于各省(區(qū))統(tǒng)計(jì)年鑒,其中,2005和2010年的第一產(chǎn)業(yè)GDP以2000年為基準(zhǔn)年進(jìn)行換算；黃河流域的水質(zhì)數(shù)據(jù)來源于《中國生態(tài)環(huán)境狀況公報(bào)》和《黃河水資源公報(bào)》。

表1 各類形態(tài)Nr所需活動(dòng)水平數(shù)據(jù)及參數(shù)Table 1 Activity level data and parameters required for estimating various forms of Nr

2.2 研究方法

2.2.1Nr排放清單核算方法

參考《中國氮素流動(dòng)分析方法指南》[24]、《大氣氨源排放清單編制技術(shù)指南》[19]、《2005中國溫室氣體清單研究》[21]等著作以及相關(guān)文獻(xiàn),采用排放因子法自上而下地對2000、2005及2010年黃河流域9個(gè)省(區(qū))的農(nóng)業(yè)生產(chǎn)Nr排放量進(jìn)行計(jì)算。N2O、NH3的計(jì)算公式如式(1),NOx計(jì)算公式如式(2)：

Ei,j,y=Ai,j,y×EFi,j×γ

(1)

Q=(1-P)∑(Fik×Kik×)

(2)

式中,Ei,j,y為y年i省(區(qū))j排放源的Nr排放量(Gg)；A表示該排放源所需的活動(dòng)水平；EFi,j為i省(區(qū))j排放源的排放因子。NH3排放核算參考《大氣氨源排放清單編制技術(shù)指南》,γ表示氮與大氣氨之間的轉(zhuǎn)換系數(shù),針對畜禽養(yǎng)殖業(yè),取1.214,農(nóng)田系統(tǒng)取1.0。N2O排放核算,γ則表示N2O轉(zhuǎn)換系數(shù),其中農(nóng)田系統(tǒng)取1.571(即44/28)；畜禽糞便管理取1.0。式(2)中,Q表示NOx排放量(Gg)；Fik為農(nóng)業(yè)部門i中能源k的消耗量；Kik為以NO2計(jì)算的排放因子；P為參考相關(guān)排放標(biāo)準(zhǔn)及文獻(xiàn)的平均污染控制水平下的NOx脫氮率,2000、2005及2010年分別取10%、15%及30%。

本研究核算的農(nóng)田系統(tǒng)的Nr-wp計(jì)算如公式(3),畜禽養(yǎng)殖系統(tǒng)的Nr-wp如公式(4)：

TNr-wp=CNr-wp+LNr-wp

(3)

LNr-wp=Lmanure-L1-L2-L3-L5

(4)

式中,TNr-wp表示整個(gè)農(nóng)業(yè)生產(chǎn)過程產(chǎn)生的Nr-wp(Gg),CNr-wp為農(nóng)田作物系統(tǒng)的Nr-wp排放量；LNr-wp表示畜禽養(yǎng)殖系統(tǒng)的Nr-wp排放量。通過農(nóng)田的氮投入和相應(yīng)的徑流、侵蝕、淋洗系數(shù)進(jìn)行核算,在核算時(shí)需要扣除以NH3、N2O形式排放的氣體Nr[22, 24]。式(4)中,Lmanure表示畜禽糞便產(chǎn)生的Nr-wp,為畜禽的糞便排泄量,由各類畜禽的數(shù)量與排放因子相乘得到；L1表示畜禽糞便的NH3揮發(fā)；L2表示N2O排放；L3表示反硝化；L4表示畜禽糞便還田。具體排放因子詳見Ma等[22]。

2.2.2活性氮排放強(qiáng)度計(jì)算方法

采用面積加權(quán)法核算得到流域內(nèi)各省(區(qū))的數(shù)據(jù),流域內(nèi)的青海、四川、甘肅、寧夏、內(nèi)蒙古、陜西、山西、河南、山東面積占各省(區(qū))行政面積的比重分別是0.21、0.04、0.31、0.78、0.13、0.65、0.62、0.23、0.13。用貢獻(xiàn)率來表示不同來源貢獻(xiàn)的相對大小,貢獻(xiàn)率即為各省(區(qū))不同形態(tài)Nr的每種來源排放量占該形態(tài)排放量的比值。采用排放強(qiáng)度變動(dòng)指數(shù)來衡量不同年份排放強(qiáng)度的變動(dòng)情況,排放強(qiáng)度變動(dòng)指數(shù)即為排放末期(2010年)強(qiáng)度與起始期(2000年)排放強(qiáng)度的差值與起始期排放強(qiáng)度的比值[25]。由于各個(gè)省(區(qū))在經(jīng)濟(jì)發(fā)展、農(nóng)業(yè)生產(chǎn)、人口數(shù)量方面存在較大差異,此處應(yīng)用單位農(nóng)業(yè)GDP、單位耕地面積、單位農(nóng)村人口氮排放強(qiáng)度來比較流域內(nèi)各省(區(qū))的Nr排放負(fù)荷情況。單位農(nóng)業(yè)GDP氮排放強(qiáng)度即Nr排放量與第一產(chǎn)業(yè)GDP的比值,單位耕地面積、單位農(nóng)村人口氮排放強(qiáng)度計(jì)算方式以此類推。

2.2.3不確定性計(jì)算方法

誤差傳遞方法合并清單不確定性主要應(yīng)用加減運(yùn)算和乘除運(yùn)算兩個(gè)誤差傳遞公式,本文主要應(yīng)用加減運(yùn)算,總和的不確定性即標(biāo)準(zhǔn)偏差為各個(gè)相加量的標(biāo)準(zhǔn)偏差的平方之和的平方根,其中標(biāo)準(zhǔn)偏差均以絕對值表示[26]。

(5)

式中,UC,US1,…,μsn為不同估計(jì)值的不確定性,μs1,…,μsn為n個(gè)相加減的估計(jì)值。

3 結(jié)果與分析

3.1 黃河流域及各省Nr排放量

2000、2005及2010年黃河流域農(nóng)業(yè)生產(chǎn)Nr排放總量分別為2153.64、2449.59、2222.14 Gg(1 Gg=109g)；Nr-wp排放量最大,其次是NH3、N2O、NOx；流域內(nèi)9省(區(qū))中,河南省Nr排放量最大,四川排放量最小,2005年兩省排放量分別達(dá)632.98、77.13 Gg,河南排放量達(dá)四川排放量8倍之高(表2)。整體而言,中下游河南、陜西、山西、山東4省Nr排放量明顯高于上游的5省(區(qū)),這主要與中下游4省種植業(yè)發(fā)達(dá)且人口數(shù)量多有關(guān)。

表2 黃河流域各省(區(qū))不同形態(tài)Nr排放量/GgTable 2 Emission inventories of different forms of Nr in the nine provinces of the Yellow River Basin

3.2 各形態(tài)Nr排放來源分析

3.2.1NH3排放源

將NH3的排放源整合為秸稈燃燒和堆肥、放牧飼養(yǎng)、散養(yǎng)、規(guī)?；B(yǎng)殖、固氮植物、化學(xué)氮肥施用、土壤本底排放8類,其中固氮植物包括花生、大豆、綠肥3類。黃河流域內(nèi)各省(區(qū))Nr各排放源排放情況如圖2所示。

圖2 2000、2005及2010年黃河流域各省(區(qū))NH3排放量及排放源貢獻(xiàn)Fig.2 Emission and contribution of NH3 emission sources in each province of the Yellow River Basin, 2000, 2005, and 2010

相較于2000年,2010年僅山西、山東兩省NH3排放量有所下降,主要表現(xiàn)為散養(yǎng)的排放量減少,這主要是因?yàn)閮墒∈?007年前后的禽流感等動(dòng)物瘟疫的沖擊影響較大。以羊?yàn)槔?山西、山東2010年分別較2000年減少了132.68萬、116.87萬頭；其他省(區(qū))排放量均呈現(xiàn)不同程度增加趨勢。整體而言,化學(xué)氮肥施用和散養(yǎng)是NH3排放的最大來源,其次是規(guī)?；B(yǎng)殖和放牧飼養(yǎng),4種來源所占比重之和在91%以上。河南、陜西、山西、山東、寧夏5省種植業(yè)化學(xué)氮肥施用對NH3排放量的貢獻(xiàn)率介于40%—64%之間；內(nèi)蒙古、青海、四川畜牧業(yè)對NH3排放量的貢獻(xiàn)率超過57%。其中,青海省畜禽業(yè)對NH3排放的貢獻(xiàn)率在92%以上。

3.2.2Nr-wp排放源

中下游河南、陜西、山西、山東4省2010年的Nr-wp排放量低于2000年,上游甘肅、寧夏、內(nèi)蒙古、青海、四川2010年Nr-wp排放量則不同程度地高于2000年(圖3)。3種Nr-wp排放源貢獻(xiàn)率相差不大,但不同年份不同省(區(qū))又存在微小差異。內(nèi)蒙古、青海、四川3省(區(qū))畜禽養(yǎng)殖系統(tǒng)糞便流失和淋洗貢獻(xiàn)率達(dá)40%以上；陜西、寧夏農(nóng)田作物系統(tǒng)淋洗貢獻(xiàn)率大于35%；陜西、山西、河南、山東4個(gè)中下游省(區(qū))農(nóng)田作物系統(tǒng)徑流貢獻(xiàn)率超過35%。

圖3 2000、2005及2010年黃河流域各省(區(qū))Nr-wp排放量及排放源貢獻(xiàn)Fig.3 Emission and contribution of Nr-wp emission sources in each province of the Yellow River Basin, 2000, 2005, and 2010

3.2.3N2O排放源

將N2O排放源整合劃分為畜禽養(yǎng)殖系統(tǒng)、四季非蔬菜旱地、水旱輪作旱地、水稻田、蔬菜地、茶園果園和非農(nóng)用地7部分,各部分排放情況如圖4所示。

圖4 2000、2005及2010年黃河流域各省(區(qū))N2O排放量及排放源貢獻(xiàn)Fig.4 Emission and contribution of N2O emission sources in each province of the Yellow River Basin, 2000, 2005, and 2010

2000—2010年,受畜禽養(yǎng)殖數(shù)量的影響,僅山西、山東兩省N2O排放量有所下降,其他省(區(qū))N2O排放量呈增加趨勢。山西、山東、河南、陜西、甘肅、寧夏6省N2O排放源以四季非蔬菜旱地為主,貢獻(xiàn)率介于39%—54%之間,其中陜西省茶園果園氮沉降貢獻(xiàn)率明顯高于其他省(區(qū))；青海、內(nèi)蒙古兩大牧區(qū)省(區(qū))的N2O排放以畜禽養(yǎng)殖系統(tǒng)排放為主,貢獻(xiàn)率介于38%—61%之間；四川省四季非蔬菜旱地和畜禽養(yǎng)殖系統(tǒng)N2O排放貢獻(xiàn)率相差不大,均介于25%—33%之間,但其水旱輪作旱地和水稻田氮沉降的貢獻(xiàn)率明顯高于其他省(區(qū))。

3.3 Nr排放強(qiáng)度分析

黃河流域內(nèi)各省(區(qū))2000、2005及2010年單位農(nóng)業(yè)GDP、單位耕地面積、單位農(nóng)村人口Nr排放強(qiáng)度及變動(dòng)指數(shù)結(jié)果如表3所示。

表3 黃河流域各省(區(qū))單位農(nóng)業(yè)GDP、單位耕地面積、單位農(nóng)村人口氮排放強(qiáng)度及變動(dòng)指數(shù)Table 3 Per unit agricultural GDP, per unit cultivated land area, and per unit rural population nitrogen emission intensity and change index in the Yellow River Basin

黃河流域單位農(nóng)業(yè)GDP氮排放強(qiáng)度大幅下降,2010年排放強(qiáng)度約為2000年排放強(qiáng)度的1/3；單位耕地面積氮排放強(qiáng)度和單位農(nóng)村人口氮排放強(qiáng)度則小幅上升。就各省(區(qū))排放強(qiáng)度變動(dòng)情況而言,9省單位農(nóng)業(yè)GDP氮排放強(qiáng)度變動(dòng)指數(shù)均小于0,主要是因?yàn)檗r(nóng)業(yè)生產(chǎn)技術(shù)、肥料的施用及機(jī)械化生產(chǎn)在有限的耕地中創(chuàng)造了更多的GDP收入,促使單位農(nóng)業(yè)GDP的增速大于Nr增速。受城市化影響,各省(區(qū))單位耕地面積和單位農(nóng)村人口均有所減少,其排放強(qiáng)度變動(dòng)指數(shù)均介于-0.2—1之間。

山西、陜西和山東3省的單位農(nóng)業(yè)GDP氮排放強(qiáng)度減緩幅度排在前三位,其中山西和山東是由于Nr排放量呈負(fù)增長,而陜西則是由于農(nóng)業(yè)GDP增長迅速。由于耕地面積大幅減少,四川省單位耕地面積排放強(qiáng)度變動(dòng)指數(shù)最大,年均增長率為-4.24%；Nr排放量趨于減小致使山西和山東省單位耕地面積排放強(qiáng)度變動(dòng)指數(shù)為負(fù)。單位農(nóng)村人口排放強(qiáng)度變動(dòng)指數(shù)最高的省(區(qū))為內(nèi)蒙古,從高到低依次是寧夏、甘肅、四川、河南、陜西,青海、山東、山西。內(nèi)蒙古Nr排放量增速遠(yuǎn)高于其他省(區(qū)),年均排放量增速達(dá)4.78%,故其單位農(nóng)業(yè)GDP、單位耕地面積和單位農(nóng)村人口氮排放強(qiáng)度變動(dòng)指數(shù)均最大。

以2010年排放強(qiáng)度為例,將單位農(nóng)業(yè)GDP、單位耕地面積、單位農(nóng)村人口排放強(qiáng)度劃分為3個(gè)等級(圖5)。單位農(nóng)業(yè)GDP排放強(qiáng)度方面,以上游的青海省最高,其次是甘肅、寧夏、內(nèi)蒙古；四川及中下游陜西、山西、河南、山東排放強(qiáng)度最弱；單位耕地面積排放強(qiáng)度以青海最高,四川、河南次之,山東、甘肅、陜西、寧夏、內(nèi)蒙古、山西排放強(qiáng)度相對最??；單位農(nóng)村人口排放強(qiáng)度以青海、內(nèi)蒙古最大,寧夏次之,甘肅、四川、陜西、山西、河南、山東排放強(qiáng)度最小。受地理位置及氣候條件的影響,青海省耕地面積較少,地廣人稀,畜牧業(yè)發(fā)達(dá)但多以初級產(chǎn)品生產(chǎn)為主,產(chǎn)品附加值低,其農(nóng)業(yè)GDP最小,因此青海省各類排放強(qiáng)度均最大。四川省畜牧業(yè)發(fā)達(dá)、而河南與山東農(nóng)業(yè)種植強(qiáng)度大,三省(區(qū))Nr排放量大但耕地面積相對較小,因此單位耕地面積排放強(qiáng)度較大。四川、陜西等單位農(nóng)村人口排放強(qiáng)度中等的省(區(qū))人口密度大,2005年人口密度均大于180人/km2,其中河南、山東人口密度均大于610人/km2；而寧夏、內(nèi)蒙古人口密度均小于100人/km2,青海省人口密度僅介于7—8人/km2,因此青海、寧夏、內(nèi)蒙古單位農(nóng)村人口排放強(qiáng)度明顯高于河南、山東等省(區(qū))。

圖5 2010年黃河流域各省(區(qū))單位農(nóng)業(yè)GDP、單位耕地面積、單位農(nóng)村人口氮排放強(qiáng)度分級Fig.5 Nitrogen emission intensity of per unit agricultural GDP, per unit cultivated land area, and per unit rural population in the Yellow River Basin, 2010

4 討論

4.1 化學(xué)氮肥施用對N2O排放量變化的影響

化肥施用量是影響N2O排放量的重要因素。除青海和內(nèi)蒙古外,其余7省農(nóng)田生態(tài)系統(tǒng)N2O排放對農(nóng)業(yè)生產(chǎn)總N2O排放的貢獻(xiàn)率高于60%,各類農(nóng)業(yè)用地中,又以四季非蔬菜旱地排放量最大(圖4)。2000—2010年黃河流域各類農(nóng)用地共減少627.25×103hm2,但農(nóng)田生態(tài)系統(tǒng)N2O排放量從32.58 Gg增長到了97.90 Gg,主要原因在于各類用地施肥強(qiáng)度的變化。2000—2010年四季非蔬菜旱地減少了1311.72×103hm2,而四季非蔬菜旱地的施肥量增加值高達(dá)31.73萬t。四季非蔬菜旱地用地面積大幅減少但化肥施用量增長迅速,茶園果園、蔬菜地用地面積和施肥量都有較大幅度增長,因此該3種用地類型對N2O排放量的增長貢獻(xiàn)較大,占農(nóng)田生態(tài)系統(tǒng)N2O總增長量的95%。陜西省施肥強(qiáng)度從2000年的1.66 t/km2增加到2010年的2.50 t/km2；河南省耕地面積和施肥量均有不同程度的增加,導(dǎo)致河南、陜西兩省農(nóng)田生態(tài)系統(tǒng)N2O排放增長量最大,分別為1.79 Gg和1.19 Gg。

因此,就不同用地類型而言,四季非蔬菜旱地具有最大的N2O減排潛力；就流域內(nèi)各省(區(qū))而言,陜西省具有最大的N2O減排潛力,其次是河南；減排的主要方式即合理減量施肥。

4.2 不同省(區(qū))的Nr減排策略

2000—2010內(nèi)蒙古Nr排放量增速遠(yuǎn)高于其他省(區(qū)),應(yīng)加強(qiáng)該省(區(qū))的氮素管理。而青海省各類排放強(qiáng)度均最大,提高青海省的農(nóng)業(yè)現(xiàn)代化水平、促進(jìn)氮素的利用效率是重中之重。河南、山東農(nóng)業(yè)種植強(qiáng)度大,應(yīng)加強(qiáng)農(nóng)業(yè)的施肥管理和采取種養(yǎng)結(jié)合等措施以提高氮素利用率。四川省的畜禽養(yǎng)殖發(fā)達(dá),應(yīng)制訂規(guī)模化畜禽養(yǎng)殖各個(gè)環(huán)節(jié)的操作規(guī)程和氨減排措施。

黃河流域農(nóng)業(yè)生產(chǎn)的Nr排放對周邊地區(qū)的大氣和地表水造成了環(huán)境影響,眾所周知,京津冀及其周邊地區(qū)是中國霧霾污染比較嚴(yán)重的地區(qū),而NH3作為PM2.5產(chǎn)生的重要前體物,對其減排已成為控制霧霾的重要手段[27]。因此,河南和山東兩省的NH3排放控制是減緩該地區(qū)PM2.5污染的重點(diǎn)任務(wù)。同時(shí),據(jù)《2019年中國生態(tài)環(huán)境狀況公報(bào)》[28]的數(shù)據(jù)顯示,汾渭平原11個(gè)城市首要污染物也是PM2.5。青海省作為中國主要畜牧區(qū)之一,畜禽養(yǎng)殖對NH3的貢獻(xiàn)率超過92%。因此,河南、山東、山西、陜西、青海5個(gè)省應(yīng)該著重控制畜禽養(yǎng)殖的NH3排放,并強(qiáng)化NH3減排措施。據(jù)《2018年中國生態(tài)環(huán)境狀況公報(bào)》[29],黃河流域地表水首要污染物是氨氮,氨氮污染主要是由水體中氧氣不足時(shí)有機(jī)物分解所致,有機(jī)物主要來源于農(nóng)業(yè)面源污染、生活污水、工業(yè)廢水等[30]。黃河流域劣V類斷面比例為 12.4%,主要分布在汾河及其支流、涑水河、三川河、清澗河等[29],其中汾河流域 2006—2018 年持續(xù)重度污染。農(nóng)業(yè)面源污染特別是氮肥的過量施用和畜禽養(yǎng)殖業(yè)不規(guī)范的排泄管理是上述水質(zhì)惡化的主要原因[31],為此,山西和陜西兩省排入水體的Nr減排尤為迫切,必須加強(qiáng)科學(xué)施肥與農(nóng)田氮素的流失管理。

4.3 不同形態(tài)的活性氮減排對策

Nr-wp和NH3是黃河流域農(nóng)業(yè)生產(chǎn)Nr排放的主要形態(tài),二者占比超過97%。Nr-wp主要來源于作物種植系統(tǒng)。NH3排放主要來自畜禽養(yǎng)殖,其中畜禽養(yǎng)殖又以散養(yǎng)貢獻(xiàn)最大。以青海省為例,在不同的養(yǎng)殖規(guī)模中,散養(yǎng)貢獻(xiàn)最大,受地理位置、氣候條件的影響,單位耕地面積極少,消納牲畜糞便的能力有限,大量畜禽糞便暴露在空氣中產(chǎn)生氨氣。氨氣主要是由動(dòng)物糞便中的蛋白質(zhì)轉(zhuǎn)換而來,因此減少氨氣排放,源頭在于降低高蛋白質(zhì)含量品種飼料應(yīng)用的比例。河南、山西、山東、四川4省規(guī)?；B(yǎng)殖對NH3排放的貢獻(xiàn)率相對較高,介于10%—20%之間,該4省種植業(yè)發(fā)達(dá),化學(xué)氮肥施用貢獻(xiàn)率大于30%。

根據(jù)以上分析,制定如下對策：①合理減量施肥,提高利用效率。國內(nèi)外有大量研究證明,施肥量通過影響氮淋洗和徑流速率從而進(jìn)一步影響土壤硝態(tài)氮含量[32—34]。當(dāng)?shù)卣娃r(nóng)業(yè)部門針對不同區(qū)域的土壤肥力等評定合理的施肥量,引導(dǎo)農(nóng)戶合理施肥。②實(shí)施農(nóng)牧結(jié)合,強(qiáng)化循環(huán)利用。采取種養(yǎng)結(jié)合的方式,增加畜禽糞便還田量,代替部分化學(xué)氮肥。③研發(fā)新型肥料,減少氮肥揮發(fā)。在化肥中適當(dāng)添加脲酶抑制劑以減少氨揮發(fā)。④優(yōu)化耕作制度,培育土壤質(zhì)量。在放牧過程中推行規(guī)范化的糞便儲存、堆漚技術(shù),試點(diǎn)推廣放牧-種植循環(huán)模式和二圃輪作制,最大化地將牲畜糞便本地消納。避免連作、單作也能有效地減少氮損失[35]。此外,宣傳推廣覆土深施氮肥有助于減少氨揮發(fā)。⑤創(chuàng)新水肥管理,構(gòu)建技術(shù)體系。 在畜禽養(yǎng)殖過程中采用更合理的建筑設(shè)計(jì)可有效降低圈舍的NH3排放,如建設(shè)集中的糞便收集區(qū)域、合理控制排泄區(qū)溫度等[36]。針對流域內(nèi)的干旱區(qū),如內(nèi)蒙古、寧夏、甘肅等省(區(qū)),大力推廣噴灌、滴灌技術(shù)[37]；中下游河南、陜西、山東、山西農(nóng)作物種植區(qū)除調(diào)整大水漫灌的灌溉方式外,可考慮在干支流兩側(cè)設(shè)置禁養(yǎng)區(qū),調(diào)整種植結(jié)構(gòu),同時(shí)設(shè)置一定寬度的濕地過渡區(qū),以減緩農(nóng)田氮素的流失。

4.4 不確定性分析

本文采用排放因子法,該方法包含活動(dòng)水平數(shù)據(jù)和排放因子兩部分,活動(dòng)水平數(shù)據(jù)多來自統(tǒng)計(jì)年鑒,參數(shù)選自參考文獻(xiàn),存在一定的誤差和不確定性。通過誤差傳遞的方法對黃河流域Nr排放量進(jìn)行不確定性分析,將化肥施用量、農(nóng)作物種植面積等活動(dòng)水平的不確定性定為5%[5],將干重比、含氮量等參數(shù)的不確定性定為10%—20%[22],得出2000、2005及2010年黃河流域農(nóng)業(yè)生產(chǎn)Nr排放量的不確定性分別為18.01%、19.00%、19.66%,NH3的不確定性分別為13.87%、16.01%、13.57%,N2O的不確定性分別是18.64%、16.24%、18.11%,Nr-wp的不確定性分別是23.62%、26.73%、28.59%,NOx的不確定性分別是21.38%、20.95%、20.97%,其中Nr-wp的不確定性最大,但均在可接受的范圍內(nèi)。本文核算的流域內(nèi)四川省2010年畜禽養(yǎng)殖NH3排放量為12.65 Gg,與馮小瓊等[38]核算的2018年畜禽養(yǎng)殖氨排放量結(jié)果相差15%,表明本研究結(jié)果的可信度較高。本文中,3個(gè)年份4種形態(tài)的Nr對排放總量的貢獻(xiàn)分別是Nr-wp(69.35%)>NH3(28.38%)>N2O(2.09%)>NOx(0.19%)；歐盟對作物種植和畜禽養(yǎng)殖兩個(gè)子系統(tǒng)氮足跡核算的結(jié)果為Nr-wp(66.46%)>NH3(29.54%)>N2O(3.06%)>NOx(0.95%)[39]的結(jié)果相比相差不大?；邳S河流域內(nèi)各省(區(qū))活動(dòng)水平數(shù)據(jù)匯總的農(nóng)業(yè)生產(chǎn)Nr排放量結(jié)果與上述已發(fā)表文獻(xiàn)中的估算結(jié)果誤差均在可接受范圍內(nèi),表明本文核算結(jié)果的可靠性有所保證。

5 結(jié)論

本文估算了2000、2005及2010年黃河流域農(nóng)業(yè)生產(chǎn)Nr排放量,分析不同形態(tài)Nr的排放源,揭示單位農(nóng)業(yè)GDP、單位耕地面積、單位農(nóng)村人口Nr排放強(qiáng)度變化特征,為黃河流域農(nóng)業(yè)生產(chǎn)中的Nr減排提供科學(xué)基礎(chǔ),促進(jìn)黃河流域生態(tài)保護(hù)與高質(zhì)量發(fā)展戰(zhàn)略的實(shí)施。

(1)黃河流域2000、2005及2010年農(nóng)業(yè)生產(chǎn)Nr排放總量分別為2153.64、2449.59、2222.14 Gg；Nr-wp排放量最大,其次是NH3、N2O、NOx,流域內(nèi)中下游省(區(qū))排放量明顯高于上游省(區(qū))。

(2)化學(xué)氮肥施用和散養(yǎng)是NH3排放的最大來源,其次是規(guī)?；B(yǎng)殖和放牧飼養(yǎng),4種來源所占比重在91%以上。3種Nr-wp排放源貢獻(xiàn)率相差不大,但不同年份不同省份又存在微小差異。內(nèi)蒙古、青海、四川3省份畜禽養(yǎng)殖系統(tǒng)糞便流失和淋洗貢獻(xiàn)率達(dá)40%以上；陜西、寧夏農(nóng)田作物系統(tǒng)淋洗貢獻(xiàn)率大于35%；陜西、山西、河南、山東4個(gè)中下游省份農(nóng)田作物系統(tǒng)徑流貢獻(xiàn)率超過35%。山西、山東、河南、陜西、甘肅、寧夏6省N2O排放源以四季非蔬菜旱地為主,貢獻(xiàn)率介于39%—54%之間；青海、內(nèi)蒙古兩大牧區(qū)省份的N2O排放以畜禽養(yǎng)殖系統(tǒng)排放為主,貢獻(xiàn)率介于38%—61%之間。

(3)黃河流域單位農(nóng)業(yè)GDP氮排放強(qiáng)度大幅下降,2010年排放強(qiáng)度約為2000年排放強(qiáng)度的1/3；單位耕地面積氮排放強(qiáng)度和單位農(nóng)村人口氮排放強(qiáng)度則小幅上升。受自然環(huán)境及農(nóng)業(yè)發(fā)展方式的影響,青海省單位農(nóng)業(yè)GDP、單位耕地面積、單位農(nóng)村人口氮排放強(qiáng)度均最大；內(nèi)蒙古Nr排放量增幅最大,因此各類氮排放強(qiáng)度變動(dòng)指數(shù)均最大。

(4)針對黃河流域不同省(區(qū))的農(nóng)業(yè)生產(chǎn)特征以及Nr的排放來源和強(qiáng)度特征,要因地制宜,分類施策。同時(shí)推進(jìn)上下游、南北岸的統(tǒng)籌規(guī)劃,打破行政邊界限制,協(xié)同推進(jìn)治理。根據(jù)各省(區(qū))不同形態(tài)的活性氮來源和排放強(qiáng)度,采取相應(yīng)的減排策略和對策。