覃懷莉 劉燕琴 梁愛鳳 戚文元 郭宏 史浩 王強

1（同威信達技術(shù)（北京）股份有限公司 北京 100084）

2（上海束能輻照技術(shù)有限公司 上海 201403）

3（同方威視技術(shù)股份有限公司 北京 100084）

電子束輻照具有加工快速、無放射性廢源、性價比高的優(yōu)勢［1］，近年來發(fā)展迅速，越來越多的輻照行業(yè)用戶選擇電子束進行食品滅菌、醫(yī)療用品消毒等加工方式［2-3］。電子束輻照的一個特點是穿透力較小，電子束的強度隨質(zhì)量厚度的增加而迅速衰減，因此電子束在產(chǎn)品中的射程較短，一旦厚度超出較小的范圍，都可能導致劑量不足而形成質(zhì)量事故［4］。因此產(chǎn)品內(nèi)部吸收劑量分布情況及其精準測量，是電子束輻照加工工藝設(shè)定、生產(chǎn)方案制定和質(zhì)量控制的關(guān)鍵。

輻照加工中產(chǎn)品內(nèi)部吸收劑量與輻照源的參數(shù)和產(chǎn)品的質(zhì)量厚度相關(guān)［5］。通常在電子束輻照加工的電子束能量、流強等參數(shù)確定的情況下，被輻照產(chǎn)品內(nèi)部質(zhì)量厚度的實際分布是分析劑量分布的主要因素，尤其對于穿透力較小的電子束輻照加工［6］。因此精確獲取產(chǎn)品內(nèi)部質(zhì)量厚度分布，對分析和判斷產(chǎn)品內(nèi)部的劑量分布是一個很有效的途徑和方法［7］。這與放療醫(yī)學中的治療計劃（TPS）是類似的。

為快速獲得產(chǎn)品質(zhì)量厚度，建立劑量分布預測方法，在前期研究中［8-9］，研究團隊利用X 射線探測成像技術(shù)原理建立了電子束輻照加工產(chǎn)品質(zhì)量厚度的快速檢測方法，并通過均質(zhì)材料驗證和實際產(chǎn)品的適用性研究證明了該方法的可靠性和適用性。本研究在質(zhì)量厚度檢測方法的基礎(chǔ)上，研究利用已被廣泛應用于放射測量領(lǐng)域的蒙特卡羅方法［10-11］來模擬計算得到不同質(zhì)量厚度產(chǎn)品的劑量分布數(shù)據(jù)，與X 射線質(zhì)量厚度探測設(shè)備得到的質(zhì)量厚度值做匹配，建立了產(chǎn)品劑量分布預測方法，利用均質(zhì)材料和實際產(chǎn)品對劑量預測方法進行驗證分析，并進行了中試適用性研究，分析了其在電子束輻照加工中的適用性和應用價值。

1 材料與方法

1.1 產(chǎn)品劑量分布預測方法

X射線質(zhì)量厚度檢測方法是指采用X射線穿透物品并探測射線衰減［12］情況而推算產(chǎn)品的質(zhì)量厚度。根據(jù)探測器的數(shù)量和分辨率不同，一個物品得到一組相應數(shù)量的質(zhì)量厚度數(shù)據(jù)［13］。本研究采用1.5 mm×1.5 mm尺寸的探測器，即產(chǎn)品可視為拆分成多個質(zhì)量厚度單元的“立柱”，每一個“立柱”的表面積就是探測器的面元，例如，對于一個長400 mm、寬300 mm的產(chǎn)品，通過X射線質(zhì)量厚度檢測后將獲得一組約53 333 個質(zhì)量厚度數(shù)據(jù)，即這個產(chǎn)品可以視為由53 333 個“立柱”組成，每一個數(shù)據(jù)即是每一個“立柱”的質(zhì)量厚度。當X射線入射方向與產(chǎn)品預期的電子束入射方向一致，每一個“立柱”的質(zhì)量厚度即為電子束輻照處理的質(zhì)量厚度（圖1）。水作為食品、醫(yī)療用品輻照的公認靶材料，本研究利用水作為靶材［14-15］，用蒙特卡羅模擬方法計算相應能量電子束在每一個“立柱”中的單面或雙面輻照的劑量分布，再匯總所有“立柱”計算，得到整個產(chǎn)品中的劑量分布。

圖1 產(chǎn)品質(zhì)量厚度探測示意圖Fig.1 Schematic diagram of product mass thickness detection

本研究還開發(fā)了一套簡化的、快速劑量判斷方法：通過模擬得到1～15 MeV平行電子束以水為靶材料的各個質(zhì)量厚度、單雙面輻照的劑量數(shù)據(jù)作為基礎(chǔ)數(shù)據(jù)表。應用時，根據(jù)實際輻照條件（電子束的能量、單/雙面輻照方式等）探測到的產(chǎn)品質(zhì)量厚度進行查表比對，快速獲得產(chǎn)品內(nèi)部的劑量分布統(tǒng)計結(jié)果。

1.2 材料

1.2.1 介質(zhì)材料

采用均質(zhì)材料——小米和多種實際產(chǎn)品（寵物食品、紅薯淀粉、冷凍蝦仁等），通過對比劑量分布實測結(jié)果和劑量分布預測結(jié)果，對劑量分布預測方法進行了適用性分析。

1.2.2 劑量測量系統(tǒng)

產(chǎn)品實際劑量分布測試采用GEX 公司的B3000薄膜劑量計，輻照完成后在58.5 ℃下恒溫處理6～10 min， 然后采用Thermo Scientific ?GENESYS30可見光分光光度計在552 nm波長下測量吸光度值，根據(jù)中國計量科學研究院校準給出的吸光度與劑量值的關(guān)系式得到劑量測試結(jié)果。

2 實驗與結(jié)果

2.1 方法驗證實驗-均質(zhì)材料

采用均質(zhì)材料——小米，開展了質(zhì)量厚度檢測及劑量分布預測結(jié)果與實測結(jié)果的比較和分析。將小米盛裝在一個深度為9 cm 的容器內(nèi)，容器為上大下小的非圓柱形超薄塑料盒（圖2 左圖），塑料盒底層厚度可忽略。對該包裝的小米進行質(zhì)量厚度檢測及劑量分布實測，劑量分布實測時，從表面到底部每隔1 cm放置3片B3000劑量計，如圖2右圖所示，在10 MeV電子束下實施單面輻照。

圖2 小米實物圖(左圖)及其劑量計布置示意圖（右圖）Fig.2 Picture(left)and dosimeters deployment diagramfor millet(right)

已知小米的標稱密度為0.92 g/cm3，9 cm 厚的小米其質(zhì)量厚度標稱值為8.28 g/cm2。質(zhì)量厚度實測結(jié)果如圖3所示，容器中心區(qū)域質(zhì)量厚度測量值為8.5 g/cm2，與標稱值8.28 g/cm2的相對誤差為＋2.66%，與前期研究結(jié)果［7］一致。

圖3 小米質(zhì)量厚度測量和劑量分布預測結(jié)果Fig.3 Images and mass thickness result of mass thickness and dose distribution for millet

劑量分布實測結(jié)果及蒙特卡羅模擬計算結(jié)果如表1所示，隨著質(zhì)量厚度的增加，劑量值先升高后降低，實測結(jié)果與模擬計算結(jié)果的變化趨勢一致。

表1 小米實測劑量分布結(jié)果Table1 Measured dose distribution of millet

以質(zhì)量厚度為橫坐標，將劑量最大值歸一，每個點的劑量值轉(zhuǎn)化為相對劑量值并作為縱坐標，分別做實測的深度-劑量分布曲線和模擬計算的深度-劑量分布曲線，如圖4 所示。作對比發(fā)現(xiàn)，兩條曲線的相關(guān)性較好，排除劑量計測試誤差，可以認為實際測試的均質(zhì)材料——小米的電子束深度劑量分布與通過質(zhì)量厚度檢測結(jié)果預測的劑量分布結(jié)果基本一致。

圖4 小米實測劑量分布與預測劑量分布對比圖Fig.4 Comparison of actual and predicteddepth-dose distribution of millet

2.2 方法適用性實驗——實際產(chǎn)品

對于實際產(chǎn)品來說，由于產(chǎn)品本身組成不同及產(chǎn)品在包裝箱內(nèi)部的排布方式造成的不均勻，其不同位置的劑量分布不同。一般情況下，通常以產(chǎn)品最厚部位為依據(jù)，判斷產(chǎn)品的劑量分布情況能否滿足加工要求，所以對于實際產(chǎn)品來說，最厚部位的劑量分布比較關(guān)鍵。因此，本研究在將質(zhì)量厚度檢測方法和劑量分布預測方法應用于實際產(chǎn)品時，對其適用性的分析主要考察的是產(chǎn)品最厚部位的情況。

2.2.1 寵物食品

針對圖5所示寵物食品進行了質(zhì)量厚度檢測及劑量分布預測結(jié)果與實測結(jié)果的比較和分析。該產(chǎn)品為多層條狀物，產(chǎn)品擺放方式是每一層的條狀物在射線入射方向一一對齊。實測劑量分布時劑量計排布如圖5所示，分列3組薄膜劑量計，每組3片，劑量計都放置在條狀物對齊的位置（即與質(zhì)量厚度測量的區(qū)域是對應的），使用10 MeV 加速器進行單面輻照，測試記錄劑量片的劑量值。

圖5 寵物食品實拍圖及其劑量計布置示意圖Fig.5 Picture and dosimeters deployment diagram of pet food

質(zhì)量厚度檢測結(jié)果如圖6所示，可見，該寵物食品的質(zhì)量厚度檢測結(jié)果為6.25 g/cm2。

圖6 寵物食品質(zhì)量厚度檢測結(jié)果Fig.6 Images and mass thickness result of mass thickness of pet food

寵物食品實測劑量分布結(jié)果和根據(jù)質(zhì)量厚度檢測結(jié)果（6.25 g/cm2）預測的深度劑量分布數(shù)據(jù)及分布曲線分別如表2及圖7所示。兩條曲線對比發(fā)現(xiàn)，實測與模擬結(jié)果變化趨勢一致，尤其在劑量值較大的峰值附件區(qū)域，一致性較好。在曲線后半段，尤其是劑量值較小的區(qū)域，實測值偏大。主要原因是在實際過程中，產(chǎn)品內(nèi)部難免有輕微的錯位，劑量計可能部分位移到條狀物縫隙，而接收更多的劑量。越是下方區(qū)域，這種概率越大，所以實測曲線在射程后段高于計算預測的值。這也說明，在實測劑量分布過程中實驗受誤差、操作和產(chǎn)品復雜情況的影響是較大的。

表2 寵物食品劑量分布實測結(jié)果Table 2 Measured dose distribution of pet food

圖7 寵物食品實測劑量分布與預測劑量分布對比圖Fig.7 Comparison of actual and predicteddepth-dose distribution of pet food

2.2.2 冷凍蝦仁

如圖8所示，將16袋冷凍蝦仁按每4袋冷凍蝦仁疊起來裝于包裝箱內(nèi)，進行質(zhì)量厚度測量和劑量分布預測。劑量分布實測時，在4袋包裝之間和表面放入5 組B3000 劑量計，每組3 片，劑量計位于每袋凍蝦仁中心位置，使用10 MeV加速器進行雙面輻照，記錄每組劑量計的吸收劑量。

圖8 冷凍蝦仁實拍圖（左）及其劑量計布置示意圖（右）Fig.8 Picture(left)and dosimeters deployment diagram(right)of frozen shrimp

冷凍蝦仁質(zhì)量厚度檢測結(jié)果如圖9所示，從圖9 可看到，4 袋冷凍蝦仁疊加后，不同的位置質(zhì)量厚度不同，以中間處最大質(zhì)量厚度8.75 g/cm2作為劑量預測計算的輸入，并在實測分布時把劑量計布置在相應區(qū)域。

圖9 冷凍蝦仁質(zhì)量厚度測量結(jié)果圖Fig.9 Images and mass thickness of frozen shrimps obtained by X-ray detector

冷凍蝦仁實測的劑量分布結(jié)果及模擬計算的結(jié)果如表3所示。

表3 冷凍蝦仁劑量分布實測結(jié)果Table3 Measured dose distribution of frozen shrimps

以質(zhì)量厚度為橫坐標，將冷凍蝦仁每個點的劑量值轉(zhuǎn)化為相對劑量值并作為縱坐標，做冷凍蝦仁內(nèi)部實際深度-劑量分布曲線和模擬計算的深度-劑量分布曲線。

冷凍蝦仁“預測的深度-劑量分布”和實測劑量深度分布曲線如圖10 所示。對比發(fā)現(xiàn)，兩條曲線分布規(guī)律一致，雖然兩條曲線在高低點位置與數(shù)值上略有偏差，這與實際測量過程中劑量計的布置位置的誤差，以及實際產(chǎn)品內(nèi)部分布波動有關(guān)，對輻照加工而言，預測的結(jié)果能很好反應產(chǎn)品內(nèi)部的劑量分布情況。

圖10 冷凍蝦仁實測劑量分布與預測劑量分布對比圖Fig.10 Comparison of actual and predicteddepth-dose distributionof frozen shrimps

2.2.3 紅薯淀粉

將30 袋紅薯淀粉按每5 袋疊起來裝于包裝箱內(nèi)（圖11左圖），進行質(zhì)量厚度檢測和劑量分布預測。實測劑量分布時，劑量計布置示意圖如圖11右圖所示，5 袋包裝之間和表面共計放入6 組B3000劑量計，劑量計位于每袋紅薯淀粉中心位置（與質(zhì)量厚度檢測區(qū)域相對應），使用10 MeV加速器進行雙面輻照，記錄每組劑量片接收到的劑量。

圖11 紅薯淀粉實拍圖（左）及劑量計布置圖（右）Fig.11 Images of potato starch(left)and dosimeters deployment diagram(right)

紅薯淀粉質(zhì)量厚度檢測結(jié)果如圖12 所示，從圖12 可看到，產(chǎn)品疊加后不同的位置質(zhì)量厚度不同，以中間處最大質(zhì)量厚度9.0 g/cm2作為劑量預測計算的輸入。

圖12 紅薯淀粉質(zhì)量厚度測量結(jié)果圖Fig.12 Images and mass thickness of potato starch obtained by X-ray detector

實測的劑量分布測試結(jié)果和預測的劑量分布結(jié)果數(shù)據(jù)如表4所示。

表4 紅薯淀粉劑量分布實測結(jié)果Table 4 Measured dose distribution of potato starch

以質(zhì)量厚度為橫坐標，相對劑量為縱坐標得到紅薯淀粉的實測深度-劑量分布曲線和模擬計算的深度-劑量分布曲線，如圖13 所示。對比發(fā)現(xiàn)，實測的劑量分布曲線與預測的劑量分布曲線變化趨勢基本一致，但極值大小及其位置有些誤差，與寵物食品及冷凍蝦仁得到的結(jié)果類似，鑒于此，我們著重分析了產(chǎn)品的特殊形狀、均勻性和劑量計布置所引起的誤差，結(jié)果表明，誤差主要是由于劑量計在產(chǎn)品中的布放位置及方式引起的。

圖13 紅薯淀粉實測深度-劑量分布與預測深度-劑量分布圖Fig.13 Comparison of actual and predicteddepth-dose distributionof potato starch

2.3 中試適用性分析

根據(jù)實測產(chǎn)品的對比結(jié)果，對X 射線質(zhì)量厚度檢測裝置及劑量分布預測方法進行優(yōu)化后，為使其更好地應用于市場上大多數(shù)產(chǎn)品的質(zhì)量厚度檢測和劑量分布預測，在電子束輻照工廠進行了中試研究，測試了1 000多種不同包裝的產(chǎn)品，收集了2 000 多幅包含質(zhì)量和厚度數(shù)據(jù)的掃描圖像，用以分析本方法的適用性和應用價值。通過中試研究表明，X射線質(zhì)量厚度檢測裝置可以應用于電子束輻照工廠各種實際產(chǎn)品，為實際生產(chǎn)服務(wù)提供快速有效的方法。

2.3.1 快速判斷產(chǎn)品能否被射線穿透

通過X 射線質(zhì)量厚度檢測裝置，可以快速獲得質(zhì)量厚度分布圖像及各個位置的劑量分布情況，很容易定位質(zhì)量厚度超大區(qū)域（圖中黑色區(qū)域位置），然后判斷是否可以用電子束進行輻照加工（圖14）。

圖14 典型產(chǎn)品質(zhì)量厚度檢測結(jié)果圖（從左至右依次為：干魚片、冷凍蝦仁、實驗動物飼料）Fig.14 Some typical products（from left to right：are dryfish,frozen shrimp,and experimental animal feed）

2.3.2 指導劑量分布測量

該裝置與方法有助于指導劑量分布測量，特別是對于不均勻產(chǎn)品，了解哪些是關(guān)鍵部位（圖15）。

圖15 典型產(chǎn)品質(zhì)量厚度檢測結(jié)果圖(從左至右依次為：移液管、水凝膠敷料、透析器)Fig.15 Some typical products（from left to right：are pipette,hydrogel dressings,and dialyzer）

2.3.3 指導產(chǎn)品裝載方式

質(zhì)量厚度檢測裝置可以快速掃描產(chǎn)品，確定裝載方式：哪個方向、是開箱還是調(diào)整包裝等。如圖16 所示，整個包裝和獨立包裝的狗糧（Dogfood）都經(jīng)過3個方向的測量，結(jié)果顯示該產(chǎn)品只有一種裝載方式可行（幾乎沒有超厚部分，即黑色區(qū)域）；對于瓶蓋（Bottle cap），測試結(jié)果很明顯顯示了在產(chǎn)品箱的左下角位置，其裝載方式是不合適的，需要調(diào)整。

3 分析與討論

本研究利用計算的方法來分析電子束輻照產(chǎn)品內(nèi)部的劑量分布，采用X 射線探測到的質(zhì)量厚度值是產(chǎn)品的“二維數(shù)據(jù)”，即一個數(shù)據(jù)是一個單元“立柱”的總質(zhì)量厚度，計算以水為模型，相當于把一個“立柱”視為均勻密度，而實際情況，產(chǎn)品是不均勻的。因此，對于單個“立柱”，計算的結(jié)果只能參考劑量范圍，即最大和最小值，不能定位最大和最小值在“立柱”中的位置。但這對于判斷電子束是否能夠穿透輻照產(chǎn)品、判斷產(chǎn)品內(nèi)部的劑量范圍有很強的指導意義，很大程度上滿足輻照加工領(lǐng)域的劑量分析判斷。如果需要精準定位，則需要CT 掃描，以獲得產(chǎn)品三維數(shù)據(jù)，并進行蒙特卡羅建模計算，無論在成本和時間上，超出目前輻照加工的成本承受。因此“二維”性的探測和快速分析，對于輻照加工而言，基本滿足需求，性價比高，實用性強。

本研究對輻照產(chǎn)品應用研究中，比較“探測+計算”相結(jié)合和劑量分布實測的對比分析，由于劑量計分布數(shù)量是有限的，是取點測量方式，很明顯“探測+計算”可獲得更全面、更精確、更可靠的數(shù)據(jù)，并且在劑量分布測試中，劑量計布放位置、誤差的影響難以避免，也受人員操作水平和技術(shù)經(jīng)驗影響較大。從方法的科學性和精確性上，“探測+計算”方法的精度更高，并更容易實現(xiàn)標準化操作。目前劑量分布測量是行業(yè)里的標準方法，“探測+計算”的方法尚未形成標準，但可作為如本研究中工廠中試過程的有益的鋪助性工具，后期還需要更進一步的技術(shù)驗證和試用，通過與現(xiàn)有方法、實測效果的比對和大量數(shù)據(jù)的積累，進一步完善技術(shù)細節(jié)和實用要求，形成相關(guān)的技術(shù)標準。

4 結(jié)論

通過對質(zhì)量厚度探測并計算預測的劑量分布與實際測量的劑量分布的對比分析，結(jié)果表明：對于均質(zhì)材料，“探測+計算”方法與實際測量的劑量分布有較好的一致性；對于實際產(chǎn)品，兩者的趨勢和分布基本一致，由于實測過程中劑量計布放位置和測量的不確定性，難免會帶來一定的系統(tǒng)誤差。總體來看，利用X 射線裝置測量的產(chǎn)品最厚處質(zhì)量厚度預測劑量分布對于實測劑量分布有較好的參考和指導作用。

中試實驗證明，X射線裝置工作穩(wěn)定，適用于電子束輻照工廠各種包裝類型的產(chǎn)品測試，并在快速篩選可輻照產(chǎn)品、指導實際劑量分布測量、產(chǎn)品裝載模式確定及培訓用戶方面發(fā)揮了很大的作用，很大程度上提高了電子束輻照工廠的生產(chǎn)效率。

作者貢獻說明覃懷莉是本研究的實驗設(shè)計者和實驗研究執(zhí)行人，完成數(shù)據(jù)分析，論文初稿的寫作，參考文獻分析；劉燕琴參與實驗設(shè)計和實驗結(jié)果分析，指導數(shù)據(jù)分析、論文寫作與修改；梁愛鳳參與實驗設(shè)計和實驗結(jié)果分析；戚文元參與完成中試應用研究設(shè)計及分析，指導中試應用研究結(jié)果分析；郭宏參與中試研究分析和市場應用分析；史浩參與探測技術(shù)和蒙特卡羅模擬計算分析；王強參與探測技術(shù)開發(fā)和分析。所有作者均已閱讀并認可該論文最終版的所有內(nèi)容。