劉統(tǒng)強(qiáng), 繩 俊, 劉 瓊,3, 劉平平, 王俐俐, 陳淑儀, 陳勇航
(1. 東華大學(xué) 環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院, 上海 201620;2. 中國地質(zhì)大學(xué)(武漢) 工程學(xué)院,湖北 武漢 430074;3. 上海污染控制與生態(tài)安全研究院, 上海 200092)
近年來,大氣污染防控措施已取得顯著成效,但以PM2.5為主的大氣污染防控形勢依然嚴(yán)峻[1-2]。2019年《中國生態(tài)環(huán)境狀況公報》指出,大氣環(huán)境方面,全國337個地級及以上城市的平均超標(biāo)天數(shù)比例為18%,其中以PM2.5為首要污染物的超標(biāo)天數(shù)占總超標(biāo)天數(shù)的45%,高于其他首要污染物。通常情況下,PM2.5的質(zhì)量濃度不僅受污染源的影響還受氣象要素的影響[3-5]。因此,選取中國三大城市群(京津冀、長三角和珠三角)的3個代表性城市即北京、南京和廣州,以及中國西北和西南的兩個重要中心城市即西寧和昆明,利用這5個城市2015—2017年的氣象觀測站點資料分析各城市站點的PM2.5污染特征,并探究這5個城市站點的PM2.5與氣象要素的關(guān)系。
影響PM2.5質(zhì)量濃度的氣象要素主要包括降水、濕度、溫度和風(fēng)速等[6-7]。王祎頔等[8]對上海近幾年的PM2.5質(zhì)量濃度和氣象要素進(jìn)行分析發(fā)現(xiàn),當(dāng)東北風(fēng)和東南風(fēng)的累積風(fēng)速達(dá)350 m/s以上時,PM2.5的質(zhì)量濃度減少至35 μg/m3,且降水量越大,PM2.5的質(zhì)量濃度越低。陳錦超等[9]研究發(fā)現(xiàn),2016年北京春冬兩季PM2.5質(zhì)量濃度與相對濕度呈顯著正相關(guān)關(guān)系,大氣壓較高時易形成霧霾。侯忠新等[10]研究發(fā)現(xiàn),青島市溫度與PM2.5質(zhì)量濃度呈強(qiáng)正相關(guān)性,而夏季的高溫多雨氣象特點致使PM2.5質(zhì)量濃度降低。于彩霞等[11]研究發(fā)現(xiàn),當(dāng)風(fēng)速大于4 m/s時合肥較少出現(xiàn)中度及以上污染,并且引發(fā)合肥冬季嚴(yán)重污染日的主導(dǎo)風(fēng)向為西北風(fēng)。Zhang等[12]研究得出,中國東部氣象條件對降低PM2.5質(zhì)量濃度的相對貢獻(xiàn)率為12.2%~50.9%。上述研究大多針對單個城市站點[13-15],而不同城市站點間的污染狀況及氣象要素存在明顯差異,因此有必要選取不同城市站點進(jìn)行橫向?qū)Ρ?,以探究PM2.5質(zhì)量濃度與氣象要素之間的關(guān)系。
本研究選取的5個城市站點在污染狀況和氣候條件上存在明顯差異。北京站大氣污染較為嚴(yán)重,氣候為典型的北溫帶半濕潤大陸性季風(fēng)氣候;廣州站位于中國南部,屬海洋性亞熱帶季風(fēng)氣候,是中國年平均溫差最小的大城市之一;昆明站海拔較高,屬北緯低緯度亞熱帶-高原山地季風(fēng)氣候,日溫差較大;南京站位于中國東部,四季分明,雨水充沛;西寧站地處中國西北地區(qū),海拔較高,屬大陸性高原半干旱氣候,年平均日照時間較長。通過統(tǒng)計5個典型城市站點的PM2.5質(zhì)量濃度和氣象要素數(shù)據(jù),采用定量與定性相結(jié)合的方法分析PM2.5質(zhì)量濃度變化特征及其與氣象要素的關(guān)系,研究結(jié)果可為每個城市制定個性化、針對性的大氣污染防控措施提供依據(jù)。此外,采用相關(guān)性分析和構(gòu)建多元回歸預(yù)測模型的方法討論P(yáng)M2.5質(zhì)量濃度和氣象要素的關(guān)聯(lián)性,為提高不同城市的霾預(yù)測精度提供參考。
所用數(shù)據(jù)為2015—2017年北京、廣州、昆明、南京和西寧5個城市站點(見表1)的氣溫、氣壓、降雨、風(fēng)向、風(fēng)速、相對濕度、日照時數(shù)等氣象數(shù)據(jù),以及各站點的PM2.5質(zhì)量濃度數(shù)據(jù)。其中,氣象數(shù)據(jù)為日平均數(shù)據(jù),PM2.5質(zhì)量濃度為小時數(shù)據(jù)。將PM2.5質(zhì)量濃度小時數(shù)據(jù)進(jìn)行日平均后與氣象數(shù)據(jù)進(jìn)行時間一致性匹配,用于分析PM2.5與氣象要素之間的關(guān)系。
表1 5個典型城市站點的基本信息Table 1 Basic information of five typical urban stations
根據(jù)24 h內(nèi)PM2.5的平均質(zhì)量濃度將空氣質(zhì)量分為6個等級:優(yōu)(0~35 μg/m3)、良(35~75 μg/m3)、輕度污染(75~115 μg/m3)、中度污染(115~150 μg/m3)、重度污染(150~250 μg/m3)和嚴(yán)重污染(>250 μg/m3)[16]。2015—2017年北京、廣州、昆明、南京和西寧5個城市站點的空氣質(zhì)量頻率分布如圖1所示。由圖1可知,2015—2017年:昆明站的空氣質(zhì)量最優(yōu),其次為廣州站、西寧站和南京站,北京站空氣質(zhì)量最差。昆明站不存在中度及以上等級污染,空氣質(zhì)量為良好及以上的天數(shù)約占99%;廣州站不存在重度污染和嚴(yán)重污染;南京站2017年的空氣質(zhì)量相比前兩年有明顯改善,空氣質(zhì)量為良好及以上的天數(shù)增加約11%(相比2015年)和7%(相比2016年);西寧站達(dá)到優(yōu)的空氣質(zhì)量天數(shù)明顯少于南京站,但達(dá)到良及以上的天數(shù)高于南京站;北京站2015和2016年的空氣質(zhì)量為良好及以上的天數(shù)約占當(dāng)年的60%,2017年超過70%,但重度污染和嚴(yán)重污染天數(shù)明顯高于其他城市站點,導(dǎo)致北京市重污染的因素主要是污染排放和區(qū)域地形[17],其中污染物來源主要包括生活源(39.6%)、交通源(34.6%)和工業(yè)源(20.0%)[18]。整體來看,2015—2017年5個城市站點的空氣質(zhì)量優(yōu)良天數(shù)呈逐年增加趨勢,這與“十三五”規(guī)劃及《大氣污染物防治行動計劃》實施期間大氣污染防治措施取得的效果密切相關(guān)。
圖1 2015—2017年5個城市站點的空氣質(zhì)量等級頻率分布Fig.1 Air quality level frequency distribution from 2015 to 2017 at five urban stations
為研究不同季節(jié)PM2.5的質(zhì)量濃度變化情況,對2015—2017年5個城市站點的四季PM2.5質(zhì)量濃度均值進(jìn)行統(tǒng)計,結(jié)果如圖2所示。由圖2可知,5個城市站點的PM2.5質(zhì)量濃度均是夏季最小、冬季最大。在我國北部及西北部城市,秋季中后期到次年春季前期甚至是后期均是采暖期,這使得這些城市的PM2.5質(zhì)量濃度除冬季較高外,春、秋季PM2.5的質(zhì)量濃度也比其他城市高,如北京和西寧。廣州站和南京站的PM2.5質(zhì)量濃度冬季較高則與污染遠(yuǎn)距離傳輸和氣象因素有關(guān)。受我國西北部沙塵的影響,北京站春、夏季的PM2.5質(zhì)量濃度較高。廣州站的PM2.5質(zhì)量濃度全年偏低,這是因為廣州市瀕臨南海及珠江三角洲,地面溫度高、降雨多,導(dǎo)致污染物易擴(kuò)散[7]。昆明市位于云貴高原,空氣質(zhì)量優(yōu)于中東部地區(qū),并且云貴高原的大氣能見度隨海拔的升高而增大[19],因此昆明站四季的PM2.5質(zhì)量濃度明顯低于其他城市站點。位于西北地區(qū)的西寧市靠近亞洲主要沙塵源的塔里木盆地,春季沙塵發(fā)生次數(shù)約占全年的1/2,屬于沙塵多發(fā)地區(qū)[20],導(dǎo)致西寧站春季的PM2.5質(zhì)量濃度偏高。
圖2 5個城市站點的PM2.5質(zhì)量濃度的季節(jié)變化情況Fig.2 Seasonal variation of PM2.5 mass concentration at five urban stations
5個城市站點的PM2.5質(zhì)量濃度24 h均值結(jié)果如圖3所示。由圖3可知,5個城市站點均在16:00—17:00出現(xiàn)較低值。北京站出現(xiàn)微弱的雙峰雙谷,12:00和22:00左右出現(xiàn)極大值,在7:00和17:00左右出現(xiàn)低谷值,2015—2017年最大值均出現(xiàn)在21:00—22:00。廣州站小時均值變化大體上從00:00逐漸降低,16:00—17:00出現(xiàn)最小值,然后逐漸增大直至21:00左右達(dá)到最大值,廣州站的小時均值主要為32~40 μg/m3,分布較為集中。昆明站的分布特征和北京站相似,峰值出現(xiàn)在8:00—10:00,于6:00和17:00左右出現(xiàn)低谷值,其中17:00左右是24 h中的最小值。南京站的最大值出現(xiàn)在10:00—12:00,其中2017年的小時變化更為明顯。西寧站PM2.5質(zhì)量濃度最大值均出現(xiàn)在12:00,2015和2016年P(guān)M2.5質(zhì)量濃度的日變化基本相同。總體來看,PM2.5質(zhì)量濃度在下午出現(xiàn)低谷值。這是由于白天氣溫上升,大氣湍流擴(kuò)散能力增強(qiáng),促進(jìn)了污染物的垂直擴(kuò)散[21],而在夜間出現(xiàn)高峰值,這可能是下班高峰期交通工具排出的污染物累積所致[22]。
圖3 5個城市站點的PM2.5質(zhì)量濃度的日變化情況Fig.3 Daily variation of PM2.5 mass concentration at five urban stations
雨滴下落過程中會與顆粒物發(fā)生碰撞,使得顆粒物溶于雨滴中或附在其表面后沉降到地面,因此降雨是去除顆粒態(tài)污染物的一種有效機(jī)制[23-25]。參考中國氣象局降雨等級劃分標(biāo)準(zhǔn),根據(jù)24 h累計降雨量,將降雨等級劃分為小雨(<10 mm)、中雨(10~25 mm)、大雨(25~50 mm)和暴雨(>50 mm),其中西寧站未出現(xiàn)暴雨等級的降水。不同降雨等級下PM2.5質(zhì)量濃度如圖4所示。由圖4可知,隨著降雨等級的提高,5個城市站點的PM2.5質(zhì)量濃度均呈下降趨勢,說明降雨對顆粒污染物有明顯的去除作用,這與胡敏等[26]的研究結(jié)論相一致。廣州站中雨、大雨以及暴雨對PM2.5的清除作用基本一致,其中中雨對PM2.5清除作用最為明顯,使得PM2.5質(zhì)量濃度降至18 μg/m3以下。大氣中的PM2.5存在一個背景質(zhì)量濃度值,只有當(dāng)PM2.5質(zhì)量濃度遠(yuǎn)大于這個背景質(zhì)量濃度值時,降雨才會對PM2.5產(chǎn)生明顯的清除效果,但接近這個背景質(zhì)量濃度值時降雨對PM2.5的清除效果不再明顯[27]。
圖4 PM2.5質(zhì)量濃度與降雨等級的關(guān)系Fig.4 Relationship between PM2.5 mass concentration and rainfall level
圖5為無降雨時日平均氣壓與PM2.5質(zhì)量濃度的關(guān)系。由圖5可知:北京站的PM2.5質(zhì)量濃度最大值為470.85 μg/m3,對應(yīng)氣壓為101.59 kPa;以該氣壓值為閾值,低于該氣壓時,PM2.5質(zhì)量濃度隨氣壓的升高而增大,而高于該氣壓時,PM2.5質(zhì)量濃度隨氣壓的升高而減小。這是由于當(dāng)氣壓接近101.59 kPa時,通常伴隨微風(fēng),同時空氣下沉形成逆溫層,增加了大氣的穩(wěn)定度,不利于污染物的擴(kuò)散。當(dāng)氣壓遠(yuǎn)低于101.59 kPa時,偏低的氣壓常常導(dǎo)致強(qiáng)對流天氣,使大氣處于不穩(wěn)定狀態(tài),易形成降雨,對PM2.5產(chǎn)生沖刷作用。氣壓遠(yuǎn)高于101.59 kPa時,通常伴隨冷空氣過境,冷空氣帶來的大風(fēng)則稀釋了污染物濃度[8]。昆明站和西寧站的氣壓閾值不明顯,其中昆明站PM2.5質(zhì)量濃度隨氣壓的升高而增大。這是因為昆明獨特的三面環(huán)山地理特點使得能影響到昆明的冷空氣非常少,因此昆明站在冬季受高壓控制時PM2.5質(zhì)量濃度較高,但極少有冷空氣過境對污染物進(jìn)行稀釋。
圖5 PM2.5質(zhì)量濃度與氣壓的關(guān)系Fig.5 Relationship between PM2.5 mass concentration and air pressure
地面溫度升高會使近地層的氣溶膠污染物易于向高空擴(kuò)散。較高的相對濕度有利于顆粒物的吸濕增長[4]。PM2.5質(zhì)量濃度與溫濕度的關(guān)系如圖6所示。由圖6可知,除西寧站外,其余4個站點的PM2.5質(zhì)量濃度的高值中心均對應(yīng)較高的相對濕度(>70%)。例如:北京站在相對濕度為75%~97%時,PM2.5的質(zhì)量濃度較高;溫度為-5~4 ℃時為北京市的冬季,冬季大氣穩(wěn)定,易出現(xiàn)逆溫層,不利于污染物的擴(kuò)散,并且冬季的燃煤供暖使北京市出現(xiàn)重污染天氣。廣州站在相對濕度大于70%時出現(xiàn)PM2.5質(zhì)量濃度的較高值。南京站和北京站類似,PM2.5質(zhì)量濃度的高值中心出現(xiàn)在相對濕度75%以上,并且這兩個站點的高值中心也對應(yīng)較低的溫度(<10 ℃)。昆明站和西寧站出現(xiàn)兩個較為明顯的高值中心,并且昆明站在相對濕度約為70%、溫度為8和17 ℃處分別出現(xiàn)一個高值中心,而西寧站在相對濕度約為45%、溫度為-5和15 ℃時分別出現(xiàn)了高值中心。
圖6 PM2.5質(zhì)量濃度與溫濕度的關(guān)系Fig.6 Relationship between PM2.5 mass concentration and temperature/humidity
不同風(fēng)速等級下PM2.5的質(zhì)量濃度均值如圖7所示。由圖7可知:北京站、廣州站、南京站和西寧站PM2.5的質(zhì)量濃度均隨風(fēng)速等級的增大而下降,可見增大風(fēng)速可以稀釋、擴(kuò)散污染物。而昆明站,當(dāng)風(fēng)速從1級增加至3級時,PM2.5質(zhì)量濃度略有下降,但風(fēng)速為4級時,PM2.5質(zhì)量濃度略有上升。這可能是由于昆明市的各重點污染源(如水泥廠、鋁廠等)均分布在主導(dǎo)風(fēng)的上風(fēng)向[28],因此風(fēng)力的提升未對污染物起到明顯的擴(kuò)散與稀釋作用,甚至PM2.5質(zhì)量濃度隨風(fēng)力等級的增大有小幅增大。
圖7 PM2.5質(zhì)量濃度與風(fēng)力等級的關(guān)系Fig.7 Relationship between PM2.5 mass concentration and wind force
PM2.5質(zhì)量濃度的變化往往受多個氣象要素的共同影響[9-10]??刂茊我粴庀笠毓潭ú蛔儠r,在其他氣象要素的影響下,PM2.5質(zhì)量濃度并不會保持不變[8]。本節(jié)通過選取具有代表性的單一變量(降雨量、氣壓、溫濕度和風(fēng)速)研究氣象要素對PM2.5質(zhì)量濃度的影響具有一定的局限性。但是通過單一變量分析,可以明確各氣象要素對PM2.5質(zhì)量濃度的影響程度,從而為后文建立PM2.5質(zhì)量濃度的回歸預(yù)測模型提供依據(jù)。
利用氣象要素與PM2.5質(zhì)量濃度的日平均數(shù)據(jù)計算5個站點的氣象要素和PM2.5日平均質(zhì)量濃度的皮爾遜相關(guān)性系數(shù)[29],結(jié)果如表2所示。其中,在有明顯降雨的日期只計算降雨量和PM2.5質(zhì)量濃度的相關(guān)性,無降雨的日期計算其他氣象要素和PM2.5質(zhì)量濃度的相關(guān)性。
由表2可知,不同站點間氣象要素與PM2.5質(zhì)量濃度的相關(guān)性存在差異。5個站點的降雨量與PM2.5質(zhì)量濃度均成負(fù)相關(guān),這主要是由降雨的清除作用所致。氣壓對PM2.5質(zhì)量濃度的影響不大,且不同站點之間的相關(guān)性不同,其中北京站和西寧站的PM2.5質(zhì)量濃度與氣壓成正相關(guān)。氣溫與5個站點的PM2.5質(zhì)量濃度均成負(fù)相關(guān),且對南京站和西寧站的影響較大。相對濕度對北京站的PM2.5質(zhì)量濃度影響相對明顯。風(fēng)速越大,污染物越容易擴(kuò)散,PM2.5質(zhì)量濃度越低。日照時數(shù)與5個站點的PM2.5質(zhì)量濃度均成負(fù)相關(guān),且北京站的負(fù)相關(guān)性最為明顯。
表2 5個城市站點的氣象要素與PM2.5質(zhì)量濃度的相關(guān)系數(shù)Table 2 Correlation coefficients between meteorological elements and PM2.5 mass concentration at five urban stations
多元線性回歸模型主要用于研究一個因變量與多個自變量的線性關(guān)系[30]。基于以上氣象要素并加入前1 d的PM2.5質(zhì)量濃度(x13)建立5個站點的多元線性回歸預(yù)測模型?;貧w預(yù)測模型用到的訓(xùn)練數(shù)據(jù)是5個城市站點2015—2016年的氣象數(shù)據(jù),北京站、廣州站、昆明站、南京站、西寧站的預(yù)測模型分別如式(1)~(5)所示。
y=-0.657x1-0.009x3-1.283x5+6.982x6-7.062x7+0.214x8+1.263x9+
2.105x10-8.037x11-3.213x12+0.465x13+2.374
(1)
y=-0.063x1-0.001x2-0.236x5+1.090x6-1.014x7+0.038x8-0.317x9-2.103x10-
2.186x11-1.120x12+0.530x13+50.592
(2)
y=-0.157x1-0.001x3+0.065x5+0.566x6-0.863x7-0.131x8+0.082x9-
2.834x10-0.379x11-0.571x12+0.572x13+34.895
(3)
y=-0.240x1+2.317x5+0.245x6-2.989x7+0.325x8-0.240x9-
5.454x10-2.102x11-1.240x12+0.587x13+38.682
(4)
y=-1.049x1+0.001x4+0.043x5+1.010x6-1.443x7+0.064x8+0.070x9-
4.149x10-2.035x11-0.906x12+0.540x13+19.630
(5)
剔除T檢驗p值大于0.05和系數(shù)為0的回歸因子,重新建立北京站、廣州站、昆明站、南京站、西寧站的回歸預(yù)測模型,如式(6)~(10)所示。
y=-0.639x1-0.009x3+6.384x6-7.713x7+1.434x9-7.422x11-3.435x12+
0.470x13+10.352
(6)
y=-0.049x1-0.464x9-2.636x10-2.160x11-1.033x12+0.549x13+65.786
(7)
y=-0.156x1-0.402x7-0.235x8-3.973x10-0.087x12+0.590x13+42.808
(8)
y=-0.232x1-0.521x7-6.569x10-1.904x11-0.256x12+0.599x13+56.671
(9)
y=-0.937x1+0.830x6-1.183x7-4.855x10-2.272x11-0.934x12+0.537x13+30.468
(10)
使用第4.2節(jié)中重新建立的回歸預(yù)測模型,對5個站點2017年的PM2.5質(zhì)量濃度進(jìn)行預(yù)測與驗證,結(jié)果如圖8所示。雖然預(yù)測值和實測值之間存在一定偏差,但5個站點的回歸預(yù)測模型可以較好地預(yù)測PM2.5的質(zhì)量濃度。5個站點的回歸模型檢驗參數(shù)如表3所示,R2表示模型的擬合度,廣州站和西寧站的擬合度較好,R2>0.6。造成預(yù)測值和真值存在差異的原因除氣象要素對PM2.5的質(zhì)量濃度產(chǎn)生影響以外,空氣中的一些污染物也會影響PM2.5的質(zhì)量濃度。例如:PM10和二次氣溶膠的前驅(qū)氣體如揮發(fā)性有機(jī)物(VOCs)、氮氧化物(NOx)和硫氧化物(SOx)可通過均相和非均相氧化反應(yīng)生成二次有機(jī)和無機(jī)氣溶膠,從而使PM2.5的質(zhì)量濃度增大[31]。由于模型只考慮了氣象要素,因此造成預(yù)測值與測量值出現(xiàn)差異。
圖8 PM2.5質(zhì)量濃度預(yù)測值和實測值散點圖Fig.8 Scatter diagram of PM2.5 mass concentration predicted values and measured values
表3 回歸模型的檢驗參數(shù)Table 3 Test parameters of the regression model
選取我國5個典型城市站點分析PM2.5的污染特征,探究不同氣象條件對PM2.5質(zhì)量濃度的影響,得出的主要結(jié)論如下:
(1)2015—2017年5個站點的優(yōu)良天數(shù)有逐年增加趨勢??諝赓|(zhì)量最優(yōu)的是昆明站,其次為廣州站、西寧站和南京站,最差的是北京站。從季節(jié)變化來看,5個站點的PM2.5質(zhì)量濃度均是夏季最小、冬季最大。從日變化上看,5個站點的PM2.5質(zhì)量濃度均在16:00—17:00出現(xiàn)較低值,北京站與昆明站的PM2.5質(zhì)量濃度呈雙峰、雙谷特征,廣州站的最大值出現(xiàn)在21:00左右,而西寧站的最大值出現(xiàn)在10:00—12:00。
(2)降雨對顆粒污染物有較明顯的去除作用。北京站氣壓值存在一個閾值(約101.59 kPa),越接近該值,越容易出現(xiàn)重污染,昆明站的PM2.5質(zhì)量濃度與氣壓呈明顯的正相關(guān)關(guān)系。北京站、廣州站、昆明站和南京站的PM2.5質(zhì)量濃度的高值中心對應(yīng)較高的相對濕度(>70%),其中北京站和南京站的高值中心還對應(yīng)較低的溫度(<10 ℃)。隨著風(fēng)速等級的提高,5個站點的PM2.5質(zhì)量濃度均呈下降趨勢,但是風(fēng)速為4級時,昆明站的PM2.5質(zhì)量濃度略呈上升趨勢。
(3)不同站點之間,氣象要素與PM2.5質(zhì)量濃度的相關(guān)性存在差異。西寧站和南京站的PM2.5與溫度呈較明顯的負(fù)相關(guān)關(guān)系,與其他氣象要素的相關(guān)性較低。日照時數(shù)與5個站點的PM2.5質(zhì)量濃度均成負(fù)相關(guān),且北京站的負(fù)相關(guān)關(guān)系更為明顯。PM2.5質(zhì)量濃度的回歸預(yù)測模型顯示,5個站點的模型可以較好地預(yù)測PM2.5的質(zhì)量濃度,其中廣州站和西寧站的預(yù)測模型擬合度較好。