曹 楊，趙曉莉，成 翔

(1. 四川省氣象災(zāi)害防御技術(shù)中心，成都 610072；2. 中國氣象局大氣化學(xué)重點開放實驗室，北京 100081； 3. 中國氣象局大氣探測重點開放實驗室，成都 610225)

前 言

臭氧是大氣中重要的微量氣體，約90%集中在平流層，10%左右分布在對流層[1-2]。臭氧能強烈吸收太陽紫外輻射，保護地球上的生命不受其傷害，同時臭氧也是一種溫室氣體，通過強烈吸收太陽紫外輻射和地氣系統(tǒng)的部分長波輻射加熱大氣[3～5]。臭氧總量的改變將影響大氣熱力性質(zhì)和大氣環(huán)流，對全球氣候變化有重要影響。近地面臭氧是光化學(xué)煙霧的主要成分，影響人類和動植物健康。

衛(wèi)星是監(jiān)測全球大氣臭氧變化的重要手段，具有覆蓋范圍廣、受天氣變化影響小等優(yōu)點。搭載在美國NIMBUS-7和Earth Probe、蘇聯(lián)Meteor 3衛(wèi)星上的臭氧總量繪圖儀TOMS是最早應(yīng)用于大氣臭氧總量監(jiān)測的衛(wèi)星業(yè)務(wù)儀器[6]。20世紀90年代開始，歐洲搭載于ERS-2衛(wèi)星的臭氧探測器GOME和搭載于環(huán)境1號(ENVISAT-1)衛(wèi)星的大氣制圖掃描成像吸收光譜儀SCIAMACHY利用大氣成分差分吸收光譜法反演大氣臭氧總量[7-8]。2004年7月，美國的AURA衛(wèi)星搭載的臭氧監(jiān)測儀OMI延續(xù)TOMS系列儀器的工作[9]，對大氣臭氧總量進行監(jiān)測。2007年，搭載于美國和歐洲合作發(fā)射的MetOp系列衛(wèi)星上的GOME-2光譜儀同樣利用紫外波段的散射輻射反演臭氧信息[10]。2011年11月，美國發(fā)射的對地觀測衛(wèi)星Suomi-NPP搭載的臭氧繪圖儀和廓線儀套件OMPS繼續(xù)對臭氧進行監(jiān)測[11]。中國FY-3系列成功搭載了自主研制的紫外臭氧總量探測儀TOU和紫外臭氧垂直探測儀SBUS，分別探測大氣中的臭氧總量和臭氧垂直廓線[12-13]，包括FY-3A(2008～2018年)、FY-3B(2010～2020年)和FY-3C(2013～至今)。眾多研究應(yīng)用TOMS、OMI分析中國地區(qū)臭氧總量分布特征及變化趨勢[14-15]，也有一些研究對中國的FY-3A早期監(jiān)測結(jié)果進行分析，并與國外同類產(chǎn)品進行了定性比較[16～18]。本文利用2011～2019年FY-3B衛(wèi)星搭載的TOU觀測反演的臭氧總量日產(chǎn)品數(shù)據(jù)，分析四川省臭氧總量空間分布和時間變化特征，計算緯向偏差，分析與同緯度地區(qū)的差異，以及利用同時期OMI和MLS聯(lián)合觀測獲得的對流層臭氧柱含量數(shù)據(jù)，分析四川省對流層臭氧空間分布和時間變化特征，以期為區(qū)域臭氧污染防治提供參考。

1 材料與方法

1.1 材料介紹

臭氧總量數(shù)據(jù)為FY-3B衛(wèi)星搭載的TOU觀測反演的臭氧總量日產(chǎn)品，其反演方法是基于通道對算法，即臭氧吸收有明顯差異的一對通道其紫外后向散射強度的差與臭氧總量之間存在密切關(guān)系，這種算法類似于TOMS V7和TOMS V8[19]。產(chǎn)品空間分辨率為0.5°×0.5°，時間序列為2011年1月1日～2019年12月31日。臭氧總量是指像元覆蓋范圍內(nèi)整層大氣臭氧柱含量，單位為DU，1DU=2.69×1016cm-1，相當于在標準大氣狀態(tài)下10-3cm的臭氧層厚度。對流層臭氧柱含量數(shù)據(jù)來源于Ziemke等[20]計算的對流層臭氧柱濃度逐月數(shù)據(jù)集，以O(shè)MI觀測反演的臭氧總量及微波臨邊探測器MLS探測的平流層臭氧柱濃度為基礎(chǔ)，計算差值得到。產(chǎn)品空間分辨率為1°×1.25°，時間序列為2011年1月～2019年12月。

1.2 方法介紹

以臭氧總量和對流層臭氧柱含量產(chǎn)品為基礎(chǔ)，在每個網(wǎng)格點上提取有效值像元計算年、季、月均值，其中，季節(jié)劃分3～5月為春季，6～8月為夏季，9～11月為秋季，12～次年2月為冬季。臭氧總量還要計算所有網(wǎng)格點的緯向偏差，定義為該緯度像元值與同緯度整個緯圈平均值的差，反映與同緯度地區(qū)的差異。四川省地形分布如圖1所示，阿壩州和甘孜州合稱為川西高原，涼山州和攀枝花市合稱為攀西地區(qū)，其余17市合稱為四川盆地。

圖1 四川省地形分布圖Fig.1 Topographic distribution map of Sichuan Province

2 結(jié)果與分析

2.1 臭氧總量空間分布特征

四川省臭氧總量分布呈東北高西南低特征(見圖2a)，符合臭氧在中高緯度基本呈緯向分布，等值線在陸地上發(fā)生彎曲，自西向東略向低緯度地區(qū)傾斜的分布特征，這主要是因為低緯度大氣臭氧隨著大氣環(huán)流向高緯度輸送。全省臭氧總量累計年均值分布范圍為266.0～298.9DU，最大值位于廣元市，最小值位于甘孜州西南部，最大值與最小值相差32.9DU，平均值為283.5DU，明顯高于臭氧空洞標準值(220DU)。四川省大部分地區(qū)臭氧總量緯向偏差為負值，說明四川省臭氧總量低于同緯度其他地區(qū)。川西高原和攀西地區(qū)臭氧總量緯向偏差基本小于-10DU，盆地西部沿山地區(qū)臭氧總量緯向偏差介于-10～-5DU之間，盆地大部分地區(qū)臭氧總量緯向偏差分布在-5～0DU范圍(見圖2b)。整體來說，四川盆地臭氧總量大于川西高原和攀西地區(qū)。可能原因：一是四川盆地臭氧前體物排放高于川西高原和攀西地區(qū)，更易破壞臭氧層；二是地形影響，川西高原和攀西地區(qū)高程較高，縮短了臭氧柱，使得臭氧總量減??；三是青藏高原大地形對大氣的熱力和動力作用，使得青藏高原上空存在明顯的臭氧低值中心[21]，川西高原和攀西地區(qū)位于青藏高原東部邊緣位置，易受此因素影響。另外一個可能原因是，西風(fēng)氣流經(jīng)過青藏高原地形產(chǎn)生的繞流和爬坡作用，使得氣流中攜帶的高緯度高含量和高空高含量臭氧大氣在青藏高原東部邊緣較低地形處匯合和下沉，而四川盆地作為臨近青藏高原東部邊緣地區(qū)的典型低洼地形區(qū)域，被周圍高大地形環(huán)繞，西風(fēng)氣流在此處的下沉和匯合作用比周圍其他區(qū)域更明顯[22]。

根據(jù)2011～2019年四川省臭氧總量多年平均值統(tǒng)計(見表1)，將四川省21市州分為臭氧總量高值區(qū)、次高值區(qū)和低值區(qū)進行分析。位于高值區(qū)的有廣元、巴中、達州、南充、廣安、遂寧、綿陽、德陽、資陽、成都，位于次高值區(qū)的有內(nèi)江、眉山、自貢、樂山、宜賓、瀘州、阿壩、雅安，位于低值區(qū)的有甘孜、涼山和攀枝花。

圖2 2011～2019年四川省臭氧總量(a)及緯向偏差(b)多年平均值空間分布圖Fig.2 Distribution of annual average of total column ozone (a) and its zonal deviation (b) in Sichuan Province from 2011 to 2019

表1 2011～2019年四川省臭氧總量多年平均值統(tǒng)計Tab.1 Statistics of annual average of total column ozone in Sichuan from 2011 to 2019 (DU)

續(xù)表1

2.2 臭氧總量時間分布特征

2.2.1 年際變化

全省和各區(qū)域臭氧總量年均值變化趨勢基本一致，2015和2018年四川省臭氧總量較高，年平均值分別為290.7DU和291.1DU，最低值出現(xiàn)在2013年(277.4DU)(見圖3a)。結(jié)合各年平均值與2011年的比值看，2015、2018、2019年的比值大于1的，其余年份均小于1(見圖3b)。整體來看，近9年四川省臭氧總量整體呈上升趨勢，這可能與城市規(guī)模擴大、汽車持有量迅速增加等因素有關(guān)，也會受臭氧層恢復(fù)等因素影響。此外，臭氧總量的周期性變化也是對太陽活動長期變化的響應(yīng)[23]。2011～2019年四川省臭氧總量緯向偏差年均值基本為負值，四川盆地顯著大于川西高原和攀西地區(qū)(見圖3c)。整體來看，全省和各區(qū)域臭氧總量緯向偏差年際變化呈下降趨勢，說明四川省臭氧總量小于同緯度其他地區(qū)的平均值，與同緯度其他地區(qū)的差異在增大。

圖3 2011～2019年四川省臭氧總量年均值變化趨勢(a)及與2011年的比值(b)、緯向偏差年際變化趨勢圖(c)Fig.3 Variation (a) and relative trends (b) of annual average of total column ozone and its zonal deviation (c) in Sichuan Province from 2011 to 2019

2.2.2 季節(jié)變化

圖4為2011～2019年四川省臭氧總量及其緯向偏差的多年季節(jié)均值空間分布圖。四川省臭氧總量季節(jié)分布仍然表現(xiàn)為東北高西南低的特征，且四川省臭氧總量季節(jié)變化趨勢明顯，各區(qū)域變化趨勢基本一致，為春季>夏季>冬季>秋季。全省臭氧總量變化范圍夏季最小，冬季最大，冬春季全省臭氧總量及其變化梯度大于夏秋季，主要是因為冬春季極向環(huán)流強度大于夏秋季，低緯度地區(qū)光化學(xué)反應(yīng)生成的臭氧被大氣環(huán)流輸送到高緯度地區(qū)。除冬季的四川盆地外，四川省臭氧總量緯向偏差平均值在四季均為負值，變化趨勢為冬季>秋季>春季>夏季，即夏季四川省臭氧總量與同緯度其他地區(qū)的差異最大，冬季差異最小，各區(qū)域的季節(jié)變化趨勢與全省平均值相同。這種季節(jié)變化趨勢主要受青藏高原大地形影響，與青藏高原熱力變化是一致的。春夏季節(jié)青藏高原較強的熱力抬升作用有利于對流層低層含低濃度臭氧的空氣向高層輸送，稀釋高層空氣中的臭氧含量，導(dǎo)致臭氧總量減少，從而影響靠近青藏高原東部邊緣區(qū)域的川西高原和攀西地區(qū)，出現(xiàn)臭氧總量緯向偏差明顯低值區(qū)。

圖4 2011～2019年四川省臭氧總量(a1、b1、c1、d1)及其緯向偏差(a2、b2、c2、d2)的多年

2.2.3 月變化

全省及各區(qū)域臭氧總量及其緯向偏差月變化趨勢比較一致，整體來看，臭氧總量月變化具有明顯的正弦曲線特征，表現(xiàn)為1～4月呈上升趨勢，4～10月呈下降趨勢，10～12月又逐漸增大。高值主要集中在3、4、5月份，最大值(302.2DU)出現(xiàn)在4月，最小值(269.0DU)出現(xiàn)在10月(見圖5a)。臭氧總量緯向偏差月變化趨勢與臭氧總量大體相反，最小值出現(xiàn)在5月，最大值出現(xiàn)在12月(見圖5b)，該月變化趨勢與高原臭氧總量低值中心的出現(xiàn)有關(guān)，高原臭氧總量低值中心的存在造成高原地區(qū)臭氧總量比同緯度其他地區(qū)低。結(jié)合季節(jié)變化趨勢看，春季(3、4、5月)高原熱力抬升作用開始增強，出現(xiàn)低值中心，緯向偏差值明顯降低，秋冬季高原低值中心明顯減弱，緯向偏差值回升。

圖5 2011～2019年四川省臭氧總量(a)及其緯向偏差(b)的多年月均值變化趨勢圖Fig.5 Variation of monthly average of total column ozone (a) and its zonal deviation (b) in Sichuan Province from 2011 to 2019

2.3 對流層臭氧含量分布特征

圖6為2011～2019年四川省對流層臭氧柱含量空間分布(a)及年際變化(b)圖。四川盆地對流層臭氧柱含量明顯高于攀西地區(qū)和川西高原(見圖6a)，這可能與整層大氣臭氧含量的分布特征有關(guān)，受平流層臭氧輸入影響。此外，臭氧的生成主要受太陽輻射和臭氧前體物影響，一方面，臭氧前體物的排放情況會影響其分布，如NO2受人為活動影響顯著，一般高值區(qū)都是出現(xiàn)在人口密度較大以及工農(nóng)業(yè)活動水平較高的區(qū)域[24]；另一方面，氣溫的變化能較好地反映太陽輻射強度的變化，太陽輻射增強時氣溫升高，有利于大氣光化學(xué)反應(yīng)發(fā)生，從而導(dǎo)致臭氧濃度增大。四川省氣溫分布特征表現(xiàn)為東高西低，與對流層臭氧柱含量空間分布特征一致。從圖中還可以看到，2011～2019年，四川省對流層臭氧柱含量呈緩慢上升趨勢，其

圖6 2011～2019年四川省對流層臭氧柱含量空間分布(a)及年際變化(b)Fig.6 Distribution (a) and variation (b) of annual average of troposphere ozone in Sichuan Province from 2011 to 2019

中川西高原為顯著的上升趨勢，攀西地區(qū)為微弱的上升趨勢，四川盆地呈波動變化，表現(xiàn)為W型，兩個低值出現(xiàn)在2014年(38.1DU)和2017年(38.6DU)(見圖6b)。

圖7為2011～2019年四川省對流層臭氧柱含量每年季節(jié)均值，最大值出現(xiàn)在夏季(37.8DU)，其次為春季(35.3DU)，最小值出現(xiàn)在冬季(27.8DU)。分區(qū)域看，四川盆地和川西高原的季節(jié)變化趨勢相同，均為夏季>春季>秋季>冬季，攀西地區(qū)略有差異，為春季>夏季>秋季>冬季，這可能是因為低緯度地區(qū)的氣溫和日照強度高值出現(xiàn)時間相對于高緯度地區(qū)提前。四川盆地對流層臭氧柱含量年際變化在春季、夏季和秋季變化幅度較小，冬季呈W型變化，低值分別出現(xiàn)在2014年和2017年，與全年的年際變化趨勢基本一致，表明四川盆地全年的年際變化趨勢主要受冬季影響。攀西地區(qū)的年際變化在夏季和秋季波動較小，春季為上升趨勢，冬季與四川盆地變化趨勢相同，為W型變化。川西高原在四季的年際變化均呈上升趨勢。

圖7 2011～2019年四川省對流層臭氧柱含量每年季節(jié)均值時間序列圖Fig.7 Seasonal average of troposphere ozone in Sichuan Province from 2011 to 2019

四川盆地和川西高原的月平均對流層臭氧柱含量最高值出現(xiàn)在6月，分別為47.4DU和35.4DU，攀西地區(qū)出現(xiàn)在5月，為39.4DU。對流層臭氧柱含量月均值的低值一般出現(xiàn)在1～2月，其中四川盆地和川西高原出現(xiàn)在2月，攀西地區(qū)出現(xiàn)在1月(見圖8a)。對流層臭氧柱含量月均值的最大值和最小值出現(xiàn)月份相較于整層大氣臭氧含量推遲1～2個月，可能與對流層臭氧柱含量受大氣環(huán)流、氣溫、日照以及臭氧前體物的排放等因素影響有關(guān)。結(jié)合四川盆地代表城市的月變化可見(見圖8b)，對流層臭氧柱含量在緯度分布上有一定的規(guī)律，即隨著緯度的降低，對流層臭氧柱含量月均值高值出現(xiàn)的時間提前，這可能受氣溫和日照強度等氣象條件的變化趨勢影響。

圖8 2011～2019年四川省各區(qū)域(a)及四川盆地代表城市(b)對流層臭氧柱含量月變化趨勢圖Fig.8 Monthly average of troposphere ozone in Sichuan Province (a) and some cities in Sichuan Basin (b) in from 2011 to 2019

3 結(jié) 論

本文利用2011～2019年FY-3B和AURA衛(wèi)星觀測反演獲得的臭氧總量和對流層臭氧柱含量數(shù)據(jù)，分析四川省臭氧總量和對流層臭氧柱含量的空間分布和時間變化特征，得出以下結(jié)論。

3.1 四川省臭氧總量分布呈東北高西南低特征，年際變化整體呈上升趨勢，最高值出現(xiàn)在2018年；春季最高，秋季最低，最大值出現(xiàn)在4月，最小值出現(xiàn)在10月；由于冬春季極向環(huán)流強度大于夏秋季，低緯度地區(qū)光化學(xué)反應(yīng)生成的臭氧被大氣環(huán)流輸送到高緯度地區(qū)，冬春季臭氧總量及其變化梯度大于夏秋季。

3.2 四川省臭氧總量緯向偏差反映了與同緯度區(qū)域的差異，受青藏高原上空臭氧虧損影響，四川省臭氧總量緯向偏差為負值，且川西高原和攀西地區(qū)小于四川盆地；年際變化呈下降趨勢，說明四川省臭氧總量小于同緯度其他地區(qū)的平均值，與同緯度其他地區(qū)的差異在增大；季節(jié)變化趨勢為冬季>秋季>春季>夏季，最小值出現(xiàn)在5月，最大值出現(xiàn)在12月，主要是因為春夏季節(jié)青藏高原較強的熱力抬升作用導(dǎo)致高原上空臭氧總量顯著減少，使得與同緯度區(qū)域的差異增大。

3.3 受平流層臭氧輸入、太陽輻射和臭氧前體物等因素影響，四川盆地對流層臭氧柱含量明顯高于攀西地區(qū)和川西高原；2011～2019年，四川省對流層臭氧柱含量呈緩慢上升趨勢；季節(jié)變化為夏季>春季>秋季>冬季，最大值出現(xiàn)在5～6月，最小值出現(xiàn)在1～2月，不同區(qū)域極值出現(xiàn)月份略有差異，表現(xiàn)為隨緯度降低，月均值極大值出現(xiàn)時間提前。

以上研究表明，基于衛(wèi)星觀測數(shù)據(jù)的大氣臭氧監(jiān)測具有覆蓋范圍廣，空間分辨率高等優(yōu)勢，能有效彌補地面臭氧監(jiān)測站分布不均勻的缺陷，通過對區(qū)域大氣臭氧時空分布特征進行分析，可為區(qū)域臭氧污染防治和治理提供科學(xué)依據(jù)。

致謝：感謝國家衛(wèi)星氣象中心王維和正研提供的大力幫助。