2022年5月6日，《科學(xué)》刊發(fā)上海交通大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院教授陳立桅等人的科研成果。研究人員設(shè)計出一種合金催化劑，實現(xiàn)在接近工業(yè)過氧化氫氨氧化條件下，直接從氫氣、氧氣、碳酸氫銨和環(huán)己酮一步法高選擇性制備環(huán)己酮肟。

過氧化氫具有較合適的氧化能力，而且其反應(yīng)產(chǎn)物為水，適合作為環(huán)境友好的氧化劑應(yīng)用于綠色化工合成。

盡管過氧化氫在綠色化學(xué)化工發(fā)展中扮演了重要角色，但是現(xiàn)有工業(yè)蒽醌法制備成本高、過程復(fù)雜，且可能污染環(huán)境。如果利用原位法直接生成過氧化氫完成催化氨氧化等反應(yīng)，可以極大節(jié)省能耗和設(shè)備投資，使整個過程更加經(jīng)濟綠色。

為此，陳立桅和上海交通大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院研究員劉晰、英國卡迪夫催化中心教授Graham Hutchings等合作，突破性地設(shè)計出鈦硅分子篩負(fù)載金鈀合金催化劑，實現(xiàn)了在接近工業(yè)過氧化氫氨氧化條件下，直接從氫氣、氧氣、碳酸氫銨和環(huán)己酮一步法高選擇性制備環(huán)己酮肟，得到近100%環(huán)己酮選擇性、近100%氨選擇性和67%氫氣選擇性。

研究者進一步對整個催化體系進行經(jīng)濟評估，發(fā)現(xiàn)假設(shè)催化劑壽命為2.3年，環(huán)己酮肟生產(chǎn)成本相比現(xiàn)有工業(yè)成本下降13%?！斑@個經(jīng)濟評估還沒有考慮節(jié)省下來的非原位制備過氧化氫及運輸、稀釋等過程所帶來的額外成本?！标惲⑽ρa充說。

該研究通過先進的催化劑設(shè)計、詳盡的試驗及充分的微觀結(jié)構(gòu)表征，第一次成功將原位過氧化氫合成與現(xiàn)有化工品生產(chǎn)相結(jié)合，證明了利用原位過氧化氫合成實現(xiàn)綠色化工新路線的可行性與經(jīng)濟性。

（來源：中國科學(xué)報）