蔡青松 楊光亮 范育新，2 顏雪域 高敏敏 張青松 王榮華，2 郭雪蓮，2

1蘭州大學地質科學與礦產資源學院，甘肅蘭州 730000 2甘肅省西部礦產資源重點實驗室，甘肅蘭州 730000

1 概述

第四紀黃土是記錄青藏高原隆升和西北內陸干旱化歷史的良好載體(Anetal.，2001；Guoetal.，2002；Dingetal.，2005)，其物質來源研究關系到對青藏高原隆升及西北內陸干旱化歷史及機制的理解(Zhangetal.，2018)。前人基于黃土高原和位于上風向的戈壁沙漠區(qū)沉積物的粒度、Sr-Nd同位素、碳酸鹽礦物含量、石英的電子自旋共振信號強度(ESR)和結晶度(CI)指數(shù)等的對比研究以及遙感和現(xiàn)代風場觀測結果，認為柴達木盆地和塔里木盆地及阿拉善干旱區(qū)是黃土高原的直接源區(qū)(劉東生，1985；Liuetal.，1993，1994；延昊等，2002；孫繼敏，2004；Yokooetal.，2004；Shao and Dong，2006；Chenetal.，2007，2017；張小曳，2007；Isozakietal.，2008；Sunetal.，2008；Mengetal.，2019)。近年來，基于黃土高原和位于上風向的戈壁沙漠區(qū)及其鄰近山脈的鋯石U-Pb年齡譜以及Sr-Nd同位素特征的大量研究結果，進一步將黃土高原的原始物源區(qū)歸結為青藏高原北部造山帶和中亞造山帶地區(qū)(Chen and Li，2011，2013；Pullenetal.，2011；Xiaoetal.，2012；Che and Li，2013；李高軍等，2013；Stevensetal.，2013；Birdetal.，2015，2020；Nieetal.，2015；Zhangetal.，2015,2016a)。阿拉善干旱區(qū)(包括騰格里沙漠、巴丹吉林沙漠等)、柴達木盆地和塔里木盆地風成沉積物的Sr-Nd同位素和碎屑鋯石U-Pb年齡譜的對比研究也支持其原始碎屑物來源于中亞造山帶和青藏高原東北緣造山帶(如昆侖山、祁連山、阿爾金山、帕米爾等)的認識(Lietal.，2011；Chen and Li，2013；Rittneretal.，2016；Zhangetal.，2016a；Duetal.，2018；Fanetal.，2019，2021)。只是阿拉善干旱區(qū)的碎屑物在第四紀以中亞造山帶的貢獻為主導(Fanetal.，2019，2021)，而柴達木盆地沙漠區(qū)和塔里木盆地沙漠區(qū)則以青藏高原東北部造山帶貢獻為主(Rittneretal.，2016；Duetal.，2018)。

位于六盤山以西的蘭州地區(qū)是東部季風區(qū)、西部干旱-半干旱區(qū)和青藏高寒區(qū)三大自然區(qū)的過渡地帶(Lietal.，1988)，發(fā)育了全球最厚的黃土/古土壤序列(曹繼秀等，1988；Zhangetal.，2016b)。前人對蘭州地區(qū)厚層黃土的物源存在2種截然不同的觀點。其中，黃土中石英砂表面形態(tài)、重礦物組合、Sr-Nd同位素、稀土元素(REE)分布模式的研究結果支持中國西部內陸戈壁沙漠區(qū)是蘭州黃土的主要物源(陳發(fā)虎等，1990；方小敏，1994；陳國英等，1997；Yokooetal.，2004)。然而，大氣降塵、沙丘表面沉積物、山前沖積扇頂部沉積物及晚第四紀黃土/古土壤沉積物的粒度大小、細粒組分含量對比結果卻支持沿河西走廊分布于祁連山北麓的沖積扇是蘭州地區(qū)黃土/古土壤的主要源區(qū)，而位于上風向的阿拉善干旱區(qū)沙漠不是黃土高原的直接物源(Derbyshireetal.，1998)?？梢姡m州地區(qū)黃土/古土壤序列的直接物源尚存在較大爭議。

近年來，基于傅里葉紅外光譜(FT-IR)對礦物成分分析結果揭示不同沙漠區(qū)沉積物中碳酸鹽礦物含量存在較顯著的差別，表現(xiàn)為塔克拉瑪干沙漠和柴達木盆地沙漠區(qū)沉積物中的白云石含量和碳酸鹽礦物總含量高，而阿拉善干旱區(qū)及鄂爾多斯沙漠沉積物中白云石含量和碳酸鹽礦物總含量低的特點(Mengetal.，2015，2019)?？梢姡妓猁}礦物含量可能成為辨識黃土不同直接源區(qū)的重要指標之一。由于蘭州地區(qū)第四紀以來氣候干旱，化學風化作用較弱(張虎才等，1991；Jeongetal.，2008，2011)。古土壤在發(fā)育過程中Ca元素尚未淋濾完全(張虎才等，1991)，處于CaSO4的淋溶和淀積階段并未達到CaCO3的淋溶和淀積階段(陳懷錄和陳發(fā)虎，1991)。因此，蘭州黃土/古土壤中的白云石含量和碳酸鹽礦物總含量可以作為反映源區(qū)沉積物特征(Lietal.，2007；Chen and Li.，2011；Mengetal.，2019)的標志之一。

本研究以蘭州九州臺和墩洼山黃土剖面為研究對象，在分析1.4 Ma以來黃土/古土壤序列中礦物種類和含量的基礎上，提取不同時代黃土/古土壤沉積物中的白云石含量和碳酸鹽礦物總含量的信息，通過與其上風向的潛在源區(qū)進行對比，以辨識黃土高原西部地區(qū)不同時段黃土的直接源區(qū)；結合前人對潛在源區(qū)的研究，進一步分析黃土的原始源區(qū)，揭示黃土高原西部地區(qū)沉積記錄中蘊藏的氣候變化及高原隆升歷史的信息。

2 研究區(qū)概況及剖面特征

2.1 研究區(qū)概況

從區(qū)域構造上來講，蘭州盆地位于祁連山褶皺系東段(Zhangetal.，2016b)(圖1)，受晚新生代青藏高原隆升的影響，盆地新生代紅層已發(fā)生變形，在其上發(fā)育一套較厚的五泉山礫巖，頂部披覆第四紀黃土堆積(Lietal.，1996，2014；張焱等，2010)。從自然地理角度上講，蘭州地區(qū)位于黃土高原、西北內陸干旱區(qū)和青藏高原三大自然地理單元的過渡帶(圖1)，是亞洲夏季風、西風和青藏高原季風的交匯區(qū)，對氣候變化敏感(曹繼秀等，1988；Lietal.，1988，2014；Zhangetal.，2016b)，年均氣溫大約10 ℃，年均降水約310 mm(Zhangetal.，2016b；Guoetal.，2019)。

2.2 研究剖面特征

a—亞洲大氣環(huán)流模式示意圖(據(jù)Fang et al.，2020)；圖中紅色間斷線代表三大物源區(qū)分界線，綠色間斷線代表現(xiàn)代東亞夏季風影響區(qū)的西部邊界線(據(jù)Fan et al.，2019)。b—研究區(qū)自然地理概況及剖面位置(據(jù)Fan et al.，2021)圖1 亞洲大氣環(huán)流模式示意圖及蘭州黃土/古土壤剖面位置Fig.1 Schematic atmospheric circulation pattern of Asia and location of loess/paleosol section in Lanzhou

a—蘭州九州臺黃土/古土壤剖面；b—蘭州墩洼山黃土/古土壤剖面圖2 蘭州黃土/古土壤剖面照片F(xiàn)ig.2 Photo of loess/paleosol sections in Lanzhou

早期研究發(fā)現(xiàn)，蘭州黃土中普遍發(fā)育石膏小顆粒(陳懷錄和陳發(fā)虎，1991；陳發(fā)虎和張維信，1993)。在野外觀察發(fā)現(xiàn)，黃土和古土壤層中普遍發(fā)育星點狀鹽類礦物；除此之外，S20至S10層位的黃土和古土壤中有鹽類礦物呈脈狀垂直產出，厚度為1～4 mm，最厚者可達2 cm。鹽類礦物或呈現(xiàn)較大的粒狀晶體或呈纖維狀產出(圖3-e，3-f)，鹽脈延伸幾厘米至十多米(圖3-a，3-b)。在S10以上的層位中未見鹽類礦物呈脈狀產出，僅在S8、L8、S6、L6、S5、L4、L3層見鹽類礦物的薄層或淀積體(圖3-c，3-d)。

a—S17古土壤層中近垂直的脈狀充填物；b—脈狀充填物貫穿L19黃土層和S18古土壤；c—S5古土壤層中發(fā)育良好的鹽類淀積層；d—L8黃土層中的鹽類結塊；e—手工挑選出來的S21古土壤層中的脈狀充填物；f—S21古土壤層中脈狀充填物在SEM下拍攝的照片圖3 蘭州黃土/古土壤剖面鹽類礦物特征Fig.3 Salt mineral characteristics of loess/paleosol sections in Lanzhou

表1 蘭州黃土/古土壤樣品主要礦物類型及含量Table 1 Main mineral types and contents of loess/paleosol samples in Lanzhou

3 研究材料與方法

3.1 樣品采集

本研究以蘭州地區(qū)九州臺、墩洼山剖面為研究對象，避開脈狀充填物和淀積層發(fā)育的位置自下而上(L20-S0)在每一層古土壤層和黃土層中都采集1個樣品，共采集了40個樣品，用于分析黃土/古土壤全巖樣品碳酸鹽礦物含量。此外，為了分析脈狀充填物和淀積層的鹽類礦物種類及含量，分別在L20、L19、L18、S17、L16、S15、L14、L13、L12、S10層中采集脈狀充填物樣品，在S8、L8、S6、L6、S5、L4、L3采集了淀積層樣品。參照前人已建立的年代框架(Chenetal.，1991)，對采集到的樣品進行了年代換算(表 1)。

Meng 等(2019)報道了潛在源區(qū)(塔克拉瑪干沙漠、柴達木盆地沙漠區(qū)、阿拉善干旱區(qū))表層沉積物中小于63 μm粒級組分的白云石含量和碳酸鹽礦物總含量。本研究將蘭州黃土/古土壤剖面中的白云石含量和碳酸鹽礦物總含量(表 1)與其進行對比。

3.2 研究方法

本研究基于X射線衍射(XRD)技術對黃土/古土壤全巖和石膏脈中主要礦物種類及其含量進行分析，同時結合掃描電子顯微鏡(SEM)對黃土/古土壤中白色脈狀充填物進行顯微結構分析。實驗在蘭州大學甘肅省西部礦產資源重點實驗室完成，XRD實驗分析儀器型號為Ultima Ⅳ，實驗條件為：Cu靶(λ=1.5406?)，管電壓40 kV，管電流40 mA，掃描范圍2°～80°，掃描步長0.02°。本研究使用MDI Jade 6軟件對數(shù)據(jù)進行分析，通過強度參比法(RIR值法)進行物相的相對百分含量計算。前人研究顯示，RIR值法只能對礦物進行半定量分析，采用該方法獲得的石英、長石的定量結果相對誤差一般小于3%，方解石定量結果相對誤差大都小于5%(林偉偉和宋友桂，2017)。本研究測試加入螢石標樣后估計實驗誤差為±1%。

本研究將蘭州黃土/古土壤剖面中的白云石含量和碳酸鹽礦物總含量(表 1)與潛在源區(qū)白云石含量和碳酸鹽礦物總含量進行對比，以辨識黃土高原西部地區(qū)不同時段黃土/古土壤的直接源區(qū)。另外，為了進一步探討潛在源區(qū)對蘭州黃土/古土壤沉積序列的貢獻率，本研究依據(jù)以下二元混合模型(Cai，1994)分別計算了潛在源區(qū)對蘭州黃土白云石含量和碳酸鹽礦物總含量的相對貢獻率，計算公式如下：

4 結果

鹽類淀積層和脈狀充填物XRD分析結果顯示：蘭州黃土脈狀充填物中的主要鹽類礦物為石膏(圖4-b)，而淀積層中的鹽類礦物主要有石鹽、石膏和碳酸鹽礦物(圖4-c，4-d)。相比于黃土/古土壤淋溶層，淀積層中的石鹽和石膏含量發(fā)生了顯著的增加，而碳酸鹽礦物含量沒有發(fā)生明顯的變化，說明蘭州黃土僅處于CaSO4的淋溶淀積階段，還未達到CaCO3的淋溶淀積階段，蘭州黃土的堆積埋藏作用對碳酸鹽礦物含量的影響極其微弱。

a—S13古土壤層的X射線衍射圖譜；b—L18黃土層石膏脈的X射線衍射圖譜；c—S6古土壤底部淀積層的X射線衍射圖譜；d—L3黃土底部淀積層的X射線衍射圖譜圖4 蘭州黃土/古土壤及石膏脈的X射線衍射圖譜Fig.4 X-ray diffraction patterns of loess/paleosol sequence and gypsum veins in Lanzhou

圖5 蘭州黃土/古土壤主要礦物含量變化曲線Fig.5 Variation curves of main mineral contents of loess/paleosol in Lanzhou

全巖樣品XRD(圖4-a為代表性樣品的XRD譜圖)的分析結果顯示(表 1)，1.4 Ma以來蘭州黃土/古土壤剖面中的主要礦物有石英、斜長石、鉀長石、云母、綠泥石和碳酸鹽礦物。其中石英含量為28.0%～54.3%，斜長石含量為12.0%～24.5%，鉀長石含量為0.0%～12.9%，云母含量為6.0%～20.3%，綠泥石含量為4.5%～15.7%；此外還有方解石(4.9%～11.5%)、白云石(0.0%～7.7%)及少量的石鹽、石膏、角閃石等。蘭州黃土/古土壤序列中礦物含量(圖5)顯示，1.4～1.1 Ma和0.9～0.3 Ma時段白云石含量和碳酸鹽礦物總含量較高，且在1.15 Ma和0.8 Ma前后白云石含量和碳酸鹽礦物總含量出現(xiàn)明顯的高值，而1.1～0.9 Ma和0.3 Ma以來白云石含量和碳酸鹽礦物總含量明顯較低；石英含量在0.9 Ma之前較高，自0.9 Ma以來石英含量呈下降趨勢；1.1～0.9 Ma時段長石含量較低、云母含量高，自0.9～0.8 Ma以來長石含量明顯升高而云母含量明顯降低。

5 討論

5.1 柴達木盆地沙漠區(qū)和阿拉善干旱區(qū)可能是蘭州黃土的主要直接源區(qū)

塔克拉瑪干沙漠、柴達木盆地沙漠區(qū)、阿拉善干旱區(qū)近地表樣品的平均白云石含量和碳酸鹽礦物總含量數(shù)據(jù)引自Meng等(2019)圖6 蘭州剖面各個時段黃土/古土壤(紅圈)與潛在源區(qū)表層沉積物中小于63 μm組分(正方形)的平均碳酸鹽礦物總含量和白云石含量的對比Fig.6 Comparison of the contents of total carbonate and dolomite between bulk samples of loess/paleosol with different ages in the Lanzhou section(red circle)and those of fraction(squares)from the surface of sediments of the potential source areas.

研究表明，黃土中普遍存在大量的碳酸鹽礦物，主要為方解石和白云石(曾蒙秀和宋友桂，2013；Mengetal.，2015，2019)，且它們主要來自于物源區(qū)(初始碎屑碳酸鹽)或是由含CaO的其他礦物在沉積過程中重新淋溶沉淀形成(次生碳酸鹽礦物)(Chen and Li，2011；Mengetal.，2019)。然而，只有黃土中的初始碎屑碳酸鹽礦物才可以用于物源示蹤(Mengetal.，2015，2019)。前人的研究顯示，次生碳酸鹽礦物是由含鈣礦物溶解后的鈣離子再沉淀而成，即使鈣從硅酸鹽中溶解形成次生碳酸鹽礦物，其含量也僅為1.8%，對碳酸鹽礦物總含量的貢獻是微不足道的(Mengetal.，2019)。另外，白云石在風化成壤過程中難以形成(Lietal.，2007；Chen and Li，2011；曾蒙秀和宋友桂，2013)，從而被認為是源自物源區(qū)的一種典型的碎屑礦物(楊杰東等，2007)。相關研究通過熱力學計算和土壤溶液Mg/Ca測量也證實黃土中的白云石源自原始源區(qū)而非在成壤過程中次生形成(Chen and Li，2011)。

蘭州地區(qū)處于半干旱—干旱氣候過渡地帶，其古土壤發(fā)育處于CaSO4的淋溶淀積階段而并未達到CaCO3的淋溶淀積階段(陳懷錄和陳發(fā)虎，1991)，這一觀點得到了本研究野外剖面中發(fā)育大量石膏和石鹽類淀積層(圖3)而未見CaCO3淀積層證據(jù)的支持。同時，蘭州黃土中較低的成土性納米纖維方解石豐度也進一步證實了蘭州黃土礦物化學風化淋溶作用弱，方解石在黃土中溶蝕和遷移距離極其有限(Jeongetal.，2008，2011)。因此，蘭州黃土中的平均碳酸鹽礦物總含量和白云石含量可以代表其在粉塵中的初始值(Lietal.，2007；Mengetal.，2015，2019)。

a—塔克拉瑪干沙漠對蘭州黃土/古土壤中白云石的貢獻率；b—塔克拉瑪干沙漠對蘭州黃土/古土壤中碳酸鹽礦物的貢獻率；c—柴達木盆地沙漠區(qū)對蘭州黃土/古土壤中白云石的貢獻率；d—柴達木盆地沙漠區(qū)對蘭州黃土/古土壤中碳酸鹽礦物的貢獻率；e—蘭州黃土/古土壤中長石/石英比值變化；f—全球、青藏高原北緣及其鄰區(qū)氣候事件(據(jù)Lisiecki and Raymo，2005；王勇，2006；Clark et al.，2006)；g—青藏高原北緣及其鄰區(qū)構造事件(據(jù)王勇，2006；Li et al.，2014；Wang et al.，2015)圖7 基于二元混合模型計算的潛在源區(qū)對蘭州黃土/古土壤白云石和碳酸鹽礦物的貢獻率及蘭州黃土/古土壤中長石與石英比值變化Fig.7 Relative contributions of potential source area to the contents of dolomite and total carbonate mineral of loess/paleosol in Lanzhou based on two-end-member mixing model and variations of feldspar/quartz ratios

蘭州黃土/古土壤小于63 μm的粒度組分含量占90%以上(陳發(fā)虎和張維信，1993)，黃土/古土壤序列中的碎屑物質主要來源于沙漠中的細粒組分(Pye，1987，1995；Crouvietal.，2008，2010；Enzeletal.，2010；Roskinetal.，2013；Amitetal.，2014；Swetetal.，2019，2020；Adams and Soreghan，2020)。在假設潛在源區(qū)表層沉積物樣品中碳酸鹽礦物總含量和白云石含量能代表這些源區(qū)在地質歷史時期樣品特征的前提下，本研究將蘭州黃土全巖樣品的白云石含量、碳酸鹽礦物總含量和潛在源區(qū)表層沉積物63 μm以下粒級組分的白云石含量、碳酸鹽礦物總含量進行比較，以便確定蘭州黃土的物源區(qū)。結果顯示(圖6)，除0.01 Ma、0.80 Ma、1.0 Ma、1.15 Ma時段的樣品之外，蘭州黃土/古土壤剖面其他樣品中白云石含量、碳酸鹽礦物總含量都主要介于阿拉善干旱區(qū)和柴達木盆地沙漠區(qū)或者塔克拉瑪干沙漠之間，支持這些沙漠是黃土高原西部地區(qū)重要物源區(qū)的認識。其中，0.01 Ma、0.14 Ma、0.24 Ma、0.28 Ma、0.43 Ma、0.75 Ma、0.90 Ma、0.93 Ma、0.95 Ma、0.97 Ma、1.0 Ma、1.02 Ma、1.09 Ma、1.20 Ma、1.24 Ma、1.27 Ma、1.32 Ma時段蘭州黃土/古土壤的白云石含量和碳酸鹽礦物總含量與阿拉善干旱區(qū)接近；0.41 Ma、0.53 Ma、0.80 Ma、0.98 Ma、1.15 Ma、1.19 Ma、1.23 Ma、1.30 Ma、1.33 Ma時段蘭州黃土/古土壤的白云石含量和碳酸鹽礦物總含量與柴達木盆地沙漠區(qū)更接近；而塔克拉瑪干沙漠表層沉積物中碳酸鹽礦物總含量明顯遠遠高于蘭州黃土/古土壤中1.4 Ma以來的碳酸鹽礦物總含量，顯示塔克拉瑪干沙漠在任何時段都不可能是蘭州黃土/古土壤中碳酸鹽礦物的主要源區(qū)。假設蘭州黃土/古土壤沉積物源區(qū)為單一來源，1.4 Ma以來蘭州黃土白云石含量和碳酸鹽礦物總含量范圍單獨的由任何一個潛在源區(qū)都不能完全滿足。因此，蘭州黃土/古土壤的源區(qū)不是單一來源，是多個物源混合的結果。蘭州黃土/古土壤中0.01 Ma、0.14 Ma、0.24 Ma、0.28 Ma、0.43 Ma、0.75 Ma、0.90 Ma、0.93 Ma、0.95 Ma、0.97 Ma、1.0 Ma、1.02 Ma、1.09 Ma、1.20 Ma、1.24 Ma、1.27 Ma、1.32 Ma等時段沉積物中白云石含量和碳酸鹽礦物總含量明顯較低，在這些時段只有阿拉善干旱區(qū)可能為蘭州黃土提供相對較低的白云石含量和碳酸鹽礦物總含量的信號(圖6)，支持阿拉善干旱區(qū)是蘭州黃土的一個重要直接源區(qū)。同時，Sr-Nd同位素、微量元素、石英的電子自旋共振信號強度和結晶度指數(shù)結果也顯示阿拉善干旱區(qū)是黃土高原的重要直接物源區(qū)(Sun，2002；Chenetal.，2007；Sunetal.，2008)。

阿拉善干旱區(qū)是唯一能為蘭州黃土提供低碳酸鹽礦物含量碎屑物質的潛在源區(qū)，而塔克拉瑪干沙漠和柴達木盆地沙漠區(qū)都能為蘭州黃土提供較高白云石含量和碳酸鹽礦物總含量的物質。為了限定兩者對蘭州黃土中較高白云石含量和碳酸鹽礦物總含量的相對貢獻率，基于二元混合模型將阿拉善干旱區(qū)白云石含量、碳酸鹽礦物總含量分別與柴達木盆地沙漠區(qū)和塔克拉瑪干沙漠的白云石含量、碳酸鹽礦物總含量進行端元混合，計算了潛在源區(qū)對1.4 Ma以來蘭州黃土/古土壤的物源相對貢獻率(圖7)。結果顯示：

1)1.4 Ma以來塔克拉瑪干沙漠和阿拉善干旱區(qū)相互競爭成為蘭州黃土/古土壤中白云石的主導物源，但黃土高原白云石碳同位素與塔克拉瑪干沙漠明顯不同顯示蘭州黃土中的白云石不是來自塔克拉瑪干沙漠(楊杰東等，2007)。同時，1.4 Ma以來塔克拉瑪干沙漠對蘭州黃土碳酸鹽礦物總含量貢獻率小(圖7)，并且蘭州黃土中沒有一個樣品碳酸鹽礦物總含量在塔克拉瑪干沙漠的碳酸鹽礦物總含量范圍內(圖6)。這些證據(jù)都顯示塔克拉瑪干沙漠1.4 Ma以來不太可能是蘭州黃土的一個重要源區(qū)，該推論也得到了地貌證據(jù)和鋯石U-Pb年齡譜的支持(孫繼敏，2004；Rittneretal.，2016)。塔里木盆地被4000～5000 m的高山圍繞，近地表風難以將粉塵從盆地移出。當其被高空的西風帶搬運時，主要降落在北太平洋海域，不會給黃土高原帶去大量的粉塵(孫繼敏，2004)。再者，位于塔里木盆地粉塵輸送路徑上的騰格里沙漠和柴達木盆地沙漠區(qū)鋯石U-Pb年齡譜差異較大說明塔克拉瑪干沙漠不太可能是黃土高原的直接源區(qū)(Rittneretal.，2016)。

2)柴達木盆地沙漠區(qū)與蘭州黃土/古土壤的碳酸鹽礦物含量接近(圖6)，特別是在0.41 Ma、0.53 Ma、0.80 Ma、0.98 Ma、1.15 Ma、1.19 Ma、1.23 Ma、1.30 Ma、1.33 Ma等時段，無論是對蘭州黃土/古土壤白云石含量貢獻率還是碳酸鹽礦物總含量貢獻率都較高(圖7)，并且與黃土高原黃土/古土壤具有相似的白云石碳同位素特征(楊杰東等，2007)。這些證據(jù)都顯示柴達木盆地沙漠區(qū)可能是蘭州黃土中較高白云石含量和碳酸鹽礦物總含量碎屑物質的重要來源之一，同時也得到了前人大量研究成果的支持：(1)柴達木盆地沙漠區(qū)周緣山體具有高Mg、Ca特征，并且含有大量海相碳酸鹽巖(謝學錦，2012)，具有風化產生白云石、方解石等碳酸鹽礦物的潛力；(2)第四紀以來柴達木盆地鉆孔沉積物中一直含有大量白云石、方解石、石鹽、石膏等鹽類礦物(李明慧等，2010；滕曉華等，2013；王曉曉等，2020；倪艷華等，2021)，能為1.4 Ma以來的蘭州黃土/古土壤沉積序列提供豐富的鹽類礦物；(3)柴達木盆地沙漠區(qū)位于黃土高原的上風向，柴達木盆地過去經歷了強烈的風蝕，廣泛分布雅丹地貌，可以通過西風搬運為黃土高原提供豐富的碎屑物質(Kappetal.，2011；Pullenetal.，2011；Che and Li，2013；Heermanceetal.，2013；Rohrmannetal.，2013)；(4)柴達木盆地的強風沙堆積和湖相沉積分別與黃土高原的黃土堆積和古土壤發(fā)育同期(Heermanceetal.，2009；Kappetal.，2011)，即柴達木盆地冰期風沙活動頻發(fā)期與黃土高原冰期黃土沉積速率高對應，柴達木盆地間冰期風沙活動弱與間冰期古土壤沉積速率低對應，支持柴達木盆地沙漠區(qū)可能是黃土高原的一個重要源區(qū)；(5)黃土高原和柴達木盆地具有相似的鋯石U-Pb年齡譜、全巖Sr-Nd同位素特征以及白云石碳同位素特征(楊杰東等，2007；Pullenetal.，2011；Xiaoetal.，2012；李高軍等，2013)。

3)柴達木盆地沙漠區(qū)對蘭州黃土/古土壤碳酸鹽礦物總含量貢獻率明顯高于塔克拉瑪干沙漠對蘭州黃土/古土壤碳酸鹽礦物總含量的貢獻率，支持柴達木盆地沙漠區(qū)是蘭州黃土中高白云石含量和碳酸巖礦物總含量碎屑物質的來源。柴達木盆地沙漠區(qū)、塔克拉瑪干沙漠白云石含量與蘭州黃土/古土壤的白云石含量的接近程度大致相同，究其原因，有研究表明中國西部沙漠的MgO、CaO主要受控于碳酸鹽礦物，而且碳酸鹽礦物含量與剝蝕區(qū)地質背景密切相關(趙萬蒼等，2019)。昆侖山是塔克拉瑪干沙漠的主要源區(qū)(Ritteretal.，2016)，祁連山和昆侖山是柴達木盆地沙漠區(qū)的重要源區(qū)(Duetal.，2018；Songetal.，2019；Hongetal.，2020；Sunetal.，2020)。根據(jù)地球化學填圖(謝學錦，2012)，昆侖山和祁連山MgO含量基本一致，而昆侖山的CaO含量明顯高于祁連山。CaO、MgO是白云石的重要組成成分，CaO是方解石的重要組成成分。昆侖山和祁連山相似的MgO含量可能是導致柴達木盆地沙漠區(qū)和塔克拉瑪干沙漠白云石含量相當?shù)脑?。然而，柴達木盆地沙漠區(qū)不僅接受了昆侖山高Ca豐度碎屑物質的輸入，也接受了祁連山相對較低Ca豐度碎屑物質的輸入。祁連山碎屑物質的輸入導致柴達木盆地沙漠區(qū)的碳酸鹽礦物總含量低于塔克拉瑪干沙漠，而與蘭州黃土/古土壤的碳酸鹽礦物總含量接近(圖6)。至于柴達木盆地沙漠區(qū)和塔克拉瑪干沙漠的白云石含量和碳酸鹽礦物總含量貢獻率在1.15 Ma、0.8 Ma、0.4 Ma等個別時段都突然升高(圖5)，可能是對昆侖山在1.15 Ma、0.8 Ma、0.4 Ma發(fā)生大幅度隆升導致其對柴達木盆地沙漠區(qū)和塔克拉瑪干沙漠碎屑物質供給增加的響應。

綜上，以上證據(jù)支持1.4 Ma以來沙漠是黃土高原重要物源。其中柴達木盆地沙漠區(qū)可能是蘭州黃土高白云石含量和碳酸鹽礦物總含量碎屑物質的重要源區(qū)，而阿拉善干旱區(qū)是蘭州黃土相對較低白云石含量和碳酸鹽礦物總含量碎屑物質的主要源區(qū)，這與黃土高原和潛在源區(qū)沙漠全巖Sr-Nd同位素以及白云石碳同位素對比結果一致(楊杰東等，2007)。

5.2 1.4 Ma以來蘭州黃土/古土壤原始源區(qū)的演變及其可能機制

本研究白云石含量和碳酸鹽礦物總含量支持柴達木盆地沙漠區(qū)和阿拉善干旱區(qū)是蘭州黃土直接源區(qū)。沉積巖中碳酸鹽的分布與化學風化和鄰近地區(qū)的基巖、山脈有關(Mengetal.，2019)。阿拉善干旱區(qū)、塔克拉瑪干沙漠、柴達木盆地沙漠區(qū)的氣候干旱(Kappetal.，2011；Liuetal.，2014)，化學風化作用對碳酸鹽礦物含量的影響有限。即使碳酸鹽礦物在沙漠和沙地中部分溶解，它們也會在極端干旱的氣候中重新沉淀形成方解石，從而保持碳酸鹽礦物總含量不變(Mengetal.，2019)，特別是難以在風化成壤過程中形成的白云石(Lietal.，2007；Chen and Li，2011；曾蒙秀和宋友桂，2013)。因此，潛在源區(qū)碳酸鹽礦物含量受化學風化的影響微弱，主要與鄰近地區(qū)的山脈有關。河流沉積物稀土元素(REE)、鋯石U-Pb年齡譜及沙丘稀土元素(REE)和Sr-Nd同位素組成顯示柴達木盆地沉積物主要來自昆侖山、祁連山(Duetal.，2018；Songetal.，2019；Hongetal.，2020；Sunetal.，2020)。而阿拉善干旱區(qū)(巴丹吉林沙漠、騰格里沙漠)和戈壁阿爾泰地區(qū)具有相似的鋯石U-Pb年齡譜表明中亞造山帶是阿拉善干旱區(qū)的原始源區(qū)(Zhangetal.，2016a；Fanetal.，2019，2021)，該認識得到了中亞造山帶和阿拉善干旱區(qū)相似的低Ca、Mg豐度特征的支持(謝學錦，2012)。

基于二元混合模型計算的潛在源區(qū)對蘭州黃土/古土壤白云石含量和碳酸鹽礦物總含量貢獻率以及蘭州黃土/古土壤長石與石英比值都顯示蘭州黃土/古土壤物源在第四紀以來發(fā)生了多次變化(圖7)，特別是在近1.2 Ma以來的黃土/古土壤沉積序列中(Isozakietal.，2008；Chen and Li.，2013；Yanetal.，2017；Zhangetal.，2018；楊光亮等，2021)。白云石含量和碳酸鹽礦物總含量貢獻率顯示在1.4～1.1 Ma和0.9～0.3 Ma青藏高原北部造山帶(昆侖山、祁連山)和中亞造山帶對蘭州黃土的物源貢獻相當，而在1.1～0.9 Ma和0.3 Ma以來，中亞造山帶對蘭州黃土的物源貢獻明顯增加(圖7)，該推論也得到了長石與石英比值變化的支持。長石與石英比值是用于評價沉積物輕礦物成熟度的傳統(tǒng)指標，有研究顯示柴達木盆地沙漠區(qū)沉積物礦物成熟度低，長石與石英比值高，而阿拉善干旱區(qū)(騰格里沙漠、巴丹吉林沙漠)礦物成熟度高，長石與石英比值低(趙萬蒼等，2019)。1.1～0.9 Ma、0.3 Ma以來蘭州黃土長石與石英比值低，其礦物成熟度高，可能是對遠源中亞造山帶物質貢獻增加的響應。黃土高原其他剖面的研究也顯示1.2 Ma以來黃土物源有向中亞造山帶轉移的趨勢，如，靈臺黃土Sr-Nd同位素及藍田黃土鋯石U-Pb年齡譜支持1.2 Ma以來黃土高原的物源逐漸向中亞造山帶轉移(Chen and Li，2013；Zhangetal.，2018)，特別是在1.2～0.9 Ma和末次冰盛期(LGM)(Zhangetal.，2018)；邙山黃土的鋯石U-Pb年齡譜(Shangetal.，2018)在S2以后200～350 Ma的峰值升高支持中亞造山帶在0.24 Ma以后對黃土高原的物質貢獻增加。中更新世氣候轉型發(fā)生于1.2～0.7 Ma(Lisiecki and Raymo，2005；Clarketal.，2006)，特別是1.2～0.9 Ma(孫東懷等，2003)，該階段氣候變冷，東亞冬季風增強(Zachosetal.，2008)。1.1～0.9 Ma中亞造山帶對蘭州黃土物源貢獻增加的時間剛好與中更新世氣候轉型的時間一致。因此，本研究認為1.1～0.9 Ma中亞造山帶碎屑物質對黃土高原供給的增加可能是對中更新世氣候轉型(1.2～0.7 Ma)(Lisiecki and Raymo，2005；Clarketal.，2006)背景下，冬季風增強，給黃土高原輸送了更多來自中亞造山帶碎屑物質的響應。0.3 Ma以來，大量證據(jù)顯示全球包括青藏高原以及鄰區(qū)干冷氣候增強(Jakobssonetal.，2000；Spielhagenetal.，2004；王勇，2006；Wangetal.，2018)，如，0.3 Ma以來北冰洋和西伯利亞北部的冰量增加(Jakobssonetal.，2000；Spielhagenetal.，2004)；中國西北內陸干旱區(qū)也均存在相關記錄，如該時期青藏高原及其周緣地區(qū)發(fā)育了大量冰川，被稱為倒數(shù)第2次冰期，是目前發(fā)現(xiàn)的最為廣泛且保存完好的冰期(伍永秋等，1999；鄭本興等，2000；蘇珍等，2002；吳忠海等，2002，2003；朱大崗等，2002；徐孝彬等，2004；王勇，2006)；騰格里沙漠和巴丹吉林沙漠鉆孔粒度也揭示了西伯利亞高壓0.3 Ma以來發(fā)生了顯著增強(Wangetal.，2018)。因此，蘭州黃土/古土壤序列0.3 Ma以來中亞造山帶對蘭州黃土/古土壤物源貢獻的增加，可能是對干冷氣候背景下，西伯利亞高壓增強、冬季風輸送了大量來自于中亞造山帶的碎屑物質到黃土高原地區(qū)的響應。

另外，1.15 Ma、0.8 Ma、0.4 Ma的白云石含量和碳酸鹽礦物總含量極大，以及長石與石英比值在1.15 Ma和0.8 Ma以后呈現(xiàn)較大的值，顯示昆侖山、祁連山近源源區(qū)對蘭州黃土物質供給的增加。昆侖山、祁連山對蘭州黃土貢獻的增加與“昆侖—黃河運動”(簡稱“昆黃運動”)在1.2～1.1 Ma、0.9～0.8 Ma、0.6 Ma階段性隆升的時間(王勇，2006；Lietal.，2014)基本一致(圖6，圖7)，其可能是對昆侖山、祁連山在1.15 Ma、0.8 Ma發(fā)生隆升的響應。特別是在0.8 Ma，蘭州黃土/古土壤的白云石含量、碳酸鹽礦物總含量最高(圖6，圖7)，并且長石與石英比值明顯增大，支持青藏高原北部在0.8 Ma發(fā)生了劇烈隆升。前人研究也顯示0.8 Ma青藏高原大幅度隆升至3000 m以上，發(fā)生了青藏高原第四紀以來最大的冰川作用事件，導致昆侖山、祁連山等地區(qū)大范圍進入冰凍圈(李吉均，1999；施雅風等，1999)，昆侖山、祁連山通過冰川磨蝕作用產生的大量碎屑物質由西風輸送到黃土高原。

6 結論

本研究以位于黃土高原西部1.4 Ma以來的蘭州黃土/古土壤沉積序列為研究對象，基于X射線衍射技術分析了黃土/古土壤中的主要礦物組成，側重于碳酸鹽礦物含量，追溯了蘭州黃土/古土壤的直接源區(qū)。主要獲得以下認識：

1)1.4 Ma以來蘭州地區(qū)黃土/古土壤沉積物序列的主要直接源區(qū)為柴達木盆地沙漠區(qū)和阿拉善干旱區(qū)。

2)基于二元混合模型計算的潛在源區(qū)對蘭州黃土/古土壤白云石和碳酸鹽礦物的相對貢獻率以及長石與石英比值一致支持1.4 Ma以來蘭州黃土原始物源發(fā)生了多次變化。1.4～1.1 Ma和0.9～0.3 Ma青藏高原東北緣造山帶(昆侖山、祁連山)和中亞造山帶對蘭州黃土的貢獻相當，而1.1～0.9 Ma和0.3 Ma以來，中亞造山帶對蘭州黃土的物源貢獻增加，這可能分別是對中更新世氣候轉型和0.3 Ma以來青藏高原及鄰近地區(qū)干冷氣候增強的響應；在1.15 Ma和0.8 Ma前后，蘭州黃土/古土壤中高的白云石含量、碳酸鹽礦物總含量可能是對“昆黃運動”的響應，進而造成了昆侖山、祁連山對黃土高原物源貢獻的增加。0.8 Ma蘭州黃土/古土壤中的長石與石英比值快速升高可能是對青藏高原大幅度隆升至3000 m以上的響應，隆升造成昆侖山、祁連山等地區(qū)大范圍進入冰凍圈，通過冰川磨蝕作用產生的大量碎屑物質被輸送到下風向的黃土高原地區(qū)。

致謝感謝審稿專家及責任編輯在論文修改過程中給出的寶貴意見和建議。