劉英光 薛新強(qiáng) 張靜文 任國(guó)梁

(華北電力大學(xué)能源動(dòng)力與機(jī)械工程學(xué)院,保定 071003)

構(gòu)造了界面具有原子混合的硅鍺(Si/Ge)單界面和超晶格結(jié)構(gòu).采用非平衡分子動(dòng)力學(xué)模擬研究了界面原子混合對(duì)于單界面和超晶格結(jié)構(gòu)熱導(dǎo)率的影響,重點(diǎn)研究了界面原子混合層數(shù)、環(huán)境溫度、體系總長(zhǎng)以及周期長(zhǎng)度對(duì)不同晶格結(jié)構(gòu)熱導(dǎo)率的影響.結(jié)果表明:由于聲子的“橋接”機(jī)制,2 層和4 層界面原子混合能提高單一界面和少周期數(shù)的超晶格的熱導(dǎo)率,但是在多周期體系中,具有原子混合時(shí)的熱導(dǎo)率要低于完美界面時(shí)的熱導(dǎo)率;界面原子混合會(huì)破壞超晶格中聲子的相干性輸運(yùn),一定程度引起熱導(dǎo)率降低;完美界面超晶格具有明顯的溫度效應(yīng),而具有原子混合的超晶格熱導(dǎo)率對(duì)溫度的敏感性較低.

1 引言

隨著半導(dǎo)體工業(yè)技術(shù)進(jìn)入納米尺度,高密度集成電路中的散熱問(wèn)題成為影響其壽命和效率的主要因素[1].由于納米電子器件比表面積比較高,界面處的熱輸運(yùn)往往對(duì)其整體的熱行為起主導(dǎo)作用,因此降低界面熱阻是提高納米器件散熱性能的重要途徑[2?4].

固-固界面是半導(dǎo)體和絕緣體中普遍存在的特性,這些材料中熱輸運(yùn)的主要載流子是聲子,聲子在界面處的輸運(yùn)散射機(jī)理直接決定了材料的導(dǎo)熱性能[5].由于晶體缺陷、聲阻抗失配等因素導(dǎo)致了界面處聲子散射較強(qiáng)[6].為改善固-固界面熱導(dǎo),人們基于降低聲學(xué)失配提出許多方法來(lái)降低界面熱阻,其中最常見(jiàn)的方法主要有兩種,第一種是在界面處插入薄膜.如Liang 和Tsai[7]采用非平衡分子動(dòng)力學(xué)模擬研究了薄膜對(duì)于固-固界面熱輸運(yùn)的影響,結(jié)果表明,引入聲子態(tài)密度介于兩邊固體態(tài)密度的薄膜,且在兩邊固體聲學(xué)失配相差較大的情況下可以顯著提高界面熱導(dǎo),這與實(shí)驗(yàn)上O'Brien 等[8]在固-固界面中插入薄膜以提高導(dǎo)熱的結(jié)論保持一致.同樣地,其他研究表明,在界面引入適當(dāng)厚度且原子質(zhì)量介于兩邊固體原子質(zhì)量并具有一定質(zhì)量梯度的薄膜,也能較大地提升固-固界面熱導(dǎo)[9?11].

第二種是界面處兩種固體材料的混合可以顯著降低界面熱阻.如Stevens 等[12]通過(guò)非平衡分子動(dòng)力學(xué)模擬研究了晶格失配較大的固-固界面的熱輸運(yùn)情況.結(jié)果表明,由于界面原子混合增加了聲子散射點(diǎn)和聲子“橋接”機(jī)制,使得界面熱輸運(yùn)提高近2 倍.Tian 等[13]采用格林函數(shù)法對(duì)Si/Ge 界面熱輸運(yùn)的研究中發(fā)現(xiàn),當(dāng)界面處具有兩層原子混合時(shí),對(duì)長(zhǎng)波長(zhǎng)聲子幾乎沒(méi)有影響,仍然保持相干性輸運(yùn).但增加了中波長(zhǎng)聲子在界面處彈性散射的通道,使得更多模式的中波長(zhǎng)聲子能夠穿過(guò)界面,這有效降低了界面聲阻抗并促進(jìn)了聲子傳輸,從而提升了Si/Ge 界面熱導(dǎo).Jia 等[14]計(jì)算模擬了Si/Ge界面處熱輸運(yùn),結(jié)果顯示,具有界面原子混合的Si/Ge 三角形界面的導(dǎo)熱系數(shù)比完美界面提高了近22.3%.他們將這歸因于界面原子混合增加了聲子穿過(guò)的頻率模式,使得更多模式的聲子能夠穿過(guò)界面.Merabia 和Termentzidis[15]認(rèn)為界面形狀對(duì)于固-固界面熱導(dǎo)的提升是因?yàn)榻缑嬷貥?gòu)導(dǎo)致有效面積的增加,使得大部分聲子以擴(kuò)散輸運(yùn)的方式穿過(guò)界面.

然而,實(shí)際的電子器件或者封裝體往往是多層界面的堆疊結(jié)構(gòu),與上述單一界面有所不同的是,聲子在多層界面中的輸運(yùn)機(jī)理更加復(fù)雜.此時(shí),界面晶格結(jié)構(gòu)的熱導(dǎo)率不僅與界面原子形狀或者結(jié)合方式有關(guān),更受單層厚度、總長(zhǎng)度和溫度的影響.我們此前已經(jīng)對(duì)不同結(jié)構(gòu)超晶格進(jìn)行了研究,結(jié)果表明,不同的周期結(jié)構(gòu)排列方式以及界面接觸角度對(duì)多層堆疊的超晶格的熱輸運(yùn)性能有很大影響.Ravichandran 等[16]用分子束外延技術(shù)制備了鈣鈦礦氧化物超晶格并研究了其熱輸運(yùn)性質(zhì).結(jié)果表明,在保證總長(zhǎng)度不變的條件下,隨著周期長(zhǎng)度的增加,由于聲子波粒性質(zhì)轉(zhuǎn)變,超晶格的熱導(dǎo)率先減少后增加出現(xiàn)了極小值.Luckyanova 等[17]同時(shí)利用模擬和實(shí)驗(yàn)研究了模型總長(zhǎng)度對(duì)于超晶格熱導(dǎo)率的影響.研究發(fā)現(xiàn),在室溫下,由于聲子相干輸運(yùn)與擴(kuò)散輸運(yùn)機(jī)制的轉(zhuǎn)變,GaAs/AlAs 超晶格的熱導(dǎo)率隨著總長(zhǎng)度先增加后保持不變.Chakraborty 等[18]利用非平衡分子動(dòng)力學(xué)模擬研究了溫度對(duì)相干聲子與非相干聲子在超晶格熱輸運(yùn)貢獻(xiàn)的影響.結(jié)果表明,當(dāng)溫度升高時(shí),由于聲子的非彈性界面透射率的增加,非相干聲子對(duì)熱輸運(yùn)貢獻(xiàn)逐漸增大.而由于非諧性散射的增加,相干聲子對(duì)于熱輸運(yùn)的貢獻(xiàn)逐漸減小.這兩種競(jìng)爭(zhēng)機(jī)制導(dǎo)致了超晶格熱導(dǎo)率隨溫度變化的不同關(guān)系.

分析以上研究可知,單純以單一界面為研究對(duì)象,通過(guò)改變界面原子結(jié)構(gòu)來(lái)提高界面熱導(dǎo)得出的結(jié)論,對(duì)于指導(dǎo)具有多層界面堆疊的納米電子器件的散熱設(shè)計(jì)可能不完全適用,需要進(jìn)一步深入研究.因此,本文以硅鍺(Si/Ge)超晶格為研究對(duì)象,采用非平衡分子動(dòng)力學(xué)方法模擬研究了界面原子混合對(duì)于超晶格導(dǎo)熱性能的影響.重點(diǎn)考慮界面原子混合方式、超晶格周期長(zhǎng)度、總長(zhǎng)度以及溫度對(duì)聲子輸運(yùn)的影響.

2 計(jì)算方法

非平衡態(tài)分子動(dòng)力學(xué)方法類(lèi)似于熱傳導(dǎo)的實(shí)驗(yàn)測(cè)量,該方法的基礎(chǔ)是施加熱流,利用經(jīng)典的傅里葉導(dǎo)熱定律測(cè)量熱導(dǎo)率,對(duì)計(jì)算非均勻材料系統(tǒng)的熱傳導(dǎo)更具優(yōu)勢(shì).本文構(gòu)造了不同界面形式的Si/Ge 原子模型,如圖1(a)—圖1(d)所示:(a)完美界面晶格結(jié)構(gòu);(b)界面具有原子混合晶格結(jié)構(gòu);(c)完美界面超晶格;(d)具有n層原子混合的超晶格,混合區(qū)原子比例為1∶1.采用非平衡分子動(dòng)力學(xué)模擬計(jì)算Si/Ge 超晶格熱性質(zhì)原理模型如圖2所示,沿著x方向Si 和Ge 的樣品長(zhǎng)度分別為20 個(gè)單位晶胞.為減少粒子蒸發(fā),避免與外界發(fā)生熱量交換,模型的最外側(cè)分別設(shè)置了絕熱壁.為避免橫截面積過(guò)小而帶來(lái)的熱導(dǎo)率計(jì)算誤差,將垂直于熱流方向體系的橫截面積設(shè)為 6×6 個(gè)單位晶胞.在各個(gè)方向均采用周期性邊界條件,熱流方向沿x方向.

圖1 不同界面形式的Si/Ge 原子模型結(jié)構(gòu)示意圖 (a)完美界面晶格結(jié)構(gòu);(b)界面具有原子混合晶格結(jié)構(gòu);(c)完美界面超晶格;(d)具有n 層原子混合的超晶格Fig.1.Schematic diagram of Si/Ge atomic structure with different interface:(a) Single perfect interface;(b) single atomic mixing interface;(c) perfect superlattice;(d) superlattice with n-layer atomic mixing.

圖2 非平衡分子動(dòng)力學(xué)模擬計(jì)算熱性質(zhì)示意圖Fig.2.Schematic diagram of thermal properties calculated by non-equilibrium molecular dynamics simulation.

所有非平衡分子動(dòng)力學(xué)模擬均基于LAMMPS進(jìn)行[19],并采用Tersoff 勢(shì)函數(shù)來(lái)模擬Si-Si,Ge-Ge 和Si-Ge 原子間的相互作用.時(shí)間步長(zhǎng)設(shè)置為0.001 ps.首先在零溫下對(duì)體系能量最小化,優(yōu)化原子位置;然后將體系放置在正則(NVT)系綜中,使得體系在期望溫度下能量分布均勻;最后使用朗之萬(wàn)恒溫器在體系中產(chǎn)生一個(gè)溫度梯度,放在微正則(NVE)系綜下獲取熱流值并計(jì)算模型熱導(dǎo)率.

圖3 展示了非平衡分子動(dòng)力學(xué)模擬得到的溫度階躍曲線,由外推界面的線性溫度曲線的差值可估算出界面處的溫度階躍 ΔT.界面熱阻R的計(jì)算方法為通過(guò)界面的溫度階躍 ΔT與熱流Jx的比值[20]:

圖3 在環(huán)境溫度為300 K 時(shí),Si/Ge 晶格沿x 軸向的溫度分布Fig.3.Temperature profile in the x-direction of the Si/Ge lattice with ambient temperature is 300 K.

據(jù)此計(jì)算出整體界面熱導(dǎo)G:

熱流Jx的計(jì)算方法為[21]

其中E為能量,t為模擬時(shí)間,A為橫截面積.利用傅里葉熱傳導(dǎo)定律,求得導(dǎo)熱系數(shù)κ

其中,?T/?x為擬合溫度分布的線性部分的溫度梯度.

為了解聲子傳輸?shù)臐撛跈C(jī)制,通過(guò)對(duì)所有原子的速度自相關(guān)函數(shù)進(jìn)行快速傅里葉變換計(jì)算了聲子態(tài)密度D(ω) 其表達(dá)式為[22]

其中,速度自關(guān)聯(lián)函數(shù)定義為

其中,N為原子總數(shù),vi(t) 為t時(shí)刻i原子的速度矢量,vi(0)為i原子的初速度,〈·〉 為系綜平均.

聲子參與率P(ω) 是深入了解聲子活動(dòng)的有效方法,同時(shí)在定量描述聲子局域化效應(yīng)中有著很好的應(yīng)用[23?26].其表達(dá)式為[22]

式中N為原子總數(shù).

界面聲子頻譜熱流可以對(duì)不同結(jié)構(gòu)熱導(dǎo)率的變化有更進(jìn)一步的解釋,通過(guò)Si/Ge 界面的單向光譜熱流定義為[27,28]

其中A為截面面積,Vi為Si 界面上的原子速度,Fij為原子通過(guò)Si/Ge 界面上的力.光譜界面熱導(dǎo)可以計(jì)算為G(ω)=|q(ω)|/ΔT,其中 ΔT為通過(guò)界面上的溫度降.最后界面的總熱導(dǎo)為[29]

其中 Δf為離散區(qū)間.

3 結(jié)果與討論

圖3 給出了模擬結(jié)束后,在環(huán)境溫度為300 K時(shí),將樣本劃分為50 個(gè)區(qū)域塊,Si/Ge 晶格沿x方向的典型溫度分布.可以看出遠(yuǎn)離界面處的Si 和Ge 的溫度分布幾乎是線性的,由于Si 和Ge 材料的聲阻抗失配、晶體界面缺陷等導(dǎo)致的界面散射作用,在界面處有一個(gè)顯著的溫度降 ΔT,該溫度降值由界面兩邊溫度分布線性擬合的差值來(lái)確定.界面熱阻由(1)式計(jì)算,通過(guò)Si/Ge 界面的熱通量Jx由(3)式確定,結(jié)合 ΔT和Jx,可以得到Si/Ge 界面熱導(dǎo).

3.1 界面原子混合對(duì)Si/Ge 單一界面導(dǎo)熱的影響

首先研究界面原子混合對(duì)單一界面Si/Ge 體系導(dǎo)熱的影響,為后面超晶格的研究提供對(duì)比和參考.固定單界面模型長(zhǎng)度為40 個(gè)晶格長(zhǎng)度(約為21.7 nm).圖4 顯示了不同原子混合層數(shù)對(duì)于Si/Ge 界面熱輸運(yùn)的影響.結(jié)果表明,在環(huán)境溫度為100—600 K 之間,2 層和4 層界面原子混合的熱導(dǎo)始終大于完美界面.這表明,界面原子混合可以顯著改善Si/Ge 界面熱輸運(yùn).隨著原子混合厚度的增加,熱導(dǎo)先增大后減小,在2 層原子混合時(shí)達(dá)到最大值.與完美界面相比,2 層原子混合的界面熱導(dǎo)增加約20%,而4 層原子混合的熱導(dǎo)增加了8%.為了解界面熱導(dǎo)的強(qiáng)化機(jī)制,利用原子速度自相關(guān)函數(shù)的傅里葉變換計(jì)算了界面兩邊區(qū)域的Si 和Ge 以及原子混合層的聲子態(tài)密度,選取中間混合部分區(qū)域以及距中間部分約5 nm 處同中間混合區(qū)域相同長(zhǎng)度的Si 區(qū)域和Ge 區(qū)域分別進(jìn)行計(jì)算.結(jié)果如圖5 所示,實(shí)際上,界面熱阻主要受兩個(gè)固體聲子態(tài)密度重疊的影響.由于Si 和Ge 德拜溫度的差別,其聲子態(tài)密度相差很大,固體Si 聲子的主要頻率在5—17 THz,固體Ge 聲子的主要頻率在2—12 THz.因此,有限的聲子態(tài)密度重疊使得界面彈性聲子散射的熱輸運(yùn)很小,進(jìn)而導(dǎo)致較大的Si/Ge 界面熱阻[3].

圖4 界面熱導(dǎo)與原子混合層數(shù)的關(guān)系Fig.4.Thermal conductance as a function of the number of atomic mixing layers.

圖5 顯示了引入界面原子混合后的聲子態(tài)密度,其為聲阻抗匹配度相差較大的Si 和Ge 提供了橋梁作用,為聲子模式高低頻轉(zhuǎn)換提供了通道,使得更多模式的聲子能夠穿過(guò)界面.可以看出,與固體Si 相比,2 層和4 層原子混合的聲子態(tài)密度峰值向低頻偏移,說(shuō)明低頻聲子模式增加,高頻模式聲子減少.相比于高頻聲子,低頻聲子具有更大的概率穿過(guò)界面,因此導(dǎo)致了熱導(dǎo)的提高.然而隨著界面原子混合層數(shù)的增加,熱導(dǎo)并未線性增加(圖4).這是由于兩個(gè)相互競(jìng)爭(zhēng)的因素,一是重疊的聲子態(tài)密度增強(qiáng)了聲子在界面上的傳輸,二是原子混合層增加了界面的擴(kuò)散散射.該競(jìng)爭(zhēng)機(jī)制使得在2 層原子混合時(shí),熱導(dǎo)出現(xiàn)峰值(圖4).比較2 層和4 層原子混合層的聲子態(tài)密度,如圖5 所示,兩者的聲子態(tài)密度頻域基本一致,但是2 層原子混合的顯著峰很明顯高于4 層.說(shuō)明在該頻率下,穿過(guò)2 層原子混合的聲子數(shù)量更多.

圖5 不同界面形式Si/Ge 晶格的聲子態(tài)密度Fig.5.Phonon density of states as a function of frequency for different Si/Ge interface forms.

由圖4 也可以看出溫度對(duì)于熱導(dǎo)的影響.對(duì)于完美界面和原子混合界面,熱導(dǎo)隨溫度的升高先增大后減小.這是由于隨溫度的升高,原子振動(dòng)劇烈,激發(fā)了更多的高頻聲子模式,高頻聲子可分解成更多的低頻聲子,從而導(dǎo)致更多低頻模態(tài)的聲子穿過(guò)界面.這與之前對(duì)單一界面處原子混合結(jié)構(gòu)的研究結(jié)果保持一致[22,30],同時(shí)驗(yàn)證了模擬結(jié)果的準(zhǔn)確性.隨著溫度的持續(xù)升高,聲子-聲子散射(umklapp過(guò)程)逐漸增強(qiáng),散射作用的增強(qiáng)降低了熱傳輸效率.

3.2 界面原子混合對(duì)于超晶格導(dǎo)熱的影響

界面處的原子混合不僅對(duì)單一界面有著影響,也對(duì)超晶格多界面結(jié)構(gòu)有著不可忽略的作用.本節(jié)研究了熱導(dǎo)率和周期數(shù)(體系總長(zhǎng))的變化關(guān)系.之前的研究表明Si/Ge 超晶格中聲子輸運(yùn)的相干長(zhǎng)度約為4.34 nm[31],因此我們將樣本周期長(zhǎng)度固定為4.34 nm,模型總長(zhǎng)度隨周期數(shù)增加而增加.圖6 所示為完美界面、2 層和4 層原子混合界面的超晶格的熱導(dǎo)率隨周期數(shù)的變化.可以看出在周期數(shù)較少時(shí),具有完美界面的超晶格的熱導(dǎo)率是低于原子混合界面的熱導(dǎo)率.這說(shuō)明當(dāng)周期數(shù)量較少或單一界面時(shí),2 層和4 層界面原子混合強(qiáng)化了熱輸運(yùn),此時(shí)主導(dǎo)熱輸運(yùn)的是非相干聲子,由于聲子“橋接”機(jī)制,導(dǎo)致了熱導(dǎo)率的上升.這與3.1 節(jié)的結(jié)論是一致的.

圖6 超晶格熱導(dǎo)率隨周期數(shù)的變化Fig.6.Thermal conductivity of superlattices as a function of number of periods.

與小周期數(shù)不同的是,隨著周期數(shù)的增加,完美界面超晶格的熱導(dǎo)率幾乎呈線性增加,這說(shuō)明聲子在進(jìn)行相干性輸運(yùn),即聲子在輸運(yùn)過(guò)程中保持相位信息,相干地穿過(guò)超晶格界面,只與最外層界面發(fā)生散射,因此完美界面的熱導(dǎo)率有著明顯的尺寸效應(yīng)[32].而具有2 層和4 層原子混合超晶格的熱導(dǎo)率也有增加,但是增加幅度顯著低于完美界面的熱導(dǎo)率.這說(shuō)明原子混合破壞了聲子的相干性輸運(yùn),熱導(dǎo)率隨總長(zhǎng)度的小幅度升高說(shuō)明仍有部分低頻聲子進(jìn)行相干輸運(yùn).為了深入分析混合界面下聲子的輸運(yùn)性能,以整個(gè)模型結(jié)構(gòu)為計(jì)算區(qū)域,計(jì)算了環(huán)境溫度為300 K,周期數(shù)N=15,體系總長(zhǎng)度為71.6 nm 時(shí),完美界面超晶格和具有4 層原子混合超晶格的聲子態(tài)密度和頻譜熱流,分別如圖7 和圖8 所示.從圖7 可以看出,4 層原子混合超晶格的聲子態(tài)密度與完美界面超晶格相比,顯著峰明顯降低,且頻寬變窄,這在一定條件下對(duì)熱輸運(yùn)產(chǎn)生負(fù)面作用.從圖8 所示的頻譜熱流可以明顯看出:在大部分頻率下,完美界面熱流都高于混合界面,進(jìn)一步說(shuō)明了完美界面熱導(dǎo)率高的原因;此外,頻率為15—16 THz 的態(tài)密度峰值的高頻聲子被強(qiáng)烈地散射;在頻率為5—7 THz 時(shí),完美界面超晶格的譜熱流峰值比原子混合界面的高出約60%,而在頻率為1—3 THz 時(shí),完美界面超晶格高出約55%.這與圖6 中熱導(dǎo)率的趨勢(shì)保持一致.

圖7 完美界面與4 層原子混合界面的超晶格聲子態(tài)密度Fig.7.Phonon density of states of superlattices with perfect interfaces and 4-layer atomic mixing.

圖8 完美界面和4 層原子混合的超晶格的頻譜熱導(dǎo)Fig.8.Spectral thermal conductance of superlattices with perfect interfaces and 4-layer atomic mixing.

為了進(jìn)一步捕捉聲子活動(dòng)及其在超晶格中對(duì)熱輸運(yùn)的影響,在環(huán)境溫度為300 K,以體系總長(zhǎng)度為71.6 nm 的模型整體為計(jì)算區(qū)域,使用(7)式計(jì)算了聲子參與率,聲子參與率表明聲子局域化程度的高低,結(jié)果如圖9 所示.與完美界面相比,原子混合超晶格的平均聲子參與率要低于完美界面,即聲子原子混合超晶格中局域化嚴(yán)重.

圖9 完美界面與4 層原子混合的超晶格的聲子參與率Fig.9.Phonon participation ratio of superlattices with perfect interfaces and 4-layer atomic mixing.

進(jìn)一步研究了完美界面和原子混合界面超晶格的熱導(dǎo)率隨周期長(zhǎng)度的變化,如圖10 所示.可以看出,在固定體系總長(zhǎng)度為71.6 nm 時(shí),完美界面 Si/Ge 超晶格的熱導(dǎo)率隨周期長(zhǎng)度的增加先減小后增大.當(dāng)聲子在超晶格中進(jìn)行相干輸運(yùn)時(shí),熱導(dǎo)率隨著周期長(zhǎng)度的增加而降低,這是由于聲子平均自由程與周期長(zhǎng)度相當(dāng),此時(shí)聲子的相干輸運(yùn)占據(jù)主導(dǎo)地位.隨周期長(zhǎng)度的增加,聲子微帶數(shù)量增加,導(dǎo)致聲子的群速度降低,從而引起熱導(dǎo)率的降低.當(dāng)周期長(zhǎng)度進(jìn)一步增加時(shí),此時(shí)周期長(zhǎng)度大于聲子的平均自由程,聲子進(jìn)行非相干性的擴(kuò)散輸運(yùn),且界面密度的降低減少了聲子在界面處的散射,所以熱導(dǎo)率隨周期長(zhǎng)度增加而增加.熱導(dǎo)率極小值的存在提供了聲子輸運(yùn)由波動(dòng)性的相干輸運(yùn)向粒子性的非相干輸運(yùn)轉(zhuǎn)變的證據(jù).然而,與完美界面超晶格不同的是,具有原子混合超晶格的熱導(dǎo)率始終隨著周期長(zhǎng)度的增加而增加,這表明了界面處的原子混合破壞了大部分聲子的相干性,聲子-界面散射占據(jù)主導(dǎo),故熱導(dǎo)率隨周期長(zhǎng)度增加呈現(xiàn)上升趨勢(shì).

圖10 超晶格熱導(dǎo)率與周期長(zhǎng)度的關(guān)系Fig.10.Thermal conductivity of superlattices as a function of period length.

此外還計(jì)算了環(huán)境溫度對(duì)超晶格熱導(dǎo)率的影響,圖11 所示為完美界面超晶格和4 層原子混合超晶格在體系總長(zhǎng)為71.6 nm,周期長(zhǎng)度為4.34 nm時(shí)熱導(dǎo)率隨著溫度的變化關(guān)系.與單一界面相比,完美界面超晶格熱導(dǎo)率隨著溫度的升高呈現(xiàn)下降趨勢(shì).這與單一界面結(jié)構(gòu)熱導(dǎo)率隨溫度變化趨勢(shì)不同(先升后降),說(shuō)明與單一界面結(jié)構(gòu)相比,超晶格結(jié)構(gòu)中聲子-界面散射與聲子-聲子散射對(duì)導(dǎo)熱的作用同等重要.與完美界面不同的是,混合界面超晶格熱導(dǎo)率幾乎不隨溫度的變化而變化,這可能與聲子的局域化和聲子-聲子散射有關(guān)[18].界面原子混合超晶格中有很大一部分局域化相干聲子無(wú)法傳遞熱能,但是隨著溫度的升高,聲子局域化性質(zhì)隨溫度的升高而被削弱,在一定程度上促進(jìn)了熱輸運(yùn).隨著溫度的升高,聲子-聲子散射作用增強(qiáng),降低了熱輸運(yùn).這兩個(gè)相互競(jìng)爭(zhēng)的因素導(dǎo)致了熱導(dǎo)率對(duì)于溫度的低敏感性.同時(shí),也有界面原子混合一定程度上增加了體系結(jié)構(gòu)非晶化的原因,促使材料表現(xiàn)出非晶體熱導(dǎo)率的溫度無(wú)關(guān)性.

圖11 超晶格熱導(dǎo)率隨環(huán)境溫度的變化Fig.11.Thermal conductivity of superlattices as a function of ambient temperature.

4 結(jié)論

采用非平衡分子動(dòng)力學(xué)模擬方法研究了界面原子混合對(duì)Si/Ge 超晶格熱輸運(yùn)的影響.結(jié)果表明:1)通過(guò)構(gòu)造聲子“橋接”,界面原子混合可以提高材料的熱導(dǎo)率;2)同一界面原子結(jié)構(gòu)情況下,單一界面結(jié)構(gòu)的熱導(dǎo)率和多個(gè)界面堆疊的超晶格熱導(dǎo)率并不相同;3)聲子在完美界面超晶格中進(jìn)行相干性輸運(yùn),而界面原子混合則一定程度上破壞了相干輸運(yùn)從而導(dǎo)致熱導(dǎo)率降低;4)界面原子混合使聲子在超晶格中發(fā)生局域化,局域程度隨溫度升高而降低;5)由于聲子局域化和聲子-聲子散射的競(jìng)爭(zhēng)機(jī)制,導(dǎo)致了界面原子混合降低了超晶格熱導(dǎo)率的溫度敏感性;6)周期長(zhǎng)度對(duì)熱導(dǎo)率的影響較大.完美界面超晶格熱導(dǎo)率呈現(xiàn)非單調(diào)趨勢(shì),表明了聲子輸運(yùn)由波動(dòng)性的相干輸運(yùn)轉(zhuǎn)化為粒子性的擴(kuò)散輸運(yùn)的證據(jù).而界面原子混合破壞了超晶格聲子的相干性輸運(yùn),界面擴(kuò)散散射在聲子輸運(yùn)中占據(jù)主導(dǎo),因此界面原子混合超晶格的熱導(dǎo)率隨著周期長(zhǎng)度的增加而增加.