盧文力，孫浩瀚，郭 剛?，陳 雅，張艷文，劉建成，鐘向麗

(1. 中國原子能科學研究院 核物理研究所，北京 102413；2. 湘潭大學 材料科學與工程學院，湖南湘潭 411105)

傳統(tǒng)的確定器件單粒子效應(single event effect, SEE)敏感區(qū)域的方法是輻射顯微技術(shù)(radiation effects microscopy， REM)，REM一般采用磁聚焦或針孔限束的方法將束斑尺寸縮小至微米量級，然后通過微束掃描的方式確定器件敏感區(qū)域的分布。但隨著現(xiàn)代集成電路的發(fā)展，新型器件SEE敏感區(qū)的上方往往有較厚的層間電介質(zhì)、金屬化層及鈍化層等多個覆蓋層，實現(xiàn)高能重離子束的聚焦難度較高；同時由于工藝難度，針孔型微束也很難繼續(xù)提高定位精度[1-2]。針對新型工藝器件SEE敏感區(qū)的測量，美國圣地亞國家實驗室(Sandia National Laboratory， SNL)提出了離子誘導光子發(fā)射顯微鏡技術(shù)(ion photon emission microscopy， IPEM)[3-5]，原理是：離子與覆蓋在器件表面的閃爍體材料發(fā)生相互作用，產(chǎn)生大量的二次光子；離子繼續(xù)穿透閃爍體薄膜后照射在器件上使器件產(chǎn)生SEE或收集電荷信號；通過光子信號與電荷收集信號或SEE信號的符合，可繪制出器件SEE敏感區(qū)的2維圖像。閃爍體材料作為IPEM系統(tǒng)的重要組成部分，對IPEM系統(tǒng)的空間分辨率有較大影響，選擇合適的閃爍體材料是研究的重點方向之一。SNL和勞倫斯伯克利國家實驗室(Lawrence Berkeley National Laboratory， LBNL)等已建成多個IPEM裝置，并對多種閃爍體材料進行了研究，包括塑料閃爍體、無機閃爍體和含氮空位(nitrogen vacancy， NV)中心的金剛石等[6-8]。這些材料需滿足發(fā)光強度高、抗輻照性能好及波長匹配等性能要求[9]。目前，國內(nèi)關(guān)于IPEM技術(shù)的相關(guān)研究報道較少。

本文測試了多種閃爍體材料的光學性質(zhì)，并在中國原子能科學研究院的HI-13串列加速器單粒子效應專用輻照終端上搭建了IPEM實驗裝置，結(jié)合不同的閃爍體材料對IPEM系統(tǒng)的空間分辨率進行了評估，選取了適用于IPEM系統(tǒng)的閃爍體材料類型和厚度，為完善IPEM系統(tǒng)設(shè)計和提升空間分辨率提供了參考依據(jù)。

1 閃爍體的光學性質(zhì)測試

1.1 發(fā)射光譜測試

為獲得較高的離子探測效率，閃爍體的發(fā)射光譜要與光子探測器的靈敏區(qū)相匹配，且有較高的發(fā)光強度。IPEM成像系統(tǒng)中使用的PCO. panda 4.2bi sCMOS相機的量子效率ηQE(quantum efficiency, QE)隨峰值波長λp的變化關(guān)系,如圖1所示。

QE是指sCMOS圖像傳感器對不同波長光的響應函數(shù)，定義為光敏單元上發(fā)射的光電子數(shù)與入射光子數(shù)的比值[10]。測試的閃爍體為YSO(Ce)，ZnS(Ag)，YAG(Ce) 3種典型的閃爍體材料，YSO(Ce)和YAG(Ce)常應用于高分辨率的X射線成像閃爍體探測器，ZnS(Ag)常用于探測α粒子和其他帶電重離子。圖2為使用愛丁堡FLS9800熒光光譜儀測得的粉末狀的YSO(Ce)，ZnS(Ag)，YAG(Ce)和晶體塊狀的YAG(Ce)閃爍體在337 nm氙燈激發(fā)下的光致發(fā)射(photoluminescence，PL)光強度IPL隨光波長λ的變化關(guān)系。

由圖1和圖2可見，ZnS(Ag)閃爍體發(fā)射峰在450 nm，具有很高的發(fā)光強度，sCMOS相機對ZnS(Ag)發(fā)射光子的ηQE可達80%；YAG(Ce)閃爍體的發(fā)射峰在550 nm，sCMOS相機對YAG(Ce)發(fā)射光子的ηQE可達90%以上，但發(fā)光強度較弱，晶體塊狀YAG(Ce)閃爍體的發(fā)光均勻性好，透光率高，是理想的閃爍體材料，作為成像屏可能具有較高的空間分辨率，但通過YAG(Ce)晶體的PL光譜測試結(jié)果來看，相同的測試條件下，晶體塊狀的YAG(Ce)閃爍體發(fā)光強度比粉末狀的YAG(Ce)閃爍體要低一個數(shù)量級，更遠低于ZnS(Ag)閃爍體；而YSO(Ce)閃爍體的發(fā)射峰在420 nm左右，發(fā)射光接近不可見光區(qū)域，sCMOS相機對YSO(Ce)閃爍體發(fā)射的光子探測效率較低。從測試結(jié)果來看，粉末狀的ZnS(Ag)和YAG(Ce)更加適合IPEM系統(tǒng)。

1.2 熒光壽命測試

圖3為ZnS(Ag)和YAG(Ce)2種閃爍體材料在波長為337 nm的激光激發(fā)下熒光光子數(shù)隨時間的變化關(guān)系。

帶電粒子與閃爍體作用產(chǎn)生大量的閃爍光子形成光脈沖，該光脈沖的時間響應包括光子數(shù)增長和衰減2個過程，光子數(shù)的衰減過程要慢于增長過程，通常用熒光衰減時間表征熒光壽命[11]。熒光衰減時間的可通過指數(shù)方程進行擬合，表示為

(1)

其中：I為相對強度；t為衰減時間；τ為熒光壽命；A和B為常數(shù)。由圖3可見， ZnS(Ag)樣品的熒光壽命較長，需利用指數(shù)函數(shù)進行3階擬合才能擬合整個過程； ZnS(Ag)樣品熒光壽命τ1的擬合結(jié)果為0.19 ms； YAG(Ce) 樣品熒光壽命τ1的擬合結(jié)果為70 ns；一次激發(fā)過程中ZnS(Ag)樣品產(chǎn)生的光子數(shù)要遠多于YAG(Ce)樣品，表明ZnS(Ag)樣品具有較高的發(fā)光強度。較短的熒光壽命會減小實驗過程中的偶然偏差(避免同時探測到2個連續(xù)入射離子的光斑)，但較低的發(fā)光強度和較短的熒光壽命對光子成像裝置的要求更高。

2 IPEM系統(tǒng)空間分辨率實驗評估

2.1 IPEM系統(tǒng)搭建

本文利用中國原子能科學研究院的HI-13串列加速器單粒子效應專用輻照終端搭建了IPEM系統(tǒng)，如圖4所示。

IPEM系統(tǒng)主要包括光學成像系統(tǒng)和電子器件測試系統(tǒng)2部分：光學成像系統(tǒng)用于測量離子與閃爍體作用產(chǎn)生的光信號，包括光子產(chǎn)生裝置、光子傳輸裝置及光子探測裝置；電子器件測試系統(tǒng)用于測量離子與器件作用產(chǎn)生的電信號。待測器件選用的是金硅面壘探測器。

IPEM成像系統(tǒng)的光子探測效率可表示為

η=Tph×Fph×εk

(2)

其中：Tph為內(nèi)反射直角棱鏡的光傳輸效率，包括棱鏡的反射效率和透射效率，直角棱鏡的斜面鍍一層Al膜，棱鏡的反射效率為95%，透射效率為90%，則光子在直角棱鏡中的傳輸效率Tph=85.5%；Fph為光子經(jīng)過直角棱鏡后被顯微鏡系統(tǒng)采集和傳輸?shù)男?，假設(shè)光子在傳輸過程中是各向同性的，立體角占比Ω/(4π)可通過物鏡的數(shù)值孔徑dNA估算得到，M Plan Apo SL物鏡的dNA=0.28，則顯微鏡系統(tǒng)的采集效率為2.2%，傳輸效率為80%，則Fph=1.67%；εk為光子探測裝置的光電轉(zhuǎn)換效率，根據(jù)圖1，PCO. panda 4.2bi sCMOS相機對于ZnS(Ag)閃爍體發(fā)射的450 nm光子的量子效率約為80%，則εk=80%。因此IPEM成像系統(tǒng)的總探測效率η=1.1%。

2.2 實驗設(shè)置

實驗選用粉末狀的ZnS(Ag)，YAG(Ce)閃爍體和晶體塊狀的YAG(Ce)閃爍體，實驗樣品都來源于目前市場上制備工藝比較成熟的產(chǎn)品，光學性質(zhì)如表1所列。其中，ρ，t，Y分別為密度、衰減時間和光產(chǎn)額。實驗的束流均為160 MeV的Cl離子束。

樣品1是ZnS(Ag)閃爍體，λp為450 nm，使用有機樹脂粘合劑將粉末顆粒緊密地粘連在一起，然后貼合在金硅面壘探測器的金層表面。ZnS(Ag)閃爍體薄膜的厚度為10 μm，并與20 μm厚的ZnS(Ag)閃爍體薄膜對比。樣品2是YAG(Ce)閃爍體，λp為550 nm，與光子探測裝置的靈敏區(qū)相匹配，粉末狀的YAG(Ce)閃爍體也噴涂在金硅面壘探測器的金層表面。樣品3是晶體塊狀的YAG(Ce)閃爍體，λp為530 nm，存在內(nèi)應力，減薄到幾十微米的過程中易碎裂，難以獲得厚度低于30 μm的獨立支撐塊狀閃爍體，因此，選擇了厚度為100 μm的塊狀閃爍體進行成像測試。在ZnS(Ag)薄膜表面放置一個直徑為300 μm的準直孔，在YAG(Ce)薄膜表面放置一個直徑為100 μm的準直孔，準直孔的厚度均為50 μm，離子無法穿透。放置的準直孔可作為對焦的參照物，同時可限制觀察區(qū)域。

3 實驗結(jié)果分析

3.1 不同閃爍體材料的可行性分析

圖5為注量率φ不同時，160 MeV Cl離子穿透ZnS(Ag)薄膜形成的sCMOS圖像。

表1 閃爍體材料的光學性質(zhì)Tab.1 Optical properties of scintillator materials

由圖5可見：當注量率為105cm-2·s-1時，離子穿過準直孔時，可檢測到閃爍體發(fā)光，此時光斑數(shù)量較多，連結(jié)在一起，能勉強分辨單個離子產(chǎn)生的光斑形狀。通過調(diào)節(jié)離子的注量率和光子探測器的采集幀率可控制每幀圖片上的光斑數(shù)量。逐漸降低離子注量率，當注量率為103cm-2·s-1時，可獲得單個離子入射形成的光斑圖像，通過測量光斑的中心位置，即可獲得單個離子入射的位置坐標。離子穿透閃爍體薄膜后進入到閃爍體薄膜下的金硅面壘探測器中，此時用示波器記錄金硅面壘探測器產(chǎn)生的瞬態(tài)脈沖信號，確認光斑的數(shù)量與瞬態(tài)脈沖信號的數(shù)量一致。

圖6為注量率不同時，160 MeV Cl離子穿透YAG(Ce)薄膜形成的sCMOS圖像。

由圖6可見，當注量率為105cm-2·s-1時，光斑成片出現(xiàn)，覆蓋了整個100 μm的準直孔，降低注量率時，無法觀測到單個離子入射形成的光斑圖像。而晶體塊狀的YAG(Ce)閃爍體在高注量率下也無法觀察到光斑，這可能是與YAG(Ce)閃爍體的發(fā)光強度較弱有關(guān)。在輻射環(huán)境中，閃爍體受輻射效應的影響，發(fā)光強度會更弱。實驗是在真空靶室中進行的，風冷和水冷2種制冷方式都無法使用，sCMOS相機中圖像傳感器的溫度過高，產(chǎn)生的熱噪聲較嚴重，導致較弱的光信號淹沒在噪聲中。由于粉末狀閃爍體的反射因子較高，收集到的光更多。理論上粒徑更小，發(fā)光均勻性更好的熒光屏具有更高的空間分辨率，但由于無法采集到單個的光斑圖像，就無法對空間分辨率進行評估。由圖5和圖6可見，ZnS(Ag)薄膜更適合作為IPEM系統(tǒng)的成像屏。

3.2 不同厚度的ZnS(Ag)閃爍體空間分辨率評估

由于離子能量沉積分布、光子衍射和像差及光子散射的影響，離子與閃爍體作用產(chǎn)生的熒光在成像系統(tǒng)的像平面上形成一個彌散的光斑，通常采用點擴散函數(shù)(point spread function，PSF)描述光斑的分布，但在實驗中測量PSF函數(shù)較難，通常采用sCMOS相機記錄離子形成的光斑圖像。160 MeV的Cl離子穿透不同厚度的ZnS(Ag)閃爍體形成的光斑圖像和光斑灰度分布，如圖7所示。

空間分辨率即2個光斑重合時可分辨的最小距離，光斑中光子的數(shù)量由中心向周圍遞減，通過光斑的中心位置確定離子的入射位置，光斑的大小也就決定著定位的精度。光斑中光子的分布在實驗中難以測量，通常利用圖像的灰度分布來描述光子的分布。利用Matlab軟件計算出單個光斑灰度的3D分布，再將這個3D分布投影在一個軸上，形成光斑灰度的2D分布，灰度分布可近似為高斯分布。擬合的結(jié)果如圖7(b)和圖7(d)所示。利用高斯函數(shù)的半高寬(FWHM)將空間分辨率參數(shù)化，通過計算得到10 μm厚ZnS(Ag)單個離子輻照產(chǎn)生的光斑FWHM約為2.8 μm，則系統(tǒng)的空間分辨率約為2.8 μm； 20 μm厚ZnS(Ag)單個離子輻照產(chǎn)生的光斑FWHM約為4.8 μm，系統(tǒng)的空間分辨率約為4.8 μm。由于熒光屏是由ZnS(Ag)粉末顆粒制成的，發(fā)光均勻性較差，光子散射嚴重，導致形成的光斑大小不一，但從整體上看，降低成像屏的厚度有利于提升系統(tǒng)的空間分辨率。

4 結(jié)論

本文對多種閃爍體材料的光學性質(zhì)進行了測試，并搭建IPEM系統(tǒng)，基于不同種類和不同厚度的閃爍體材料對IPEM系統(tǒng)的空間分辨率進行了評估。結(jié)果表明：發(fā)光強度較弱，熒光壽命較短的YAG(Ce)閃爍體在實驗中無法觀測到單個光斑的圖像； ZnS(Ag)閃爍體具有較高的發(fā)光強度，可觀測到明顯的單個光斑圖像，更適合IPEM系統(tǒng)；不同厚度ZnS(Ag)薄膜的對比表明，降低閃爍體材料厚度有助于提高IPEM系統(tǒng)的空間分辨率；選用10 μm厚的ZnS(Ag)薄膜作為閃爍體材料時，系統(tǒng)的空間分辨率達到最佳，約為2.8 μm，與國內(nèi)外部分重離子微束裝置的束斑尺寸接近，在未來可將IPEM光學系統(tǒng)與SEE測試系統(tǒng)結(jié)合，實現(xiàn)對器件SEE敏感區(qū)的高精度定位。