商 鵬，黃流興，牛勝利，左應(yīng)紅，朱金輝

(西北核技術(shù)研究所，西安 710024)

核爆炸釋放的中子經(jīng)大氣輸運后，一部分入射到地面的中子被地面介質(zhì)中的某些元素俘獲，發(fā)生活化反應(yīng)產(chǎn)生放射性核素。這些放射性核素衰變放出β射線和γ射線，稱為感生放射性。土壤的感生放射性是地面放射性沾染的來源之一，在爆高較高的條件下，土壤感生放射性是地面放射性沾染的主要來源[1]，對周圍人員和環(huán)境的影響不容忽視。

土壤的感生放射性主要由中子與土壤中的多種元素與中子發(fā)生俘獲反應(yīng)引起的。原子核俘獲中子后被活化，形成激發(fā)態(tài)的復(fù)合核，該復(fù)合核會在很短的時間內(nèi)(約10-14s)退激發(fā)向外輻射出一條或多條γ射線，稱為中子俘獲反應(yīng)，即 (n,γ) 反應(yīng)[2]。土壤中能被活化的元素很多，一般而言，活化后的感生放射性主要來自28Al，56Mn，24Na，59Fe，對應(yīng)的靶核分別是27Al，55Mn，23Na，58Fe。

一般用距地面一定高度處的γ劑量率來表征感生放射性形成的輻射環(huán)境。文獻[1, 3-4]中采用點源近似法[5]，結(jié)合經(jīng)驗累積系數(shù)修正推導(dǎo)了探測點處的γ放射性活度公式，并通過半無限空間積分，進一步給出了土壤感生放射性在探測點處產(chǎn)生的γ劑量率表達式。上述方法在計算過程中進行了較多的簡化和近似，如中子注量采用能量小于0.5 eV的等效熱中子[6]近似及中子活化截面采用等效熱中子平均活化截面近似等，只能給出粗略的結(jié)果。

為合理而相對準(zhǔn)確地計算感生放射性，武禎等[7]針對電子直線加速器感生放射性的計算，對比分析了點源近似法、徑跡長度法、功率吸收法和蒙特卡羅模擬法，研究表明，蒙特卡羅模擬法考慮反應(yīng)全面，可同時計算直接和間接感生放射性，計算步驟簡單，結(jié)果準(zhǔn)確，是計算感生放射性的“最好”方法。本文細致分析了感生放射性的物理過程，基于蒙特卡羅方法建立了核爆炸地面感生放射性兩步計算方法。

1 核爆炸地面感生放射性兩步計算方法

蒙特卡羅模擬方法能較逼真地描述大量粒子在介質(zhì)中輸運的物理過程，且收斂速度與問題維度無關(guān)，程序結(jié)構(gòu)簡單，易于實現(xiàn)，因此，蒙特卡羅方法也被喻為“最后的方法”。模塊化粒子輸運程序包PHEN[8]由西北核技術(shù)研究所開發(fā)，能模擬中子、光子、電子及質(zhì)子與物質(zhì)的相互作用過程，如中子的彈性散射、非彈性散射和輻射俘獲等，光子的光電吸收、康普頓散射和電子對產(chǎn)生等。它還可針對特定物理問題進行進一步開發(fā)，統(tǒng)計多種物理量。目前，PHEN程序并不具備直接模擬感生放射性的功能，需通過構(gòu)建中子輸運分層統(tǒng)計模型和γ輻射體源模型，并采用模型參數(shù)轉(zhuǎn)換技術(shù)使二者結(jié)合，進而開展模擬計算，即地面感生放射性兩步計算方法，計算流程如圖1所示。

1.1 中子輸運分層統(tǒng)計模型

核爆炸后輸運到地面的有直射和散射中子，本文建立了中子輸運分層統(tǒng)計模型，如圖2所示。

中子源[6]各向同性發(fā)射中子，在均勻大氣中輸運，最終入射到地面土壤中，與土壤中的靶核發(fā)生相互作用，產(chǎn)生放射性核素28Al，56Mn，24Na，59Fe，記錄不同深度處放射性核素的數(shù)密度?？紤]到不同深度的土壤活化程度并不相同，傳統(tǒng)方法中采用的均勻化假設(shè)與實際情況相差較大，所以采用中子輸運分層統(tǒng)計方法。中子與土壤介質(zhì)中的原子核發(fā)生相互作用，可能發(fā)生(n,γ)，(n,α)，(n,p)，(n,2n)，(n,3n)等多種反應(yīng)。其中，感生放射性γ劑量率計算主要關(guān)注中子在土壤中輸運并發(fā)射γ射線的過程，即(n,γ)反應(yīng)過程。因此，需記錄中子輸運過程中發(fā)生的(n,γ)反應(yīng)的次數(shù)。在PHEN程序包中，將中子在輸運過程中與土壤某核素發(fā)生的所有(n,γ) 反應(yīng)進行統(tǒng)計，得到土壤中該核素被活化后生成的放射性核素個數(shù)；對不同的核素重復(fù)上述過程，得到所有放射性核素的數(shù)密度。

上述計算過程可表示為

(1)

其中：Φ(E)為分能群中子注量，cm-2；σc(E)為(n,γ)反應(yīng)的截面，b；常數(shù)η為任意可用于歸一化處理的標(biāo)量，也稱為歸一化因子。當(dāng)η的單位為b-1·cm-1時，式(1)的計算結(jié)果即為單位體積內(nèi)發(fā)生(n,γ)反應(yīng)的總數(shù)nc，它在數(shù)值上與放射性核素的數(shù)密度nrad相等。

設(shè)距爆心為R，距地面深度為x，能量為E的中子注量為Φ(R,x,E)，則距爆心R處，不同深度x，第i種的放射性核素的數(shù)密度nrad(R,x，i)可表示為

(2)

其中：ni為第i種靶核的原子數(shù)密度，cm-3，與土壤中該元素的含量ci及天然豐度αi有關(guān)，可表示為

(3)

其中：NA為阿伏加德羅常數(shù)，mol-1；ρg為模擬區(qū)域土壤介質(zhì)的密度，取1.4 g·cm-3；Mi為第i種靶核的摩爾質(zhì)量，g·mol-1，數(shù)值與相對原子質(zhì)量Ai相等。對比式(1)和式(2)可知，歸一化因子ηi=ni×10-24b-1·cm-1。

計算中使用的幾種元素的計算參數(shù)及由式(3)計算得到的歸一化因子如表1所列。

表1 27Al，55Mn，23Na，58Fe的相關(guān)計算參數(shù)Tab.1 Computational parameters of 27Al，55Mn，23Na and 58Fe

1.2 γ輻射分層體源模型

核爆炸發(fā)生后，土壤活化產(chǎn)生的放射性核素發(fā)生衰變，向外各向同性地放出γ射線，這個過程相對較慢，導(dǎo)致γ劑量率隨時間變化。而放射性核素單次衰變放出γ射線并被探測器探測的過程可視為瞬態(tài)過程。

28Al，56Mn，24Na，59Fe衰變放出的γ射線參數(shù)如表2所列。由表2可知，衰變γ具有離散的能量值，且分支比rB也有所差別，這是由放射性核素自身性質(zhì)決定的。

表2 28Al，56Mn，24Na，59Fe的衰變γ射線參數(shù)[9]Tab.2 Parameters of decay γ rays for 28Al，56Mn，24Na and 59Fe

為模擬放射性核素出射γ射線對探測點探測劑量的貢獻，需將中子輸運分層統(tǒng)計模型計算得到的放射性核素數(shù)密度分布轉(zhuǎn)換為γ體源模型中不同深度處的γ射線的發(fā)射強度。同時，γ輻射源還應(yīng)當(dāng)體現(xiàn)表2列出的能量、分支比及產(chǎn)額等特性。放射性核素發(fā)射γ射線數(shù)與放射性核素數(shù)密度及分層?xùn)旁w積相關(guān)，因此，構(gòu)建γ輻射分層體源模型，模型特征參數(shù)由中子輸運分層統(tǒng)計模型進行參數(shù)轉(zhuǎn)換得到，如圖3所示。

如1次衰變的γ射線產(chǎn)額為Y，能量離散分布，分布概率即為對應(yīng)能量的γ射線分支比。將源權(quán)重賦值為Y，則模擬結(jié)果的物理含義為體源中發(fā)生1次衰變放出的Y個具有不同能量的γ射線對探測點探測劑量的貢獻。

由上述分析可知，γ輻射分層體源模型中的輻射源為一個能量離散分布、位置具有特定分布及各向同性的復(fù)雜體源。離散能量抽樣和方向各向同性抽樣算法可參考文獻[13]。γ射線在分層體源模型中的位置抽樣采取封閉圓柱體包含多個體源柵元的舍選方法(rejection method,RM)，如圖3所示。由于地面不同深度處的放射性核素數(shù)密度不同，衰變發(fā)射γ射線的強度也不同，即每個柵元發(fā)射γ射線的概率與柵元內(nèi)的放射性核素個數(shù)成正比。設(shè)柵元j經(jīng)歸一化后的γ射線發(fā)射概率為Pj，在模擬程序中對γ射線發(fā)射位置進行抽樣時，設(shè)置一個虛擬圓柱體將柵元體源完全包圍，并在虛擬圓柱體內(nèi)進行均勻抽樣；若抽樣得到的粒子位置位于柵元j中，則以Pj的概率接受該位置抽樣，否則舍去本次抽樣，重新抽取位置信息；重復(fù)上述舍選過程，直到一次抽樣的位置信息被接受。虛擬圓柱體需完全包圍發(fā)射γ射線的多個柵元，但不應(yīng)設(shè)置得過大，否則將降低位置抽樣效率。

利用PHEN程序包分別計算28Al，56Mn，24Na，59Fe單次放射性核素衰變放射的γ射線對探測點的平均劑量貢獻Di。對于整個多層γ輻射體源而言，柵元j中第i種放射性核素的數(shù)密度ni,j與體積Vj的乘積之和即為第i種放射性核素總數(shù)Ni，表示為

(4)

如果放射性核素全部衰變，則衰變產(chǎn)生的總劑量D(t)為所有放射性核素的劑量貢獻之和，表示為

(5)

(6)

其中：λi為第i種放射性核素的衰變常量；t為衰變時間。由式(6)可知，γ衰變劑量率受到放射性活度的影響，同樣具備指數(shù)衰減規(guī)律。

2 兩步計算方法應(yīng)用實例

以爆高為200 m，典型氫彈(歸一化到1 kt當(dāng)量)的核爆炸場景為例，利用第1節(jié)所述地面感生放射性兩步計算方法，研究了γ輻射分層體源的半徑和厚度對感生放射性的影響，選取了一組較為合理的模型參數(shù)，并采用優(yōu)化參數(shù)計算了地面上方1 m處的γ總劑量率及放射性核數(shù)劑量貢獻比。

2.1 土壤層厚度及半徑參數(shù)

文獻[1]指出，地面上方1 m處的γ劑量率主要來自半徑為10～20 m和深度為10～20 cm土壤薄層。本文通過建立中子輸運分層統(tǒng)計模型，模擬計算了半徑為20 m，土壤層厚度為2 cm和4 cm時，放射性核素28Al的數(shù)密度隨深度的變化關(guān)系，如圖4所示。

由圖4可見，放射性核素數(shù)密度最大值均出現(xiàn)在10～20 cm深度處，與文獻[1]所述一致?？捎脠D5所示27Al的中子輻射俘獲截面隨能量的變化關(guān)系來解釋：入射中子中能量較高的快中子成分在土壤中輸運并在被慢化過程中產(chǎn)生更多的熱中子，使土壤一定深度處的熱中子水平高于地面，而熱中子的輻射俘獲截面比快中子高的多，導(dǎo)致由輻射俘獲反應(yīng)產(chǎn)生的放射性核素的數(shù)密度隨深度呈先上升后下降的趨勢。放射性核素的數(shù)密度隨深度的變化關(guān)系如圖6所示。

改變γ輻射體源模型土壤層的厚度，計算得到不同厚度γ輻射分層體源模型中28Al 的總數(shù)及衰變γ總劑量，如表3所列。由表3可知，采用蒙特卡羅方法模擬計算地面γ劑量，模型厚度小于60 cm時，有一部分衰變γ穿透土壤層，被終止輸運，導(dǎo)致測點有效記數(shù)偏低；模型厚度大于60 cm后，記數(shù)基本穩(wěn)定。因此，后續(xù)計算中，土壤層厚度取60 cm。

確定土壤層厚度后，改變γ輻射體源模型的半徑，得到衰變γ總劑量隨半徑的變化關(guān)系，如圖7所示。由圖7可見，模型半徑為40 m與模型半徑為100 m時，衰變γ總劑量相差不超過5%。為節(jié)省粒子輸運時間提高計算效率，取模型半徑為40 m。

表3 不同厚度γ輻射分層體源模型中28Al 的總數(shù)及衰變γ總劑量Tab.3 N of 28Al and D for γ layered-radiator source model with different thickness

2.2 地面衰變γ劑量率計算

2.1節(jié)研究表明，采用蒙特卡羅方法計算土壤中放射性核素出射γ對地面上方探測點探測劑量的貢獻時，取模型半徑為40 m，厚度為60 cm可滿足計算要求。

按照兩步計算法計算流程，利用中子輸運分層統(tǒng)計模型計算給出感生放射性核素的數(shù)密度分布，利用放射性核素數(shù)密度分布及放射性核素衰變特性構(gòu)建γ輻射分層體源模型，模擬樣本數(shù)為1×107個光子，分別計算28Al，56Mn，24Na，59Fe單次衰變的平均劑量貢獻與放射性核素總數(shù)，如表4所列。

表4 28Al， 56Mn，24Na，59Fe的單次衰變平均劑量貢獻與放射性核素總數(shù)Tab.4 Average dose contributions of single decay and total radionuclide amounts for 28Al， 56Mn，24Na and 59Fe

將放射性核素單次衰變平均劑量貢獻與總數(shù)代入式(6)，可得土壤感生放射性總劑量率隨時間的變化關(guān)系，如圖8所示。由圖8可見，總劑量率整體呈下降趨勢，但下降速率發(fā)生了幾次較大的變化，使總劑量率變化曲線表現(xiàn)出“臺階”狀變化的形式。

這一時間特性同樣可從圖9所示放射性核素的劑量貢獻比隨時間的變化關(guān)系分析得到。由圖9還可見，4種放射性核素分別在不同的時間區(qū)間上發(fā)揮主要作用，具體而言，在爆炸后的數(shù)分鐘內(nèi)，地面感生放射性主要來自28Al，強度比其他放射性核素高2個量級左右；在數(shù)小時范圍區(qū)間，主要來自56Mn和24Na；而在200 h之后，基本只來自59Fe。

3 結(jié)論及展望

本文基于蒙特卡羅方法建立了核爆炸地面感生放射性兩步計算方法。通過敏感性分析給出了構(gòu)建中子輸運分層統(tǒng)計模型和γ輻射分層體源模型的典型參數(shù)，修正了傳統(tǒng)半經(jīng)驗公式方法中的等效熱中子近似和等效熱中子平均活化截面近似，考慮了土壤活化后放射性核素數(shù)密度隨深度的變化及γ射線在空氣中輸運時的散射和衰減，并更細致地描述了感生放射性輻射環(huán)境形成的物理過程。本文方法還能應(yīng)用于人工放射性輻射源活化其他材料后的γ放射性輻射環(huán)境計算，為高精度輻射環(huán)境計算提供了有效技術(shù)手段。