鄭漪琳，陳時(shí)熠，向文國(guó)，陳?程，吳?斌，肖?軍

基于合成氣分流的雙聯(lián)流化床氣化性能評(píng)價(jià)

鄭漪琳1，陳時(shí)熠1，向文國(guó)1，陳?程2，吳?斌2，肖?軍2

(1. 東南大學(xué)能源與環(huán)境學(xué)院，南京 210096；2. 中國(guó)能源建設(shè)集團(tuán)江蘇省電力設(shè)計(jì)院有限公司，南京 211102)

分流雙聯(lián)流化床；熱量調(diào)控；氣化性能；系統(tǒng)效率

氣化是生物質(zhì)最有前途的熱化學(xué)轉(zhuǎn)化技術(shù)之一．生物質(zhì)氣化可用于生產(chǎn)合成氣，制備化學(xué)品，或發(fā)電、供熱等．雙聯(lián)流化床氣化將固體燃料的氣化與燃燒過程解耦，避免了固體燃料與空氣直接接觸，從而獲得高品質(zhì)合成氣．

在雙聯(lián)流化床系統(tǒng)中，兩個(gè)反應(yīng)器分別發(fā)生氣化反應(yīng)和燃燒反應(yīng)，燃燒反應(yīng)溫度高于氣化反應(yīng)溫度，燃燒產(chǎn)生的熱量通過惰性載體傳遞給氣化反應(yīng)器．目前大部分雙聯(lián)流化床通過控制氣化反應(yīng)器進(jìn)入燃燒反應(yīng)器未轉(zhuǎn)化碳的比例來維持系統(tǒng)的熱平衡，但這在實(shí)際雙聯(lián)流化床的熱量調(diào)控中存在一定難度，進(jìn)入燃燒反應(yīng)器的碳比例過低，燃燒反應(yīng)器釋放的熱量不足以維持氣化反應(yīng)；碳比例過高，氣化效率因燃燒熱量分配過高而降低．為此，本文提出了一種新型的雙聯(lián)流化床熱量調(diào)控方法，鑒于合成氣的流量調(diào)節(jié)相對(duì)容易，在進(jìn)入燃燒反應(yīng)器未轉(zhuǎn)化碳不足的基礎(chǔ)上，分流部分合成氣至燃燒反應(yīng)器燃燒來維持系統(tǒng)熱量平衡．雖然先前已有研究者提出合成氣分流至燃燒反應(yīng)器來實(shí)現(xiàn)熱量調(diào)控的方法，但是缺少對(duì)此詳細(xì)的系統(tǒng)氣化性能和效率分析核算．為此，本文通過Aspen Plus軟件建立了基于合成氣分流的雙聯(lián)流化床模型，對(duì)比傳統(tǒng)雙聯(lián)流化床，考察了兩種模型在相同的氣化參數(shù)下，合成氣性能以及系統(tǒng)效率等差異，同時(shí)研究了在不同氣化溫度()、不同水蒸氣和生物質(zhì)質(zhì)量比(＝S/B)下系統(tǒng)性能參數(shù)的變化．

1?研究方法

1.1?過程模擬

圖1所示為雙聯(lián)流化床系統(tǒng)示意圖，生物質(zhì)和水蒸氣在氣化反應(yīng)器里進(jìn)行氣化反應(yīng)，主要反應(yīng)如下：

C(固)＋H2O(氣)→CO(氣)＋H2(氣)(1)

C(固)＋CO2(氣)→2CO(氣)(2)

CO(氣)＋H2O(氣)→CO2(氣)＋H2(氣)(3)

C(固)＋2H2(氣)→CH4(氣)(4)

CH4(氣)＋H2O(氣)→CO(氣)＋3H2(氣)(5)

氣化反應(yīng)器中未轉(zhuǎn)化的碳和床料通過溢流槽進(jìn)入燃燒反應(yīng)器，并和空氣發(fā)生燃燒反應(yīng)，釋放熱量．熱量被惰性床料吸收，燃燒產(chǎn)生的煙氣攜帶惰性床料進(jìn)入旋風(fēng)分離器，經(jīng)過分離，惰性床料重新進(jìn)入氣化反應(yīng)器，為氣化反應(yīng)提供熱量．為了提高系統(tǒng)效率，對(duì)合成氣和煙氣中的顯熱進(jìn)行利用，煙氣用來加熱水產(chǎn)生過熱蒸汽，作為氣化介質(zhì)送入氣化反應(yīng)器，合成氣預(yù)熱進(jìn)入燃燒反應(yīng)器的空氣，從而使整個(gè)系統(tǒng)實(shí)現(xiàn)自熱平衡．經(jīng)過空氣預(yù)熱器換熱后的合成氣進(jìn)入氣體凈化裝置，進(jìn)行除塵、脫硫、脫氮、干燥處理，得到最終產(chǎn)氣．

雙聯(lián)流化床氣化技術(shù)的關(guān)鍵核心點(diǎn)在于實(shí)現(xiàn)氣化反應(yīng)器與燃燒反應(yīng)器之間的熱平衡，使燃燒釋放的熱量能保證氣化吸熱的需要．本文考察了兩種實(shí)現(xiàn)氣化反應(yīng)器供熱的方式．第一種方式如圖1(a)所示，通過調(diào)整氣化反應(yīng)器進(jìn)入燃燒反應(yīng)器的未轉(zhuǎn)化碳的比例來實(shí)現(xiàn)氣化供熱，這是傳統(tǒng)雙聯(lián)流化床的運(yùn)行模式．另一種是本文提出的新型熱量調(diào)控方式，如圖1(b)，在進(jìn)入燃燒反應(yīng)器未轉(zhuǎn)化碳不足的基礎(chǔ)上，為滿足氣化反應(yīng)的吸熱要求，分流一部分最終產(chǎn)氣，回收粗合成氣顯熱加熱至一定溫度，而后進(jìn)入燃燒反應(yīng)器燃燒釋放熱量，通過調(diào)整合成氣的分流率使氣化反應(yīng)器與燃燒反應(yīng)器之間達(dá)到熱量平衡．

圖1?兩種雙聯(lián)流化床系統(tǒng)示意

本文用Aspen Plus軟件對(duì)系統(tǒng)進(jìn)行建模和模擬．秸稈作為一種重要的生物質(zhì)，在我國(guó)產(chǎn)量巨大，而玉米秸稈在秸稈中占比較大．本文選取玉米秸稈生物質(zhì)，工業(yè)分析和元素分析以及熱值如表1所示(干燥基)．輸入的生物質(zhì)為非常規(guī)組分，采用RYield模塊先將其轉(zhuǎn)化為C、S、H2、O2、N2、H2O和灰分等常規(guī)組分．氣化反應(yīng)和燃燒反應(yīng)采用RGibbs模塊，該模塊基于吉布斯自由能最小化的原理進(jìn)行多相平衡反應(yīng)，氣化產(chǎn)物有H2、CO、CO2、CH4、H2O、N2、NH3、H2S、COS、SO2．系統(tǒng)中的分離器部分使用SSplit模塊，用于固相和氣相之間的分離．空氣預(yù)熱器、合成氣預(yù)熱器以及產(chǎn)生氣化水蒸氣的省煤器、蒸發(fā)器和過熱器使用HeatX模塊．氣體凈化部分使用Sep和Heater模塊，Sep模塊分離合成氣中的殘余灰分、含硫含氮化合物以及水分，再通過Heater模塊將合成氣冷卻到一定溫度．

表1?玉米秸稈的工業(yè)分析和元素分析

Tab.1 Proximate analysis and ultimate analysis of corn straw

為簡(jiǎn)化模擬過程，假定以下幾個(gè)條件成立：① 氣化反應(yīng)器與燃燒反應(yīng)器均在穩(wěn)定狀態(tài)下進(jìn)行反應(yīng)，且反應(yīng)最終都達(dá)到化學(xué)平衡和相平衡；②忽略氣化反應(yīng)器與燃燒反應(yīng)器的壓降；③忽略氣化產(chǎn)物中微量的焦油產(chǎn)量；④灰分作為惰性物質(zhì)，不參與反應(yīng)；⑤忽略換熱器冷端進(jìn)出口以及熱端進(jìn)出口之間的壓差．

1.2?參數(shù)范圍

圖1所示的兩種雙聯(lián)流化床系統(tǒng)，生物質(zhì)輸入質(zhì)量均為1kg/s，取值區(qū)間為0.4～1.0，氣化溫度區(qū)間為675～800℃，燃燒反應(yīng)器溫度為900～950℃，氣化反應(yīng)器與燃燒反應(yīng)器壓力均為常壓(0.1MPa)；環(huán)境溫度為25℃；空氣預(yù)熱器出口空氣溫度為600℃，分流合成氣預(yù)熱至200℃；給水壓力0.5MPa，省煤器出口熱水溫度為100℃，蒸發(fā)器將熱水加熱到飽和蒸汽，過熱器出口蒸汽溫度為500℃；氣體凈化模塊出口合成氣溫度為50℃．

1.3?計(jì)算方法

1.3.1?系統(tǒng)性能參數(shù)計(jì)算

有效氣體產(chǎn)率計(jì)算方式如下：

式中：e為合成氣的有效氣體產(chǎn)率，m3/kg；v為合成氣中H2、CO、CH4在標(biāo)準(zhǔn)狀態(tài)下的總體積流量，m3/s；m為生物質(zhì)輸入質(zhì)量，kg/s．

氣體熱值是指標(biāo)準(zhǔn)狀態(tài)下單位體積產(chǎn)氣所含的化學(xué)能，根據(jù)是否包含水蒸氣氣化潛熱分為高位熱值和低位熱值，本文計(jì)算的是低位熱值，計(jì)算公式如下[8]：

系統(tǒng)的熱效率是合成氣所含能量與生物質(zhì)輸入能量之比，是衡量氣化效果的一個(gè)重要指標(biāo)，計(jì)算公式如下：

式中：P為合成氣總產(chǎn)率，m3/kg；ar,net為輸入生物質(zhì)的低位熱值，MJ/kg．

Tab.2 Specific enthalpy and entropy at 298K and 0.1MPa，and standard chemical exergy values of some components

式中：C、H、O、N分別為生物質(zhì)中碳原子、氫原子、氧原子、氮原子占生物質(zhì)干基質(zhì)量的百分比．

式中：syngas、m、water、air分別為合成氣、輸入生物質(zhì)、輸入水和空氣的火用值，kJ/s．

2?結(jié)果和討論

2.1?模型驗(yàn)證

根據(jù)文獻(xiàn)[13]，對(duì)圖1(a)模型輸入相應(yīng)參數(shù)，得到的合成氣氣體組分體積分?jǐn)?shù)的模擬結(jié)果(實(shí)線)與文獻(xiàn)[13]的實(shí)驗(yàn)結(jié)果(虛線)的對(duì)比如圖2所示．模擬結(jié)果中H2、CO、CO2、CH4的體積分?jǐn)?shù)變化趨勢(shì)與實(shí)驗(yàn)值一致，其中H2體積分?jǐn)?shù)的模擬值要大于實(shí)驗(yàn)值，CH4體積分?jǐn)?shù)的模擬值要小于實(shí)驗(yàn)值，這是由于實(shí)際中CH4與水蒸氣的重整反應(yīng)受到時(shí)間和反應(yīng)條件限制，并沒有達(dá)到完全平衡，所以在模擬結(jié)果中H2體積分?jǐn)?shù)偏高，CH4體積分?jǐn)?shù)偏低[14]．但二者誤差在允許范圍內(nèi)，因此圖1(a)系統(tǒng)模擬結(jié)果可信，圖1(b)系統(tǒng)是在圖1(a)系統(tǒng)的基礎(chǔ)上增加了分流合成氣在燃燒反應(yīng)器中的燃燒，氣化反應(yīng)器的設(shè)置條件不變，故圖1(b)系統(tǒng)的模擬結(jié)果可信．

圖2實(shí)驗(yàn)結(jié)果[13]與模擬結(jié)果對(duì)比

2.2?氣化溫度的影響

在燃燒溫度為900℃，值恒定(0.75)時(shí)，系統(tǒng)輸入的空氣量保證了燃燒爐中的氫氣、未轉(zhuǎn)化碳等燃料完全燃燒．圖3所示為氣化溫度對(duì)系統(tǒng)合成氣組分體積分?jǐn)?shù)的影響，在區(qū)間內(nèi)的任一氣化溫度下，相比傳統(tǒng)雙聯(lián)流化床，分流雙聯(lián)流化床合成氣的CO和CH4體積分?jǐn)?shù)更高，H2和CO2體積分?jǐn)?shù)更低，兩種系統(tǒng)合成氣的各氣體組分隨著氣化溫度的增加呈現(xiàn)相同的變化趨勢(shì)．H2體積分?jǐn)?shù)呈現(xiàn)先增后減的趨勢(shì)，當(dāng)氣化溫度為675℃，傳統(tǒng)雙聯(lián)流化床合成氣的H2體積分?jǐn)?shù)達(dá)到最大值58.4%；當(dāng)氣化溫度為725℃時(shí)，分流流化床的H2體積分?jǐn)?shù)達(dá)到最大值56%．CO體積分?jǐn)?shù)隨著氣化溫度的增加呈現(xiàn)遞增的趨勢(shì)．這是因?yàn)闅饣瘻囟鹊脑黾佑欣诜磻?yīng)(1)、(2)和(5)的正向進(jìn)行，合成氣的H2和CO體積分?jǐn)?shù)增加，當(dāng)氣化溫度進(jìn)一步升高，促進(jìn)反應(yīng)(3)的逆向進(jìn)行，H2濃度減少．CO2體積分?jǐn)?shù)不斷降低．CH4體積分?jǐn)?shù)略微下降后幾乎不再發(fā)生變化．這是因?yàn)闅饣瘻囟鹊奶岣叽龠M(jìn)了反應(yīng)(2)的正向進(jìn)行和反應(yīng)(3)的反向進(jìn)行，故CO2體積分?jǐn)?shù)不斷變低，同時(shí)甲烷的重整反應(yīng)(5)不斷加劇，甲烷體積分?jǐn)?shù)下降，當(dāng)氣化溫度進(jìn)一步升高，氣化反應(yīng)器內(nèi)反應(yīng)基本達(dá)到平衡，甲烷的體積分?jǐn)?shù)不再發(fā)生變化．

實(shí)線—傳統(tǒng)雙聯(lián)流化床；虛線—分流雙聯(lián)流化床

圖4所示為氣化溫度對(duì)有效氣體產(chǎn)率和合成氣熱值的影響，由圖4可見，隨著氣化溫度的提高，兩種系統(tǒng)的有效氣體產(chǎn)率先增加后減少．當(dāng)氣化溫度達(dá)675℃，傳統(tǒng)雙聯(lián)流化床的有效氣體產(chǎn)率達(dá)到最大值0.94m3/kg；當(dāng)氣化溫度達(dá)700℃，分流雙聯(lián)流化床系統(tǒng)的有效氣體產(chǎn)率達(dá)到最大值0.88m3/kg．原因是由于氣化溫度的增加導(dǎo)致氣化反應(yīng)器吸熱量增加，燃燒反應(yīng)器需要燃燒更多的燃料，因此對(duì)傳統(tǒng)雙聯(lián)流化床，氣化反應(yīng)器進(jìn)入燃燒反應(yīng)器的碳比例增加；對(duì)分流雙聯(lián)流化床，分流至燃燒反應(yīng)器的合成氣流量增加，兩種系統(tǒng)的合成氣產(chǎn)率不斷下降．有效氣體產(chǎn)率一開始會(huì)因?yàn)镃O2體積分?jǐn)?shù)的下降略有提高，但最終會(huì)隨著合成氣產(chǎn)率的減少而減少．分流雙聯(lián)流化床的有效氣體產(chǎn)率整體上低于傳統(tǒng)雙聯(lián)流化床，原因是在相同的熱量需求下，燃燒所需要的H2和CO的質(zhì)量大于所需要的碳的質(zhì)量，因此分流雙聯(lián)流化床的合成氣分流率大于傳統(tǒng)雙聯(lián)流化床中進(jìn)入燃燒反應(yīng)器的碳比例，故分流雙聯(lián)流化床的合成氣產(chǎn)率偏低，有效氣體產(chǎn)率也偏低．另一方面，兩種系統(tǒng)的合成氣熱值隨著氣化溫度的增加都呈現(xiàn)先下降后上升的趨勢(shì)，氣化溫度為675℃時(shí)，傳統(tǒng)雙聯(lián)流化床的合成氣熱值達(dá)到最低值8.4MJ/m3；氣化溫度為700℃時(shí)，分流雙聯(lián)流化床的合成氣熱值達(dá)到最低值9.26MJ/m3.合成氣的熱值與有效氣體的體積分?jǐn)?shù)變化密切相關(guān)，最開始合成氣熱值的降低主要是由于甲烷體積分?jǐn)?shù)的降低，隨著氣化溫度的增加，甲烷體積分?jǐn)?shù)幾乎不再改變，H2體積分?jǐn)?shù)略有下降，但是CO體積分?jǐn)?shù)明顯上升，故合成氣熱值不斷增加．在相同的氣化溫度下，分流雙聯(lián)流化床的合成氣熱值大于傳統(tǒng)雙聯(lián)流化床，這是因?yàn)樵撓到y(tǒng)合成氣的有效氣體體積分?jǐn)?shù)更高.

圖4 氣化溫度對(duì)有效氣體產(chǎn)率和合成氣熱值的影響

圖5?氣化溫度對(duì)系統(tǒng)熱效率和效率的影響

2.3?r的影響

氣化溫度為800℃，燃燒溫度為950℃時(shí)，隨著值的增加，為了使燃燒反應(yīng)器排出的煙氣熱量滿足氣化水蒸氣的換熱需求，系統(tǒng)輸入的空氣量也不斷增加．圖6所示為對(duì)合成氣組分體積分?jǐn)?shù)的影響．在區(qū)間內(nèi)的任一下，相比傳統(tǒng)雙聯(lián)流化床，分流雙聯(lián)流化床合成氣的H2和CO2體積分?jǐn)?shù)偏低，CO體積分?jǐn)?shù)偏高．隨著的增加，兩種系統(tǒng)合成氣的各氣體組分體積分?jǐn)?shù)呈現(xiàn)相同的變化趨勢(shì)，H2體積分?jǐn)?shù)明顯增加，CO體積分?jǐn)?shù)不斷降低，CO2體積分?jǐn)?shù)不斷上升．傳統(tǒng)雙聯(lián)流化床合成氣的H2體積分?jǐn)?shù)的區(qū)間為54.8%～58.7%、CO體積分?jǐn)?shù)區(qū)間為15.5%～26.9%、CO2體積分?jǐn)?shù)區(qū)間為17.8%～25.3%，分流雙聯(lián)流化床合成氣的H2體積分?jǐn)?shù)在52%～57%、CO體積分?jǐn)?shù)區(qū)間為23.2%～37%、CO2體積分?jǐn)?shù)區(qū)間為10.5%～19.4%．在生物質(zhì)輸入量保持不變的情況下，隨著的增加，水蒸氣流量不斷增加，促使反應(yīng)(1)、(3)和(5)正向進(jìn)行，反應(yīng)產(chǎn)物H2體積分?jǐn)?shù)增加，另外水蒸氣流量的增加使得反應(yīng)(1)的產(chǎn)物CO體積分?jǐn)?shù)升高，但反應(yīng)(3)又使得CO不斷轉(zhuǎn)化為CO2和H2，故CO體積分?jǐn)?shù)不斷降低，CO2體積分?jǐn)?shù)不斷上升．合成氣的CH4體積分?jǐn)?shù)一直保持在較低水平，幾乎不變．

實(shí)線—傳統(tǒng)雙聯(lián)流化床；虛線—分流雙聯(lián)流化床

圖7所示為對(duì)有效氣體產(chǎn)率和合成氣熱值的影響．由圖7可見，兩種系統(tǒng)的有效氣體產(chǎn)率都隨著的增加不斷下降．水蒸氣流量的增加促進(jìn)了反應(yīng)(1)、(3)和(5)的正向進(jìn)行，使得合成氣流量增加，但CO2體積分?jǐn)?shù)的不斷上升使得合成氣中的有效氣體流量降低．在相同的操作參數(shù)下，分流雙聯(lián)流化床系統(tǒng)的有效氣體產(chǎn)率低于傳統(tǒng)雙聯(lián)流化床系統(tǒng)，原因同2.2節(jié)所述一致，這里不再贅述．隨著的增加，兩種系統(tǒng)的合成氣熱值呈現(xiàn)下降趨勢(shì)，分流雙聯(lián)流化床系統(tǒng)的合成氣熱值整體上高于傳統(tǒng)雙聯(lián)流化床系統(tǒng)的合成氣熱值，這是因?yàn)榉至麟p聯(lián)流化床的有效氣體組分更高．

圖7?r對(duì)有效氣體產(chǎn)率和合成氣熱值的影響

圖8?r對(duì)系統(tǒng)熱效率和效率的影響

3?結(jié)?論

本文針對(duì)雙聯(lián)流化床氣化反應(yīng)器與燃燒反應(yīng)器之間的熱量平衡問題，提出了一種切合實(shí)際工程運(yùn)用的熱量調(diào)控方式．利用Aspen Plus軟件搭建了合成氣分流至燃燒反應(yīng)器的雙聯(lián)流化床系統(tǒng)模型，基于質(zhì)量平衡和熱量平衡開展模擬，對(duì)比傳統(tǒng)雙聯(lián)流化床系統(tǒng)，研究了合成氣分流至燃燒反應(yīng)器對(duì)雙聯(lián)流化床系統(tǒng)的影響規(guī)律，分別獲得了氣化溫度、對(duì)改進(jìn)前后系統(tǒng)熱力學(xué)性能的影響．

綜上，利用合成氣分流實(shí)現(xiàn)熱量平衡的雙聯(lián)流化床系統(tǒng)生成的合成氣具有更高CO體積分?jǐn)?shù)和熱值，該方式為氣化生成民用煤氣等對(duì)合成氣熱值要求較高的氣化生產(chǎn)工藝過程提供了一條可行途徑．

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Gasification Performance Evaluation of Interconnected Dual Fluidized Beds with Syngas Recycling

Zheng Yilin1，Chen Shiyi1，Xiang Wenguo1，Chen Cheng2，Wu Bin2，Xiao Jun2

(1. School of Energy and Environment，Southeast University，Nanjing 210096，China；2. Jiangsu Power Design Institute Co.，Ltd，China Energy Engineering Group，Nanjing 211102，China)

To balance the heat of interconnected dual fluidized beds，a dual-bed gasification system which recycles a portion of the syngas to the combustion reactor is designed in this paper. The system is modelled using Aspen Plus software. Its gasification performances，such as gas compositions，the lower heating value，effective syngas yield and system efficiency，are evaluated and compared with those of the traditional interconnected dual fluidized beds，and the influences of gasification temperature()and the ratio of steam vapor to biomass(＝S/B)on the thermodynamic performances of these two systems are studied as well. Results show that the lower heating valueof syngasis increased with the recycling syngas to the combustion reactor，while effective gas yield，thermal efficiency and exergy efficiency are lower than those of the traditional interconnected dual fluidized beds. The thermodynamic performances of the two systems show similar trends with the increase of gasification temperature and. Both of the thermal efficiency and exergy efficiency of these two systems decrease with the rise of gasification temperature and，and the system’s maximum thermal efficiency and maximal exergy efficiency are as high as 74.1% and 54.4%，respectively.

interconnected dual fluidized beds；heat balance；gasification performance；system efficiency

TK1

A

1006-8740(2022)02-0183-07

10.11715/rskxjs.R202106011

2021-06-22．

江蘇省創(chuàng)新能力建設(shè)專項(xiàng)基金資助項(xiàng)目(BM2019001).

鄭漪琳（1998—??），女，碩士研究生，3331075927@qq.com.

向文國(guó)，男，博士，教授，wgxiang@seu.edu.cn.

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