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        聯(lián)苯丙二氨酸自組裝多肽納米管憶阻器

        2022-03-31 08:56:44張金磊馬春蘭
        關鍵詞:結(jié)構

        張金磊,馬春蘭

        (蘇州科技大學 物理科學與技術學院,江蘇 蘇州 215009;江蘇省微納熱流技術與能源應用重點實驗室,江蘇 蘇州 215009)

        憶阻器具有明顯的高阻態(tài)和低阻態(tài),可廣泛應用于數(shù)據(jù)存儲和人工智能領域[1-2]。憶阻器具有開啟/復位時間短、功耗低、存儲密度高及與互補金屬氧化物半導體工藝兼容等優(yōu)點[3-4],因而憶阻器可能為神經(jīng)形態(tài)計算和類腦計算等領域開辟全新的研究路徑,是最新一代存儲器的一個重要候選者[3,5-7]。具有憶阻性質(zhì)的材料有很多種,主要可以分為金屬氧化物、硫系化合物、有機聚合物和有機-無機絡合物[8-9]。自組裝形成的有序結(jié)構具有良好的生物相容性、多變的化學性質(zhì)和機械柔韌性,因而使用自組裝結(jié)構作為活性層制備憶阻器,將極大地擴展憶阻器在生物芯片、納米機器人等生物醫(yī)學領域的應用[10-12]。但是,到目前為止,基于自組裝結(jié)構的憶阻器研究還處于起步階段,鮮有實例報道。聯(lián)苯丙二氨酸(FF)自組裝形成的多肽納米管,具有獨特的生物和電子性質(zhì)[13],因而引起了廣泛的關注。多肽納米管具有良好的壓電性[14-15]、穩(wěn)定的鐵電性[16]、優(yōu)異的光伏效應[17]、機械穩(wěn)定性[18]和功能性分子識別[19]等性質(zhì)。多肽納米管由六個FF單體分子通過分子間氫鍵形成一個直徑約1.2 nm的六元環(huán)。環(huán)的內(nèi)壁由氨基和羧基構成,形成親水空腔。環(huán)的外壁為范德華力結(jié)合的共軛苯環(huán)構成,形成疏水的外壁。這些六元環(huán)通過范德華力不斷結(jié)合,在平面內(nèi)以六邊形排列的形式不斷向外拓展,在垂直方向上不斷生長,最終形成納米管結(jié)構[20]。由苯環(huán)構成的納米管的管壁可以作為絕緣層,而親水的空腔可以用于載流子的傳輸路徑,從而FF納米管可以用于具有特殊生物醫(yī)學領域的憶阻器材料。

        文中首先制備了FF多肽納米管,并通過磁控濺射制備了金/納米管/銀(Au/FF/Ag)三明治結(jié)構,對其非易失性存儲性質(zhì)進行了詳細的表征和測試。Au/FF/Ag表現(xiàn)出典型的雙極性電阻開關特性、阻態(tài)穩(wěn)定時間長(>100 min)和較高的熱穩(wěn)定性,工作溫度達140℃。其次,通過對比金/納米管/金(Au/FF/Au)沒有憶阻性能,筆者發(fā)現(xiàn)基于銀離子遷移形成的導電細絲是多肽納米管憶阻器Au/FF/Ag的憶阻來源。最后,在聚酰亞胺(PI)襯底上展示了此類憶阻器的機械柔性,在彎曲半徑5 cm的機械應力作用下,該納米管憶阻器在經(jīng)歷數(shù)百次彎曲后都能正常工作。該研究為自組裝結(jié)構在憶阻器中的應用提供了模型研究,并進一步加深了對生物材料中的憶阻效應的物理理解。

        1 實驗部分

        FF多肽納米管的制備采取水熱法[21]。首先,將3 mg聯(lián)苯丙二氨酸溶解于100μL的六氟異丙醇中,制備出30 mg·mL-1的溶液。將上述溶液快速滴加入2 mL的水溶液中,聯(lián)苯丙二氨酸分子開始快速自組裝,生成FF多肽納米管。利用磁控濺射在納米管的兩端分別鍍上金或銀[22],制備出Au/FF/Ag、Au/FF/Au三明治結(jié)構。

        FF多肽納米管的形貌利用Hitachi SU8010型掃描電子顯微鏡(SEM)觀察。采用2400和6517B型電表對上述三明治結(jié)構進行憶阻測試,包括開關比、阻態(tài)維持時間、循環(huán)次數(shù)、抗機械耐久性和高溫熱穩(wěn)定性等。

        2 結(jié)果與討論

        2.1 顯微結(jié)構

        顯微結(jié)構如圖1所示。圖1(a)為典型的多肽納米管的掃描電子顯微鏡圖像,多肽納米管的平均外徑為數(shù)個微米。通過進一步放大管壁,在圖1(b)中可發(fā)現(xiàn)FF多肽納米管管壁表面的典型階梯狀結(jié)構。圖1(c)為FF多肽納米管的生長示意圖。六個聯(lián)苯丙二氨酸分子單體通過氫鍵會自組裝成直徑約為1.2 nm的納米孔洞結(jié)構。這些納米結(jié)構通過苯環(huán)之間的范德華力結(jié)合,并在平面內(nèi)不斷延展,最后以臺階狀生長模式在垂直方向上以{(FF)6(H2O)n}逐步形成納米管[13]。

        圖1 顯微結(jié)構

        2.2 憶阻性質(zhì)測試

        憶阻性能測試如圖2所示。圖2(a)為制備的Au/FF/Ag三明治結(jié)構光學顯微鏡的照片,Au/FF/Ag會表現(xiàn)出典型的雙極性憶阻特性。圖2(b)為Au/FF/Ag的IV曲線圖。高阻態(tài)(HRS)首先在電壓為0 V時出現(xiàn),在電壓升至約1.8 V時(開啟電壓Vset為1.8 V),電流急劇增加至約100μA(過程1),即變?yōu)榈妥钁B(tài)(LRS);當電壓開始下降時(過程2),Au/FF/Ag憶阻器保持為LRS;在接近零電壓時,雙穩(wěn)態(tài)電阻比值RHRS/RLRS約為100;在負向電壓掃描中,Au/FF/Ag憶阻器仍舊維持LRS(過程3);但是在電壓接近-1.9 V時(復位電壓Vreset為-1.9 V),Au/FF/Ag憶阻器又重新回到HRS(過程4),從而完成一個憶阻循環(huán)周期。圖2(c)為對Au/FF/Ag憶阻器進行50次循環(huán)測試,發(fā)現(xiàn)其憶阻性能穩(wěn)定。圖2(d)表示該Au/FF/Ag憶阻器的各個阻態(tài)的維持時間,在讀取電壓Vread=0.1 V下,讀取的高低阻態(tài)在超過100 min的時間里均保持穩(wěn)定,說明該類憶阻器具有良好的穩(wěn)定性和可靠性,且顯示其開關比約為70,與IV曲線表現(xiàn)出的開關比一致。此外,圖2(e)和圖2(f)為Vread=0.1 V的條件下的復位和開啟電壓的統(tǒng)計。通過對20個相同幾何形狀的有效器件的統(tǒng)計研究,可以得到復位/開啟電壓的分布。Vreset和Vset分別為-2.2 V、2.1 V。

        圖2 憶阻性能測試

        2.3 憶阻來源

        筆者認為,Au/FF/Ag憶阻器憶阻性能是由銀離子在納米管內(nèi)的動態(tài)遷移引起的。為了驗證這一假設,制備了Au/FF/Au器件。圖3(a)為Au/FF/Au器件的IV曲線。與Au/FF/Ag相比,Au/FF/Au器件幾乎不導電,且沒有憶阻效應。為了證實上述結(jié)果,使用超過100個周期的正/負電壓脈沖對其阻態(tài)進行激發(fā)。圖3(b)為Au/FF/Au器件在±5 V電壓脈沖下的電阻開關特性,可以看出Au/FF/Au器件沒有阻態(tài)的變化。相反的,圖3(c)所示的Au/FF/Ag器件在±5 V電壓脈沖下,會出現(xiàn)明顯的阻態(tài)切換。從而證實銀離子的遷移是Au/FF/Ag憶阻器的憶阻來源。圖3(d)為該類憶阻器原理的示意圖??梢钥闯?,當銀離子在電場驅(qū)動下形成導電細絲時,Au/FF/Ag憶阻器處于低阻態(tài),而當導電細絲在反向電場驅(qū)動下斷裂時,Au/FF/Ag憶阻器處于高阻態(tài)。

        圖3 Au/FF/Au和Au/FF/Ag的憶阻性能對比

        由于FF納米管具有良好的物理特性,如熱穩(wěn)定性和抗機械耐久性。在不同溫度下測量了Au/FF/Ag憶阻器的憶阻性能。圖4(a)為該憶阻器在40~120℃下的IV曲線。在不同溫度下,Au/FF/Ag憶阻器的憶阻性能并沒有出現(xiàn)太大的變化。此外,圖4(b)為分別在50℃和100℃條件下測量的Au/FF/Ag憶阻器高低阻態(tài)的維持時間,可見在100 min的測試時間內(nèi),高低阻態(tài)的電阻沒有出現(xiàn)顯著變化。這些實驗現(xiàn)象表明Au/FF/Ag憶阻器在100℃的高溫下仍然具有很高的可靠性。圖4(c)為70℃下,Au/FF/Ag憶阻器在±5 V的電壓脈沖作用下表現(xiàn)出穩(wěn)定的高低阻態(tài)切換性能。此外,實驗表明只有當溫度上升到160℃時,Au/FF/Ag憶阻器的憶阻性能才會完全消失。因為FF多肽納米管在160℃時會從線性結(jié)構轉(zhuǎn)變?yōu)榄h(huán)狀結(jié)構[23]。在這一不可逆的相變中,F(xiàn)F納米管的中心孔洞和管壁內(nèi)部的納米孔洞都會發(fā)生閉合,阻止了銀導電細絲的形成。所以,當溫度達到160℃時,Au/FF/Ag憶阻器的憶阻性能會完全消失,這進一步的證實了Au/FF/Ag憶阻器的憶阻來源于Ag離子在納米管中的遷移。然后,在PI襯底上制備了Au/FF/Ag柔性憶阻器,以檢測憶阻器的抗機械耐久性。圖4(d)為Au/FF/Ag憶阻器在5 cm的彎曲半徑下,循環(huán)50個周期的IV曲線,發(fā)現(xiàn)該憶阻器的憶阻性能幾乎沒有變化,表明Au/FF/Ag憶阻器具有極佳的抗機械耐久性。值得注意的是,多肽納米管在彎曲時候,可產(chǎn)生額外電壓,但是由于電流太小,僅為納安級別,無法改變器件對應的阻態(tài)。Au/FF/Ag憶阻器具有低能耗、耐高溫和優(yōu)異的抗機械耐久性等特性,是對抗機械應力和耐高溫的苛刻電子設備的理想選擇材料。

        圖4 Au/FF/Ag憶阻器的憶阻性能

        3 結(jié)語

        基于聯(lián)苯丙二氨酸分子的自組裝,生長出FF多肽納米管,并通過磁控濺射制備出Au/FF/Ag憶阻器。該類憶阻器表現(xiàn)出可重復而又穩(wěn)定的雙極性開關特性,以及在0~120℃溫度范圍內(nèi)的高度熱穩(wěn)定性。FF多肽納米管孔洞內(nèi)遷移的銀離子是Au/FF/Ag憶阻器的憶阻來源。此外,由于FF多肽納米管具有良好的機械性能,在聚酰亞胺上制備的Au/FF/Ag憶阻器表現(xiàn)出優(yōu)異的抗機械耐久性。這些性質(zhì)使得FF多肽納米管成為應用于極端環(huán)境下憶阻器的首選材料。

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