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        高級氧化技術(shù)處理印染廢水的研究進(jìn)展

        2022-03-29 14:05:42楊淼淼
        生物化工 2022年1期
        關(guān)鍵詞:催化劑

        楊淼淼

        (西華師范大學(xué) 環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院,四川南充 637000)

        隨著工業(yè)的發(fā)展,我國已成為世界上最大的紡織品印染國,印染廢水排放量占每年工業(yè)廢水總排放量的35%以上。印染廢水色度大,堿性強(qiáng)且成分復(fù)雜,含染料、表面活性劑、纖維雜質(zhì)、無機(jī)鹽及金屬離子(如Cu、Cr和Zn)等,未經(jīng)處理或不達(dá)標(biāo)處理排放會引發(fā)嚴(yán)重的生態(tài)和健康風(fēng)險(xiǎn)。傳統(tǒng)水處理方法(物理化學(xué)+活性污泥)對有機(jī)物和色度去除難以達(dá)到排放要求,難以有效處理印染廢水,發(fā)展經(jīng)濟(jì)高效的印染廢水處理技術(shù)一直是印染企業(yè)和水處理業(yè)界的迫切需要。

        高級氧化技術(shù)(Advanced Oxidation Process,AOPs)通過產(chǎn)生強(qiáng)氧化性活性物種將難降解有機(jī)物轉(zhuǎn)化為小分子中間體,甚至礦化為CO2和H2O,可顯著去除COD或提高廢水的可生化性。AOPs具有清潔、處理徹底、操作簡單等優(yōu)勢,它在印染廢水處理領(lǐng)域具有廣闊的應(yīng)用和發(fā)展前景。羥基自由基(·OH)和硫酸根自由基(SO4·-)是AOPs體系最常見的活性物種,本文綜述基于·OH和SO4·-的各種AOPs體系的研究進(jìn)展,詳細(xì)闡述相應(yīng)技術(shù)原理及研究實(shí)例,以期為印染廢水的處理提供理論參考。

        1 基于·OH的高級氧化技術(shù)

        1.1 Fenton法和類Fenton法

        1.1.1 Fenton法

        Fenton法主要以Fe2+離子為催化劑活化H2O2生成強(qiáng)氧化性·OH,以降解有機(jī)污染物。參與反應(yīng)的Fe2+會被氧化為Fe3+,并進(jìn)一步生成具有絮凝作用的Fe(OH)3膠體,對化學(xué)需氧量(Chemical Oxygen Demand,COD)及色度有一定去除作用。由于Fenton法氧化能力強(qiáng)且反應(yīng)條件溫和,已在廢水處理中得到規(guī)模應(yīng)用。何忠坤等[1]在探究Fenton法處理實(shí)際印染廢水時(shí)發(fā)現(xiàn),在pH值為3,30% H2O2和FeSO4·7H2O投加量分別為0.81 mL和1 mmol/L的條件下反應(yīng)120 min,COD去除率可達(dá)87.34%。但因Fenton法依賴酸性條件,鐵泥產(chǎn)量高,且H2O2成本高,不易儲運(yùn),這項(xiàng)技術(shù)的發(fā)展和應(yīng)用受到限制。

        1.1.2 類Fenton法

        利用Fenton法的技術(shù)原理,輔以電、光、超聲和微波等手段實(shí)現(xiàn)性能優(yōu)化的氧化技術(shù)稱為類Fenton法。采用類Fenton法處理印染廢水時(shí),常采用多種手段聯(lián)合實(shí)現(xiàn)氧化。王斯琪等[2]研究超聲/三維電極電-Fenton體系處理孔雀石綠廢水時(shí),極板間距設(shè)置為10 cm,當(dāng)輸入電壓14 V,曝氣強(qiáng)度0.8 L/min時(shí),90 min后COD去除率可達(dá)85.43%,脫色率高達(dá)99.75%。吳夢霞等[3]采用紫外可見光(功率15 W)處理某印染廢水處理廠的調(diào)節(jié)池水得出,當(dāng)pH值為4、電流密度10.0 m A/cm2、曝氣量1.5 L/min時(shí),反應(yīng)120 min,COD去除率高達(dá)92.05%。

        1.2 O3氧化法

        O3氧化法是以O(shè)3為氧化劑的凈水技術(shù)。O3氧化體系存在兩種氧化方式:(1)直接氧化,基于O3與污染物之間的直接電子轉(zhuǎn)移;(2)間接氧化,O3在催化劑作用下產(chǎn)生的·OH分解有機(jī)物為小分子物質(zhì)。前者反應(yīng)速率較低且具備選擇性,后者反應(yīng)速率快且無選擇性[4]。王睿涵等[5]利用O3氧化法探究了序批式和連續(xù)流式反應(yīng)對印染廢水中COD和色度的處理效果。研究表明,序批式反應(yīng)30 min后,O3分子與反應(yīng)物充分接觸,COD去除率和脫色率都達(dá)到80%以上;使用連續(xù)流實(shí)驗(yàn)控制進(jìn)水流量2 m3/h,O3投加量52.5 mg/L時(shí),90 min后COD去除率為52%,脫色率為57.1%。因O3氧化能力有限,故各種改良體系也被陸續(xù)提出,如O3/H2O2、O3/UV和O3/催化劑等。

        1.3 光催化氧化法

        光催化氧化法以半導(dǎo)體(如TiO2)為催化劑,在光照條件下表面發(fā)生電子躍遷形成空穴,空穴進(jìn)一步與表面吸附水形成·OH,有機(jī)污染物通過空穴及·OH發(fā)生氧化分解。該技術(shù)處理高濃度和高色度的印染廢水時(shí),紫外光照射成本較高,光量子效率低,處理效果往往不及預(yù)期。劉文卿等[6]在探究以紫外光為光源處理染料廢水時(shí)得出,以負(fù)載型TiO2/ACFs為催化劑,在最佳條件下(pH值為3,曝氣量0.6 m3/h,3% H2O2滴加1 mL,負(fù)載型TiO2/ACFs投加量10 g/L),2 h后COD去除率和脫色率分別為71%和90%。

        1.4 濕式氧化法

        濕式氧化法是在高溫(125~320 ℃)、高壓(0.5~20.0 MPa)條件下,以氧氣或空氣為氧化劑,向反應(yīng)器中添加催化劑(如過渡金屬Cu、Fe、Ni和V等)將有機(jī)物(如溶解態(tài)、懸浮態(tài)有機(jī)物)降解成CO2和H2O等,還可使還原態(tài)無機(jī)物發(fā)生氧化[7]。針對濕式氧化法的技術(shù)缺陷(如反應(yīng)條件高溫高壓),可通過添加催化劑和引入H2O2降低濕式氧化法的反應(yīng)條件、提高反應(yīng)速率。周書天等[8]將濕式H2O2和鐵屑結(jié)合處理高濃度偶氮染料廢水的研究表明,在pH值為1左右和溫度160 ℃的條件下,將H2O2和染料的質(zhì)量比控制在0.12~0.18,當(dāng)Fe2+投加量為0.6×10-3mol/L時(shí),反應(yīng)60 min后COD去除率達(dá)到85%以上,脫色率大于99%。

        1.5 超臨界水氧化法

        超臨界水氧化法(SCWO)是指在水臨界條件下(T>374 ℃、P>22.1 MPa),利用擴(kuò)散性能和較低的介電常數(shù)使得O2、N2等氣體與有機(jī)物形成均相反應(yīng)體系,將難降解有機(jī)物礦化成無毒的小分子無機(jī)物[9]。因超臨界水氧化法具有氧化徹底和無二次污染的優(yōu)點(diǎn),故可直接用于廢水的處理。張拓等[10]利用超臨界水氧化技術(shù)深度處理某印染企業(yè)的生產(chǎn)廢水,結(jié)果顯示當(dāng)溫度保持550 ℃,壓力為25 MPa,氧化系數(shù)為2.0時(shí),COD去除率高達(dá)96.6%,總酚去除率高達(dá)93.78%,重金屬銻質(zhì)量濃度也大幅減小。

        1.6 電化學(xué)氧化法

        電化學(xué)氧化法是在外加電場的作用下基于陽極直接或間接氧化雙重機(jī)制處理有機(jī)物。前者是指在陽極表面發(fā)生直接電子轉(zhuǎn)移,使污染物直接氧化;后者是指H2O在電極表面電解分解為·OH氧化有機(jī)污染物[11]。該方法無二次污染、處理高效,但需要注意電極的選擇,電極材料需要具備高電導(dǎo)率和強(qiáng)穩(wěn)定性等特點(diǎn)。彭敏等[12]使用BDD電極對印染廢水進(jìn)行電化學(xué)氧化處理,探究了印染廢水多種因素(如初始pH、稀釋倍數(shù)、電流密度和電解質(zhì)濃度等)對廢水中COD去除的影響。研究表明,當(dāng)不調(diào)節(jié)pH時(shí),控制條件在稀釋1倍,電流密度50 mA/cm2,當(dāng)電解質(zhì)(Na2SO4)濃度為0.4 mol/L時(shí),90 min后COD去除率達(dá)到89.7%。

        2 基于SO4·-的高級氧化技術(shù)

        基于SO4·-的高級氧化技術(shù)是目前熱門的研究方向,在印染廢水處理領(lǐng)域中,過硫酸鹽氧化法較為常用。過硫酸鹽分為過一硫酸鹽(簡稱PMS,HSO5-)和過二硫酸鹽(簡稱PDS,S2O82-)兩類,過硫酸鹽活化后不僅能產(chǎn)生·OH,還可生成半衰期更長、氧化能力更強(qiáng)的SO4·-,實(shí)現(xiàn)更高效的降解。過硫酸鹽活化主要是基于能量(如光能、熱能等)和電子轉(zhuǎn)移(如過渡金屬基催化劑)兩種方式。

        2.1 紫外光活化過硫酸鹽

        光活化過硫酸鹽技術(shù)可分為紫外光和可見光活化,其中紫外光(波長一般為10~400 nm)活化過硫酸鹽是以紫外光為光源向過硫酸根離子提供能量,以激發(fā)O-O鍵的斷裂。以PDS為例,紫外活化原理為:

        紫外光活化法具有操作簡單、pH適應(yīng)范圍廣和高效處理等優(yōu)點(diǎn)。王瀛洲[13]采用UV/PDS技術(shù)處理印染廢水二級生化出水,通過160 J/cm2的UV活化6.0 mmol/L的PDS,pH調(diào)至3,反應(yīng)120 min后COD和色度的去除率分別是88.5%和87.5%。

        2.2 熱活化過硫酸鹽

        熱活化法在熱輻射的作用下,吸收熱能激發(fā)PMS和PDS中過氧鍵斷裂產(chǎn)生SO4·-,以降解廢水中的有機(jī)污染物,以PDS為例,其原理為:

        與其他活化方式相比,該技術(shù)無二次污染,但存在加熱成本高的問題。曾曉嵐等[14]探究了不同條件下熱活化PDS對甲基紫的脫色影響,向0.02 mmol/L甲基紫溶液中加入1 mmol/L的PDS,調(diào)節(jié)最佳條件為T=60 ℃、pH=3,反應(yīng)30 min后甲基紫脫色率為95.5%,其他條件不變,當(dāng)pH=9時(shí),甲基紫的脫色率減小到88.9%。

        2.3 過渡金屬基催化劑活化過硫酸鹽

        過渡金屬基催化劑活化法是利用過渡金屬基催化劑(如金屬離子或金屬氧化物)在常溫常壓下激發(fā)PMS和PDS中O-O鍵的斷裂,產(chǎn)生強(qiáng)氧化性的SO4·-降解有機(jī)物,以PDS為例,其作用原理為:

        張子寧等[15]采用CuMgAl-LDO活化PDS處理金橙Ⅱ模擬印染廢水,試驗(yàn)得出:當(dāng)溫度為550 ℃和pH在4~8時(shí),在催化劑投加量250 mg/L和PDS濃度0.54 mmol/L的條件下,處理初始濃度50 mg/L的金橙Ⅱ模擬印染廢水,反應(yīng)40 min后金橙Ⅱ去除率可達(dá)92%以上。

        3 結(jié)語

        傳統(tǒng)印染廢水處理工藝有機(jī)物降解不徹底、存在二次污染等缺陷,高級氧化技術(shù)可以較好地解決這些問題,然而其發(fā)展和應(yīng)用仍受到一定制約,建議以后強(qiáng)化以下方面的研究工作。(1)更深入探究高級氧化技術(shù)的作用機(jī)理,積極評估并實(shí)現(xiàn)高級氧化體系更大規(guī)模應(yīng)用。(2)基于現(xiàn)有的問題,譬如催化劑選擇回收困難、設(shè)備易損壞等,開發(fā)更優(yōu)良的催化劑和設(shè)備。(3)過硫酸鹽活化體系性能優(yōu)越,但仍存在成本高和運(yùn)行安全等問題,著力構(gòu)建經(jīng)濟(jì)、高效、安全的過硫酸鹽活化技術(shù)體系。

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